En eksperimentell protokoll for Femtosecond NIR/UV - XUV pumpe-sonden eksperimenter med fri-elektron lasere

Denne metoden kan bidra til å svare på viktige spørsmål i fysikk og kjemi som hvilke bindinger som brytes først eller hvordan atomer og elektroner omorganiseres under en kjemisk reaksjon. Denne teknikkens største fordel er at den ekstreme ultrafiolette strålingen fra en Free-Electron Laser eller FEL kan fungere som en stedsspesifikk sonde fordi den bare ioniserer spesifikke atomer i et molekyl. Lære å oppnå romlig og timelig overlapping mellom FEL og optiske laserstråler fordeler fra visuell demonstrasjon fordi svært spesifikke diagnostikk brukes og effektene kan være subtile.

Demonstrere denne prosedyren vil være Demitrios Rompotis, fysiker ved FLASH Free-Electron Laser på DESY. Kontroller først at iiondetektoren, elektrondetektoren og høyspenningseffekten for ionspektrometerelektrodene er slått av. Lukk FEL- og optiske laserskodder ved hjelp av instrumentprogramvaren.

Konfigurer filtrene og demperne som er installert i strålelinjen, slik at FEL-pulsenergien og den optiske laserkraften reduseres til mindre enn 1 %overføring. Sett deretter inn visningsskjermen for Cerium YAG-strålen i samhandlingsområdet. Åpne FEL-lukkeren og undersøk skjermen via et CCD-kamera.

Hvis strålepunktet ikke kan oppdages på skjermen, øker du stråleintensiteten litt. Når strålepunktet er plassert, markerer du FEL-stråleposisjonen som en interesseregion i programvaren for kameradatainnsamling. Åpne deretter den optiske laserlukkeren og lukk FEL-lukkeren.

Juster styrespeilene for å justere den optiske laserstrålen etter den markerte FEL-stråleposisjonen. Gjenta denne stråleblokkeringsprosessen for å finjustere romlig overlapping og for å kontrollere at overlappingen er stabil. Når bjelkene er justert, fjerner du visningsskjermen for strålen.

Slå på detektorene og spektrometerelektrodekraften. Kontroller at en rask fotodiode koblet til et raskt oscilloskop er installert vinkelrett på FEL-strålen sammen med et bevegelig nett for å avlede en liten mengde spredte fotoner til dioden. Reduser FEL pulsenergi og optisk laserkraft til 1% overføring.

Lukk deretter FEL- og optiske laserskodder. Sett spredningsnettet inn i strålen. Juster nettingposisjonen, FEL-pulsenergien og den optiske laserkraften slik at hver enkelt stråle gir et klart signal og begge signalene har samme høyde.

Lukk deretter den optiske laserlukkeren. Konfigurer det raske oscilloskopet for å bruke den fineste tidsbasen som er tilgjengelig, og for å samle inn omtrent 100 gjennomsnitt for et spor. Ta opp og lagre et referansespor av FEL-strålen alene.

Lukk deretter FEL-lukkeren og åpne den optiske laserlukkeren. Sammenlign sporet fra den optiske laseren med FEL-referansesporingen. Skift deretter den optiske laserpulsankomsttiden slik at utbruddet av det optiske lasersignalet nøyaktig samsvarer med utbruddet av FEL-signalet.

Gjenta stråleblokkering og signalsettsammenligning for å bekrefte at FEL- og optiske laserpulser er nøyaktig justert. Legg merke til tiden da FEL- og optiske laserpulser overlapper hverandre som det første anslaget for T0. For å begynne å finjustere T0, dempe FEL og den optiske laseren i tilstrekkelig grad for å unngå å skade ion- og elektrondetektorene når xenongass innføres i systemet. Kontroller at spektrometeret er i flymodus.

Deretter introduserer xenongass inn i kammeret enten gjennom gassstrålen eller ved å la xenongass inn i det evakuerte kammeret gjennom en nåleventil. Hvis sistnevnte metode brukes, oppnå et kammertrykk mellom en ganger 10 til den negative syv og en ganger 10 til de negative seks millibar. Ta opp en xenon ion tid for flyspekteret.

Lukk deretter FEL-lukkeren og juster FEL-pulsenergien slik at xenon to pluss og xenon tre pluss er blant de sterkeste xenon ladede statene i flyspekteret og høyere xenon ladede tilstander undertrykkes så mye som mulig. Lukk deretter FEL-lukkeren og åpne den optiske laserlukkeren. Juster den optiske laserkraften slik at laserpulsene først og fremst produserer xenon pluss med bare en liten mengde xenon to pluss.

Åpne FEL-lukkeren når justeringen er ferdig. Basert på den tidligere bestemte grove T0-verdien, sett FEL og optisk laserpulstiming for å få de optiske laserpulsene til å ankomme ca. 200 picosekunder før FEL-pulsene. Få en xenon ion tid av flyspekteret og bestemme forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss fra toppområdene.

Konfigurer deretter laserne slik at de optiske laserpulsene kommer ca 200 picosekunder etter FEL-pulsene. Få en annen tid med flyspektrum og bestemme forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss. Kontroller at xenon tre pluss signalet er betydelig sterkere i dette spekteret enn i forrige spektrum.

Noen ganger forskjellen mellom laser tidlig og laser sent i xenon signalet er svært liten på grunn av utilstrekkelig romlig overlapping. I et slikt tilfelle bør man gjenta prosedyren for romlig overlapping for å oppnå en stor forskjell i de to signalene. Sett lasertidsberegningen halvveis mellom de to foregående verdiene og få en annen tid med flyspekteret.

Sammenlign forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss for å finne ut om de optiske laserpulsene kommer før eller etter FEL-pulsene. Hvis de optiske laserpulsene ankommer før FEL-pulsene, setter du timingen halvveis mellom gjeldende verdi og verdien som de optiske laserpulsene ankom 200 picosekunder etter FEL-pulsene. Få en annen tid med flyspektrum og undersøke forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss.

Fortsett å justere laserpulstiden til T0 er tilnærmet med en presisjon på bedre enn 500 femtosekunder. Deretter setter du opp en forsinkelsesskanning over et område på pluss eller minus ett picosekund rundt den omtrentlige posisjonen til T0 i trinn på ikke mer enn 50 femtosekunder. Få en tid med flyspektrum og bestemme forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss for hvert trinn.

Plott disse forholdene med hensyn til forsinkelsestidene, utlede en trinnfunksjon og beregn midten av trinnfunksjonen for å oppnå nøyaktig temporal posisjon av T0. Xenon ion tid for flyspektroskopi kan brukes til å avgjøre om en 800 nanometer nær IR puls kom i en xenon gass mål før eller etter en FEL puls med en foton energi på minst 67,5 elektronvolt. Etter ionisering av spent metastable xenon to pluss skjedde da nesten IR pulsen kom etter FEL pulsen øke xenon tre pluss utbytte. Plotting forholdet mellom xenon to pluss til xenon tre pluss som en funksjon av forsinkelsestid gitt et trinn funksjon som T0 kunne bestemmes.

Jod ion momentum bilder ble også brukt til å bestemme T0 med en foton energi på minst 57 elektronvolt. Et lavt energibidrag var synlig som en pigg bare da UV-pulsen kom før FEL-pulsen. T0 ble hentet fra en tomt av spike ion yield som en funksjon av forsinkelsestid.

Shot-by-shot data registrert av en Bunch Arrival Time Monitor ble brukt til å korrigere for jitter i den relative ankomsttiden til FEL pulser med hensyn til de optiske laserpulser. Dette ga en merkbar forbedring i datakvaliteten, spesielt i tidsoppløsningen. Når mestret, etablere temporal og romlig overlapping mellom optiske laserpulser og FEL kan gjøres i ca to til tre timer mens pumpen sonde måling som følger vanligvis tar flere dager.

Selv om denne prosedyren ble utviklet for atomer og molekyler i gassfasen, kan den også brukes på andre prøver som nanopartikler eller væsker og faste stoffer. Ikke glem at det kan være ekstremt farlig å arbeide med høyeffekts femtosekunders lasere. Spesifikk sikkerhetsopplæring er obligatorisk.

Og når du arbeider med høyeffekts lasere, må du alltid bruke vernebrillene dine for lasersikkerhet.