このプロトコルは、光吸収スペクトルとバルク分子材料のより複雑な光電子特性の両方の効率的な計算のための興奮性のHamiltoniansの構築を容易にします。我々の技術は、バルク分子材料に関する非常に計算集約的な量子化学計算を、一般的な量子化学ソフトウェアを使用して行われる単一分子のはるかに管理しやすい計算に分解する。光起電セルや光ファイバ通信用の光スイッチなどの有機材料を用いた光電子デバイスの設計を計算的に導くことができます。
新しいユーザーは、推奨されるファイル名の規則を含む手順に慎重に従う必要があり、進む前に、各手順がエラーなく完了したことを確認する必要があります。多分子系を個々の分子に分割するには、Python 2.7 スクリプト getMonomers を使用します。py は、システムを構成する個々の分子の原子のデカルト座標を含むファイルを生成します。
システムのジオメトリを含むファイルの名前と、指示に示されたコマンドを使用してシステムを構成する個々の分子の原子数を指定します。個々の分子の原子に対して地表状態点電荷を生成するには、chargeOptionsというプレーンテキストファイルを設定します。電気的に中性分子の地盤状態における原子点電荷のガウス密度関数理論計算のためのオプションを持つtxt。
電荷移動特性を持つ遷移の合理的に正確な電荷分布を得るためには、長い範囲補正された密度機能、非水素原子上の少なくとも脱分極関数、超微細積分グリッド、および非常にタイトな自己一貫したフィールド収束基準を含む十分に大きな基準セットを使用してください。Gaussian 出力ファイルのアトミック座標が入力方向に書き込まれるように、Nosymm キーワードを入力ファイルに含めます。ファイル chargeOptions のパラメータを使用して、システムを構成するすべての個々の分子にガウス入力ファイルを設定します。
指定された Bash スクリプトを使用した txt。次に、入力と同じ出力ファイル名を指定してガウス計算を実行します。com ファイル名が、拡張子ログ付きです。
Python 2.7 スクリプト getCHelpG を使用します。py を使用して、拡張ログを持つガウス出力ファイルから CHelpG アトミック ポイントの電荷を抽出します。静電環境の存在下で材料内の個々の分子の励起エネルギーと遷移密度を計算するには、単一文字オプションというプレーンテキストファイルを設定します。
アトミックポイント電荷の計算として設定されたパラメータを持つtxtと、少なくとも10倍から負の5の順序で固有ベクトル成分を印刷するための低いしきい値を持つ。材料内の他のすべての分子の点電荷で表される静電気環境の存在下で、材料内のすべての励起エネルギーと個々の分子の遷移密度を計算するためにガウス入力ファイルを設定し、ファイルmonomer_n_wCh名前を付けます。com は、n がモノマー数です。
次に、入力と同じ出力ファイル名を指定してガウス計算を実行します。com ファイル名が、拡張子ログ付きです。この計算では、同じファイル名を持つチェックポイント ファイルも保存されますが、拡張子 chk を使用します。
ガウス出力ファイルからシステムを構成する個々の分子の明るい状態の励起エネルギー抽出の場合、個々のモノマーの明るい励起エネルギーをガウス出力ファイルから拡張ログにコピーし、all_energies.txtと呼ばれるプレーンテキストファイルにコピーします。ファイル all_energies。txt、励起エネルギーの数値を含むカラムのみを保持します。
分子系を構成するすべての分子ペアのエキシトニックカップリングを計算するには、まず、示されたBashスクリプトのフォームチェックユーティリティを使用してチェックポイントファイルを人間が読み取り可能な形式に変換します。Python 2.7 スクリプトスイッチを使用して署名します。pyは、ガウス出力ファイルの名前と、拡張ログと励起状態nの数を入力パラメータとして計算に含めます。
Multiwfn 多機能波関数アナライザーを使用して、ガウス形式のチェックポイント ファイルに基づいて遷移密度キューブ ファイルを書き込み、拡張子が fchk で、処理されたガウシアン出力ファイルに log2 という拡張子を付けて記述します。現在のディレクトリ内のすべての fchk ファイルに対してマルチフクロン処理オプションを使用してセットアップ ファイルを効率的に生成するには、makeOpt を使用します。shバッシュスクリプト。
ファイルは、拡張子 opt を持つ fchk ファイルと同じ名前になります。次に、示された Bash スクリプトを使用して 1 つのバッチで遷移密度キューブ ファイルを生成し、グリッド上のすべてのキューブの中心の座標と cubeFormat を使用してキューブ内の遷移密度の値を明示的に指定するファイルに変換します。パイソン2.7スクリプトを実行します。
指示に示すようにコマンドを実行して、fcub ファイルを使用して、遷移密度キューブ法を使用して、システム内のすべての分子ペア間の励起結合を計算します。計算が完了したら、all_couplingsという空のファイルを作成します。txt と、示されているように Bash スクリプトを使用して、すべての excitonic カップリングを 1 つのファイルに結合します。
興奮性ハミルトニアンを設定するには、setUpHamを使用します。py Python 2.7スクリプトと、all_energies内の励起状態エネルギーを結合するための指示されたターミナルコマンド。txt ファイルと、all_couplings内のエキシトニック カップリング。
txt ファイルは、完全なエキシオニック・ハミルトン行列を含む単一のファイルに変換されます。ここで、分子の励起性のハミルトンを計算するために使用されたクロスグレインモンテカルロシミュレーションから得られた6つのYLD124分子の集合体の光学吸収スペクトルが示されている。この表では、実証されたように構築されたこのシステムのHamiltonianが観察できる。
各分子に対して単一の明るい励起状態の6つの分子があるため、6個ずつ6個の励起的なハミルトンが生成され、6つの遷移が生じた。G31G*基底セットを用いてWB97X密度関数を用いて計算した励起子モデルとTDDFTスペクトルも、ピアソンの積素モーメント相関係数を特徴とする形状と同様の形状を有する。我々のプロトコルを用いて構築されたエキシトニック・ハミルトニアンは、特定の方法の近似が様々な光電子パラメータの計算精度にどのような影響を与えるかの研究を可能にする任意の量子化学的方法でパラメータ化することができる。
この方法を用いて、光吸収スペクトルと分子集合体の最初の超分極性をモデル化し、バルク分子固形物の特性を正確にモデル化する取り組みを進めています。
