Name: probing the structure and dynamics of interfacial water with scanning tunneling microscopy and spectroscopy
Uploaded: 2018-05-27T13:00:00
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이 작품은 국가 키 R & D 프로그램 보조금 번호 2016YFA0300901 2016YFA0300903 및 2017YFA0205003에서, 보조금 번호 11634001, 11290162/A040106에서 중국의 국가 자연과학 기초에 의해 자금을. Y.J. 고유 영 학자와 청 홍콩 젊은 학자 프로그램에 대 한 국립 과학 기금 지원을 인정 한다. J. G. 인정 혁신적인 재능을 위한 국가 박사 프로그램에서 지원 합니다.

참고: 실험에서 수행 됩니다 (그림 1a) Au 지원 NaCl(001) 필름에 흡착 물 분자 5 K에 Nanonis 전자 컨트롤러를 장착 한 초고 진공 (UHV) 극저온 STM와.
1입니다. 실험 샘플의 제조
<ol><li>
Au(111) 단 결정을 청소
	<ol>
<li>~ 10-7 mbar의 압력 가스 라인을 펌프 하 고 Ar 가스와 함께 가스 라인을 플러시. 세 번의 펌프/플러시 사이클을 통해 ?...

<ol>
	<li>Thiel, P. A., Madey, T. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+interaction+of+water+with+solid+surfaces:+Fundamental+aspects.">The interaction of water with solid surfaces: Fundamental aspects.</a> Surf. Sci. Rep. 7 (6-8), 211-385 (1987).</li><li>Henderson, M. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+interaction+of+water+with+solid+surfaces:+fundamental+aspects+revisited.">The interaction of water with solid surfaces: fundamental aspects revisited.</a> Surf. Sci. Rep. 46 (1-8), 1-308 (2002).</li><li>Hodgson, A., Haq, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Water+adsorption+and+the+wetting+of+metal+surfaces.">Water adsorption and the wetting of metal surfaces.</a> Surf. Sci. Rep. 64 (9), 381-451 (2009).</li><li>Brougham, D. F., Caciuffo, R., Horsewill, A. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Coordinated+proton+tunnelling+in+a+cyclic+network+of+four+hydrogen+bonds+in+the+solid+state.">Coordinated proton tunnelling in a cyclic network of four hydrogen bonds in the solid state.</a> Nature. 397 (6716), 241-243 (1999).</li><li>Andreani, C., Colognesi, D., Mayers, J., Reiter, G. F., Senesi, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Measurement+of+momentum+distribution+of+light+atoms+and+molecules+in+condensed+matter+systems+using+inelastic+neutron+scattering.">Measurement of momentum distribution of light atoms and molecules in condensed matter systems using inelastic neutron scattering.</a> Adv. Phys. 54 (5), 377-469 (2005).</li><li>Shen, Y. R., Ostroverkhov, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Sum-frequency+vibrational+spectroscopy+on+water+interfaces:+Polar+orientation+of+water+molecules+at+interfaces.">Sum-frequency vibrational spectroscopy on water interfaces: Polar orientation of water molecules at interfaces.</a> Chem. Rev. 106 (4), 1140-1154 (2006).</li><li>Soper, A. K., Benmore, C. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quantum+differences+between+heavy+and+light+water.">Quantum differences between heavy and light water.</a> Phys. Rev. Lett. 101 (6), 065502 (2008).</li><li>Kimmel, G. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Polarization-+and+azimuth-resolved+infrared+spectroscopy+of+water+on+TiO2(110):+Anisotropy+and+the+hydrogen-bonding+network.">Polarization- and azimuth-resolved infrared spectroscopy of water on TiO2(110): Anisotropy and the hydrogen-bonding network.</a> J. Phys. Chem. Lett. 3 (6), 778-784 (2012).</li><li>Eigler, D. M., Schweizer, E. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Positioning+single+atoms+with+as+a+scanning+tunneling+microscope.">Positioning single atoms with as a scanning tunneling microscope.</a> Nature. 344 (6266), 524-526 (1990).</li><li>Stroscio, J. A., Eigler, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+and+molecular+manipulation+with+the+scanning+tunneling+microscope.">Atomic and molecular manipulation with the scanning tunneling microscope.</a> Science. 254 (5036), 1319-1326 (1991).</li><li>Stipe, B. C., Rezaei, M. A., Ho, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-molecule+vibrational+spectroscopy+and+microscopy.">Single-molecule vibrational spectroscopy and microscopy.</a> Science. 280 (5370), 1732-1735 (1998).</li><li>Ho, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-molecule+chemistry.">Single-molecule chemistry.</a> J. Chem. Phys. 117 (24), 11033-11061 (2002).</li><li>Repp, J., Meyer, G., Stojkovic, S. M., Gourdon, A., Joachim, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecules+on+insulating+films:+Scanning-tunneling+microscopy+imaging+of+individual+molecular+orbitals.">Molecules on insulating films: Scanning-tunneling microscopy imaging of individual molecular orbitals.</a> Phys. Rev. Lett. 94 (2), 026803 (2005).</li><li>Weiss, C., Wagner, C., Temirov, R., Tautz, F. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+imaging+of+intermolecular+bonds+in+scanning+tunneling+microscopy.">Direct imaging of intermolecular bonds in scanning tunneling microscopy.</a> J. Am. Chem. Soc. 132 (34), 11864-11865 (2010).</li><li>Verdaguer, A., Sacha, G. 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Today. 63 (2), 34-39 (2010).</li><li>Carrasco, J., Hodgson, A., Michaelides, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+molecular+perspective+of+water+at+metal+interfaces.">A molecular perspective of water at metal interfaces.</a> Nat. Mater. 11 (8), 667-674 (2012).</li><li>Kumagai, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+observation+and+control+of+hydrogen-bond+dynamics+using+low-temperature+scanning+tunneling+microscopy.">Direct observation and control of hydrogen-bond dynamics using low-temperature scanning tunneling microscopy.</a> Prog. Surf. 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Mater. 13 (2), 184-189 (2014).</li><li>Guo, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nuclear+quantum+effects+of+hydrogen+bonds+probed+by+tip-enhanced+inelastic+electron+tunneling.">Nuclear quantum effects of hydrogen bonds probed by tip-enhanced inelastic electron tunneling.</a> Science. 352 (6283), 321-325 (2016).</li><li>Meng, X., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+visualization+of+concerted+proton+tunnelling+in+a+water+nanocluster.">Direct visualization of concerted proton tunnelling in a water nanocluster.</a> Nat. Phys. 11 (3), 235-239 (2015).</li><li>Thuermer, K., Nie, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Formation+of+hexagonal+and+cubic+ice+during+low-temperature+growth.">Formation of hexagonal and cubic ice during low-temperature growth.</a> Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 110 (29), 11757-11762 (2013).</li><li>Shiotari, A., Sugimoto, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrahigh-resolution+imaging+of+water+networks+by+atomic+force+microscopy.">Ultrahigh-resolution imaging of water networks by atomic force microscopy.</a> Nat. Commun. 8, (2017).</li><li>Terada, Y., Yoshida, S., Takeuchi, O., Shigekawa, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-space+imaging+of+transient+carrier+dynamics+by+nanoscale+pump-probe+microscopy.">Real-space imaging of transient carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy.</a> Nat. Photonics. 4 (12), 869-874 (2010).</li><li>Yoshida, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+ultrafast+spin+dynamics+with+optical+pump-probe+scanning+tunnelling+microscopy.">Probing ultrafast spin dynamics with optical pump-probe scanning tunnelling microscopy.</a> Nat. Nanotechnol. 9 (8), 588-593 (2014).</li><li>Mamin, H. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanoscale+nuclear+magnetic+resonance+with+a+nitrogen-vacancy+spin+sensor.">Nanoscale nuclear magnetic resonance with a nitrogen-vacancy spin sensor.</a> Science. 339 (6119), 557-560 (2013).</li><li>Staudacher, T., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nuclear+magnetic+resonance+spectroscopy+on+a+(5-nanometer)3+sample+volume.">Nuclear magnetic resonance spectroscopy on a (5-nanometer)3 sample volume.</a> Science. 339 (6119), 561-563 (2013).</li><li>Aslam, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanoscale+nuclear+magnetic+resonance+with+chemical+resolution.">Nanoscale nuclear magnetic resonance with chemical resolution.</a> Science. 357 (6346), 67-71 (2017).</li></ol>

내부 구조, 역학, 그리고 수소,도 자유에 특별 한 관심을 지불, 고체 표면에 흡착 하는 물 분자의 진동 분광학을 일부 실험 단계가 될 것입니다 중요 한 중요성의 다음 단락에서 설명합니다.
물 분자의 궤도 영상 두 가지 주요 단계에 따라 이루어집니다. 첫째, 단 열 NaCl 영화 분리 Au 기판에서 전자 물 두 번째 팁 물 결합 통해 STM 팁의 효과 게이팅 궤도. Bilayer NaCl 영화 Au(111) 기판...

고체 물질의 표면 물의 상호 작용 이질적인 촉매 작용, photoconversion, 전기 화학, 부식, 윤 활 외. 다양 한 표면 반응 프로세스에 관련 된 1 , 2 , 3 일반적으로 계면 물, 분 광 및 회절 조사 기법 상용 되, 적외선, 라만 분광학 등 합계 주파수 발생 (SFG), x 선 회절 (XRD), 핵 자기 공명 (NMR), 중성자 산란4,,56,,78. 그러나, 이러한 방법은 공간적 해상도, 스펙트럼 확장 하 고 평균 효과의 한계에서 고통.
STM은 하위 Ångström 해상도, 원자 조작 및 단일 결합 진동 감도9,10,,1112 를 결합 하 여 이러한 한계를 극복 하기 위해 유망한 기술 , 13 , 14.이 세기의 시작부터 STM 광범위 하 게 적용 된 구조와 고체 표면3,15,,1617, 물의 역학 조사 18,,1920. 또한, 진동 분광학 STM에 따라 두 번째 파생 차동 터널링 계수에서 얻을 수 (d2나 / dV2), 탄력 전자 터널링 분광학 (IETS)로 알려진. 그러나, 내부 구조, 즉 H-본드 방향, 해결 하 고 습득 물의 안정적인 진동 분광학은 여전히 도전. 주요 어려움은 물이 가까운 쉘 분자, 누구의 국경 궤도 EF에서 멀리 떨어져 있는, 따라서 STM 팁 으로부터 전자 거의 가난한 신호 대 잡음 비율에 지도 하는 물 분자 공명 상태에 터널링 할 수 있습니다. 분자 이미징 및 진동 분광학.
Cl 종료 팁 (그림 1는), 5 K에서 기본 압력으로 초고 진공 (UHV) 환경에서 수행 되는 STM에 의해 원자 규모 조사에 대 한 이상적인 시스템을 제공 하는 지원 되는 Au NaCl(001) 필름에 흡착 물 8 × 10-11 mbar 보다 더 나은. 한 손으로, 격리 NaCl 영화 물의 네이티브 국경 궤도 유지 됩니다 하 고 분자 공 진 상태에 있는 전자의 수명을 연장 Au 기판에서 전자적으로 물 분자를 분리. 다른 한편으로, STM 팁에는 팁-물 커플링, 특히 때 Cl 원자와 팁은 공업화를 통해 EF 향해 물 국경 궤도 조정 효과적으로 수 있습니다. 이러한 주요 단계 고해상도 궤도 이미징 및 물 단위체 및 클러스터의 진동 분광학을 사용합니다. 또한, 물 분자는 부정적으로 위탁 된 Cl-팁 및 물 사이 강한 정전기 상호 작용으로 인해 잘 제어 방식으로 조작할 수 수 있습니다.
이 보고서에서 샘플 및 STM 조사에 대 한 Cl 종료 팁의 준비 절차는 설명 섹션 1과 2에서에서 자세히 각각. 섹션 3, 우리는 궤도 이미징 기술, 물 단량체와 tetramer O H 방향을는 해결 됩니다 설명 합니다. 팁 향상 IETS 산소-수소 스트레칭 레드 시프트에서 높은 정확도와 단일 결합 제한에서 물 분자의 진동 모드와 H 결합 강도의 결정의 탐지를 허용 하는 섹션 4에 도입 물의 주파수입니다. 섹션 5, 우리는 물 tetramer를 건설 하 고 제어 팁 조작 전환 수 어떻게 표시 됩니다. 궤도 이미징, 분광학, 및 조작 기법을 바탕으로, 동위 원소 대체 실험 양자 터널링 등 0 포인트 모션 계면 물에 양성자의 양자 특성을 수행할 수 있습니다.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:632px;" width="633">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Au(111) single crystal</td>
			<td style="width:131px;">MaTeck</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td style="width:167px;"></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">NaCl</td>
			<td style="width:131px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right">450006</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Water, deuterium-depleted&#160;</td>
			<td style="width:131px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right">195294</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Deuterium oxide&#160;</td>
			<td style="width:131px;">Sigma Aldrich</td>
			<td align="right" style="width:119px;">364312</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Sealed-off glass-UHV adapters</td>
			<td style="width:131px;">MDC vacuum products</td>
			<td align="right" style="width:119px;">46300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Diaphragm-sealed valve</td>
			<td style="width:131px;">any</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Bellows-sealed valve</td>
			<td style="width:131px;">any</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Leak valve</td>
			<td style="width:131px;">Kurt J. Lesker&#160;</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Scanning tunneling microscopy</td>
			<td style="width:131px;">CreaTec</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Electronic controller.</td>
			<td style="width:131px;">Nanonis&#160;</td>
			<td style="width:119px;">NA</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Tungsten wire</td>
			<td style="width:131px;">any</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>diameter:0.3 mm; purity: 99.95%</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

probing the structure and dynamics of interfacial water with scanning tunneling microscopy and spectroscopy

물/고체 인터페이스 유비 쿼터 스 되 고 많은 환경, 생물, 그리고 기술 과정에 중요 한 역할. 내부 구조를 해결 하 고 고체 표면에 흡착 하는 물 분자의 수소 결합 (H-본드) 역학 조사는 큰 도전 빛 질량과 수소의 작은 크기 때문에 남아 있는 물 과학의 근본적인 문제. 터널링 현미경 (STM) 검색 하위 Ångström 공간 해상도, 단일 결합 진동 감도, 및 원자/분자 조작 기능 덕분에 이러한 문제를 공격 하기 위한 유망한 도구입니다. Cl 종료 팁과 물 분자에서 제자리에서 Au (111)에 주입 하 여 조작 하는 샘플의 설계 실험 시스템 구성-지원 NaCl(001) 표면. 물 분자의 본질적인 국경 궤도 유지 됩니다 그래서 격리 NaCl 영화 전자 금속 기판에서 물을 분리. Cl-팁 팁 물 커플링을 통해 페르미 준위 (EF)의 근접에 물의 궤도 게이팅 뿐만 아니라 단일 물 분자의 조작을 쉽게 합니다. 이 종이 submolecular 해상도 이미징, 분자/원자 조작 및 계면 물의 단일 결합 진동 분광학의 자세한 방법을 설명합니다. 이러한 연구는 원자 규모에서 H 접착 시스템을 조사 하 고 새로운 경로 열어.

그림 1 STM 실험 설치의 개략 도를 를 보여줍니다. 첫째, Au(111) 기판은 스퍼터 링 및 UHV 챔버에 사이클 어 닐 링에 의해 청소 된다. 깨끗 한 Au(111) 샘플 표면 층의 원자는 hcp와 헤링 본 구조 ( 그림 1b의 삽입)을 형성 하는 fcc 사이트를 차지 22 × √3 재건된 표면을, 보여 줍니다. NaCl bilayer 제도 (<strong class="xfig...

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Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

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여기, 우리는 프로토콜 구조와 계면 물 submolecular 해상도 이미징, 분자 조작 및 단일 결합 진동 분광학 원자 규모에서의 역학 조사를 제시.

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Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package

UMD 패키지로 Ab Initio 분자 역학 시뮬레이션에서 용융 및 유체 분석

We have developed a Python-based open-source package to analyze the results stemming from ab initio molecular-dynamics simulations of fluids. The package ...

Atomic Force Microscopy Combined with Infrared Spectroscopy as a Tool to Probe Single Bacterium Chemistry

원자력 현미경 검사법은 단일 박테리아 화학을 조사하는 도구로 적외선 분광법과 결합

Atomic Force Microscopy-Infrared Spectroscopy (AFM-IR) is a novel combinatory technique, enabling simultaneous characterization of physical properties and ...

Preparation of Nanoparticles for ToF-SIMS and XPS Analysis

ToF-SIMS 및 XPS 분석을 위한 나노 입자 의 준비

Nanoparticles have gained increasing attention in recent years due to their potential and application in different fields including medicine, cosmetics, ...