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Resumen

Aquí, presentamos un protocolo para la proyección de imagen del fotoelectrón de especies aniónicas. Aniones genera en vacío y separados por espectrometría de masas son sondeados con fotoelectrón velocidad asignada la proyección de imagen, proporcionando detalles de aniones y niveles de energía neutrales, anión y estructura neutral y la naturaleza del estado electrónico del anión.

Resumen

La proyección de imagen de fotoelectrones del anión es un método muy eficiente para el estudio de Estados de energía de iones negativos encuadernados, especie neutral y las interacciones de los electrones no enlazados con átomos de las moléculas neutrales. De vanguardia en vacío técnicas de generación de aniones permiten la aplicación a una amplia gama de atomic, molecular y sistemas del anión del racimo. Estos se separan y seleccionaron con tiempo de vuelo espectrometría de masas. Se eliminan electrones por fotones linealmente polarizadas (desprendimiento de la foto) con fuentes de láser de sobremesa que ofrecen acceso a energías de excitación desde el infrarrojo al ULTRAVIOLETA cercano. Detectar los fotoelectrones con una velocidad de trazado imagen objetivo y la posición detector sensible significa que, en principio, cada fotoelectrón alcanza el detector y la eficacia de la detección es uniforme para todas las energías cinética. Espectros del fotoelectrón extraídos de las imágenes vía reconstrucción matemática usando una inversa transformación Abel revelan detalles de la distribución de estado de energía interna del anión y los Estados de energía neutro resultante. En energía cinética de electrones baja, resolución típica es suficiente para revelar las diferencias de nivel de energía del orden de algunos millielectron-voltios, es decir, diferentes niveles vibracionales de especies moleculares o spin-órbita partir en átomos. Distribuciones angulares del fotoelectrón, extraídas de la inversa de transformación Abel representan las firmas de los orbitales de electrones enlazados, permitiendo más detallado sondeo de estructura electrónica. Los espectros y distribuciones angulares también codifican detalles de las interacciones entre los electrones salientes y la especie neutral residual después de la excitación. La técnica se ilustra mediante la aplicación a un anión atómico (F−), pero también puede ser aplicado a la medición de la espectroscopia molecular del anión, el estudio de resonancias bajo mentira de aniones (como alternativa a la dispersión de experimentos) y femtosegundo ( FS) tiempo resuelve los estudios de la evolución dinámica de aniones.

Introducción

Anión del fotoelectrón imagen1 es una variante de la espectroscopia del fotoelectrón y representa una potente sonda de estructura electrónica atómico/molecular y las interacciones entre electrones y especies neutras. La información obtenida es esencial en el desarrollo de la comprensión del límite metaestable (resonancias de dispersión del electrón-molécula) negativo ion Estados, Estados de entrada de reducción química, procesos disociativos accesorio y molécula de ion interacciones. Además, los resultados proporcionan pruebas vitales de alto nivel ab initio métodos teóricos, particularmente ésos diseñados para ocuparse altamente correlacionaron y Estados no estacionarios.

La técnica combina la producción de iones, espectrometría de masas y partículas cargadas2,3,4 sensible sonda electrónica (y para moléculas pequeñas, vibracionales) estructura de la proyección de imagen. Trabajar con especies aniónicas permite buena selectividad total a través del tiempo de la espectrometría total de vuelo (TOF-MS). Visible/cerca de ultravioleta (UV) fotones son suficientemente enérgicos para eliminar el electrón sobrante, permitiendo el uso de fuentes de láser superior de tabla. Un beneficio adicional del uso de aniones es la capacidad de photoexcite bajas, inestable aniónicos Estados que representan los regímenes de energía que los electrones y átomos/moléculas neutrales interactuan fuertemente. El uso de la proyección de imagen de velocidad asignada5 (VMI) ofrece eficiencia de detección uniforme, incluso en energías cinéticas de electrones baja, controla todos los fotoelectrones expulsados y simultáneamente revela la magnitud y dirección de sus velocidades.

Los resultados experimentales son imágenes del fotoelectrón que contienen espectros del fotoelectrón (detalles de las distribuciones de energía interna de anión padres) y las energías de los Estados internos neutrales hija y distribuciones angulares del fotoelectrón (relacionados con la electrón orbital antes de la separación). Una aplicación particularmente interesante de la técnica se encuentra en estudios de tiempo-resolved de fs. Un pulso de láser ultrarrápida inicial (bomba) se excita a un estado electrónico de anión disociativos, y un segundo retrasado pulsos ultrarrápidos (sonda) temporal luego desprende electrones del anión emocionado. El control de la diferencia de tiempo de bomba sonda sigue la evolución de Estados de energía del sistema y la naturaleza cambiante de los orbitarios del sistema en la escala de tiempo del movimiento atómico. Ejemplos incluyen el photodissociation de I2− y otra especies interhalogen6,7,8,9, la fragmentación o electrón alojamiento en I−·uracil 10,11,12,13, I−·thymine13,14, I−·adenine15, I−·nitromethane16, 17 y I−·acetonitrile17 clúster aniones y la revelación de la hasta ahora inesperadamente largo plazo para la producción de aniones atómica Cu− después fotoexcitan de CuO2− 18.

La figura 1 muestra la Universidad de Washington en St. Louis (WUSTL) anión del fotoelectrón imagen espectrómetro19. El instrumento consta de tres regiones diferencialmente bombeadas. Los iones se producen en la cámara de origen que opera a una presión de 10−5 Torr y contiene una descarga de iones fuente20y placa de extracción de iones electrostático. Los iones son separados por la masa en un Wiley-McLaren TOF-MS21 (la presión en el tubo de TOF es 10−8 Torr). Detección de iones y el sondeo se lleva a cabo en la región de detección (presión de 10−9 Torr) que contiene una lente VMI5 y un detector de partículas cargadas. Los componentes principales del instrumento se ilustran esquemáticamente en la Figura 1b , donde la región sombreada representa todos los elementos contenidos en el sistema de vacío. Gas se introduce a través de la boquilla pulsada en la descarga. Para compensar la presión de entrada alta, la cámara de origen se mantiene bajo vacío usando una bomba de difusión basados en aceite. La región de descarga se ilustra con más detalle en la Figura 2a. Se aplica una alta diferencia de potencial entre los electrodos, que están aislados de la cara de la boquilla por una serie de separadores de teflón. De hecho, el teflón actúa como fuente de átomos de flúor para los resultados mostrados más adelante.

La descarga produce una mezcla de aniones, cationes y especies neutras. La placa de extracción de iones, pila de aceleración de iones, potencial interruptor y detector de microcanales (MCP) de la placa (Figura 1b) forman los 2 m largo Wiley McLaren TOF-MS. iones son extraídos mediante la aplicación de un pulso de voltaje (negativo) a la placa de extracción de iones y entonces todos los iones se aceleran a la misma energía cinética. Variación de la magnitud del pulso de extracción enfoca a la hora de llegada en el lente VMI mientras que la lente de einzel reduce la sección espacial de la viga de ion. Aniones son volver a referenciado a tierra utilizando un potencial interruptor22, el momento en que actúa como un discriminador de masa. Selección del anión se obtiene mediante la sincronización de la llegada de un impulso de fotones visibles/cerca de uv con la hora de llegada del anión en el lente de la VMI. Las regiones de separación y detección de iones usan turbopumps libre de aceite para proteger el detector de imagen.

Aniones y fotones interactúan para producir fotoelectrones en todo el volumen espacial del sólido de Steinmetz, que representa la superposición entre las vigas de iones y laser. El objetivo VMI (figura 2b) consiste en tres electrodos abiertos, cuya finalidad es asegurar que los fotoelectrones alcanzan el detector y que se mantenga la distribución del espacio del ímpetu de los fotoelectrones. Para lograr esto, diferentes voltajes se aplican al extractor y repelente tal que, sin importar el punto espacial de origen, se detectan los electrones con el mismo vector velocidad inicial en el mismo punto en el detector. El detector consiste en un conjunto de MCPs chevron-emparejado que actúan como multiplicadores de electrón. Cada canal tiene un diámetro del orden de algunos micrones, localizar la ganancia y la preservación de la posición de impacto inicial. Una pantalla de fósforo detrás de MCPs indica la posición mediante el pulso de electrones amplificados como un destello de luz que se registra con una cámara de carga dispositivo acoplado (CCD).

La sincronización y la duración de los varios impulsos de tensión necesarios son controlados utilizando un par de generadores digital delay (Director General Adjunto, figura 3). Se repite el experimento entero sobre una base del plano por plano con una tasa de repetición de 10 Hz. Para cada disparo, varios iones y fotones interactúan produciendo unos eventos de detección de cada fotograma de la cámara. Varios mil marcos son acumulados en una imagen. El centro de la imagen representa el origen del espacio de impulso y por lo tanto, la distancia desde el centro (r) es proporcional a la velocidad de un electrón. Ángulo θ (en relación con la dirección de polarización del fotón) representa la dirección de la velocidad de un electrón. Una imagen contiene la distribución de densidades de evento de detección. Por lo tanto, también puede ser visto como la representación de la densidad de la probabilidad de detección (en un momento dado) de un electrón. Invocando la interpretación de Born de la función de onda (ψ) representa una imagen | ψ | 2 para los fotoelectrones23.

La densidad de probabilidad del electrón 3D es cilíndrico simétrica sobre la polarización del vector eléctrico (εp) de la radiación con la luchando consecuente de la información. Reconstrucción de la distribución original se consigue matemáticamente24,25,26,27. La distribución radial (de electrones) en la reconstrucción es el espectro de fotoelectrones de dominio de impulso (velocidad) que se convierte en el dominio de la energía a través de la aplicación de la transformación adecuada del jacobiano.

Fotoelectrón de anión espectrómetro (figura 1) utilizado en estos experimentos la proyección de imagen es un instrumento a la medida28. La configuración en la tabla 1 y tabla 2 para el protocolo es específica para este instrumento para la producción de F− y la proyección de imagen de la distribución del fotoelectrón. Varias versiones similares del diseño se utilizan en diversas investigación Laboratorios6,29,30,31,32,33,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, pero no dos instrumentos son exactamente iguales. Además, opciones son fuertemente interdependientes y muy sensibles a pequeños cambios en las condiciones y dimensiones del instrumento.

Protocolo

Nota: Un protocolo experimental general aquí se presenta, específico para el instrumento WUSTL. Opciones específicas para la imagen− F presentado en la figura 4a se pueden encontrar en la tabla 1-2.

1. ion generación

  1. Para generar aniones, aplicar un forro gas o mezcla de gases (para F−, 40 psig. de O2) detrás de la boquilla pulsada y utilice la boquilla de 10 Hz.
    1. La duración de la boquilla en generador de retardo digital 1 (DDG1), canal (A1) y activar el controlador de boquilla pulsada para inyectar el gas en la descarga.
    2. Aplicar un pulso de descarga de alto voltaje V1. La sincronización y la duración del pulso están controlados por canal C (C1) en DDG1.
    3. Como el escape de gas de2 O puede llevar al riesgo de incendio mayor laboratorio, asegurar que todas las líneas de gas escape firmemente. Puesto que las presiones de gas alta pueden llevar a insuficiencia de líneas de gas, asegúrese de que la presión se mantiene por debajo de la presión máxima de funcionamiento. Garantizar fuentes de alimentación correctamente conectado a tierra y apagadas cuando los cables están conectados o quitar.

2. ion extracción, separación y detección

  1. Para extraer los aniones de la fuente, aplicar un pulso de extracción de alto voltaje (V2) a la placa de extracción de iones.
    1. Configurar la sincronización y la duración del pulso de extracción de iones con DDG1 canal D (D1).
  2. Para monitorear el espectro de masas del anión, poner el instrumento en el modo de ion.
    1. Conecte el divisor de voltaje del detector el detector de imágenes MCPs.
    2. Aplique tensión V11 para el ánodo del detector (pantalla de fósforo).
    3. Conecte la salida de divisor de tensión del detector de iones a la entrada del canal 1 del osciloscopio.
    4. Conecte la fuente de alimentación de la MCP a la entrada del divisor de tensión y aumente gradualmente la tensión. Un voltaje de entrada V9 ofrece V7 a la entrada y V8 para el lado de salida del MCP.
      PRECAUCIÓN: No exceda la máxima tensión permitida de MCPs.
  3. Separar los aniones por TOF-MS.
    1. Ajustar la tensión de la pila de aceleración V3.
    2. Mediante el canal de DDG1 E (E1), establecer la sincronización y la duración para el pulso de alto voltaje interruptor potencial (V3).
    3. Externamente accionar el osciloscopio de canal DDG1 F (F1) para establecer la escala de tiempo de TOF-MS.
  4. Ajustar las descarga y extracción pulso magnitudes (V1-V2), descarga, extracción, interruptor potencial y sincronización del inyector y la duración a través de canales A E DDG1 para producir la señal de ion en el osciloscopio.

3. ion rendimiento y optimización de resolución.

Nota: Los pasos 3.1 y 3.2 deben repetirse iterativamente para obtener el rendimiento óptimo de resolución y ion. (Tablas 1-2 muestra los valores utilizados para generar la imagen de F− se muestra en la sección de resultados).

  1. Para optimizar el número de aniones de una especie dada, ajuste el ion fuente.
    1. Ajuste la presión de gas de2 O detrás de la boquilla usando el regulador en el cilindro de gas.
    2. Ajustar la duración de la boquilla pulsado de funcionamiento (A1).
    3. Ajustar la magnitud de la tensión de impulso de descarga (V1).
    4. Ajustar el momento y duración de la tensión de impulso de descarga (C1).
    5. Ajustar la sincronización y la duración del pulso de extracción de iones (D1).
    6. Ajuste la duración que es el potencial interruptor en alta tensión (E1).
    7. Regular el voltaje en el elemento central de la lente de einzel (V4). Los picos de iones en el osciloscopio deben aumentar en intensidad.
      PRECAUCIÓN: Asegúrese de que O2 la presión se mantiene por debajo de la presión máxima de funcionamiento.
  2. Ajustar los parámetros de TOF-MS para optimizar la separación de resolución y de iones de masa espectral
    1. Ajustar la tensión de extracción de iones (V2) para lograr el enfoque de Wiley-McLaren. Deben reducir los picos de iones en el osciloscopio.
    2. Ajustar la tensión de la pila de aceleración V3.

4. del fotoelectrón producción y detección de

  1. Cambia el espectrómetro a la proyección de imagen.
    1. Reducir el voltaje aplicado al divisor del voltaje del detector de iones (V9) a cero.
    2. Desconecte el divisor de tensión del detector de iones de MCPs.
    3. Conecte el MCP y fuentes de alimentación que el pulso de alto voltaje de la proyección de imagen.
    4. Conecte el de pulso de alto voltaje a los MCP imagen
  2. Aplicar una tensión permanente a la pantalla de fósforo (V11) y MCP (V9).
  3. Sincronizar la hora de llegada de pulsos de láser desde el laser de tinte de nanosegundos (ns) con el tiempo de llegada del ión de interés dentro de la lente de la VMI.
    1. Conecte el fotodiodo rápido al canal osciloscopio 2.
    2. Externamente accionar la lámpara de flash de láser de Nd: YAG y Q switch utilizando canales de DDG2 H (H2) y G (G2). Ajustar el tiempo del disparador láser (H2) hasta la salida del fotodiodo es cerca pero anterior a la señal del ión de interés.
    3. Aplique tensión a la proyección de imagen repelente (V5) y extractor (V6) electrodos.
    4. La cámara de larga exposición y ajuste el disparador láser tiempo (H2) para maximizar el número de eventos de detección de electrones observada en la pantalla del PC.
      PRECAUCIÓN: Radiación de láser clase IV dañarán permanentemente vista. Usar protección ocular adecuada. No mire directamente al rayo ni aún cuando use protección del ojo. Evitar reflexiones especulares.
  4. Se aplica un pulso de alto voltaje al MCP que coincidiera con la llegada del pulso del fotón para amplificar la señal de electrones dentro de la ventana de producción del fotoelectrón.
    1. Ajustar la tensión de pulso imagen (V10).
    2. Establecer la imagen tiempo de pulso y la duración con DDG2 canal F (F2) tal que el pulso de la imagen se centra en el momento de la llegada del pulso del fotón.

5. imagen centrada

  1. Ajustar la cámara a corto de la exposición.
    1. Activar la cámara para abrir en el inicio de un ciclo experimental utilizando el canal de DDG2 E (E2).
  2. Recoge una imagen de fondo-resta
    1. Recoger varios marcos con el pulso del láser coincide con el anión de interés.
    2. Recoger varios marcos con el pulso del laser no coincidente con cualquier anión.
    3. Reste los cuadros recogidos de coincidencia de los cuadros recogidos en coincidencia.
    4. Repita el paso 5.2 y acumular una imagen.
  3. Ajustar la proyección de imagen repelente (V5) y extracción (V6) electrodo voltajes. Generar una nueva imagen repitiendo paso 5.2. La mejor condición de enfoque se logra cuando las características de la imagen en su parte más estrecha.

6. colección de imágenes

  1. Con la cámara en modo de exposición corta, cambie a la colección centroided.
  2. Repita el paso 5.2 en la condición de concentración óptima para acumular una sub-pixel de resolución de imagen.

7. extracción de datos

Nota: Las manipulaciones de datos realizadas en esta sección se realizan mediante programas específicamente escritos en la plataforma MatLab.

  1. Ubique el centro de la imagen mediante la determinación del centro de masa (intensidad) de la imagen, usando la simetría inherente de la imagen para encontrar el centro de inversión, o (en el caso de baja de la señal a ruido) iterativamente minimizando el ancho de las transiciones en el espectro mediante la selección de diferentes centros de ensayo.
    1. Abel inversa transformar la imagen para recuperar la distribución de velocidad 3D.
  2. Generar espectros del fotoelectrón
    1. Integrar la intensidad en función del ángulo de los radios (esto es el espectro en la parte radial y por lo tanto dominio de impulso o velocidad). En la práctica esto se logra mediante la suma sobre todos los radios.
      figure-protocol-8599
      donde I(r) es la intensidad radial y I(r,θ) es la intensidad en el punto r, θ.
    2. Calibrar el espectro de energía cinética de electrones en comparación con una imagen que se grabó en las mismas condiciones con transiciones de eBE conocido.
      eKE = eKEcal × (r/rcal)2
      eKE donderef es la energía cinética de una transición conocida en el espectro de referencia,ref de r es el radio del anillo en la imagen de referencia correspondiente a esta transición y eKE es la energía cinética asociada con el radio r en el experimental imagen.
    3. Convertir el espectro radial en el dominio de la energía través de jacobiano de transformación. La energía correspondiente a un determinado r se determina como en 7.2.2. La intensidad que se divide I(r) por √eKE.
  3. Distribución angular de los electrones.
    1. Seleccione una transición en el espectro.
    2. Para diversas gamas de angulares pequeño, integrar sobre la gama radial asociada a la transición y el complot contra θ. En la práctica la integración se logra por la suma sobre todos los radios en el intervalo r0 -FWHM/2 a + 2/FWHM.
      figure-protocol-9854
      donde I(θ) es la intensidad angular, r0 es el valor radial de la transición máximo y FWHM es el ancho máximo de la mitad en toda la gama radial de la transición.

Resultados

Centroiding43 los datos registrados en los 640 × 480 matriz de píxeles CCD de la cámara, una resolución de la cuadrícula de 6400 × 4800 es posible. Sin embargo, la extracción de los espectros y de distribuciones angulares implica inverso transformación de Abel de los datos que requiere la intensidad de la imagen para variar relativamente suavemente. Como un compromiso, los datos centroided es "desechados" por la suma de n × n bloques de puntos. Tratamiento...

Discusión

Dos factores son particularmente críticos para el éxito del protocolo descrito. Las mejores condiciones posible velocidad de asignación deben ser determinadas y más crucial, debe producir un rendimiento suficiente y el tiempo relativamente invariante del anión deseado. Con respecto a la VMI centrándose pasos, pasos 5.2 y 5.3 deben repetirse en conjunto con análisis de imagen para determinar la condición que le da las más características de imagen (más estrechas). Ajuste fino de la tensión del electrodo (V5 y ...

Divulgaciones

Los autores tienen ninguna competencia intereses financieros u otros conflictos de intereses.

Agradecimientos

Este material está basado en trabajo apoyado por la National Science Foundation bajo CHE - 1566157

Materiales

NameCompanyCatalog NumberComments
Digital Delay GeneratorsBerkeley Nucleonics Corp.565-8cDDG1
Digital Delay GeneratorsBerkeley Nucleonics Corp.577-8cDDG2
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V3
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V2
HV Power SuppliesStanford Research SystemsPS325V5
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V9
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V4
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1053V10
HV Power SuppliesBurle Inc.PF1054V9,V11
HV Power SuppliesBertan205B-05RV6
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4150V2
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V1
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V11
HV PulsersDirected Energy Inc.PVX-4140V3
Pulsed Nozzle DriverParker Hannifin (General Valve)Iota-One
Pulsed NozzleParker Hannifin (General Valve)Series 9
CameraImperxVGA120
Imaging DetectorBeam Imaging SystemsBOS40
OscilloscopeLeCroyWavejet 334
PhotodiodeThorLabsDET10A
Diffusion PumpLeyboldDIP 8000
2×Turbo PumpLeyboldTMP361
Rotary PumpLeyboldD40B
2×Rotary PumpLeyboldD16B
Oxygen GasPraxairOX 5.0RS
Tunable LaserSpectra Physics Sirah Dye LaserCobra-Stretch
Pump laser for Dye LaserSepctra Physics Nd:YAGINDI-10

Referencias

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