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要約

この原稿では、インテリジェントな刺激応答性ソフトロボットを製造するための4D印刷戦略について説明しています。このアプローチは、スマートマニピュレータ、エレクトロニクス、ヘルスケアシステムなど、インテリジェントな形状変換可能なソフトロボットシステムの実現を促進するための基礎を提供することができます。

要約

本プロトコルは、3次元(3D)バイオ印刷法を用いた4次元(4D)、時間依存、形状変化可能、刺激応答性ソフトロボットの作成を記載する。近年、形状変形可能なソフトロボットを開発するための革新的な新しい方法として、4D印刷技術が広く提案されている。特に、4D時間依存の形状変換は、熱、pH、光などの外部キューによってトリガーされたときに適切な時間と場所で効果的な機能を発生させることができるため、ソフトロボティクスの重要な要素です。この観点に沿って、ヒドロゲル、ポリマー、ハイブリッドなどの刺激応答材料を印刷して、スマートな形状変換可能なソフトロボットシステムを実現できます。現在のプロトコルは、 N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAM)ベースのヒドロゲルで構成される熱応答性ソフトグリッパーを製造するために使用でき、全体の長さはミリメートルからセンチメートルの範囲です。本研究は、スマートマニピュレータ(グリッパー、アクチュエータ、ピックアンドプレースマシンなど)、ヘルスケアシステム(薬物カプセル、生検ツール、マイクロサージャリーなど)、エレクトロニクス(ウェアラブルセンサーや流体工学など)のさまざまなアプリケーション向けに、インテリジェントソフトロボットシステムを実現するための新しい方向性を提供することが期待されます。

概要

刺激応答性ソフトロボットの開発は、技術的にも知的にも重要です。刺激応答性ソフトロボットという用語は、一般に、熱、pH、および光1,2,3,4などの外部手がかりに応答して形状変化を示すヒドロゲル、ポリマー、エラストマー、またはハイブリッドで構成されるデバイス/システムを指す。多くの刺激応答性ソフトロボットの中で、N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAM)ヒドロゲルベースのソフトロボットは、自発的な形状変換5,6,7,8を用いて所望のタスクまたは相互作用を実行する。一般に、NIPAMベースのヒドロゲルは低い臨界溶解温度(LCST)を示し、膨潤(LCST未満の親水性)および脱膨潤(LCSTを超える疎水性)特性の変化は、32°C〜36°Cの間の生理学的温度付近のヒドロゲル系内で生じる9,10。LCSTの鋭い臨界転移点付近のこの可逆的な膨潤・脱膨潤機構は、NIPAM系ハイドロゲルソフトロボット2の形状変態を発生させることができる。その結果、熱応答性NIPAMベースのヒドロゲルソフトロボットは、多機能マニピュレータ、ヘルスケアシステム、およびスマートセンサにおいて重要な歩行、把持、クロール、センシングなどの操作を改善しました2、3、4、11、12、13、14、15、16、17、 18,19,20,21。

刺激応答性ソフトロボットの製造において、直接層ごとの付加プロセス22を用いた3次元(3D)印刷アプローチが広く採用されている。プラスチックや柔らかいヒドロゲルなどのさまざまな材料を3D印刷で印刷できます23,24。最近、4D印刷は、形状プログラム可能なソフトロボットを作成するための革新的な技術として広く強調されている25,26,27,28。この4D印刷は3D印刷に基づいており、4D印刷の主な特徴は、3D構造が時間の経過とともに形状や特性を変化させることができることです。4D印刷と刺激応答性ヒドロゲルの組み合わせは、熱、pH、光、磁場および電場などの適切な外部刺激トリガーにさらされると時間の経過とともに形状が変化するスマート3Dデバイスを作成するための別の革新的なルートを提供しました25,26,27,28.多様な刺激応答性ヒドロゲルを用いたこの4D印刷技術の開発は、応答速度とフィードバック感度が向上した多機能性を示す形状変形可能なソフトロボットの出現の機会を提供しました。

この研究では、形状変換と移動を表示する3D印刷駆動の熱応答性ソフトグリッパーの作成について説明します。特に、記載された特定の手順は、ミリメートルからセンチメートルの長さスケールの範囲の全体サイズを有する様々な多機能ソフトロボットを製造するために利用することができる。最後に、このプロトコルは、ソフトロボット(スマートアクチュエータや移動ロボットなど)、フレキシブルエレクトロニクス(光電センサーやラボオンチップなど)、ヘルスケアシステム(ドラッグデリバリーカプセル、生検ツール、手術装置など)など、いくつかの分野に適用できることが期待されています。

プロトコル

刺激応答性ソフトグリッパーは、非刺激応答性アクリルアミド(AAm)系ハイドロゲル、熱応答性 N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAM)系ハイドロゲル、磁気応答性フェロゲルの3種類のハイドロゲルから構成されていました(図1)。3つのヒドロゲルインクは、以前に公開された方法29、30、31を改変することによって調製された。この研究で提示されたデータは、対応する著者からの要求に応じて入手できます。

1.ヒドロゲルインクの調製

  1. 非刺激応答性AAmベースのヒドロゲルインク(図1A)
    1. アクリルアミド(AAm)、架橋剤N,N'-メチレンビスアクリルアミド(BIS)(材料表を参照)、および光開始剤2-ヒドロキシ-4'-(2-ヒドロキシエトキシ)-2-メチルプロピオフェノン(材料表を参照)をマグネチックスターラーを使用して蒸留(DI)水で24時間希釈します。
    2. せん断減粘剤、ラポナイトRDナノクレイ、およびフルオレセインO-メタクリレート染料( 材料の表を参照)を1,150rpmで、完全に希釈するまで少なくとも6時間ボルテックスします。
    3. 溶液ベースの合計20 mLあたり比重のAAmベースのヒドロゲルインクを調製します:1.576 gのAAm、0.332 gのBIS、1.328 gのラポナイトRD、0.166 gの光開始剤、0.1 mgのNaOH、0.1 mgのフルオレセインO-メタクリレート( 材料の表を参照)、および16.594 gのDI水。
    4. 完全に希釈した後、シリンジを使用してAAmベースのヒドロゲルインクを空の3D印刷カートリッジ( 材料表を参照)に移します。
  2. 刺激応答性NIPAMベースのヒドロゲルインク(図1B)
    1. N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAM)、ポリN-イソプロピルアクリルアミド(PNIPAM)、および光開始剤(材料の表を参照)を磁気攪拌機を使用してDI水中で24時間希釈します。
    2. せん断減粘剤、ラポナイトRDナノクレイ、およびフルオレセインローダミン6G染料を1,150rpmで少なくとも6時間、完全に希釈するまでボルテックスします。
    3. 溶液ベースの合計20 mLあたり比重のNIPAMベースのヒドロゲルインクを調製します:1.692 gのNIPAM、0.02 gのpNIPAM、1.354 gのラポナイトRD、0.034 gの光開始剤、0.1 mgのローダミン6G( 材料の表を参照)、および16.92 gのDI水。
    4. 完全に希釈した後、注射器を使用してNIPAMベースのヒドロゲルインクを空の3D印刷カートリッジに移します。
  3. フェローゲルインク(図1C)
    1. A溶液を調製する:希アクリルアミド(AAm)と架橋剤、N,N'-メチレンビスアクリルアミド(BIS)、酸化第二鉄(Fe2O3)、およびN,N,N',N'-テトラメチルエチレンジアミン(TMEDA)(材料の表を参照)をDI水で希釈します。
    2. 材料の比重量パーセント(重量%)を考慮してください:10 μLのTMEDA加速器を含む1.2 mLのDI水中の71%AAm、3.5%BIS、および25.5%Fe2O3 。
    3. B溶液を調製する:0.8 gの過硫酸アンモニウム(APS、材料表を参照)を10 mLのDI水で希釈します。
    4. 重合の場合は、200 μLの A溶液と5 μLの B溶液をマイクロ遠心チューブに移します。
    5. マイクロ遠心チューブを20秒間ボルテックスします。

2. ソフトハイブリッドグリッパ設計の最適化

注意: 楕円形のソフトハイブリッドグリッパーは、AAmベースのヒドロゲル外層、NIPAMベースのヒドロゲル内層、およびフェロゲル上層で構成されています(図1D)。全体的な楕円形のソフト ハイブリッド グリッパーは、AutoCAD ソフトウェアを使用して作成されました(「 材料表」を参照)。

  1. 2次元AAmベースのヒドロゲル層設計
    1. 最外側に縦軸24mm、横軸20mmの楕円形を描きます。
    2. 手順 2.1.1 で描画した図形と同じ中心点を持つ、縦軸が 20.8 mm、横軸が 16.8 mm の別の楕円形を描画します。
    3. 楕円の中心点から離れた点 (−8.24, 2)、(0, 6)、および (8.24, 2) を通る 3 点の円弧を描画します。
    4. 日食の小さな上部を円弧で割った部分をトリミングします。
  2. 二次元NIPAMベースのヒドロゲル層設計
    1. 手順 2.1.1 で描いた図形と同じ中心点を持つ、縦軸が 20.2 mm、横軸が 16.4 mm の楕円を描画します。
    2. 縦軸が16.16mm、横軸が13.12mmの楕円を、手順2.1.1で描いた形状と同じ中心点で描きます。
    3. 楕円の中心点から離れた点 (−7.86, 1.83)、(0, 5.6)、および (7.86, 1.83) を通る 3 点の円弧を描画します。
    4. 楕円の中心点から離れた点 (−5.47, 1.64)、(0, 3.18)、および (5.47, 1.64) を通る 3 点の円弧を描画します。
    5. 楕円の小さな上部を円弧で割った部分をトリミングします。
    6. 台座を作成するには、中心点から 2 点離れた (−4.75, −2.71) と (4.75, −2.71) を両方の端点とし、中心点から 1 点離れた (0, -4.59) で円弧を描きます。
  3. 2次元フェログゲル層設計
    1. 楕円の中心点から離れた点 (−7, 4.92)、(0, 9.2)、および (7, 4.92) を通る 3 点の円弧を描画します。
    2. 楕円の中心点から離れた点 (−7, 4.92)、(0, 7.6)、および (7, 4.92) を通る 3 点の円弧を描画します。
  4. 2次元グリッパーチップ設計
    1. グリッパーの把持部分を作るには、楕円の下部の中心線から両側から0.8 mmカットします。
  5. 3次元ハイブリッドグリッパー設計
    1. 全体的な2Dハイブリッドグリッパー設計を3Dに変換するには、応答性ゲルの台座を0.8 mm押し出し、非応答性ゲル、応答性ゲルのカット楕円、およびフェロゲルを2.5 mm押し出します。

3. ソフトハイブリッドグリッパーの3次元印刷

  1. Slic3rソフトウェア(材料表を参照)を使用して、ステップ2で作成した構造ごとに、層の高さ30 mm、印刷速度10 mms-1、充填密度75%のGコード30を生成します。デュアルプリントヘッドを使用してGコードファイルを編集します。
  2. Gコードファイルを安全なデジタル(SD)カードに保存し、3Dプリンター( 材料表を参照)に接続して、ソフトグリッパーの印刷パスを生成します。
  3. エアポンプ圧力制御を3Dプリンターに接続します。
  4. NIPAMベースのヒドロゲルとAAmベースのヒドロゲルには、それぞれ直径0.25mmと0.41mmのノズルチップを選択してください。
  5. AAmベースのヒドロゲルカートリッジをノズル1に接続し、NIPAMベースのヒドロゲルカートリッジをノズル2に接続します。
  6. カートリッジの2つのプリントヘッドがz軸上の同じ位置にあるかどうかを確認します。
  7. X座標とY座標を正確に調整して、2つのノズル間の位置ずれを防ぎます。
  8. 印刷圧力をAAmベースのヒドロゲルの場合は20〜25 KPa、NIPAMベースのヒドロゲルの場合は10〜15 KPaに設定します。
  9. 各サンプルが完全に印刷されたら、手順3.5〜3.8を繰り返します(図2A)。

4. ソフトハイブリッドグリッパーのUV光硬化

  1. UV光硬化の前に、シリンジを使用して、磁場応答性フェロゲルインク(ステップ1.3で調製)を3Dプリントされたソフトグリッパーのターゲット薄穴領域に注入します。
  2. フェログの注入後、グリッパー構造を波長365nmのUVソースチャンバー内に6分間配置します。UV光の強度を4.9 mJ / sに固定します。
  3. UV光硬化後、グリッパー構造を完全に膨潤した平衡状態に達するまで少なくとも24時間DI水浴に移します(図2B-D)。

結果

NIPAMベースのヒドロゲルは、その鋭いLCSTのために熱応答性ソフトグリッパーを設計するときに主に考慮されました、それはそれが顕著な膨潤 - 脱膨潤特性を示す原因となります9,10。さらに、AAmベースのヒドロゲルは、複数の加熱および冷却プロセス中の界面の層間剥離を低減しながら、ソフトハイブリッドグリッパーの形状変換を最大化する非刺?...

ディスカッション

ソフトハイブリッドグリッパーの材料選択に関しては、非刺激応答性AAmベースのヒドロゲル、熱応答性NIPAMベースのヒドロゲル、および磁気応答性フェローゲルで構成されるマルチレスポンシブ材料システムを最初に準備し、ソフトハイブリッドグリッパーがプログラム可能な移動と形状変換を示せるようにしました。NIPAMベースのヒドロゲルは、熱応答性の膨潤-脱膨潤特性により、AAmベー?...

開示事項

著者は利益相反を宣言しません。

謝辞

著者らは、韓国政府(MSIT)が資金提供する韓国国立研究財団(NRF)助成金(No.2022R1F1A1074266)からの支援に感謝の意を表します。

資料

NameCompanyCatalog NumberComments
2-Hydroxy-4'-(2-hydroxyethoxy)-2-methylpropiophenoneSigma Aldrich410896-50GIrgacure 2959, photoinitiator
3D WOX 2Xsindohn/a3D printer for fabricating a maze
AcrylamideSigma-Aldrich29-007≥99%
Airbrush compressorWilTecAF18-2
Ammonium persulfateSigma AldrichA4418
Auto CADAutodeskn/asoftware for computer-aided-design file
BLX UV crosslinkerBIO-LINKU01-133-565
CartridgeCELLINKCSC010300102
Digital stirring Hot PlatesCorning6798-420D
Fluorescein O-methacrylateSigma Aldrich568864dye of AAm gel
INKREDIBLE+ bioprinterCELLINKn/a
Iron(III) Oxide redDUKSAN general scienceI0231
Laponite RDBYKn/ananoclay
Microcentrifuge tubeSPL60615
Micro stirrer barCowie27-00360-08Φ3×figure-materials-17600 
N, N, N', N'-tetramethylethylenediamineSigma AldrichT7024-100ML
N, N'-methylenebisacrylamideSigma AldrichM7279≥99.5%
N-isopropylacrylamideSigma-Aldrich415324-50G
Poly(N-isopropylacrylamide)Sigma-Aldrich535311
Rhodamine 6GSigma AldrichR4127dye of NIPAM gel
Slic3r software (v1.2.9)Slic3rn/aopen-source software to convert .stl file to gcode
Sodium hydroxide beadsSigma AldrichS5881
Sterile high-precision conical bioprinting nozzlesCELLINKNZ327000500122 G, 25 G
SyringeKorea vaccineK0741538910 CC 21 G (1-1/4 INCH)
Vortex mixerDAIHANDH.WVM00030

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