JoVE Logo
发表
联系我们

登录

本文内容

  • 摘要
  • 摘要
  • 引言
  • 研究方案
  • 结果
  • 讨论
  • 披露声明
  • 致谢
  • 材料
  • 参考文献
  • 转载和许可

摘要

提出了记录和解释离轴电子全息图的指南，以在透射电子显微镜中提供纳米级材料和器件中磁场的定量图像。

摘要

离轴电子全息术是一种强大的技术，它涉及通过重叠电子波的两个部分在透射电子显微镜 （TEM） 中形成干涉图样，其中一个部分穿过样品上的感兴趣区域，另一个是参考波。生成的离轴电子全息图可以进行数字分析，以恢复电子波两部分之间的相位差，然后可以对其进行解释，以提供有关样品内部和周围静电势和磁感应局部变化的定量信息。当样品受到外部刺激（如升高或降低的温度、电压或光）时，可以记录离轴电子全息图。此处介绍的协议描述了记录、分析和解释离轴电子全息图所需的实际步骤，主要侧重于测量纳米级材料和器件内部和周围的磁场。这里介绍的是记录、分析和处理离轴电子全息图所涉及的步骤，以及相位图像的重建和解释以及结果的可视化。还讨论了优化样品几何形状、显微镜的电子光学配置和电子全息图采集参数的需求，以及使用来自多个全息图的信息从记录信号中提取所需磁贡献的需求。通过对 B20 型 FeGe 样品的研究来说明这些步骤，B20 型 FeGe 样品包含磁性斯格明子，并用聚焦离子束 （FIB） 制备。讨论了该技术未来发展的前景。

引言

磁性纳米结构越来越多地用于包括纳米级逻辑、存储和自旋电子器件 1,2,3,4,5 在内的应用。要对组成材料的磁性进行局部理解，需要开发具有纳米 （nm） 空间分辨率的磁性表征技术，包括投影和三维，理想情况下，当样品受到外部刺激（如升高或降低的温度、施加的电压或光）时。目前可用的磁性表征技术包括磁光克尔效应显微镜、磁力显微镜、自旋极化扫描隧道显微镜、自旋极化低能电子显微镜、X 射线磁圆二色性、X 射线全息术和扫描透射 X 射线显微镜 6,7,8,9,10,11。

在透射电子显微镜中，磁性表征技术包括洛伦兹显微镜的菲涅耳和傅科模式、离轴电子全息术、差分相差 （DPC） 成像和电子磁圆二色性 （EMCD）6,7,12,13,14。本文的重点是离轴电子全息技术，该技术能够以亚 5 nm 的空间分辨率对纳米级材料内部和周围的磁场进行实时空间定量测量，无论是在投影中，还是在与电子断层扫描相结合时，在三维中13,14。

在 TEM 中，高度加速的电子束穿过电子透明（通常是固体）样品，以达到原子级的空间分辨率进入其晶体学、化学、电子和/或磁性结构。通常，薄 （<100 nm） 样品用电子枪发射的电子照射，并在高真空 （<10-5 Pa） 色谱柱中以 60-300 kV 的速度加速。电磁透镜用于将电子聚焦到样品上，然后聚焦到一个或多个检测器上。电子与样品中的原子势及其内部和周围的电磁场强烈相互作用。尽管这些信息被编码在电子波函数中，但聚焦明场或暗场 TEM 图像仅记录到达检测器的电子强度的变化，而有关其相移的信息则丢失了。这种所谓的“相位问题”在 X 射线和中子实验中也遇到。

允许测量电子波函数相移的技术之一是离轴电子全息术。有关电子波函数基本方面的更多详细信息可在其他地方找到15。电子全息术的概念由 Dennis Gabor 于 1948 年首次提出，以克服由于显微镜主成像镜头像差而导致的电子显微镜空间分辨率限制16。该技术可以记录有关电子波的振幅和相位的信息。自 1990 年代以来，它一直很容易用于商用电子显微镜，部分原因是场发射枪技术的发展。尽管已经描述了 20 多种电子全息术变体，但目前最流行和用途最广泛的类型是离轴电子全息术17 的 TEM 模式，用于具有高空间分辨率18、19、20、21、22、23 的电磁场映射。

离轴电子全息术的 TEM 模式涉及通过重叠电子波的两个部分形成干涉图案或全息图（图 1A），其中一个部分穿过样品上的感兴趣区域，另一个是参考波24。相移 Φ 可以从记录的离轴电子全息图中以数字方式检索，并使用 公式 125 进行解释，以提供有关静电势和磁矢势局部变化的定量信息。

figure-introduction-2283(1)

其中 CE 是取决于显微镜加速电压的相互作用参数（300 kV 时 CE = 6.53 × 106 rad/（Vm）），V（x，y，z） 是静电势，Az（x，y，z） 是磁矢势的 z 分量，z 平行于入射电子束方向，e 是基本电荷单位， h 是普朗克常数。静电和磁对相移的贡献可以分开，例如，通过组合来自翻转样品前后记录的电子全息图、低于和高于样品磁居里温度记录的电子全息图的信息，或来自不同显微镜加速电压13,26 记录的电子全息图的信息。一旦检索到对相移 Φm 的磁贡献（即方程 1 右侧的第二项），就可以使用方程 2 从其一阶导数中获得投影在电子束方向上的面内磁感应 Βp。

figure-introduction-2967, (2)

其中 figure-introduction-3071 和 figure-introduction-3143.

然后可以使用轮廓和颜色显示磁感应图，以提供薄膜或纳米结构 26,27,28,29,30,31 的磁场的视觉表示，如下所述。应始终非常小心地解释磁相图像和磁感应图：首先，因为它们代表了三维 （3D） 磁矢量场的二维投影;其次，因为它们对磁场 Βz 的平面外分量不敏感;第三，因为它们结合了来自样品内部和外部的磁场的信息。幸运的是，现在可以使用基于反向投影的 32,33,34,35,36,37 或基于模型的 38,39,40 重建算法，从层析倾斜系列磁相图像中恢复 3D 磁性信息。

材料磁性能的透射电子显微镜研究通常在无磁场条件下对样品进行，即在关闭常规显微镜物镜并使用非浸没洛伦兹透镜或像差校正器的传输透镜作为主成像镜头后进行。使用位于聚光镜和物镜41 之间的附加样品台或双物镜系统来消除样品位置42 处的磁场也有助于实现无磁场条件。将样品置于无磁场条件下的图像记录通常称为洛伦兹显微镜。洛伦兹透射电子显微镜是一种在存在外部刺激的情况下检查样品磁状态的快速技术。然而，它通常仅定性应用，并不容易适用于最小纳米结构中的磁场研究，部分原因是样品厚度的局部变化存在菲涅耳条纹。根据显微镜和目标样品的规格，可以使用各种不同的成像、衍射或光谱技术（例如 DPC 成像和 EMCD）在透射电子显微镜中进行磁性表征。

离轴电子全息术通常与更简单但定量较少的菲涅耳散焦成像技术（即洛伦兹显微镜的菲涅耳模式）结合使用，特别是用于磁畴壁的研究。与离轴电子全息术一样，菲涅耳散焦图像中的对比度是由样品内外磁场的面内分量对电子的折射引起的。对于第一个近似值，厚度为 t 的样品中的面内磁场 βxy 导致入射电子束偏转一个角度figure-introduction-4589，其中 λ 是（相对论）电子波长。当使用菲涅耳散焦成像时，磁畴壁的位置在散焦明场图像中显示为暗或亮强度线。通过求解强度传输方程43，可以从此类图像中恢复相位信息。然而，缺乏对视场边缘边界条件的了解可能会导致重建阶段出现错误。

相比之下，当使用洛伦兹显微镜的傅科模式时，使用孔径来只允许已向特定方向偏转的电子参与图像形成。应该注意的是，扫描透射电子显微镜中的 DPC 成像和洛伦兹显微镜的菲涅耳模式分别记录与电子波相移的一阶和二阶导数大致成比例的信号。因此，它们可能包含来自样品厚度和成分局部变化的强烈贡献，这可以主导磁对对比度的贡献 6,7。

从实验的角度来看，离轴电子全息的 TEM 模式需要使用静电双棱镜，它通常采用细导线的形式，该导线位于显微镜中靠近共轭成像平面之一的位置。向双棱镜施加电压以使物体和参考电子波重叠（图 1A）导致电子全息图的形成，该全息图可以记录在电荷耦合器件 （CCD） 相机或直接电子计数检测器44 上。

通常调整聚光镜柱头设置，使电子束高度椭圆，以最大限度地提高电子束在垂直于双棱柱的方向上的横向相干性，同时保留足够数量的电子计数。标本上感兴趣区域的位置使其覆盖部分视场，而参考全息图通常从相邻的真空区域或薄而干净的支撑膜区域获得。下面描述的实验是在 300 kV 下运行的图像像差校正 TEM 中进行的。该显微镜具有较大的 （11 mm） 极片间隙，并配备了两个电子双棱镜（图 1B）。在这些实验中，只有一个双棱镜用于记录电子全息图。使用多个双棱柱的优点在别处描述45,46。菲涅耳散焦图像和离轴电子全息图是使用传统的 2k x 2k CCD 相机或 4k x 4k 直接电子计数探测器记录的。通过将物镜调整到一个小的负激发来设置洛伦兹模式，通过补偿物镜和附近透镜的残余磁场，在样品位置实现无磁场环境。然后，图像校正器单元的第一个传输镜头用作非浸没式成像镜头。可以在剩磁（零磁场）或预先校准的磁场47 存在下对标本进行成像，这可以通过激发传统的显微镜物镜来施加。该显微镜中物镜的双结构允许在负和正垂直方向上施加 -150 mT 至 1.5 T 范围内的磁场，通过在施加垂直磁场的情况下倾斜样品，在 TEM 中原位研究磁化反转过程。虽然原则上可以使用专用的磁化样品架来施加面内磁场，但这种支架在目前的工作中没有使用。

研究方案

1. 电子显微镜对准

  1. 通过加载专用对齐文件，将显微镜（有关详细信息 ，请参见材料表 和代表性结果部分中的 图 1B ）切换到洛伦兹模式。
    1. 将样品（例如，连接到直径为 3 mm 的铜网格的微米级薄片;有关样品制备的详细信息，请参见代表性结果部分的 图 1C ;此处，研究的材料是斯格明子承载的 B20 型 FeGe）到 TEM 样品架中（有关详细信息 ，请参阅材料表 ）。
    2. 对显微镜进行标准准备（例如，填充冷阱）和校准（例如，电子束偏移、枢轴点、旋转中心、聚光镜散光和标本的常心高度）。
      注：更改显微镜设置（成像模式、物镜电流、枪式透镜、光斑大小）、双棱镜、标本位置或温度后，可能需要重新对准显微镜。
  2. 通过使用用于控制探测器的图像记录和处理软件实时监测该区域的傅里叶变换，使用标本上的薄非晶区域校正洛伦兹透镜的双重散光。
    注意：如果样品上没有无定形区域，则可以使用单独的交叉光栅或无定形碳薄膜来实现此目的。在完成对准和像差校正后，需要将感兴趣的标本加载到显微镜中。此说明也适用于步骤 1.3。
  3. 如果适用，请使用适当的软件调整显微镜的图像像差校正器。
    注意：具有 nm 空间分辨率的电磁场映射可能不需要高阶像差校正。
  4. 调整显微镜的放大倍率以获得所需的视野，理想情况下包括至少占图像 10% 的真空区域。
  5. 将标本移离视野。
    1. 插入双棱柱，并相对于试样定向（通常平行于试样边缘）。
    2. 向双棱镜施加所需的电压，通常以不超过 1 V/s 的速率施加，以避免损坏。
  6. 通过调整聚光镜散光来设置椭圆电子束条件，并使电子束居中。
    注意： 为避免损坏，请勿将光束聚焦在双棱柱上。
  7. 通过微调枪式和聚光镜像散设置，最大限度地提高全息干涉条纹对比度。
    注意：可以使用采集控制软件动态监控条纹对比度和间距。
  8. 等待 15-30 分钟，让电子束、显微镜、双棱镜和样品稳定。
    注：放大倍率和双棱柱电压的选择取决于重建阶段所需的视场、空间分辨率和信噪比。
  9. 根据感兴趣区域的大小确定放大倍数。
    注意：理想情况下，全息图中应包含一个小的真空区域（~10% 的视野）。
  10. 根据所需的重叠宽度和空间分辨率调整双棱柱电压。
    注意：电子光学空间分辨率最多是全息干涉条纹间距的两到三倍，具体取决于用于重建全息图的掩模尺寸（有关详细信息，请参阅代表性结果部分）。放大倍率和双棱镜电压可能需要迭代优化。一般来说，放大倍数越大或双棱镜电压越低，重建阶段的条纹对比度和信噪比越好，但空间分辨率越差。

2. 感兴趣区域

  1. 通过将感兴趣区域移动到视野中来选择标本上的区域。
    注意：感兴趣区域通常应靠近标本边缘（或薄而干净的支撑膜区域），因为需要参考波来干扰穿过标本感兴趣区域的物波，并且真空区域（理想情况下为 ~10% 的视野）应包含在全息图中。
  2. 如果需要，使用 TEM 样品架的温度控制器调节样品温度。在冷却标本之前冷却显微镜的冷阱。确保色谱柱处于最佳真空状态，以避免污染物或冰沉积在样品上。
    注：可能需要额外的等待时间来稳定试样温度。

3. 洛伦兹 TEM（菲涅耳散焦成像）

  1. 样品的剩余磁态
    1. 对于菲涅耳散焦成像，请切换回圆光束照明。如果需要，将双棱柱从视野中移动。
      注：用于圆形和椭圆形光束照明的聚光镜设置通常可以使用电子显微镜控制软件保存和调用。
    2. 更改洛伦兹透镜的散焦（例如，以 ±200 μm 的倍数）以记录菲涅耳散焦图像。使用显微镜控制软件中的脚本控制散焦图像的采集。
    3. 设置所需的曝光时间，并使用相机控制软件记录对焦、欠焦和过度对焦图像（参见代表性结果部分中的 图 2 ）。
  2. 试样的场演变
    1. 通过在保持洛伦兹模式的同时调整传统显微镜物镜的电流，或者如果适用，通过调整磁化 TEM 样品架线圈中的电流来改变施加到样品上的磁场。
    2. 调整标本的常心高度和散焦。
    3. 检查显微镜的对齐情况（参见第 1.1 节）。
    4. 设置曝光时间，并使用相机控制软件录制合焦、欠焦和过度对焦图像。
    5. 根据需要更改施加的磁场、样品倾斜和/或温度（使用 TEM 样品架的温度控制器），以遵循样品的磁响应，并为离轴电子全息选择合适的条件。

4. 离轴电子全息术

  1. 样品的零场磁态
    1. 切换回椭圆光束条件，并将双棱柱置于视场中心。
      1. 检查标本、双棱镜和显微镜的对齐情况。
      2. 等待 10-30 分钟后聚焦标本以获得稳定的条件。
    2. 将感兴趣区域放在视野内的标本上（参见步骤 2.1）。
    3. 设置所需的曝光时间，并使用相机的控制软件记录样品的单个或多个电子全息图。
    4. 从视场平移标本上的感兴趣区域，并使用相机的控制软件记录单个或多个参考全息图。
      注意：步骤 4.1.3 和 4.1.4 中的曝光时间和全息影像数量通常选择相同。
  2. 试样的场演变
    1. 更改施加到试样上的磁场（参见步骤 3.2.1）。
    2. 设置椭圆光束条件，这通常取决于物镜设置。
    3. 重新对齐标本、双棱镜和显微镜（参见步骤 1.6）。聚焦标本。
    4. 将感兴趣区域置于视野内。
    5. 设置所需的曝光时间，并使用相机的控制软件记录样品的单个或多个电子全息图。
    6. 从视场平移标本上的感兴趣区域，并使用相机的控制软件记录单个或多个参考全息图。
      注意：步骤 4.2.5 和 4.2.6 中的曝光时间和全息影像数量通常选择相同。
    7. 对每个所需的外加区域和/或外加电压或试样温度值，以及翻转试样之前和之后，重复上述步骤。
      1. 检查外部刺激的变化是否会导致显微镜、光束、双棱镜和/或标本不稳定，以及是否需要额外的等待时间才能达到稳定性。
      2. 请特别注意设计可用于实现磁对相的贡献与静电贡献的分离的实验。
        注意：有几种方法可以实现这种分离13.在这里，样品温度用于将样品切换到顺磁状态，然后评估在不同样品温度下记录的相位图像之间的差异。
  3. 以数字方式处理记录的电子全息图。
    1. 使用商业或自制软件重建电子全息图以计算振幅和相位图像。
      注意：通常，使用基于傅里叶变换的重建方法（有关全息图重建的详细信息，请参阅代表性结果部分）。
    2. 在放大率、位置和角度上对齐图像，并在需要时去除其中的几何变形。结合来自多个相位图像的信息，以分离磁介质和静电对相位的贡献（有关详细信息，请参见代表性结果部分的 图 3 ）。

结果

下面显示的结果来自单晶 FeGe 样品中磁性斯格明子的洛伦兹显微镜和离轴电子全息研究。

TEM 标本制备。使用配备 Ga FIB、显微纵器和气体注射系统的双光束扫描电子显微镜制备单晶 B20 型 FeGe 的电子透明样品用于 TEM 检查。使用 30 和 5 kV 离子束进行 FIB 铣削，电流在 6.5 nA 和 47 pA 之间。使用提取方法48 制造薄片，该薄片连接到 Cu 网格（图 1C）。为了减少窗帘引起的厚度变化，在 FIB 铣削之前将非晶态 C 沉积在晶体上。通过使用低能 （<1 keV） Ar 离子束溅射减少了剩余的离子束诱导损伤49。最终标本的宽度、高度和厚度分别约为 15 、 10 和 0.1 μm。

磁成像 - 洛伦兹显微镜。FeGe 样品的磁态预计会遵循磁场与温度相图，如图 4A 所示，首先使用洛伦兹显微镜通过在室温和低温（低于 FeGe 的居里温度）下记录菲涅耳散焦图像来研究。

B20 型 FeGe 在室温下是顺磁性的。低于 278 K 的转变温度（即居里温度），根据施加的磁场50，可以形成不同的磁性构型。在本研究中，使用双倾斜液氮冷却的 TEM 样品架在室温和低温下记录图像。使用温度控制器和相机的控制软件监测和控制试样温度。低于转变温度时，FeGe 通常在零施加磁场中包含螺旋磁性结构。这种磁性纹理在薄 TEM 样品的洛伦兹（菲涅耳散焦）图像中产生迷宫般的黑白对比线，如图 4B 所示。

FeGe 的特征磁参数，例如其交换常数、Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用常数和饱和磁化强度 M，决定了螺旋相的平衡周期 （~70 nm） 以及磁饱和的临界场 （320 mT）。通过使用反对透镜的轻微激发，向样品施加面外磁场，可以从螺旋态形成 Bloch 型斯格明子。在本研究中使用的显微镜中，6% 的激发提供 ~100 mT 的视场。对螺旋结构或斯格明子晶格进行成像所需的典型散焦值在 300 μm-1 mm 范围内，具体取决于 TEM 样品的厚度。

图 2 显示了在样品温度为 100 K、存在 100 mT 面外磁场的情况下记录的布洛赫型斯格明子的菲涅耳散焦图像，该磁场是使用传统的显微镜物镜施加的。在施加磁场的存在下冷却样品会导致形成规则的密堆布洛赫型斯格明子晶格 51。根据散焦的符号，每个斯格明子的对比度显示为强度最大值或最小值，分别如图 2A 和 图 2B 所示。

磁成像 - 离轴电子全息术。使用上述程序在室温和低于临界温度下记录使用 FIB miling 制备的 FeGe 薄片的离轴电子全息图。

图 3A 显示了 B20 型 FeGe 在 200 K 的样品温度下在 100 mT 外加磁场下冷却后记录的离轴电子全息图。将 120 V 的电压施加到双棱镜上，导致全息干涉条纹间距为 2.69 nm，全息干涉条纹对比度为 ~25%。

振幅和相位的重建涉及在全息图的傅里叶变换中以数字方式选择一个边带（图 3B），用以边带为中心的软边缘为零的圆形掩模之外的所有内容进行掩盖，将掩蔽的边带置于傅里叶空间中的中心，并计算其逆傅里叶变换以提供包含振幅和相位信息的真实空间复波图像。实空间复波函数的相位 Φ = arctan （i/r） 和振幅figure-results-2143从其实部 r 和虚部 i 进行评估。相位（图 3C）最初以 2π 为模进行评估，因此包含相位不连续性，可以使用合适的算法展开以提供展开的相位图像（图 3D）。有关重建程序和相应开源软件的更多详细信息，请参见其他位置 52,53,54。

类似的方法用于仅从真空记录参考全息图。从标本全息图的重建相位中减去参考全息图的重建相位，以去除与显微镜成像和记录系统相关的相位伪影。然后将样品加热至室温，并使用与减温相同的程序记录样品全息图（图 3E）和真空参考全息图。由于 FeGe 在室温下是顺磁性的，因此电子光学相移完全来自静电（平均内电位）对相位的贡献。在室温和降低温度下记录的对齐相位图像之间的差异（使用真空参考全息图校正后）用于单独提供磁相移（图 3F）。减去相位图像需要子像素对齐。最终的磁相图像提供了有关样品内部和周围沿电子束方向积分的磁感应的面内分量的信息（参见 公式 2）。

可以通过向磁相图像添加轮廓来获得投影面内磁感应的可视化表示（例如，通过评估其所选倍数的余弦）。它的导数还可用于生成颜色，其色调和强度可以分别用于表示投影面内磁感应的方向和大小。 图 5A 显示了 FeGe 中 Bloch 型斯格明子的代表性磁相图像，该图像是从 图 3 所示的离轴电子全息结果中获得的。相应的磁感应图如图 5B 所示。

可以使用与模型无关的55 或基于模型的40 算法进一步分析磁相图像，以确定样品中投射的面内磁化强度。 图 5C 显示了由 图 5A 所示的磁相图像确定的面内磁化图，该图使用基于模型的迭代重建算法40，以及使用电子能量损失光谱对 TEM 样品厚度进行的独立测量。磁化强度以 kA/m 为单位显示，并揭示了斯格明子的六边形形状，这是由它们紧密排列产生的。自旋平行于电子束方向的斯格明子核心的尺寸为 ~8 nm。测得的磁化强度峰值为 ~135 kA/m，这与考虑存在表面扭曲和非磁性损坏样品表面层的平均值56 非常一致。类似的方法可用于系统地研究自旋织构的演变，作为施加的磁场和温度的函数。

figure-results-3698
图 1：基本的离轴电子全息设置和示例样品几何形状。 （A） 离轴电子全息的射线路径示意图。（B） 本研究中使用的透射电子显微镜的照片。该显微镜配备了一个场发射枪、一个像差校正器、一个洛伦兹透镜和两个电子双棱镜，并在 300 kV 下运行。（C） 使用 FIB 铣削制备的 B20 型 FeGe TEM 样品的二次电子扫描电子显微镜图像，连接到 Cu TEM 支撑网格（样品的 TEM 图像见 图 2B ）。比例尺 = 500 μm。缩写： OA = 开孔;Ltz = 洛伦兹;SA = 所选区域;e- = 电子;TEM = 透射电子显微镜。 请单击此处查看此图的较大版本。

figure-results-4352
图 2：B20 型 FeGe 中 Bloch 型斯格明子的菲涅耳散焦图像。 使用 FIB miling 制备的 FeGe 薄片中 Bloch 型斯格明子的 （A） 欠焦和 （B） 过焦图像，并在 100 K 的样品温度下在 100 mT 的面外磁场存在下记录。散焦值为 ±500 μm。宽阔的波浪状暗对比带是由衍射对比产生的结晶弯曲轮廓。插图显示图像的放大区域。比例尺 = 2 μm。 请单击此处查看此图的较大版本。

figure-results-4870
图 3：离轴电子全息图的重建。 （A） 在 200 K 的样品温度下在 100 mT 的面外磁场作用下记录的 B20 型 FeGe 薄片的实验离轴电子全息图。插图显示了全息影像的放大区域;比例尺 = 200 nm。（B） 全息图的傅里叶变换，包含一个中心带、两个侧带和源自双棱柱边缘菲涅耳条纹的条纹。其中一个侧带的扩大揭示了与斯格明子的有序排列相关的斑点;比例尺 = 0.4 nm-1。（C） 通过对其中一个边带进行逆傅里叶变换获得的包裹相位图像;比例尺 = 200 nm。（D） 展开的相位图像;比例尺 = 200 nm。（E） 在室温下在零面外施加磁场中记录的同一区域的展开相位图像;比例尺 = 200 nm （F） 将室温下记录的相位图像与 200 K 下记录的相位图像相减，以亚像素精度对齐后，获得的最终磁相图像的一部分;比例尺 = 200 nm。 请单击此处查看此图的较大版本。

figure-results-5653
图 4：FeGe 的磁场与温度相位图。 （A） B20 型 FeGe 的相图，显示磁态与温度的关系。（B） 使用 FIB miling 制备的 FeGe 薄片中代表性螺旋磁态的菲涅耳散焦图像，并在 260 K 的样品温度下在零施加磁场中记录。比例尺 = 2 μm。缩写： PM = 顺磁相;Tc = 居里温度;FIBs = 聚焦离子束。 请单击此处查看此图的较大版本。

figure-results-6158
图 5：磁相移的定量分析。 （A） 在 200 K 的样品温度下，在施加 100 mT 的面外磁场的情况下，在 B20 型 FeGe 中记录的 Bloch 型斯格明子的磁相移 Φm 。（B） 通过显示磁相图像倍数的余弦并添加其导数生成的颜色来创建磁感应图。相位轮廓间距为 2π/20~0.314 弧度。（C） 使用基于模型的迭代重建算法从 （A） 所示的磁相图像中获得的投影面内磁化强度。比例尺 = 50 nm。请单击此处查看此图的较大版本。

讨论

离轴电子全息术提供纳米级材料磁性的完全定量测量，当与电子断层扫描相结合时，可以进行投影或三维测量。这些优势使该技术不同于基于 X 射线和中子的技术，用于磁性纳米结构的高空间分辨率表征。但是，在实验的设计和执行以及数据分析过程中需要小心。这里提到了一些需要考虑的因素。首先，磁性材料通常对离子束溅射诱导的伪影敏感，这可能导致在 TEM 样品表面形成有缺陷的、非晶的和/或非磁性的层。它们可能还需要储存在惰性气体环境或真空中以防止氧化。此外，使用 FIB 铣削制备的 TEM 样品体积小且易碎。因此，通常不建议使用镊子等机械工具。相反，可以使用真空镊子将样品插入 TEM 样品架中。

其次，传统的冷却 TEM 样品架，例如本研究中使用的样品架，由于样品架、螺钉和传热丝的温度变化，可能会引入样品漂移。样品漂移通常会在 10-40 分钟的时间范围内减慢到可接受的速率。第三，在冷却实验期间，可能存在电子束感应电荷，尤其是在研究包含绝缘材料的样品时。充电会对记录的相位图像的静电贡献产生缓慢变化的贡献，该贡献会随样品温度以及电子束照明和样品位置而变化。有时，在样品上涂上一层薄薄的 C 有助于减少电子束感应电荷。

第四，在 TEM 中进行的磁成像实验需要电子透明样品。这种样品的制备在上面的代表性结果部分简要描述。在计划、实施和解释实验时，必须考虑样品的形状，因为从“薄膜”获得的结果可能与从块样品获得的结果不同。例如，TEM 样品中的磁畴通常比块状材料更小，并且退磁场更强。然而，从薄 TEM 样品中测得的磁性（例如饱和磁化强度和畴壁宽）通常与从块状材料中获得的值相匹配。

第五，使用常规显微镜物镜对标本施加垂直磁场会改变图像放大倍率和旋转率，应在数字图像对准之前进行校正。相位图像之间的轻微错位可能会导致将错位伪影误解为磁对比度。

展望未来，电子全息断层扫描技术基于基于反向投影的 34 或基于模型的40 断层扫描重建算法，为材料中磁场和磁化分布的3D 重建提供了一条途径。此类实验需要采集和处理大量图像，包括减去每个样品倾斜角度对相位的平均内电位贡献。断层扫描实验容易受到长时间实验期间样品变化、动态衍射变化（标本倾斜角的变化）、采集不完整数据集导致的伪影以及错位和图像失真的影响。数据采集和分析工作流程的自动化有望克服其中一些问题。其他未来的实验发展可能包括设计复杂的磁化线圈和方法，以便在对样品施加多个外部刺激期间进行磁开关的时间分辨离轴电子全息实验。

披露声明

作者没有什么可披露的。

致谢

我们感谢众多同事的宝贵讨论、建议、支持、样本提供和持续的合作，以及根据欧盟的 Horizon 2020 研究和创新计划（第 856538 号资助，项目“3D MAGiC”）、Deutsche Forschungsgemeinschaft（DFG，德国研究基金会）- 项目 ID 405553726 - TRR 270，欧盟的 Horizon 2020 研究和创新计划（第 823717 号资助， 项目“ESTEEM3”）、欧盟的 Horizon 2020 研究和创新计划（拨款号 766970，项目“Q-SORT”），以及通过拨款 MIPR# HR0011831554 向 DARPA TEE 计划。

材料

NameCompanyCatalog NumberComments
Materials
B20-type iron germanium single crystalInvestigated material
Software
Aberration correction softwareCEOS2.21.49Software for aberration corrections
Gatan microscopy suite (GMS)Gatan3.41Software for controlling Gatan K2 IS camera
HoloworksHolowerk6.0 betaSoftware for hologram reconstruction
Technical equipment
Cu Omniprobe gridOmniprobeAGJ420Support grid for TEM lamella
DC high voltage power supplyFug ElektronikHCL 14M-1250Biprism voltage supply and controller
Direct electron counting detectorGatanGATAN K2 ISLorentz images and hologram acqusition
Double tilt liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holderGatanGATAN model 636Specimen holder
Focused ion beam scanning electron microscopeThermo Fisher ScientificFEI Helios NanoLab 460F1 FIB-SEMSpecimen preparation
Temperature controller for liquid-nitrogen-cooled TEM specimen holderGatanGATAN model 1905Specimen temperature controller
Transmission electron microscopeThermo Fisher ScientificFEI Titan G2 60-300 FEG TEMLorentz microscopy and electron holography

参考文献

  1. Magnetic nanostructures. Aktas, B., Tagirov, L., Mikailov, F. , Springer. (2007).
  2. Parkin, S. S. P., Hayashi, M., Thomas, L. Magnetic domain-wall racetrack memory. Science. 320 (5873), 190-194 (2008).
  3. Fert, A., Reyren, N., Cros, V. Magnetic skyrmions: advances in physics and potential applications. Nature Reviews Materials. 2, 17031(2017).
  4. Lavrijsen, R., et al. Magnetic ratchet for three-dimensional spintronic memory and logic. Nature. 493, 647-650 (2013).
  5. Fernández-Pacheco, A., et al. Three-dimensional nanomagnetism. Nature Communications. 8, 15756(2017).
  6. Magnetic imaging and its applications to materials. De Graef, M. , Academic Press. (2000).
  7. Modern techniques for characterizing magnetic materials. Zhu, Y. , Kluwer Academic Publishers. (2005).
  8. Magnetic microscopy of nanostructures. Hopster, H., Oepen, H. P. , Springer. (2005).
  9. Warwick, T., et al. A scanning transmission X-ray microscope for materials science spectromicroscopy at the advanced light source. Review of Scientific Instruments. 69, 2964-2973 (1998).
  10. Faigel, G., Tegze, M. X-ray holography. Reports on Progress in Physics. 62, 355-393 (1999).
  11. Izyumov, Y. A., Ozerov, R. P. Magnetic neutron diffraction. , Springer. Boston, Massachusetts, USA. (1995).
  12. Zweck, J. Imaging of magnetic and electric fields by electron microscopy. Journal of Physics: Condensed Matter. 28, 403001(2016).
  13. Kovács, A., Dunin-Borkowski, R. E. Chapter 2-Magnetic imaging of nanostructures using off-axis electron holography. Handbook of Magnetic Materials. Brück, E. 27, Elsevier. 59-153 (2018).
  14. Dunin-Borkowski, R. E., Kovács, A., Kasama, T., McCartney, M. R., Smith, D. J. Electron holography. Springer Handbook of Microscopy. Hawkes, P. W., Spence, J. C. H. , Springer International Publishing. 2(2019).
  15. Transmission electron microscopy: Diffraction, imaging, and spectrometry. Carter, C. B., Williams, D. B. , Springer. (2016).
  16. Gabor, D. A new microscopic principle. Nature. 161, 777-778 (1948).
  17. Cowley, J. M. Twenty forms of electron holography. Ultramicroscopy. 41 (4), 335-348 (1992).
  18. Linck, M., Freitag, B., Kujawa, S., Lehmann, M., Niermann, T. State of the art in atomic resolution off-axis electron holography. Ultramicroscopy. 116, 13-23 (2012).
  19. Midgley, P. A., Dunin-Borkowski, R. E. Electron tomography and holography in materials science. Nature Materials. 8, 271-280 (2009).
  20. Tanigaki, T., et al. New trend in electron holography. Journal of Physics D: Applied Physics. 49 (24), 244001(2016).
  21. Lichte, H., et al. Electron holography: Applications to materials questions. Annual Review of Materials Research. 37, 539-588 (2007).
  22. Lichte, H., et al. Electron holography: state and prospects. Microscopy and Microanalysis. 20, 244-245 (2014).
  23. McCartney, M. R., Dunin-Borkowski, R. E., Smith, D. J. Quantitative measurement of nanoscale electrostatic potentials and charges using off-axis electron holography: Developments and opportunities. Ultramicroscopy. 203, 105-118 (2019).
  24. Lichte, H., Lehmann, M. Electron holography-basics and applications. Reports on Progress in Physics. 71 (1), 016102(2008).
  25. Aharonov, Y., Bohm, D. Significance of electromagnetic potentials in the quantum theory. The Physical Review. 115, 485-491 (1959).
  26. Zheng, F., et al. Direct imaging of a zero-field target skyrmion and its polarity switch in a chiral magnetic nanodisk. Physical Review Letters. 119, 197205(2017).
  27. Dunin-Borkowski, R. E., et al. Off-axis electron holography of magnetic nanowires and chains, rings, and planar arrays of magnetic nanoparticles. Microscopy Research and Technique. 64 (5-6), 390-402 (2004).
  28. Dunin-Borkowski, R. E., et al. Magnetic microstructure of magnetotactic bacteria by electron holography. Science. 282, 1868-1870 (1998).
  29. Almeida, T. P., et al. Direct visualization of the thermomagnetic behavior of pseudo-single-domain magnetite particles. Science Advances. 2 (4), 1501801(2016).
  30. Almeida, T. P., et al. Visualized effect of oxidation on magnetic recording fidelity in pseudo-single-domain magnetite particles. Nature Communications. 5, 5154(2014).
  31. Zheng, F., et al. Experimental observation of chiral magnetic bobbers in B20-type FeGe. Nature Nanotechnology. 13, 451-455 (2018).
  32. Lai, G., et al. Three-dimensional reconstruction of magnetic vector fields using electron-holographic interferometry. Journal of Applied Physics. 75 (9), 4593(1994).
  33. Wolf, D., Lubk, A., Röder, F., Lichte, H. Electron holographic tomography. Current Opinion in Solid State and Materials Science. 17 (3), 126-134 (2013).
  34. Wolf, D., et al. 3D magnetic induction maps of nanoscale materials revealed by electron holographic tomography. Chemistry of Materials. 27 (19), 6771-6778 (2015).
  35. Lubk, A., et al. Nanoscale three-dimensional reconstruction of electric and magnetic stray fields around nanowires. Applied Physics Letters. 105 (17), 173110(2014).
  36. Simon, P., et al. Synthesis and three-dimensional magnetic field mapping of Co2FeGa heusler nanowires at 5 nm resolution. Nano Letters. 16 (1), 114-120 (2016).
  37. Tanigaki, T., et al. Three-dimensional observation of magnetic vortex cores in stacked ferromagnetic discs. Nano Letters. 15 (2), 1309-1314 (2015).
  38. Mohan, K. A., Prabhat, K. C., Phatak, C., De Graef, M., Bouman, C. A. Model-based iterative reconstruction of magnetization using vector field electron tomography. IEEE Transactions on Computational Imaging. 4 (3), 432-446 (2018).
  39. Prabhat, K. C., Mohan, K. A., Phatak, C., Bouman, C., Graef, M. D. 3D reconstruction of the magnetic vector potential using model based iterative reconstruction. Ultramicroscopy. 182, 131-144 (2017).
  40. Caron, J. Model-based reconstruction of magnetisation distributions in nanostructures from electron optical phase images. RWTH Aachen University. , Available from: https://juser.fz-juelich.de/record/851773 (2017).
  41. Snoeck, E., et al. Off-axial aberration correction using a B-COR for Lorentz and HREM modes. Microscopy and Microanalysis. 20, 932-933 (2014).
  42. Shibata, N., et al. Atomic resolution electron microscopy in a magnetic field free environment. Nature Communications. 10, 2308(2019).
  43. Phatak, C., Petford-Long, A. K., De Graef, M. Recent advances in Lorentz microscopy. Current Opinion in Solid State and Materials Science. 20 (2), 107-114 (2016).
  44. Chang, S. L. Y., Dwyer, C., Barthel, J., Boothroyd, C. B., Dunin-Borkowski, R. E. Performance of a direct detection camera for off-axis electron holography. Ultramicroscopy. 161, 90-97 (2016).
  45. Harada, K., Tonomura, A., Matsuda, T., Akashi, T., Togawa, Y. High-resolution observation by double-biprism electron holography. Journal of Applied Physics. 96 (11), 6097(2004).
  46. Harada, K., Matsuda, T., Tonomura, A., Akashi, T., Togawa, Y. Triple-biprism electron interferometry. Journal of Applied Physics. 99, 113502(2006).
  47. Kasama, T., Dunin-Borkowski, R. E., Beleggia, M. Electron holography of magnetic materials. Holography - Different Fields of Application. Ramirez, F. A. M. , InTechOpen 53-80 (2011).
  48. Langford, R. M., Rogers, M. In situ lift-out: Steps to improve yield and a comparison with other FIB TEM sample preparation techniques. Micron. 39 (8), 1325-1330 (2008).
  49. Fischione, P. E., et al. A small spot, inert gas, ion milling process as a complementary technique to focused ion beam specimen preparation. Microscopy and Microanalysis. 23 (4), 782-793 (2017).
  50. Kovács, A., Li, Z. -A., Shibata, K., Dunin-Borkowski, R. E. Lorentz microscopy and off-axis electron holography of magnetic skyrmions in FeGe. Resolution and Discovery. 1 (1), 2-8 (2016).
  51. Shibata, K., et al. Temperature and magnetic field dependence of the internal and lattice structures of skyrmions by off-axis electron holography. Physical Review Letters. 118, 087202(2017).
  52. Völkl, E., Allard, L. F., Frost, B. A software package for the processing and reconstruction of electron holograms. Journal of Microscopy. 180 (1), 39-50 (1995).
  53. Niermann, T., Lehmann, M. Averaging scheme for atomic resolution off-axis electron holograms. Micron. 63, 28-34 (2014).
  54. Morawiec, K., Zajkowska, W., Dłużewski, P., Shiojiri, M., Kusiński, J. PyHoLo software, a new tool for electron hologram analysis and magnetic investigation. Computer Physics Communications. 256, 107471(2020).
  55. Beleggia, M., Kasama, T., Dunin-Borkowski, R. E. The quantitative measurement of magnetic moments from phase images of nanoparticles and-I. Fundamentals. Ultramicroscopy. 110 (5), 425-432 (2010).
  56. Song, D., et al. Quantification of magnetic surface and edge states in an FeGe nanostripe by off-axis electron holography. Physical Review Letters. 120, 167204(2018).

转载和许可

请求许可使用此 JoVE 文章的文本或图形

请求许可

探索更多文章

B20 FeGe

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

政策

使用条款

隐私

联系我们

向图书馆推荐

JoVE 新闻简报

科研

教育

发表

图书馆员

关于 JoVE

版权所属 © 2025 MyJoVE 公司版权所有，本公司不涉及任何医疗业务和医疗服务。