Name: u2o5 film preparation via uo2 deposition by direct current sputtering and successive oxidation and reduction with atomic oxygen and atomic hydrogen
Uploaded: 2019-02-21T14:00:00
Duration: 12 min 5 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen at JoVE.co

De auteurs hebben geen bevestigingen.

1. houder monstervoorbereiding
Opmerking: Behandeling van de monsterhouder buiten de Labstation onder een omgevingsklimaat moet worden uitgevoerd met handschoenen en schone pincet.
<ol><li>
Bereiding van de houder van de monsters en ex situ reiniging
	<ol>
<li>Reinigen van een folie goud (Au) (0,025 mm dikte, 99,99%, Zie Tabel van materialen) van grootte 8 x 8 mm met aceton. Plaats de folie op een roestvrij staal of molybdeen houder specifiek ontworpen voor de Labstation en monteren van de folie op de houder door puntlassen tantaal draden.</li>
		<li>Reinig de monsterhouder en de folie opnieuw met aceton en laten drogen onder omgevingsklimaat vóór de inleiding tot de Labstation. Opmerking: Een foto van de monsterhouder met een goud folie wordt weergegeven in de inzet van Figuur 1.</li>
	</ol>
</li>
	<li>
Invoering van de monsterhouder in de Labstation
	<ol>
<li>Sluit de klep van de UHV tussen de belasting lock kamer en garage kamer (C1/C2). Untighten van de schroef, tot vaststelling van de deur van de C1, en open de klep van de stikstof om de druk aan de atmosferische druk, inschakelen van de opening van de deur.</li>
		<li>De monsterhouder kennismaken met C1. Sluit de deur van de C1 en open de klep voor de primaire vacuüm.</li>
		<li>Sluit de klep naar de primaire pomp zodra de primaire vacuüm een druk van ongeveer 1 mbar bereikt. Open de klep die zijn gekoppeld aan de UHV turbomoleculaire pomp onmiddellijk daarna. Wacht totdat de druk 10-7 mbar bereikt. Opmerking: Deze laatste stap kun je een minimum van 1 tot 3 uur, afhankelijk van monster explosieve.</li>
	</ol>
</li>
	<li>
Dragen aan de voorbereiding zaal (B1)
	<ol>
<li>De wagen van vervoer uit de zaal van de overdracht naar de tussenliggende kamer en sluit de klep tussen C2 en C3. Open de klep gelegen tussen C1 en C2. Gebruik de staaf van de overdracht van de C1 de monsterhouder overbrengen naar C2. Opmerking: C2 is een tussenliggende kamer tussen de C1 en de lineaire overdracht kamer gemeenschappelijk aan alle kamers van het Labstation. Het scheidt de belasting lock kamer, die een slechte vacuüm (10-7 mbar heeft) van de rest van het systeem (circa 10-9 mbar). Monster overdrachten kunnen snel worden uitgevoerd op een relatief arme vacuüm in het slot van de belasting tijdens de Labstation schoon te houden.</li>
		<li>Nadat de monsterhouder op de wagen in C2 zit, het terugbrengen van de staaf van de overdracht naar C1 en sluit de klep tussen C1 en C2. Open de klep tussen de lineaire overdracht kamer C3 en C2.</li>
		<li>Plaats de wagen in de zaal van de lineaire overdracht en sluit deze aan op de drijvende magneet voor het sluiten van de klep tussen C2 en C3.</li>
		<li>Gebruik het programma lineaire Transfer Control (LTC, Figuur 2) overdracht van de wagen naar de positie van de voorbereiding zaal B1.</li>
		<li>Open de klep tussen de lineaire overdracht kamer en de kamer van de voorbereiding B1. Gebruik de overdracht staaf om de positie van het monster in de voorbereiding zaal B1. Zodra de overdracht roede terug naar zijn oorspronkelijke standpunt is, sluit u de klep tussen de lineaire overdracht kamer en voorbereiding kamer B1.</li>
	</ol>
</li>
	<li>
In situ reiniging van de monsterhouder
	<ol>
<li>Open de klep van argon om te bereiken van een druk van 5 x 10-5 mbar.</li>
		<li>Positie van het monster houder oppervlak in de verticale gezicht van het ion kanon (IG10/35, Zie Tabel van materialen).</li>
		<li>Inschakelen van het ion kanon om te beginnen Ar ion sputteren (2 keV, 10 mA emissie huidige) en houden schoonmaak voor 10 min. Switch uit de ion-pistool.</li>
		<li>Brengen van de thermokoppel in contact met de monsterhouder en vervolgens overschakelen op het e-bundel verwarmingssysteem te ontharden van het monster bij 773 K gedurende 5 minuten. Na een aanvankelijke stijgen (in het bereik van 10-7 -mbar) valt de druk terug tot ongeveer 10-8 mbar, met vermelding van explosieve voltooiing. Uitschakelen van de kachel e-balk en laat het monster afkoelen tot kamertemperatuur (RT).</li>
		<li>Open de klep tussen de voorbereiding kamer B1 en lineaire overdracht kamer, plaatst u de monsterhouder op de wagen met behulp van de staaf van de overdracht. Sluit de klep van de kamer van de B1.</li>
	</ol>
</li>
	<li>
De karakterisering van de houder van het monster Opmerking: Hoge-resolutie X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) metingen werden uitgevoerd met behulp van een halfronde (Zie Tabel van materialen). Een bron van micro-focus (Zie Tabel van materialen) uitgerust met een monochromator en werkend bij 120 W werd gebruikt voor de productie van een straling van Al Kα (E = 1,486.6 eV). Kalibratie van de spectrometer werd gedaan met de 4f7/2 regel van een Au metaal, produceren een waarde van 83.9(1) eV bindingsenergie (BE), en de 2 p3/2 lijn van Cu metaal bij 932.7(1) eV worden.<ol>
<li>Overbrengen van de wagen met afstandsbediening met behulp van het LTC-programma naar de positie van de analyse kamer A4. Opmerking: De druk van de achtergrond in de analyse is 2 x 10−10 mbar.</li>
		<li>Open de klep van de kamer van de analyses A4 en gebruik van de staaf van de overdracht om het monster uit de zaal lineaire overdracht naar analyses kamer A4. Sluit de klep van de analyse kamer A4.</li>
		<li>Het monster overbrengen in de positie van de analyse met behulp van het programma van de verwerving (Figuur 3).</li>
		<li>Overschakelen op het koelwater en X-ray source van de spectrofotometer (anode spanning = 15 keV, emissie huidige = 120 mA).</li>
		<li>Start de data-acquisitie met behulp van het programma van de verwerving (Figuur 3). Opmerking: Optimalisatie van het standpunt van de steekproef kan worden uitgevoerd met het programma van de verwerving te verkrijgen maximale signaal intensiteit. Opmerking: Photoemission spectra werden genomen vanaf het oppervlak van de steekproef gehouden op RT.</li>
		<li>Start van de meting van een overzicht spectrum met behulp van de volgende parameters: KEini = 100 eV, KEfin = 1.500 eV, scannen tijd = 300 s, N ° punten = 1,401, pass energie = 50 eV, gleuf = 7 x 20 mm diameter, modus = 1,5 keV/medium gebied mode. Opmerking: De afwezigheid van een C-1s piek op ongeveer 284.5 eV BE geeft aan dat het oppervlak schoon.</li>
		<li>De overname van Au4f core niveau spectrum beginnen met de volgende parameters: KEini = 1,396.6 eV, KEfin = 1,406.6 eV, scannen tijd = 60 s, aantal punten = 201, pass energie = 30 eV, gleuf = 6 mm diameter, modus = 1,5 keV/medium gebied mode . Opmerking: Deze laatste meting zal worden vergeleken met het spectrum na afzetting van de UO2 film op de folie goud te evalueren van de corresponderende dikte van de film.</li>
		<li>Zodra het oppervlak van de monsterhouder (Au folie) heeft zijn geanalyseerd, open de klep van de analyse kamer A4 positie van de monsterhouder op de wagen in de zaal van de lineaire overdracht met behulp van de staaf van de overdracht.</li>
	</ol>
</li>
</ol>2. de dunne Film voorbereiding
Opmerking: Uranium oxide dunne lagen worden voorbereid in situ door gelijkstroom (DC) sputteren gebruik een uranium metalen target en gas mengsel van Ar (6 N) en O2 (4,5 N) partiële druk.
<ol><li>Afzetting van UO2 film
	<ol>
<li>Overdracht van de wagon uitvoering van de monsterhouder naar de positie van de voorbereiding kamer B2 door afstandsbediening met behulp van het LTC-programma.</li>
		<li>Open de klep van de voorbereiding kamer B2 en met de overdracht staaf, plaatst u de monsterhouder onder de sputter bron, gelegen in het midden van de B2. Opmerking: Voordat het sputteren proces, ervoor zorgen dat de sluiter van de sputter bron gesloten is.</li>
		<li>Sluit de klep om te isoleren van de B2 zaal uit de lineaire overdracht zaal. Vervolgens opent u de klep van de2 O en aanpassen van de gedeeltelijke druk van zuurstof naar 2.5 x 10−5 mbar. Open het gas klep argon te bereiken een gedeeltelijke druk van 5 x 10−3 mbar.</li>
		<li>Het sputteren programma (Figuur 4) gebruik de volgende parameters opgeven: afzetting tijd = 300 s, uranium doel spanning =-700 V, uranium doel huidige = 2 mA, filament verwarming = 3.3 V/3.9 A, filament werkende spanning = 40 V. Opmerking: Wacht tot ongeveer 120 s van sputteren met de gesloten sluiter van de sputter bron.</li>
		<li>De timer start onmiddellijk na het openen van de sluiter van de bron van de sputter afzetting van UO2 toestaan op de Au-folie. Opmerking: Werken bij lagedruk Ar zonder magnetische velden te stabiliseren, injecties van 25-50 eV energie (triode setup) werden ingeschakeld om het plasma in de diode.</li>
		<li>Stop het sputteren na 300 s, met behulp van de overeenkomstige programma, en de Ar en O2 gas kleppen sluiten. Opmerking: Het blauwe licht van het plasma verdwijnt en alle sputteren parameters zal dalen tot nul. Opmerking: Wacht totdat de druk van de voorbereiding kamer B2 10-8 mbar bereikt.</li>
		<li>Brengen van het monster in voorbereiding zaal B1, en voor een soepele gloeien van het monster, zet de kachel e-bundel en de temperatuur ingesteld op 573 K. Opmerking: Wacht 3 tot en met 5 min voordat de verwarming wordt gestopt.</li>
	</ol></li>
	<li>UO2 monster karakterisering Opmerking: Voor de karakterisering van het monster door XPS, beschreven voor de karakterisering van de houder van de steekproef dezelfde procedure moet worden gevolgd.<ol>
<li>Open de klep tussen de voorbereiding kamer B1 en lineaire overdracht kamer om het monster naar de wagen met behulp van de staaf van de overdracht. De overdracht staaf weer instellen op de voorbereiding zaal B1 en sluit de klep om te isoleren uit de lineaire overdracht zaal.</li>
		<li>Volg de procedure zoals beschreven in stappen 1.5.1 aan 1.5.6. Opmerking: Het spectrum overzicht schakelt de besturing in van de kwaliteit van de UO2 film door met uitzondering van extra onzuiverheid pieken (C1s, kruisbesmetting van de behuizing van de bron sputter) en controle (ongeveer) de U:O verhouding van de film.</li>
		<li>Start de verwerving van de Au4f core niveau (soortgelijke parameters zoals in stap 1.5.7).</li>
		<li>Overgaan tot de verwerving van U4f, O1sen valentieband (VB) met behulp van de volgende parameters: pass energie = 30 eV, gleuf = 7 x 20 mm diameter, modus = 1.5 keV, middellange gebied. U4f: KEini = 1,066.6 eV KEfin 1,126.6 eV scannen tijd = = 300 s N ° punten = 601 O1s: KEini = 946.6 eV KEfin 966.6 eV scannen tijd = = 300 s N ° punten = 201 Vb: KEini = 1,473.6 eV KEfin = 1,488.6 eV scannen tijd = 1800 s N ° punten = 601 Opmerking: De verkregen spectra voor de UO2 film worden gemeld in Figuur 5.</li>
	</ol></li>
	<li>Oxidatie van UO2 met atomaire zuurstof Noot: De atoom-flux (Zie Tabel of Materials) is gekozen tot > 1016 atomen/cm2/s, overeenkomt met een blootstelling tot 20 s van ongeveer 10 Langmuirs (dwz., 1.33 x 10−3 Pa•s).<ol>
<li>Overdracht van de uitvoering van het monster, tot de voorbereiding zaal B3 wagen. Open de klep van de kamer van de voorbereiding B3, en met de overdracht staaf, plaats het monster binnen B3 voor de atom-bron. Sluit de klep om te isoleren van de zaal van de kamer van de lineaire overdracht.</li>
		<li>Stel de temperatuur van het monster op 573 K. wachten 5 min van het monster aan het bereiken van de houder temperatuur.</li>
		<li>Open de klep van de zuurstof en stel de partiële druk op 1.2 x 10-5 mbar O2. Schakel het koelwater voor de atom-bron.</li>
		<li>Zet de atomaire bron en de huidige ingesteld op 20 mA. Aandacht besteden aan de exacte tijd aan het oxideren van het monster met de atomaire bron. Als oxidatie tijd te kort is, kan de oxidatie UO3 worden onvolledig zijn zoals gemeld in Figuur 6.</li>
		<li>Wacht 20 min te bereiken volledige oxidatie van UO2 in UO3 en schakel de atomaire bron voordat het sluiten van de klep van zuurstof. Zodra de druk van de voorbereiding kamer B3 10-7 mbar is, open de klep voor het overbrengen van het monster naar de wagen in de lineaire overdracht vergaderzaal aanwezig. Vervolgens sluit u de klep van de kamer van de voorbereiding B3.</li>
	</ol></li>
	<li>Analyse van UO3 verkregen na oxidatie van UO2 met atomaire zuurstof
	<ol>
<li>Het monster overbrengen in de zaal van de analyses als volgt 1.5.1 aan 1.5.6; voor de analyses, volg dezelfde procedure zoals beschreven in stap 2.2.4. Opmerking: De overeenkomstige spectra van UO3 worden gemeld in Figuur 7.</li>
	</ol></li>
	<li>Vermindering van UO3 door atomaire waterstof
	<ol>
<li>Als u het monster naar de voorbereiding zaal B3, stappen 2.3.1 en 2.3.2.</li>
		<li>Open de klep van de waterstof en de gedeeltelijke druk ingesteld op 3 x 10-5 mbar. Schakel het koelwater voor de atom-bron. Zet de atomaire bron en de huidige ingesteld op 30 mA.</li>
		<li>Wachten op 60 s van vermindering van de tijd voordat de atomaire bron uitschakelen. Aandacht besteden aan de exacte tijd genomen om het verminderen van het monster met de atomaire bron. Als vermindering van de tijd te lang is, is dan UO2 + x verder beperkt tot UO2 zoals vermeld in Figuur 8. Als dit gebeurt, het monster moet worden geoxideerd opnieuw met atomaire zuurstof (zoals we hebben gedaan om UO3), wiens overeenkomstige spectra worden gerapporteerd in Figuur 9.</li>
	</ol></li>
	<li>Analyse van U2O5 verkregen na reductie van UO3 met atomaire waterstof
	<ol>
<li>Het monster overbrengen in de zaal van de analyse volgt 1.5.1 aan 1.5.6; voor de analyses, volg dezelfde procedure zoals beschreven in stap 2.2.4. Opmerking: De verkregen spectra U4f, O1s, of de VB worden gemeld in Figuur 10. Als een voorbeeld van onvolledige verlaging tot U2O5, gelijkaardige spectra zoals afgebeeld in Figuur 6 worden verkregen.</li>
	</ol></li>
</ol>

<ol>
	<li>Shoesmith, D. W., Sunder, S., Hocking, W. H., Lipkowski, J., Ross, P. N. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electrochemistry+of+UO2+nuclear+fuel.">Electrochemistry of UO2 nuclear fuel.</a> Electrochemistry of Novel Materials. , (1994).</li><li>Shoesmith, D. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Fuel+corrosion+processes+under+waste+disposal+conditions.">Fuel corrosion processes under waste disposal conditions.</a> Journal of Nuclear Matter. 282, 1-31 (2000).</li><li>Gouder, T., Shick, A. B., Huber, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Surface+interaction+of+PuO2,+UO2+x+and+UO3+with+water+ice.">Surface interaction of PuO2, UO2+x and UO3 with water ice.</a> Topics in Catalysis. 56, 1112-1120 (2013).</li><li>Cohen, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Water+chemisorption+on+a+sputter+deposited+uranium+dioxide+film+-+Effect+of+defects.">Water chemisorption on a sputter deposited uranium dioxide film - Effect of defects.</a> Solid State Ionics. 263, 39-45 (2014).</li><li>Seibert, A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+use+of+the+electrochemical+quartz+crystal+microbalance+(EQCM)+in+corrosion+studies+of+UO2+thin+film+models.">The use of the electrochemical quartz crystal microbalance (EQCM) in corrosion studies of UO2 thin film models.</a> Journal of Nuclear Matter. 419, 112-121 (2011).</li><li>Majumder, I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Syntheses+of+U3O8+nanoparticles+form+four+different+uranyl+complexes:+Their+catalytic+performance+for+various+alcohol+oxidations.">Syntheses of U3O8 nanoparticles form four different uranyl complexes: Their catalytic performance for various alcohol oxidations.</a> Inorganic Chimica Acta. 462, 112-122 (2017).</li><li>Gouder, T., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+observation+of+pure+pentavalent+uranium+in+U2O5+thin+films+by+high-resolution+photoemission+spectroscopy.">Direct observation of pure pentavalent uranium in U2O5 thin films by high-resolution photoemission spectroscopy.</a> Scientific Reports. 8, 1-7 (2018).</li><li>Rundle, R. E., Baeziger, N. C., Wilson, A. S., MacDonald, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+structures+of+the+carbides,+nitrides+and+oxides+of+uranium.">The structures of the carbides, nitrides and oxides of uranium.</a> Journal of the American Chemical Society. 70, 99 (1948).</li><li>Hoekstra, H. R., Siegel, S., Gallagher, F. X. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+uranium-oxygen+system+at+high+pressure.">The uranium-oxygen system at high pressure.</a> Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry. 32, 3237 (1970).</li><li>Kovba, L. M., Komarevtseva, N. I., Kuz'mitcheva, E. U. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+crystal+structures+of+U13O34+and+delta-U2O5.">On the crystal structures of U13O34 and delta-U2O5.</a> Radiokhimiya. 21, 754 (1979).</li><li>Teterin, Y. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+study+of+synthetic+and+natural+uranium+oxides+by+X-ray+photoelectron+spectroscopy.">A study of synthetic and natural uranium oxides by X-ray photoelectron spectroscopy.</a> Physics and Chemistry of Minerals. 7, 151-158 (1981).</li></ol>

De auteurs hebben niets te onthullen.

De eerste resultaten op de dunne films van U2O5 van ongeveer 30 monolayers (ML) in dikte, samen met de bijbehorende kern niveau spectroscopie verkregen met hoge resolutie X-ray photoemission spectroscopie, zijn gemeld een eerdere publicatie7. De evolutie van de toestand van de uranium tijdens het oxidatieproces van UO2 in UO3 werd gemeld door middel van X-ray photoelectron spectra verkregen op dunne films van twee tot en met 50 lagen in dikte in een breed scala aan de verhouding van de O:U (Figuur 11, Figuur 12). Film oxidatie en reductie van de film werden verkregen door bloot de films atomaire zuurstof en waterstof atoom, respectievelijk. De homogeniteit van de films met uranium oxidatie Staten van IV tot VI kon worden bevestigd als gevolg van hun kleine dikte en de temperaturen van de reactie. Dunne films van uranium stikstofoxiden worden gestort op een substraat met behulp van gelijkstroom met een sputter bron ontwikkeld in GCO Karlsruhe sputteren. Het bronpakket sputter is geïnstalleerd in een kamer onder ultra hoog vacuüm, net als alle van de kamers van het Labstation gehouden. Terwijl UO2 kan rechtstreeks worden verkregen, worden UO3 en U2O5 films alleen verkregen na verdere behandeling met atomaire zuurstof en waterstof atoom. De bindingsenergie van de belangrijkste bergtoppen en hun satellieten posities toestaan differentiatie tussen de lidstaten van de oxidatie van uranium in uranium oxide films geproduceerd in situ. Hoge resolutie spectroscopie is noodzakelijk om te onderscheiden van de oxidatie van de verschillende Staten, zoals de satelliet bindende energieën nauwe zijn en lage intensiteiten.
In 1948, pure epilepsie uranium, U2O5, aangewezen voor de eerste keer8. Later werd de synthese beschreven gebaseerd op hoge temperatuur (673-1,073 K) en hoge druk (30-60 kbar) uit een mengsel van UO2 en U3O89. Echter, het bestaan en de stabiliteit van U2O5 op temperatuur en druk omgevingsomstandigheden hebben gesteld, suggereren een ondergrens van x = 0,56-0.6 voor de enkelfasige regio onder U3O810 . Voorbereiding van U2O5 bij hoge druk en temperatuur of tijdens een thermo-vermindering was tot nu toe niet reproduceerbaar zijn; vaak was het niet mogelijk een enkele oxidatiegetal toewijzen aan verkregen monsters. Aantal een U2O5 bulk monstervoorbereiding verscheen als mengsels van UO2 of UO3 met coëxistentie van U(V) met U(IV) of U(VI), zoals voor U4O9 en U3O8. Bijvoorbeeld, Teterin et al.11 gemeld de uitloging proces voor U3O8 in zwavelzuur, gevolgd door de thermische behandeling in een sfeer van helium, beweert dat de resultaten hadden betrekking op U2O5. Deze conclusie zou kunnen gemakkelijk worden uitgesloten als gevolg van een resulterende structuur van de twee-piek in hun XPS spectra. Een mengsel van U(V) en U(VI) soorten uitleggen het resultaat, met uitzondering van de vorming van een U(V) oxidatie eenheidsstaat verwacht voor U2O5.
Onze methode voor voorbereiding kunnen voorbereiding van dunne films van uraniumoxide met één oxidatie Staten van U(IV), U(VI) en U(V). Het gehele proces van monstervoorbereiding vindt plaats in situ binnen een instrument gehandhaafd op ultra hoog vacuüm. Bleek dat de vermindering van UO3 door atomaire waterstof gaat niet verder naar UO2 maar kan worden gestopt bij U(V). De tijdsfactor is erg belangrijk, evenals de temperatuur van het monster tijdens het proces van vermindering. Met de hoge resolutie photoemission spectrometer, werd aangetoond dat een zuiver voorbeeld van U2O5 in situkan bereid worden. Voorbereiding van dikkere films moet een volgende stap in het kijken naar de kristallografische structuur en eigenschappen van de bulk met ex situ technieken.

Uraniumoxide is de belangrijkste component van nucleair afval, en zijn oplosbaarheid in water is gekoppeld aan uranium oxidatiegetal, verhogen van U(IV) tot U(VI). UO2 + x oxidatie tijdens geologische opslag is dus een belangrijke en cruciale veiligheid issue1,2. Dit motiveert studies van reactiemechanismen bestuur de oppervlakte interacties tussen oxiden van uranium en de omgeving3,4,5,6. Deze kennis is essentieel om alle aspecten van de behandeling van afval van nucleaire brandstof cycli.
Terwijl staalgrijs en zeswaardig uranium zijn gevestigde en gemeenschappelijk als solid-state systemen, dit is niet het geval voor epilepsie uranium, ondanks haar stabiliteit in uranyl complexen en voorkomen in waterige oplossing. U(V) wordt beschouwd als een metastabiele intermediair in oxiden van uranium, en het is niet gemeld als single-staat maar eerder als sprake is van samenwerking met U(IV) en U(VI) soorten. Om deze reden heeft niets gemeld over de chemische en fysische eigenschappen van U2O5. Dit is ook te wijten aan een gemeenschappelijk kenmerk van corrosie experimenten, waarin monsters worden blootgesteld aan een corrosieve omgeving. Dit creëert een steile gradiënt in oxidatie Staten tussen het oppervlak (blootgesteld aan de oxidanten) en de massa van het monster. De wijziging wordt doorgevoerd in de diepte van de analyse. Dus worden verschillende oxidatie Staten geobserveerd gelijktijdig, niet vanwege gemengde valence, maar als een artefact van een onvolledige reactie, resulterend in een heterogene laag. Deze twee problemen kunnen worden opgelost met behulp van dunne lagen in plaats van laboratoriummonsters. Grote aantallen van diverse systemen kan bereid worden met weinig grondstof, en het verloop van de oppervlak-bulk wordt vermeden, omdat er geen bulk.
De methode gemeld hier kunt in situ voorbereiding van een zeer dun laagje (enkele tientallen atomaire lagen afgezet op een inerte substraat) en analyse van het oppervlak zonder contact met de atmosfeer. Dit is een van de voordelen van de Labstation (Figuur 1), die een modulaire is machine samengesteld uit verschillende kamers gehouden onder dynamische ultra hoog vacuüm (UHV), het bereiken van de druk van 10-9-10-11 mbar. Kamers zijn gewijd aan de voorbereiding van de dunne lagen oppervlaktebehandeling (gas adsorptions) en de karakterisatie door oppervlakte spectroscopies technieken [bijvoorbeeld x-ray photoelectron spectroscopy (XPS), ultra violet photoelectron spectroscopie (UPS), lage energie elektron diffractie spectroscopie (LEED)]. Monsters zijn gemonteerd op specifieke monster houders en overgedragen tussen verschillende kamers via een lineaire overdracht kamer met behulp van een vervoer wagen. Alle kamers zijn aangesloten op deze centrale kamer via een klep zodat zij geïsoleerd op elk moment worden kunnen (bijvoorbeeld., voor gas vullen of het onderhoud). Recuperatie van het monster houder/monster uit de lineaire overdracht zaal wordt bereikt door een staaf van de overdracht gemonteerd op elke kamer. Het basissysteem Labstation is vervaardigd door een extern bedrijf (Zie Tabel van materialen). Uitbreidingen en wijzigingen bijgekomen daarna afhankelijk van experimentele vereisten, wat resulteert in een unieke apparatuur aan GCO Karlsruhe. Extensies bevatten de sputter bron (een kernelement voor dunne film bereiding), die zelf is ontwikkeld samen met de sputter en data acquisitie programma's. Het laden van het monster houder/monster uit een omgevingsklimaat tot ultra hoge vacuüm wordt gedaan via een lading lock kamer speciaal ontworpen om het uitvoeren van meerdere monster behandeling en Minimaliseer de tijd voor het bereiken van de laatste druk van ongeveer 10-8-10 -9 mbar, dus het beperken van luchtverontreiniging van het systeem. De Labstation is het resultaat van jarenlange ervaring en expertise op het gebied van de oppervlaktekunde aan GCO Karlsruhe.
Om te slagen uit de ene kamer naar de andere, het monster is gemonteerd op een vervoer wagon gedreven door een externe magneet, bestuurd door een computerprogramma (Figuur 2) en langs de lineaire overdracht kamer van ongeveer 7 m te verplaatsen naar vooraf gedefinieerde stop posities voor de Chambers.
Zonder een soortgelijke of nauwe installatie, kan het experiment worden moeilijk te reproduceren. Echter deze installatie draagt bij tot het PAMEC-laboratorium dat aan het programma van de open access bij GCO bijdraagt, waarin externe gebruikers worden uitgenodigd om voorstellen geëvalueerd door een panel van internationale wetenschappelijke deskundigen. Hun evaluatie dan geeft gebruikers toegang tot de infrastructuur wordt beheerd door het GCO. Na aanvragen en in het kader van samenwerkingen, kunnen dunne lagen worden voorbereid voor externe gebruikers voor analyses en experimenten uitgevoerd buiten GCO Karlsruhe.
In dit verslag geven wij een gedetailleerd protocol van de groei van single-valence U2O5 dunne lagen, verkregen door opeenvolgende stappen waarbij oxidatie en reductie van UO2 met atomaire zuurstof en waterstof atoom, respectievelijk. In tegenstelling tot UO2 en UO2 + x, kan niet directe afzetting van U2O5 en UO3 films door DC sputteren worden gedaan. Dus, we eerst overgaan tot de afzetting van een UO2 film, het oxideren in UO3 met behulp van atomaire zuurstof en verminderen het terug naar U2O5 met atomaire waterstof. De oxidatie en reductie tijden en de temperatuur van het monster tijdens het gevolgen hebben voor het resultaat en zijn belangrijk om te overmeesteren. Juiste samenstelling werd gecontroleerd met hoge resolutie X-ray photoelectron spectroscopie, waarin directe en kwantitatieve bewijs voor uranium 5f1 elektronenconfiguratie, zoals verwacht voor de U(V).

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:607px;" width="607">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">1ary dry scroll vacuum pump</td>
			<td style="width:89px;">Agilent</td>
			<td style="width:119px;">SH-100</td>
			<td style="width:183px;">All chambers except B1</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">1ary pump</td>
			<td style="width:89px;">EDWARDS</td>
			<td style="width:119px;">nXDS10i 100/240V</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Acetone</td>
			<td style="width:89px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Acquisition programme</td>
			<td colspan="2">Developed in-house</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Analyser</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td>Phoibos 150 hemispherical&#160;</td>
			<td>A4 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Argon</td>
			<td style="width:89px;">BASI</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="63">
			<td height="63" style="height:63px;width:216px;">Atomic source</td>
			<td style="width:89px;">GenII plasma source</td>
			<td style="width:119px;">Tectra</td>
			<td>B3 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Au foil</td>
			<td style="width:89px;">Goodfellow</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">CasaXPS programme</td>
			<td style="width:89px;">CasaXPS</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Gauge 1ary vacuum&#160;</td>
			<td style="width:89px;">PFEIFFER</td>
			<td style="width:119px;">TPR 280 (2011/10)</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Gauge 2ary vacuum&#160;</td>
			<td style="width:89px;">VACOM</td>
			<td style="width:119px;">ATMION ATS40C</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Hydrogen gas</td>
			<td style="width:89px;">BASI</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ion gun source</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">IG10/35</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Linear transfer programme</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>Program delivered with the station</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Origin programme&#160;</td>
			<td style="width:89px;">Origin</td>
			<td style="width:119px;">OriginPro 8.1SRO</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Oxygen gas</td>
			<td style="width:89px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Sampler e-beam heater power supply</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">SH100</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Sampler resistance heater</td>
			<td style="width:89px;">Made in-house</td>
			<td style="width:119px;">power supply + Eurotherm</td>
			<td>B3 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="61">
			<td height="61" style="height:61px;width:216px;">Sputtering programme</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Developed in-house</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Stainless steal or Molybdenum substrate</td>
			<td style="width:89px;">in house</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ta wire</td>
			<td style="width:89px;">Goodfellow</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">turbo pump</td>
			<td style="width:89px;">PFEIFFER</td>
			<td style="width:119px;">TC 400</td>
			<td>All chambers&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Uranium target</td>
			<td style="width:89px;">in house</td>
			<td style="width:119px;">in house</td>
			<td style="width:183px;">Natural uranium target</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Vacuum gauge controller</td>
			<td style="width:89px;">VACOM</td>
			<td style="width:119px;">MVC-3</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">X-ray source</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">XRC-1000 MF</td>
			<td style="width:183px;">Equipped with a monochromator</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

u2o5 film preparation via uo2 deposition by direct current sputtering and successive oxidation and reduction with atomic oxygen and atomic hydrogen

Beschrijven we een methode om te produceren U2O5 films in situ met behulp van de Labstation, een modulaire machine ontwikkeld in GCO Karlsruhe. De Labstation, een essentieel onderdeel van de eigenschappen van actiniden onder Extreme omstandigheden laboratorium (PAMEC), kan de voorbereiding van films en studies van monster oppervlakken met behulp van oppervlakte analytische technieken zoals X-ray en ultra violet photoemission spectroscopie (XPS en UPS, respectievelijk). Alle studies zijn gemaakt in situ, en de films, overgedragen onder ultra hoog vacuüm van hun voorbereiding naar een analyses kamer, zijn nooit in contact met de atmosfeer. Aanvankelijk, is een film van UO2 bereid door gelijkstroom (DC) sputter afzetting op een goud (Au) folie vervolgens geoxideerd door atomaire zuurstof om een UO3 film te produceren. Dit laatste wordt vervolgens verminderd met atomaire waterstof tot U2O5. Analyses worden uitgevoerd na elke stap waarbij oxidatie en reductie, met behulp van hoge-resolutie photoelectron spectroscopy te onderzoeken van het oxidatiegetal van uranium. Inderdaad, de oxidatie en reductie tijden en bijbehorende aanbrengen van de coating tijdens dit proces hebben ernstige effecten op de resulterende oxidatiegetal van het uranium. Stoppen van de vermindering van UO3 tot U2O5 met één U(V) is zeer uitdagend; eerst, uranium-zuurstofsystemen in talrijke tussenliggende fasen bestaan. Ten tweede, differentiatie van de Staten van de oxidatie van uranium is hoofdzakelijk gebaseerd op satelliet pieken, waarvan intensiteit pieken zwak zijn. Ook moeten onderzoekers zich bewust dat X-ray spectroscopie (XPS) een techniek met een atomaire gevoeligheid van 1% tot 5 is %. Het is dus belangrijk om een compleet beeld van het oxidatiegetal van uranium met de gehele spectra verkregen U4f, O1s, en de valentieband (VB). Programma's die worden gebruikt in de Labstation zijn voorzien van een lineaire overdracht programma ontwikkeld door een ander bedrijf (Zie Tabel van materialen) en data-acquisitie sputter source programma's, zowel intern ontwikkeld.

De identificatie van U(V) kan gemakkelijk worden gedaan door een karakteristiek energie van de shake-up satelliet begeleidende de karakteristiek U4f doublet. De bindingsenergie waartegen de satelliet verschijnt, die is gekoppeld aan de intrinsieke energie verlies processen, is afhankelijk van het oxidatiegetal van uranium.
Uranium 4f core niveau X-ray photoemission spectra worden opgenomen voor U(IV) in UO2 (rode curve), U(V) in U2O5 (groene kromme), en U(VI) in UO3 (roze curve), vervolgens vergeleken met de U(0) in uranium metaal (zwarte kromme) aan de linkerkant een deel van de Figuur 11. De overeenkomstige O1s core niveau spectra worden liggende en gemeld in het rechter gedeelte van de Figuur 11.
In het midden van de Figuur 11, hebben de U4f7/2 core niveau toppen verschoven om de superpose van de grote lijnen (bovenste helft), waardoor de visualisatie van de energie-scheiding (ΔE) tussen de satelliet en de hoofdlijn (onderste helft). Met de toenemende oxidatiegetal, de scheiding van energie toeneemt, terwijl satelliet intensiteit afneemt. Spectra werden verkregen op dunne lagen van ongeveer 20 monolayers in dikte. De satelliet energie piek en de 4f5/2 (4f7/2) emissie lijn werden gebruikt als een vingerafdruk voor het oxidatiegetal van de uranium-atomen. De valentie band spectra van UO2, U2O5en UO3 verkregen op de dezelfde films worden gemeld in Figuur 12.
De spectra beschreven in het protocol zijn betrekking hebben op UO2 films (Figuur 5) verkregen na afzetting in de voorbereiding kamer B2. Deze film is vervolgens geoxideerd met atomaire zuurstof. Afhankelijk van de oxidatie-tijd, het resultaat UO2 + x kan worden (zoals gemeld in de Figuur 6) of UO3 (zoals gemeld in de Figuur 7). Ook, als atomaire reductie met waterstof op UO3 te lang is, zal het terug naar UO2 zoals vermeld in Figuur 8. In dit geval, moet reoxidation tot UO3 zoals vermeld in Figuur 9 plaatsvinden voordat de hoeveelheid verminderd het opnieuw met een geschikt moment om U2O5, zoals weergegeven in Figuur 10. Uit de resultaten blijkt dat de oxidatie en reductie processen volledig omkeerbaar zijn.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig1.jpg"> Figuur 1 : Foto en schematische voorstelling van de Labstation machine ontwikkeld in GCO Karlsruhe om in situ oppervlaktekunde studies. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig1large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig2.jpg"> Figuur 2 : Screenshot van het programma van het besturingselement lineaire transfer. Het programma maakt het mogelijk voor de uitvoering van de monsters (I tot en met V) wagon langs de lineaire overdracht kamer op verschillende kamer posities. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig2large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig3.jpg"> Figuur 3 : Screenshot van het programma van de verwerving. Zodra de meetomstandigheden worden ingevoerd, kan een aantal metingen automatisch worden uitgevoerd nadat u bent overgeschakeld op de X-ray-generator. De monster positioneert venster kunt positionering van het monster in de zaal van de analyses. De aanpassing langs x, y, en z kan worden gedaan om het optimaliseren van de intensiteit van het signaal. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig3large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig4.jpg"> Figuur 4 : Screenshot van het besturingsprogramma sputter. Het sputteren voorwaarden kunnen worden geselecteerd met dit intern ontwikkeld programma. Zijn de verwarming en de werken van de gloeidraad spanningen en de spanningen van maximaal twee doelstellingen tussen de variabelen worden gedefinieerd. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig4large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig5.jpg"> Figuur 5 : U4f, O1s, en valence band spectra na afzetting van een UO2 film, afgemeten aan hoge resolutie spectroscopie van X-ray photoemission. De piek- en satelliet posities zijn kenmerkend voor een UO2 monster. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig5large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig6.jpg"> Figuur 6 : U4f, O1s, en valence band spectra na oxidatie van UO2 met atomaire zuurstof, afgemeten aan hoge resolutie spectroscopie van X-ray photoemission. De oxidatie-tijd is te kort, dat dus de oxidatie UO3 is onvolledig. De satelliet- en piek posities zijn karakteristiek van UO2 + x en niet van de UO3 gemeld in Figuur 7. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig6large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig7.jpg"> Figuur 7 : U4f, O1s, en valence band spectra gemeten na oxidatie van UO2 film met atomaire zuurstof met behulp van hoge resolutie spectroscopie van X-ray photoemission. De piek- en satelliet posities zijn kenmerkend voor een UO3 monster. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig7large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 8" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig8.jpg"> Figuur 8 : U4f, O1s, en valence band gemeten na reductie van UO3 met waterstof, uitgezonderd Atomaire spectra. De vermindering van de tijd is te lang, dus de U2O5 verder tot UO2is beperkt. De satelliet- en piek posities zijn kenmerkend voor een UO2 en niet het U2O5 monster gemeld in Figuur 10. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig8large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 9" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig9.jpg"> Figuur 9 : U4f, O1s, en valence band van het monster verkregen Figuur 8 en opnieuw geoxideerd met atomaire zuurstof naar UO3. De satelliet- en piek posities zijn kenmerkend voor een UO3 monster. De processen van vermindering en oxidatie zijn dus omkeerbaar. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig9large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 10" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig10.jpg"> Figuur 10 : U4f, O1s, en valence band spectra na reductie van UO3 film met atomaire waterstof, afgemeten aan hoge resolutie spectroscopie van X-ray photoemission. De piek- en satelliet posities zijn kenmerkend voor een U2O5 monster. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig10large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 11" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig11.jpg"> Figuur 11 : U4f en O1s core niveau X-ray photoemission spectra van U(IV) in UO2 (rode curve), U(V) in U2O5 (groene kromme), en U(VI) in UO3 (roze curve), vervolgens vergeleken met de U(0) in uranium metaal (zwarte kromme). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig11large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>
<img alt="Figure 12" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig12.jpg"> Figuur 12 : Valence band spectra van U(IV) in UO2 (rode curve), U(V) in U2O5 (zwarte kromme), en U(VI) in UO3 (roze curve). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig12large.jpg" target="_blank">Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.</a>

Watch this Scientific Journal Video about U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen at JoVE.co

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

U2O5 Film voorbereiding via UO2 afzetting door gelijkstroom sputteren en opeenvolgende oxidatie en reductie met atomaire zuurstof en waterstof atoom

Dit protocol stelt de voorbereiding van U2O5 dunne lagen verkregen in situ onder ultra hoog vacuüm. Het proces omvat oxidatie en reductie van UO2 films met atomaire zuurstof en waterstof atoom, respectievelijk.

We describe a method to produce U2O5 films in situ using the Labstation, a modular machine developed at JRC Karlsruhe. The Labstation, an essential part ...

Dus, voor de eerste keer, hebben we in staat geweest om dunne films van U2O5 te maken. Dit materiaal is zeer moeilijk te maken, omdat het zit recht tussen twee zeer stabiele uraniumoxiden: Uo2, Uo3. En, dit is de reden waarom eerdere pogingen om het te maken mislukt.In dit laboratorium zijn we erin geslaagd om het te maken, als dunne films van ongeveer 200 monolagen dikte. Dit is zeer weinig, maar genoeg om de fysische chemische eigenschappen te bestuderen, en in het bijzonder de interactie van het oppervlak met de omgeving. De films worden gedeponeerd van zeer kleine hoeveelheden uitgangsmaterialen, en onder hoogst gecontroleerde voorwaarden.Op deze manier kan de oppervlaktesamenstelling worden aangepast en de resultaten worden gecontroleerd door röntgenfoto's met hoge resolutie voor de elektronenspectroscopie. Naast oxiden kunnen ook nitrides, carbides en andere verbindingen worden bereid en bestudeerd in C2. De experimenten worden uitgevoerd met behulp van het lab station in het Joint Research Center Carlsruhe. Het labstation maakt het mogelijk om films en analyse van monsteroppervlakken in C2 te analyseren, zonder blootstelling aan de atmosfeer.Een gevoel van het lab station wordt geleverd door dit schema. Er zijn kamers voor het laden van een monster, en voor het opslaan van het, gelabeld C1"tot C3"Wanneer geladen, het monster is op een monster houder, en geplaatst op een transportwagen die kan bewegen op een lineaire transportkamer. De wagen en het monster kunnen worden overgebracht tussen verschillende bereidingskamers, gelabeld B1"naar B3", en analysekamers, gelabeld A1"naar A4"Transfer staven in elke kamer kunnen het overbrengen van de monsterhouder van en naar de lineaire overdrachtskamer.Het hele systeem wordt onder dynamisch ultrahoog vacuüm gehouden. De controle van het systeem gebeurt via computers die in het laboratorium zijn opgezet. Neem een schoon goudfoliesubstraat, voorbereid op de afzetting van Uo2, naar de laadkamer.Het goudsubstraat is spot gelast aan een roestvrijstalen monsterhouder, met tantaaldraad. Begin met het isoleren van de laadkamer, open vervolgens de stikstofklep en wacht tot de kamer atmosferische druk bereikt. Open de kamerdeur als u klaar bent en zet de monsterwagen in positie voor het laden.Plaats vervolgens de monsterhouder en proef op de wagen. Breng de koets terug naar de laadkamer en sluit de kamerdeur. Open de klep voor het primaire vacuüm.Wanneer de druk ongeveer 1 millibar is, sluit u de klep. Open vervolgens de klep naar de ultrahoge vacuümpomp. Met behulp van de overdrachtsstang van de laadkamer manipuleert u de monsterhouder en verplaatst u deze naar de wagen in de tussenkamer.Breng de overdrachtsstang terug naar de laadkamer en sluit de klep tussen de laad- en tussenkamers. Open de klep tussen de tussenliggende en lineaire transferkamer. Plaats de wagen in de overdrachtskamer en sluit deze aan op de aandrijfmagneet voordat u de klep sluit.Ga terug naar het lineaire transfercontroleprogramma. Als u deze van de huidige positie wilt verplaatsen, selecteert u de conditioneringskamer als bestemming van de wagen. Druk vervolgens op start om de motie te starten.De wagen komt aan de voet van de conditioneringskamer van waaruit hij zal worden geladen. Open de klep van de conditioneringskamer en gebruik de overdrachtsstang om de monsterhouder naar binnen te verplaatsen. Met de geïsoleerde kamer, oriënteren van de monsterhouder oppervlak om het ionenpistool gezicht voor het reinigen met behulp van argon sputteren gedurende tien minuten.Breng het thermokoppel in contact met de monsterhouder en moet het monster gedurende vijf minuten gloeien. Nadat het monster is afgekoeld, keert u de monsterhouder terug naar de overdrachtskamer, voordat u de klep van de conditioneringskamer sluit. Gebruik de besturingssoftware om de wagen naar de volgende kamer te verplaatsen voor een röntgensplektroscopie met hoge resolutie.Breng het monster in de kamer en maak voorbereidingen voor de meting. Met het monster in de kamer, wenden tot de aankoop software om het te positioneren voor de meting. Wanneer het monster klaar is, gebruikt u de acquisitiesoftware om een overzichtsspectrum te verkrijgen om het oppervlak te controleren.De afwezigheid van een Carbon-1 S piek op ongeveer 285 elektronenvolt is een teken dat het oppervlak schoon is. Vervolgens verwerven van een goud-4 F core-level spectrum voor later gebruik. Het zal worden vergeleken met het spectrum van Uo2 op goud om de filmdikte te bepalen.Breng het monster na de analyse terug naar de lineaire overdrachtskamer met behulp van de stuurstang. Keer terug naar de lineaire overdrachtscontrolesoftware en breng de wagen met de monsterhouder over naar de DC-sputterkamer. Breng de monsterhouder onder de sputtererbron in het midden van de kamer.Als de sputterbron sluiter gesloten is, opent u de zuurstofklep en past u de zuurstof gedeeltelijke druk aan. Open vervolgens de argon-gasklep totdat de doeldeeldruk is bereikt. Ga naar het sputterprogramma om de parameters voor het proces in te stellen.Open vervolgens de sluiter van de sputterbron en sputter gedurende 300 seconden. Stop het sputteren en sluit de argon- en zuurstofgaskleppen. Ga over tot het overbrengen van de monsterhouder terug naar de lineaire transferkamer.Met de lineaire overdrachtscontrolesoftware verplaatst u het monster terug naar de conditioneringskamer. Isoleer het monster daar en schakel de E-beam-kachel in om op een temperatuur van 573 Kelvin te zetten om het monster te gloeien. Na het instellen van het monster voor analyse, meet een overzichtsspectrum.Verplaats het monster terug naar de kamer die wordt gebruikt voor röntgenelektronenspectroscopie met hoge resolutie. Dit spectrum maakt het mogelijk om de kwaliteit van de Uo2-film te monitoren. Vervolgens verwerven van een goud-4 F kernniveau spectrum.Ga over tot het verwerven van een uranium-4 F spectrum. Bovendien, het verwerven van een zuurstof 1-seconde spectrum door het veranderen van deze parameters om de aangegeven waarden. Verkrijg een valence-bandspectrum met behulp van deze parameterwaarden in de software.Van het lineaire spoor, verplaats het monster naar de atoombron kamer, die zowel kan worden gebruikt voor oxidatie en reductie door het activeren van zuurstof en waterstof. Zodra het er is, isoleer het monster in positie, en verwarm het op 573 Kelvin gedurende 5 minuten. Na het wachten, open de zuurstofklep en stel de gedeeltelijke druk.Zet de atoombron aan en stel de stroom in op 30 milli-ampère. Wacht 20 minuten om volledige oxidatie te bereiken voordat u de bron uitschakelt en de zuurstofklep sluit. Breng het monster via de lineaire vertaalkamer terug naar de röntgenspectroscopiekamer.Zodra het monster is geïsoleerd in de XPS-kamer, verwerf de uranium-4 F zuurstof-1 S en valence band spectra als voorheen. Als de reductietijd te kort is, heeft de spectra kenmerken van onvolledige oxidatie. Let met name op de piekstructuur in de uranium-4 F en valence band spectra.Begin met het monster terug en geïsoleerd in de atoombron kamer. Open de waterstofklep en zet de gedeeltelijke druk in. Start de atoombron, en zet hem aan en stel de stroom in op 30 milli-ampère.Schakel na 60 seconden reductietijd de atoombron uit. Voor de laatste stappen keert u het monster terug naar de röntgenspectroscopiekamer. Analyseer het monster, en karakteriseren de vermindering door het verwerven van de uranium-4 F, zuurstof-1 S, en valence band spectra.Net als bij deze percelen, zal de spectra onthullen of de reductietijd te lang is, en U2O5 is teruggebracht tot Uo2. Dit zijn uranium 4-F kernniveau X-ray foto-uitstoot spectra voor uranium-4 en Uo2, uranium-5 en U2O5, en uranium 6 en Uo3. Het spectrum voor uraniummetaal is voor vergelijking.De gegevens zijn afkomstig uit films van ongeveer 20 monolagen. De energie van de uranium-5 satelliet maakt het mogelijk de oxidatietoestand gemakkelijk te identificeren. In dit perceel, de spectra hebben hun uranium-4 F vijf-helften mainline pieken verschoven om samen te vallen.De relatieve positie van de satelliet ten opzichte van de piek is verschillend voor elke oxidatietoestand. Deze verschillende biedt een andere identificatie voor uranium oxidatie staten. Deze analyse is alleen mogelijk met spectroscopie met hoge resolutie, vanwege de lage intensiteit van de satellietpiek en het kleine bindende energieverschil met de hoofdpiek.Het produceren van U2O5 dunne films is mogelijk, maar het stoppen van het reductieproces bij de exacte samenstelling kan een uitdaging zijn, en zelfs moeilijk te observeren zonder spectroscopie met hoge resolutie. Dus, dit is een nieuwe verbinding, en er zullen tal van eigenschappen zijn om te onderzoeken. We zullen beginnen met het gebruik van begrazingshoek Röntgendiffractie om de structurele eigenschappen te onderzoeken.En dan gaan we verder met de status van magnetische eigenschappen van deze verbinding, enkele van de elektrische transporteigenschappen, en we zullen de elektronische structuuronderzoeken complimenteren met behulp van beschikbare technieken, zoals synchrotron lichtbronnen, zoals een elastische Röntgenverstrooiing. Fysische chemische eigenschappen van deze nogal ongebruikelijke oxidatietoestanden worden onderzocht. De experimentele gegevens kunnen worden vergeleken met theoretische voorspellingen.Op deze manier dient ons experiment als benchmark voor theoretische modellen.

Research

JoVE Journal

Chemistry

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

Preparation of Hydrophobic Metal-Organic Frameworks via Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition of Perfluoroalkanes for the Removal of Ammonia

Voorbereiding van hydrofobe Metal-Organic Frameworks via Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition van perfluoralkanen voor de verwijdering van ammoniak

Plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) of perfluoroalkanes has long been studied for tuning the wetting properties of surfaces. For high ...

Supercritical Nitrogen Processing for the Purification of Reactive Porous Materials

Superkritische stikstof Verwerking voor de zuivering van reactieve poreuze materialen

Supercritical fluid extraction and drying methods are well established in numerous applications for the synthesis and processing of porous materials. ...

Preparation of Macroporous Epitaxial Quartz Films on Silicon by Chemical Solution Deposition

Voorbereiding van Macroporeuze Epitaxiale Quartz Films on Silicon door chemische oplossing Deposition

This work describes the detailed protocol for preparing piezoelectric macroporous epitaxial quartz films on silicon(100) substrates. This is a three-step ...

A Method to Manipulate Surface Tension of a Liquid Metal via Surface Oxidation and Reduction

Een methode om oppervlaktespanning van een Liquid Metal Manipuleer via oxidatie en reductie

Controlling interfacial tension is an effective method for manipulating the shape, position, and flow of fluids at sub-millimeter length scales, where ...

Epitaxial Growth of Perovskite Strontium Titanate on Germanium via Atomic Layer Deposition

Epitaxiaal Groei van Perovskite Strontiumtitanaat op Germanium via Atomic Layer Deposition

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and ...

A Simple, Low-cost, and Robust System to Measure the Volume of Hydrogen Evolved by Chemical Reactions with Aqueous Solutions

Een eenvoudige, low-cost, en robuust systeem om het volume van Hydrogen Evolved door chemische reacties met waterige oplossingen Meet

There is a growing research interest in the development of portable systems which can deliver hydrogen on-demand to proton exchange membrane (PEM) ...

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

Een geoptimaliseerde protocol voor de efficiënte Radioactief merken van Gold Nanodeeltjes met behulp van een<sup&gt; 125</sup&gt;-Gemerkte azide prosthetische groep

Here, we demonstrate a detailed protocol for the radiosynthesis of a 125I-labeled azide prosthetic group and its application to the efficient ...

Synthesis of Platinum-nickel Nanowires and Optimization for Oxygen Reduction Performance

Synthese van Platinum-nikkel Nanowires en optimalisatie voor zuurstof vermindering van prestaties

Platinum-nickel (Pt-Ni) nanowires were developed as fuel cell electrocatalysts, and were optimized for the performance and durability in the oxygen ...

A Rapid Synthesis Method for Au, Pd, and Pt Aerogels Via Direct Solution-Based Reduction

Een snelle synthese methode voor Au, Pd en Pt Aerogels Via directe vermindering van de oplossingsgerichte

Here, a method to synthesize gold, palladium, and platinum aerogels via a rapid, direct solution-based reduction is presented. The combination of various ...

Molten-Salt Synthesis of Complex Metal Oxide Nanoparticles

Gesmolten-zout synthese van complexe metaaloxide nanodeeltjes

The development of feasible synthesis methods is critical for the successful exploration of novel properties and potential applications of nanomaterials. ...