イニチオ熱化学による分子クラスターの大気濃度の計算

大気エアロゾルの形成と成長の計算研究では、ガス相電子構造と振動周波数計算から得ることができる正確なギブス自由エネルギー表面が必要です。これらの量は、ジオメトリが潜在的なエネルギーサーフェスの最小値に対応する大気クラスターに対して有効です。最小エネルギー構造のギブス自由エネルギーは温度および圧力のようないろいろな条件の下でクラスターの大気の集中を予測するために使用することができる。遺伝的アルゴリズムベースの構成サンプリングに基づいて構築された計算上の安価な手順を提示し、その後で一連のますます正確なスクリーニング計算を行います。この手順は、半経験的モデルを使用して大規模な構成セットの幾何学を生成および進化させることから始まり、結果として生じる一意の構造を一連の高レベルの ab initio理論レベルで洗練します。最後に、熱力学的補正は、生成された最小エネルギー構造のセットに対して計算され、ギブズの形成、平衡定数、大気濃度の自由エネルギーを計算するために使用されます。この手順を、周囲条件下での水和グリシンクラスターの研究に応用して紹介する。