Name: photoelectron imaging of anions illustrated by 310 nm detachment of f&#8722;
Uploaded: 2018-07-27T14:45:00
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Este material é baseado em trabalho, apoiado pela Fundação Nacional de ciência sob CHE - 1566157

Nota: Um protocolo experimental geral é aqui apresentado, específicas para o instrumento WUSTL. Configurações do instrumento específico para a imagem de F− apresentado na figura 4a podem ser encontradas na tabela 1-2.
1. íon geração
<ol><li>Para gerar ânions, aplicar um revestimento protetor gás ou mistura de gases (para F−, 40 psig. de O2) por trás do bocal pulsado e operar o bocal a 10 Hz.<ol>
<l...

Dois fatores são particularmente críticos para o sucesso do protocolo descrito. As melhores condições de velocidade possível mapeamento devem ser determinadas e mais crucialmente, um suficiente e tempo relativamente invariável rendimento do ânion desejado deve ser produzido. Em relação a VMI focando as etapas, passos, 5.2 e 5.3 devem ser repetidos em conjunto com a análise de imagem para determinar a condição que dá as características de imagem mais nítidas (mais estreitos). Ajuste fino das tensões eletro...

Ânion fotoelétron imagem1 é uma variante em espectroscopia de fotoelétron e representa uma poderosa sonda da estrutura eletrônica atômica/molecular e as interações entre elétrons e espécies neutras. As informações obtidas são essencial no desenvolvimento da compreensão do limite e metaestável (ressonâncias de espalhamento elétron-molécula) negativa do íon Estados, Estados de porta para redução química, processos de penhora dissociativa e íon-molécula interações. Além disso, os resultados fornecem testes vitais de alto nível ab initio métodos teóricos, particularmente aqueles projetados para lidar com altamente correlacionaram, sistemas e/ou Estados não-estacionárias.
A técnica combina produção de iões, espectrometria de massa e partículas carregadas,2,3,4 sensìvel sonda electrónica (e para pequenas moléculas, vibracionais) estrutura de imagem. Trabalhar com espécies aniônicos permite boa seletividade em massa através do tempo de espectrometria de massa de voo (TOF-MS). Visible/perto ultravioleta (UV) fótons são suficientemente enérgicos para remover o elétron em excesso, permitindo o uso de fontes de laser superior da tabela. Um benefício adicional do uso de ânions é a capacidade de photoexcite baixas, instável aniônicos Estados que representam os regimes de energia sob a qual os elétrons e átomos/moléculas neutras fortemente interagem. O uso de velocidade mapeada de imagem5 (VMI) proporciona eficiência de deteção de uniforme, mesmo em energias cinéticas de elétrons de baixa, monitora todos os photoelectrons ejetados e simultaneamente revela a magnitude e direção das suas velocidades.
Os resultados experimentais são imagens de fotoelétron que contêm espectros do fotoelétron (detalhes das distribuições de energia interna do pai ânion) e as energias dos Estados internos neutro de filha e distribuições angulares de fotoelétron (relacionados com o elétron orbital antes o desapego). Uma aplicação particularmente interessante da técnica encontra-se em estudos de tempo-resolvido fs. Um pulso de laser ultra rápida inicial (bomba) excita a um estado eletrônico ânion dissociativa, e um segundo temporalmente adiada pulso ultra rápido (sonda) em seguida, desconecta os elétrons do ânion animado. O controle da diferença de tempo de bomba-sonda segue a evolução dos Estados de energia do sistema e a natureza mutável dos orbitais do sistema na escala de tempo do movimento atômico. Exemplos incluem o photodissociation de I2− e outra espécies interhalogen6,7,8,9, a fragmentação e/ou elétron Alojamento em I−·uracil 10,11,12,13, eu−·thymine13,14, eu−·adenine15, eu−·nitromethane16, 17 e eu−·acetonitrile17 ânions de cluster e a revelação da até então inesperadamente longa escala de tempo para a produção de ânions atômica Cu− após o photoexcitation de CuO2− 18.
A Figura 1 mostra a Universidade de Washington em St. Louis (WUSTL) ânion fotoelétron imagem espectrômetro19. O instrumento consiste de três regiões diferencialmente bombeadas. Íons são produzidos na câmara de origem que opera a uma pressão de 10-5 Torr e contém uma descarga iônica fonte20e placa de extração de íon eletrostático. Íons são separados em massa em um Wiley-McLaren TOF-MS21 (a pressão no tubo de TOF é 10-8 Torr). Deteção de íon e sondagem ocorre na região de deteção (pressão de 10−9 Torr) que contém uma lente VMI5 e um detector de partículas carregadas. Os componentes principais do instrumento são ilustrados esquematicamente na Figura 1b , onde a região sombreada representa todos os elementos contidos dentro do sistema de vácuo. Gás é introduzido através do bocal pulsado a descarga. Para compensar a alta pressão, a câmara de origem é mantida sob vácuo usando uma bomba de difusão à base de óleo. A região de descarga é ilustrada em mais detalhes na Figura 2a. Uma alta diferença de potencial é aplicada entre os eletrodos, que são isolados da face do bico por uma série de espaçadores de Teflon. Na verdade, o Teflon atua como a fonte de átomos de flúor para os resultados mostrados mais tarde.
A quitação produz uma mistura de ânions, cátions e espécies neutras. A placa de extração de íon, pilha de aceleração de íons, potencial interruptor e detector de microchannel plate (MCP) (Figura 1b) formam a 2m longo Wiley McLaren TOF-MS. íons são extraídos através da aplicação de um pulso de tensão (negativo) para a placa de extração de íons e Então todos os iões são acelerados para a mesma energia cinética. Variação da amplitude de pulso de extração concentra-se o tempo de chegada na lente VMI enquanto a lente einzel reduz a secção espacial do feixe de íons. Ânions são re-referenciados para a terra usando um potencial interruptor22, o timing da qual atua como um discriminador de massa. Seleção de ânion é conseguida sincronizando a chegada de um pulso de fóton visível/perto de uv com o tempo de chegada do ânion na lente VMI. As regiões de separação e deteção do íon usam óleo livre rachaduras para proteger o sensor de imagem.
Ânions e fótons interagem para produzir photoelectrons em todo o volume espacial do sólido Steinmetz, que representa a sobreposição entre os feixes de laser e íon. A lente VMI (Figura 2b) consiste de três eletrodos abertos, cujo objectivo é garantir que todos os photoelectrons atingem o detector e que a distribuição de espaço do impulso das photoelectrons é mantida. Para conseguir isso, diferentes voltagens são aplicadas para o extrator e repelente de tal que, independentemente do ponto de origem de espacial, elétrons com o mesmo vetor velocidade inicial são detectados no mesmo ponto no detector. O detector consiste de um conjunto de CIM chevron-combinadas que atuam como multiplicadores de elétron. Cada canal tem um diâmetro da ordem de alguns mícrons, localizando o ganho e preservando a posição de impacto inicial. Uma tela de fósforo atrás o CIM indica a posição através do pulso amplificado elétron como um flash de luz que é gravado usando uma câmera de dispositivo acoplado (CCD) de carga.
O calendário e a duração dos vários pulsos tensão necessários são controlados usando um par de geradores delay digital (DDG, Figura 3). Todo o experimento é repetido em uma base de tiro por tiro, com uma taxa de repetição de 10 Hz. Para cada tiro, vários íons e fótons interagem produzindo alguns eventos de detecção por quadro de câmera. Vários milhares de quadros são acumulados em uma imagem. Centro da imagem representa a origem do espaço de impulso e, portanto, a distância do centro (r) é proporcional à velocidade de um elétron. Ângulo θ, (em relação a direção de polarização de fótons) representa a direção da velocidade de um elétron. Uma imagem contém a distribuição de densidades de evento de deteção. Assim, ele também pode ser visto como representando a densidade de probabilidade para a deteção (em um determinado ponto) de um elétron. Invocando a interpretação de Born da função de onda (ψ) representa uma imagem | ψ | 2 para o fotoelétron23.
A densidade de probabilidade do elétron 3D é cilindricamente simétrica sobre a polarização do vetor elétrico (εp) da radiação, com consequente scrambling de informações. Reconstrução da distribuição original é alcançada matematicamente24,25,26,27. A distribuição radial na reconstrução (de elétrons) é o espectro de fotoelétron de domínio dinâmica (velocidade) que é convertido no domínio de energia através da aplicação da transformação Jacobian apropriada.
O fotoelétron ânion imaging spectrometer (Figura 1) usada nesses experimentos é um instrumento Custom-Built28. As configurações na tabela 1 e tabela 2 para o protocolo são específicas para este instrumento para a produção de F− e a imagem latente de sua distribuição de fotoelétron. Várias versões similares do projeto são utilizadas em várias pesquisas laboratórios6,29,30,31,32,33,34 , 35 , 36 , 37 , 38 , 39 , 40 , 41 , 42, mas não há dois instrumentos são exatamente iguais. Além disso, os ajustes do instrumento são fortemente interdependentes e altamente sensível a pequenas mudanças em condições e dimensões do instrumento.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="746">
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Digital Delay Generators</td>
			<td style="width:244px;">Berkeley Nucleonics Corp.</td>
			<td style="width:119px;">565-8c</td>
			<td style="width:167px;">DDG1</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Digital Delay Generators</td>
			<td style="width:244px;">Berkeley Nucleonics Corp.</td>
			<td style="width:119px;">577-8c</td>
			<td>DDG2</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Stanford Research Systems</td>
			<td style="width:119px;">PS325</td>
			<td>V3</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Stanford Research Systems</td>
			<td style="width:119px;">PS325</td>
			<td>V2</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Stanford Research Systems</td>
			<td style="width:119px;">PS325</td>
			<td>V5</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Burle Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PF1053</td>
			<td>V9</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Burle Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PF1053</td>
			<td>V4</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Burle Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PF1053</td>
			<td>V10</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Burle Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PF1054</td>
			<td>V9,V11</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Power Supplies</td>
			<td style="width:244px;">Bertan</td>
			<td style="width:119px;">205B-05R</td>
			<td>V6</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Pulsers</td>
			<td style="width:244px;">Directed Energy Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PVX-4150</td>
			<td>V2</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Pulsers</td>
			<td style="width:244px;">Directed Energy Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PVX-4140</td>
			<td>V1</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Pulsers</td>
			<td style="width:244px;">Directed Energy Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PVX-4140</td>
			<td>V11</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">HV Pulsers</td>
			<td style="width:244px;">Directed Energy Inc.</td>
			<td style="width:119px;">PVX-4140</td>
			<td>V3</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Pulsed Nozzle Driver</td>
			<td style="width:244px;">Parker Hannifin (General Valve)</td>
			<td style="width:119px;">Iota-One</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Pulsed Nozzle</td>
			<td style="width:244px;">Parker Hannifin (General Valve)</td>
			<td style="width:119px;">Series 9</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Camera</td>
			<td style="width:244px;">Imperx</td>
			<td style="width:119px;">VGA120</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Imaging Detector</td>
			<td style="width:244px;">Beam Imaging Systems</td>
			<td style="width:119px;">BOS40</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Oscilloscope</td>
			<td style="width:244px;">LeCroy</td>
			<td style="width:119px;">Wavejet 334</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Photodiode</td>
			<td style="width:244px;">ThorLabs</td>
			<td style="width:119px;">DET10A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Diffusion Pump</td>
			<td style="width:244px;">Leybold</td>
			<td style="width:119px;">DIP 8000</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">2&#215;Turbo Pump</td>
			<td style="width:244px;">Leybold</td>
			<td style="width:119px;">TMP361</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Rotary Pump</td>
			<td style="width:244px;">Leybold</td>
			<td style="width:119px;">D40B</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">2&#215;Rotary Pump</td>
			<td style="width:244px;">Leybold</td>
			<td style="width:119px;">D16B</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">Oxygen Gas</td>
			<td>Praxair</td>
			<td>OX 5.0RS</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Tunable Laser</td>
			<td style="width:244px;">Spectra Physics Sirah Dye Laser</td>
			<td style="width:119px;">Cobra-Stretch</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Pump laser for Dye Laser</td>
			<td style="width:244px;">Sepctra Physics Nd:YAG</td>
			<td style="width:119px;">INDI-10</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

photoelectron imaging of anions illustrated by 310 nm detachment of f&#8722;

Imagem de fotoelétron ânion é um método muito eficiente para o estudo dos Estados de energia do limite de íons negativos, espécies neutras e interações dos elétrons não acopladas com moléculas/átomos neutros. Estado-da-arte no vácuo técnicas de geração de ânion permitem a aplicação de uma ampla gama de atômica, molecular e sistemas de ânion de cluster. Estes são separados e selecionados utilizando espectrometria de massa de tempo-de-voo. Elétrons são removidos por fótons polarizados linearmente (descolamento de foto) usando fontes de laser de mesa que fornecem acesso às energias de excitação do infravermelho para o ultravioleta próximo. Detectar os photoelectrons com uma velocidade mapeados de imagem lente e posição sensível detector significa que, em princípio, cada fotoelétron atinge o detector e a eficiência da deteção é uniforme para todas as energias cinéticas. Espectros do fotoelétron extraídos as imagens através de reconstrução matemática usando um inverso de transformação Abel revelam detalhes sobre a distribuição de estado de energia interna de ânion e os Estados de energia neutra resultante. Em energia cinética de elétrons de baixa, resolução típica é suficiente para revelar as diferenças de nível de energia da ordem de alguns millielectron-volts, ou seja, diferentes níveis vibracionais para espécie molecular ou spin-órbita, dividindo-se em átomos. Distribuições angulares de fotoelétron extraídas a inversa da transformação de Abel representam as assinaturas do orbital do elétron ligado, permitindo mais detalhada da estrutura eletrônica de sondagem. Os espectros e distribuições angulares também codificam informações sobre as interacções entre o saída do elétron e as espécies neutras residuais na sequência de excitação. A técnica é ilustrada pela aplicação de um ânion atômica (F−), mas também pode ser aplicado para a medição de espectroscopia molecular do ânion, o estudo das ressonâncias de ânion baixo mentiroso (como uma alternativa para experimentos de espalhamento) e femtosecond ( FS) tempo resolvido estudos da evolução dinâmica de ânions.

Por centroiding43 os dados registados na matriz de 640 × 480 pixel CCD da câmera, uma resolução de grade de 6400 × 4800 é possível. No entanto, extração dos espectros e distribuições angulares envolve inversa da transformação de Abel dos dados que requer a intensidade da imagem para variar relativamente lisamente. Como um compromisso, os dados centroided é "guardados" somando n × n blocos de pontos. Tratamento semelhante é também necessário para a...

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Photoelectron Imaging of Anions Illustrated by 310 Nm Detachment of F&#8722;

Aqui, apresentamos um protocolo para a imagem latente de fotoelétron de espécie aniônica. Ânions gerado no vácuo e separadas por espectrometria de massa são analisados usando fotoelétron velocidade mapeada de imagem, fornecendo detalhes de ânion e níveis de energia neutros, aniões e estrutura neutra e a natureza do estado eletrônico de ânion.

Imagem de fotoelétron de ânions ilustrado por 310 Nm destacamento de F−

Anion photoelectron imaging is a very efficient method for the study of energy states of bound negative ions, neutral species and interactions of unbound ...

This method can help answer key questions in the electron scattering molecular spectroscopy and reaction dynamics field, such as the nature of molecular orbitals, molecular electronic structure, vibrational energy levels, and the nature of scattering and auto-detachment resonances. The main advantage of this technique is that it's highly efficient, recording an entire photoelectron spectrum and angular distribution in a single image. To begin generating anions, apply a backing gas or gas mixture behind the pulsed nozzle.Operate the nozzle at 10 hertz. Set the nozzle duration on the digital delay generator Channel A.Then, trigger the pulsed nozzle driver to inject the gas into discharge. Using Channel C on the digital delay generator, apply the high voltage discharge pulse V1.To monitor the anion mass spectrum, first put the instrument into ion mode.Connect the detector voltage divider into the imaging detector microchannel plates. Apply voltage V11 to the detector anode. After this, connect the ion detector voltage divider output to the oscilloscope channel one input.Connect the microchannel plate power supply to the voltage divider, and gradually increase the voltage as outlined in Table 2. In order to separate the anions by time of flight mass spectrometry, set the acceleration stack voltage to V3 as outlined in the text protocol. Use Channel E on the digital delay generator to set the timing and duration for the potential switch high voltage pulse.First, reduce the voltage applied to the ion detector voltage divider to zero. Switch the spectrometer into imaging mode. Then, disconnect the ion detector voltage divider from the microchannel plates.Connect the microchannel plate power supply and the imaging power supply to the imaging high voltage pulse, and connect the imaging high voltage pulse to the imaging microchannel plates. Turn on the HV pulser. After this, apply a permanent voltage to the phosphor screen and the microchannel plates.Connect the fast-photo diode to oscilloscope channel two. Using Channels H and G, externally trigger the ak laser flash lamps and key switch. Adjust the timing of the laser trigger until the photodiode output is close to, but preceding, the ion signal of interest.Next, apply voltage to the imaging repeller and extractor electrodes. Set the camera to long exposure. Using Channel H, adjust the laser trigger timing to maximize the number of electron detection events observed on the PC screen.Use Channel F to set the pulse timing and duration such that the imaging pulse is centered on the arrival time of the photon pulse. To begin, use Channel E to trigger the charge coupled device camera to open at the start of an experimental cycle. Collect several frames with the laser pulse coincident with the anion of interest.Then collect several frames with the laser pulse not coincident with any anion. Subtract the frames collected off coincidence from the frames collected on coincidence. Repeat this process of collecting and subtracting frames to accumulate a background subtracted image.After this, adjust the imaging repeller and extraction electrode voltages. Repeat the frame collection and subtraction process again to generate a new background subtracted image. To begin image collection, switch the camera to centrated collection.Repeat the frame collection and subtraction process at the optimum focusing condition to accumulate a sub-pixel resolution image. Here is a representative image resulting from the photo detachment at fluoride ions at a photon energy of four electron volts. The left half of this image is the experimentally measured image, while the right half is an inverse able transformation of the data displayed at the same resolution.The two concentric circles correspond to the two narrow transitions seen in the photoelectron spectrum. The integrated intensities over all angles for each radial distance from the center are scaled by the appropriate Jacobian transformation to generate the photoelectron spectrum. The two transitions reflect the existence of two low lying electronic states of neutral fluorine.The difference in the transition kinetic energies reveals that the first excited state is just 50 milli electron volts higher than the ground state, the measure of the strength of the spin orbit interaction. The photoelectron angular distributions for each transition show that the electron distribution is polarized perpendicular to the electric vector of the radiation. These angular distributions can be seen to be almost identical when scaled relative to their respective maxima.The optimal focusing condition is seen to be a ratio of 0.700 between the repeller and extractor. Even small alterations to this ratio are seen to be detrimental to the velocity resolution. The photoelectron imaging technique has paved the way for researchers in the field of chemical reaction dynamics, photoelectron spectroscopy, and electron scattering.This allows for a researcher to probe the nature of electron wave functions from both stable ions and from dynamic systems, such as the evolution of a chemical reaction from reactants to products. In addition, interaction between electrons and neutral species can be examined, ranging from the simple atom all the way to the more complex molecular clusters. Remember, working with high-pressured gases, high voltages, and Class 4 laser radiation is hazardous, and precautions must be taken.Be careful to avoid leaks from gas lines and do not exceed recommended pressure ratings. Switch off voltage supplies when exchanging cables. Also, never look directly into the laser beam, and avoid special reflections.These may result in a permanent loss of vision. Appropriate eye protection is required, but will not protect from looking directly into the laser beam.

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