Универсальные преобразования CO₂ в сложные продукты: двухступенчатая стратегия

Преобразования CO₂ с использованием двухступенчатого метода с одним горшком представлены в настоящем. Цель юаней состоит в том, чтобы предоставить доступ к различным продуктам с добавленной стоимостью и, в частности, создать хиральные углеродные центры. Решающим первым шагом является селективное двойное гидроборация CO_2, катализированного комплексом гидридов железа. Продукт, полученный с этим 4 e^- сокращение редких бис (борил)ацетал, соединение 1, который подвергается на месте трех различных реакций на втором этапе. Первая реакция касается реакции конденсации с (диизопропил)фениламин, предоставляя соответствующий имин 2. Во второй и третьей реакции, промежуточный 1 реагирует с триазол-5-ylidene (Эндерс' carbene) позволить соединения 3 или 4, в зависимости от условий реакции. В обоих соединениях образуются связи C-C, а хиральные центры образуются из CO₂ как единственного источника углерода. Соединение 4 экспонатов два хиральных центров, полученных в диастереоселективный образом в механизме формозного типа. Мы доказали, что оставшийся фрагмент борила играет ключевую роль в этом беспрецедентном стереоконтроле. Интерес метода стоит на реактивной и универсальной природе 1,что приводит к различным сложным молекулам из одного промежуточного. Сложность двухступенчатого метода компенсируется общим коротким временем реакции (2 ч для большего времени реакции) и мягкими условиями реакции (от 25 градусов по Цельсию и от 1 до 3 атм CO_2).