Name: u2o5 film preparation via uo2 deposition by direct current sputtering and successive oxidation and reduction with atomic oxygen and atomic hydrogen
Uploaded: 2019-02-21T14:00:00
Duration: 12 min 5 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen at JoVE.co

Авторы имеют без подтверждений.

<ol>
	<li>Shoesmith, D. W., Sunder, S., Hocking, W. H., Lipkowski, J., Ross, P. N. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electrochemistry+of+UO2+nuclear+fuel.">Electrochemistry of UO2 nuclear fuel.</a> Electrochemistry of Novel Materials. , (1994).</li><li>Shoesmith, D. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Fuel+corrosion+processes+under+waste+disposal+conditions.">Fuel corrosion processes under waste disposal conditions.</a> Journal of Nuclear Matter. 282, 1-31 (2000).</li><li>Gouder, T., Shick, A. B., Huber, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Surface+interaction+of+PuO2,+UO2+x+and+UO3+with+water+ice.">Surface interaction of PuO2, UO2+x and UO3 with water ice.</a> Topics in Catalysis. 56, 1112-1120 (2013).</li><li>Cohen, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Water+chemisorption+on+a+sputter+deposited+uranium+dioxide+film+-+Effect+of+defects.">Water chemisorption on a sputter deposited uranium dioxide film - Effect of defects.</a> Solid State Ionics. 263, 39-45 (2014).</li><li>Seibert, A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+use+of+the+electrochemical+quartz+crystal+microbalance+(EQCM)+in+corrosion+studies+of+UO2+thin+film+models.">The use of the electrochemical quartz crystal microbalance (EQCM) in corrosion studies of UO2 thin film models.</a> Journal of Nuclear Matter. 419, 112-121 (2011).</li><li>Majumder, I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Syntheses+of+U3O8+nanoparticles+form+four+different+uranyl+complexes:+Their+catalytic+performance+for+various+alcohol+oxidations.">Syntheses of U3O8 nanoparticles form four different uranyl complexes: Their catalytic performance for various alcohol oxidations.</a> Inorganic Chimica Acta. 462, 112-122 (2017).</li><li>Gouder, T., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+observation+of+pure+pentavalent+uranium+in+U2O5+thin+films+by+high-resolution+photoemission+spectroscopy.">Direct observation of pure pentavalent uranium in U2O5 thin films by high-resolution photoemission spectroscopy.</a> Scientific Reports. 8, 1-7 (2018).</li><li>Rundle, R. E., Baeziger, N. C., Wilson, A. S., MacDonald, R. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+structures+of+the+carbides,+nitrides+and+oxides+of+uranium.">The structures of the carbides, nitrides and oxides of uranium.</a> Journal of the American Chemical Society. 70, 99 (1948).</li><li>Hoekstra, H. R., Siegel, S., Gallagher, F. X. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+uranium-oxygen+system+at+high+pressure.">The uranium-oxygen system at high pressure.</a> Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry. 32, 3237 (1970).</li><li>Kovba, L. M., Komarevtseva, N. I., Kuz'mitcheva, E. U. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+crystal+structures+of+U13O34+and+delta-U2O5.">On the crystal structures of U13O34 and delta-U2O5.</a> Radiokhimiya. 21, 754 (1979).</li><li>Teterin, Y. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+study+of+synthetic+and+natural+uranium+oxides+by+X-ray+photoelectron+spectroscopy.">A study of synthetic and natural uranium oxides by X-ray photoelectron spectroscopy.</a> Physics and Chemistry of Minerals. 7, 151-158 (1981).</li></ol>

Авторы не имеют ничего сообщать.

Первоначальные результаты, полученные на тонких пленках U2O5 около 30 монослои (мл) в толщину, а также соответствующего уровня спектроскопии ядра, полученные с высоким разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия, были зарегистрированы в предыдущие публикации7. Эволюция состояния урана во время процесса окисления UO2 в UO3 было сообщено через рентгеновских спектров фотоэлектронная на тонких пленок двух до 50 слоев толщиной в широкий спектр O:U отношение (рис. 11, Рисунок 12). Фильм окисления и фильм сокращения были получены путем разоблачения фильмах атомарного кислорода и атомарный водород, соответственно. Однородность фильмов с урана окисления с IV по VI могут быть подтверждены вследствие их малой толщины и температуры реакции. Тонкие пленки оксидов урана залегают на подложке, с помощью постоянного тока распыления с источником распыления, разработанная в СИЦ Карлсруэ. В камере под ультра-высокого вакуума, как все камеры Labstation установлен источник распыления. В то время как UO2 может быть получен непосредственно, UO3 и U2O5 фильмов только получаются после дальнейшего лечения с атомарного кислорода и атомарный водород. Энергия вершины основной и их позиций спутников позволяют что дифференциация между окисления урана в фильмах оксида урана производится на месте. Спектроскопия с высоким разрешением необходимо дифференцировать различные степени окисления, как спутниковой привязки энергии близки и низкой интенсивности.
В 1948 году чистый пятивалентных урана, U2O5, была определена для в первый раз8. Позже ее синтез был описан, основанный на высокой температуры (673-1073 K) и высокого давления (30-60 kbar) смеси UO2 и3O U89. Однако, существование и стабильность U2O5 в условиях давления и температуры окружающей среды были допрошены, предлагая нижний предел x = 0,56-0,6 для однофазной региона ниже U3O810 . До настоящего времени подготовка U2O5 при высоком давлении и температуре или во время процесса термо сокращения был не воспроизводимые; часто не удалось назначить одного окисления полученных образцов. Некоторые из U2O5 массовая пробоподготовки появился как UO2 или3 UO смеси с сосуществование U(V) с U(IV) или U(VI), как U4O9 и U3O8. К примеру Тетерин et al.11 сообщили процесс выщелачивания серной кислотой, после термической обработки в атмосфере гелия, утверждая, что результаты были связаны с U2O5U3O8 . Этот вывод могут быть легко исключены из-за результирующей структуры двух пик в их спектры XPS. Смесь U(V) и U(VI) видов может объяснить результат, за исключением формирования единого государства окисления U(V) ожидается для U2O5.
Наш метод подготовки позволяет приготовления тонких пленок оксида урана с одной окисления U(IV), U(VI) и U(V). Весь процесс подготовки проб занимает место в situ в инструмент поддерживается на ультра-высокого вакуума. Было обнаружено, что сокращение UO3 атомарного водорода не перейти к UO2 , но могут быть остановлены на U(V). Фактор времени является очень важным, а также температура образца в процессе сокращения. С помощью спектрометра высокого разрешения фотоэмиссионный было показано, что чистый образец U2O5 может быть подготовлен в situ. Подготовка толще фильмов должен быть следующий шаг в глядя на Кристаллографическая структура и объемных свойств с ex situ методами.

Оксид урана является основным компонентом ядерных отходов, и его растворимости в воде связан с урана окисления, увеличившись с U(IV) до U(VI). Таким образом UO2 + x оксидации во время геологического хранения является важным и решающим безопасности выпуск1,2. Это мотивирует исследования реакции механизмов, регулирующих поверхности взаимодействия оксидов урана и окружающей среды3,4,5,6. Эта информация имеет существенно важное значение для всех аспектов обработки отходов от ядерных топливных циклов.
Хотя четырехвалентный и шестивалентный урана устоявшихся и общие как твердотельные системы, это не дело для пятивалентных урана, несмотря на его стабильность в уранила комплексов и вхождение в водном растворе. В окислы урана U(V) считается метастабильных среднего, и это не сообщается как отдельного государства, а скорее сосуществует с U(IV) и U(VI) видов. По этой причине ничего не сообщила о химических и физических свойствах U2O5. Это также объясняется общей чертой коррозии экспериментов, в которых образцы подвергаются воздействию агрессивной среды. Это создает крутой градиент в степени окисления между поверхностью (действию окислителей) и основная часть образца. Изменение происходит в глубине анализа. Таким образом различные степени окисления наблюдаются одновременно, не из-за смешанного валентности, но как артефакт неполной реакции приводит в гетерогенных слое. Эти две проблемы могут быть решены с помощью тонких пленок вместо массовых проб. Большое количество различных систем может быть подготовлен с маленькой исходным материалом, и поверхности объемные градиент избегать, потому что нет никаких массовых.
Здесь метод позволяет в situ подготовка очень тонкого слоя (несколько десятков атомных слоев, хранение на инертной подложке) и анализ его поверхности без контакта с атмосферой. Это одно из преимуществ Labstation (рис. 1), который является модульной машины состоит из различных камер под динамический ультра-высокого вакуума (СВВ), достигнув давления 10-9-10-11 мбар. Палат предназначены для приготовления тонких пленок, обработка поверхности (газ adsorptions) и характеризации методами [например, Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия (XPS), ультрафиолетовое фотоэлектронная спектроскопия (UPS), низким поверхности рентгеновская спектроскопия энергии дифракции спектроскопия (LEED)]. Образцы монтируются на Держатели конкретных образцов и передаваемых между различными камерами через камеру линейной передачи с помощью транспорта вагон. Все камеры подключены к этой центральной камеры через клапан, так что они могут быть изолированы в любой момент (например., для наполнения или обслуживания газа). Оздоровление держатель/образец из линейной передачи камеры осуществляется путем передачи стержень установлен на каждой камере. Было изготовлено Labstation базовой системы внешней компанией (см. Таблицу материалы). Расширения и модификации были добавлены впоследствии в зависимости от экспериментальных требования, в результате уникального оборудования в СИЦ Карлсруэ. Расширения включают в себя источник распыления (основной элемент для приготовления тонких пленок), которая была разработана в доме вместе с программами сбора данных и распыления. Загрузка образца держатель/образца от окружающей атмосферы для ультра-высокого вакуума делается через шлюзовую камеру нагрузки специально разработан для выполнения нескольких пробами и свести к минимуму время для достижения конечного давления около 10-8-10 -9 мбар, ограничивая тем самым загрязнение воздуха системы. Labstation-это результат многолетнего опыта и знаний в области поверхностной науки в СИЦ Карлсруэ.
Пройти из одной камеры в другую, образец монтируется на транспорт вагона, движимый внешней магнит, контролируется компьютерной программы (рис. 2) и двигаясь вдоль линейной передачи палаты около 7 м для стандартных позиций перед камеры.
Без установки одинаковые или близкие эксперимент может быть трудно воспроизвести. Однако эта установка способствует в PAMEC лабораторию, которая вносит в программу открытого доступа в СИЦ, в которой внешние пользователи предлагается представить предложения рассмотрены группой международных научных экспертов. Затем их оценки позволяет пользователям для доступа к инфраструктуре, выполняемых СИЦ. После запросов и в рамках сотрудничества тонких пленок могут быть подготовлены для внешних пользователей для анализа и эксперименты, проведенные за пределами СИЦ Карлсруэ.
В настоящем докладе мы предоставляем подробный протокол роста одной валентности U2O5 тонких пленок, получаемых последовательные шаги, связанные с окисления и сокращение UO2 с атомарного кислорода и атомарный водород, соответственно. В отличие от UO2 и UO2 + xпрямая осаждения U2O5 и UO3 пленок путем распыления DC не может быть сделано. Таким образом мы сначала перейти к осаждения UO2 фильма, окисляются в UO3 с помощью атомарного кислорода, а затем уменьшить его обратно к U2O5 с атомарный водород. Окисление и восстановление время и температура образца во время процесса имеют влияние на результат и важны для мастера. Правильный состав был проверен с высоким разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия, который обеспечивает прямой и количественные доказательства электронной конфигурации урана 5f-1 , как ожидается, U(V).

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:607px;" width="607">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">1ary dry scroll vacuum pump</td>
			<td style="width:89px;">Agilent</td>
			<td style="width:119px;">SH-100</td>
			<td style="width:183px;">All chambers except B1</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">1ary pump</td>
			<td style="width:89px;">EDWARDS</td>
			<td style="width:119px;">nXDS10i 100/240V</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Acetone</td>
			<td style="width:89px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Acquisition programme</td>
			<td colspan="2">Developed in-house</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Analyser</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td>Phoibos 150 hemispherical&#160;</td>
			<td>A4 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Argon</td>
			<td style="width:89px;">BASI</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="63">
			<td height="63" style="height:63px;width:216px;">Atomic source</td>
			<td style="width:89px;">GenII plasma source</td>
			<td style="width:119px;">Tectra</td>
			<td>B3 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Au foil</td>
			<td style="width:89px;">Goodfellow</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">CasaXPS programme</td>
			<td style="width:89px;">CasaXPS</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Gauge 1ary vacuum&#160;</td>
			<td style="width:89px;">PFEIFFER</td>
			<td style="width:119px;">TPR 280 (2011/10)</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Gauge 2ary vacuum&#160;</td>
			<td style="width:89px;">VACOM</td>
			<td style="width:119px;">ATMION ATS40C</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Hydrogen gas</td>
			<td style="width:89px;">BASI</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ion gun source</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">IG10/35</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Linear transfer programme</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>Program delivered with the station</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Origin programme&#160;</td>
			<td style="width:89px;">Origin</td>
			<td style="width:119px;">OriginPro 8.1SRO</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Oxygen gas</td>
			<td style="width:89px;"></td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>6N</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Sampler e-beam heater power supply</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">SH100</td>
			<td>B1 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Sampler resistance heater</td>
			<td style="width:89px;">Made in-house</td>
			<td style="width:119px;">power supply + Eurotherm</td>
			<td>B3 chamber</td>
		</tr>
		<tr height="61">
			<td height="61" style="height:61px;width:216px;">Sputtering programme</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Developed in-house</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Stainless steal or Molybdenum substrate</td>
			<td style="width:89px;">in house</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ta wire</td>
			<td style="width:89px;">Goodfellow</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">turbo pump</td>
			<td style="width:89px;">PFEIFFER</td>
			<td style="width:119px;">TC 400</td>
			<td>All chambers&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Uranium target</td>
			<td style="width:89px;">in house</td>
			<td style="width:119px;">in house</td>
			<td style="width:183px;">Natural uranium target</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Vacuum gauge controller</td>
			<td style="width:89px;">VACOM</td>
			<td style="width:119px;">MVC-3</td>
			<td>All chambers</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">X-ray source</td>
			<td style="width:89px;">Specs</td>
			<td style="width:119px;">XRC-1000 MF</td>
			<td style="width:183px;">Equipped with a monochromator</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

u2o5 film preparation via uo2 deposition by direct current sputtering and successive oxidation and reduction with atomic oxygen and atomic hydrogen

Мы описываем метод производить U2O5 фильмов на месте с помощью Labstation, модульная машина, разработанная в СИЦ Карлсруэ. Labstation, неотъемлемой частью свойства актиноиды при экстремальных условиях лаборатории (PAMEC), позволяет подготовка фильмов и исследования образца поверхностей с использованием поверхности аналитических методов, например рентгеновских и ультрафиолетовых фотоэмиссионный спектроскопия (XPS и UPS, соответственно). Все исследования производятся на месте, и фильмов, переданы под ультра-высокого вакуума от их подготовки анализа камере, никогда не соприкасаются с атмосферой. Первоначально фильм UO2 подготовленный постоянного тока (DC) распыления осаждения на золотой фольги (АС), затем окисляется атомарного кислорода производить UO3 фильм. Эта последняя затем снижается с атомарного водорода U2O5. Анализы проводятся после каждого шага, с участием окисление и восстановление, используя разрешением фотоэлектронная спектроскопия изучения состояния окисления урана. Действительно окисление и восстановление раз и соответствующей температуры субстрата в ходе этого процесса имеют серьезные последствия в результате окисления урана. Остановить сокращение UO3 U2O5 с одной U(V) является довольно сложной задачей; Во-первых урана кислородные системы существуют в многочисленных промежуточных этапов. Во-вторых дифференциация окисления урана основана главным образом на спутниковое вершины, вершины которых интенсивности являются слабыми. Кроме того экспериментаторов должно быть известно, что рентгеновской спектроскопии (XPS) техника с атомной чувствительность от 1% до 5%. Таким образом важно получить полную картину состояния окисления урана с всей спектров, полученных на U4f, O1s и валентной зоны (VB). Программы, используемые в Labstation включают в себя линейной передачи программы, разработанной за пределами компании (см. Таблицу материалы) а также сбор данных и программы распыления источника, оба собственной разработки.

Выявление U(V) можно легко сделать, характерные энергии спутника встряска, сопровождающих характеристика U4f Дуплет. Энергия, на которой появляется спутник, связанные с процессами потери внутренней энергии, зависит от состояния окисления урана.
Уран 4f ядро уровня Рентгеновская фотоэлектронная спектры записываются для U(IV) в UO2 (красная кривая), U(V) в U2O5 (зелёная кривая) и U(VI) в UO3 (розовая кривая), то по сравнению с U(0) в металле (черная кривая) урана в левом часть 11 рис. Соответствующего уровня спектры O1s ядро наложенного и сообщили в правой части на рисунке 11.
В центральной части на рисунке 11U4f7/2 основного уровня вершины были перенесены в поставить основные направления (верхняя половина), позволяя визуализации разделения энергии (ΔE) между спутником и основной линии (Нижняя половина). С увеличением окисления, разделения энергии увеличивается, в то время как спутниковой интенсивности уменьшается. Спектры получены на тонких пленок около 20 монослои в толщину. Пик Энергия Спутниковое и линии излучения 4f5/2 (4f7/2) были использованы как отпечатки пальцев для окисления атомов урана. Валентных группы спектры UO2, U2O5и UO3 полученные на же фильмы сообщается на рисунке 12.
Спектры, указанных в протоколе соответствующий UO2 фильмов (Рисунок 5) получены после осаждения в зале подготовки B2. Этот фильм затем окисляется с атомарного кислорода. В зависимости от окисления, в результате может быть UO2 + x (как на рисунке 6) или UO3 (как сообщалось на рис. 7). Кроме того если атомная сокращение с водородом на UO3 является слишком длинным, он вернется в UO2 как сообщалось на рисунке 8. В этом случае склонностью к UO3 как сообщалось на рисунке 9 должна состояться до сокращения его снова с соответствующее время получить U2O5, как показано на рисунке 10. Результаты показывают, что процессы окисления и сокращение полностью обратимы.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig1.jpg"> Рисунок 1 : Фотография и схема Labstation машины разработаны в СИЦ Карлсруэ для включения в situ исследования поверхности науки. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig1large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig2.jpg"> Рисунок 2 : Скриншот программы управления линейной передачи. Программа позволяет передачи вагонов, перевозящих образцы (I-V) вдоль линейной передачи камеры в позициях различных камеры. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig2large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig3.jpg"> Рисунок 3 : Скриншот программы приобретения. После того, как введены условия измерения, серия измерений могут выполняться автоматически после включения рентгеновский генератор. Образец позиции окна позволяет позиционирования образца в зале анализы. Регулировка по x, y и z может быть сделано для оптимизации интенсивность сигнала. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig3large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig4.jpg"> Рисунок 4 : Скриншот программы управления кляксы. Распыление условий может быть выбран с помощью этой программы разработаны собственными силами. Среди переменных, чтобы определить являются отопления и рабочего напряжения накала и напряжений до двух целей. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig4large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig5.jpg"> Рисунок 5 : После осаждения UO2 фильма, измеряется с высоким разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия диапазонов спектры U4f, O1s и Валансе. Пик и спутниковые позиции характерны UO2 образца. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig5large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig6.jpg"> Рисунок 6 : После окисления UO2 с атомарного кислорода, измеряется с высоким разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия диапазонов спектры U4f, O1s и Валансе. Время окисления является слишком коротким, таким образом окисления UO3 является неполной. Спутник и пик позиции характерны UO2 + x и не UO3 сообщил на рисунке 7. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig6large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig7.jpg"> Рисунок 7 : U4f, O1s и Валансе группы спектры, измеренная после окисления UO2 фильма с атомарного кислорода с помощью разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия. Пик и спутниковые позиции характерны UO3 образца. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig7large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 8" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig8.jpg"> Рисунок 8 : U4f, O1s и Валансе группы спектры, измеренная после сокращения UO3 с атомарный водород. Сокращение времени слишком долго, таким образом U2O5 далее сводится к UO2. Спутник и пик позиции характерны UO2 и не U2O5 образца сообщил на рисунке 10. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig8large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 9" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig9.jpg"> Рисунок 9 : U4f,1s и Валансе группы O образца получил в Рисунок 8 и повторно окисляется с атомарного кислорода в UO3. Спутник и пик позиции характерны UO3 образца. Процессы окисления и сокращения таким образом являются обратимыми. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig9large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 10" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig10.jpg"> Рисунок 10 : После сокращения UO3 фильма с атомарного водорода, измеряется с высоким разрешением Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия диапазонов спектры U4f, O1s и Валансе. Пик и спутниковые позиции характерны U2O5 образца. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig10large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 11" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig11.jpg"> Рисунок 11 : U4f и O1s ядро уровня Рентгеновская фотоэлектронная спектры U(IV) в UO2 (красная кривая), U(V) в U2O5 (зелёная кривая) и U(VI) в UO3 (розовая кривая), затем по сравнению с U(0) в металл урана (черная кривая). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig11large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Figure 12" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59017/59017fig12.jpg"> Рисунок 12 : Валентности группа спектры U(IV) в UO2 (красная кривая), U(V) в U2O5 (черная кривая) и U(VI) в UO3 (розовая кривая). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59017/59017fig12large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>

Watch this Scientific Journal Video about U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen at JoVE.co

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

U2O5 фильм подготовка через UO2 осаждения путем распыления постоянного тока и последовательных окисления и сокращения с атомарного кислорода и атомарного водорода

Этот протокол свидетельствует подготовка U2O5 тонких пленок полученные в situ под ультра-высокого вакуума. Этот процесс включает окисления и сокращение UO2 фильмов с атомарного кислорода и атомарный водород, соответственно.

We describe a method to produce U2O5 films in situ using the Labstation, a modular machine developed at JRC Karlsruhe. The Labstation, an essential part ...

Таким образом, впервые мы смогли сделать тонкие пленки U2O5. Этот материал очень трудно сделать, потому что он находится прямо между двумя очень стабильными оксидами урана: Uo2, Uo3. И именно поэтому предыдущие попытки сделать это не удалось.В этой лаборатории нам удалось сделать это, как тонкие пленки толщиной около 200 монослоев. Это очень мало, но достаточно, чтобы изучить его физические химические свойства, и, в частности, взаимодействие поверхности с окружающей средой. Пленки откладываются из очень небольшого количества стартовых материалов, и в высоко контролируемых условиях.Таким образом, состав поверхности может быть скорректирован, и результаты контролируются, с высоким разрешением рентгеновского излучения для электронной спектроскопии. В дополнение к оксидам, нитриды, карбиды и другие соединения могут быть подготовлены и изучены в C2. Эксперименты проводятся с использованием лабораторной станции в Объединенном исследовательском центре Carlsruhe. Лабораторная станция позволяет готовить пленки и анализ образцов поверхностей в С2, без воздействия атмосферы.Смысл лабораторной станции обеспечивается этой схемой. Есть камеры для погрузки образца, а для его хранения, помеченные C1 "до C3"При загрузке, образец находится на держателе образца, и помещается на транспортном вагоне, который может двигаться по линейной транспортной камере. Вагон и образец могут быть переданы между различными подготовительными камерами, помеченными B1 "в B3" и аналитическими камерами, помеченными A1"to A4"Transfer rods, в каждой камере позволяют передавать держатель образца в линейную камеру передачи и из нее.Вся система хранится в динамическом сверхвысоком вакууме. Управление системой контролируется компьютерами, установленными в лаборатории. Возьмите чистый субстрат из золотой фольги, подготовленный для осаждения Uo2, в погрузочную камеру.Золотой субстрат сваривается до держателя образца из нержавеющей стали, с танталовой проволокой. Начните загрузку, изолируя погрузочную камеру, затем откройте азотный клапан и подождите, пока камера достигнет атмосферного давления. Когда будет готово, откройте дверь камеры и переместите образец вагона в положение для погрузки.Затем поместите держатель образца и образец на вагон. Верните вагон в погрузочную камеру и закройте дверь камеры. Откройте клапан для первичного вакуума.Когда давление составляет около 1 миллибара, закройте клапан. Затем откройте клапан для сверхвысокого вакуумного насоса. Используя переносной стержень погрузочной камеры, манипулируйте держателем образца и переместите его в вагон в промежуточной камере.Верните переносной стержень в погрузочную камеру и закройте клапан между погрузочной и промежуточной камерами. Откройте клапан между промежуточной и линейной камерой передачи. Распоите вагон в камеру передачи и соедините его с магнитом перед закрытием клапана.Вернитесь к линейной программе управления передачей. Чтобы переместить его из текущего положения, выберите камеру кондиционирования в качестве места назначения вагона. Затем нажмите, чтобы начать движение.Универсал прибывает к основанию камеры кондиционирования, откуда он будет загружен. Откройте клапан из камеры кондиционирования и используйте переносной стержень для перемещения держателя образца внутрь. С камерой изолированы, сориентировать поверхность держателя образца к лицу ионные пушки перед очисткой с помощью аргона распыления в течение десяти минут.После этого принесите термокупл в контакт с держателем образца, и anneal образец в течение пяти минут. После того, как образец остынет, верните держатель образца в камеру передачи, прежде чем закрыть клапан камеры кондиционирования. Используйте программное обеспечение управления для перемещения вагона в следующую камеру для рентгеновской спектроскопии высокого разрешения.Перенесите образец в камеру и сделайте подготовку к измерению. С образцом в камере, обратиться к приобретению программного обеспечения, чтобы позиционировать его для измерения. Когда образец будет готов, используйте программное обеспечение для приобретения для получения спектра обзора для проверки поверхности.Отсутствие пика углерода-1 S на уровне около 285 электрон вольт является признаком того, что поверхность чиста. Далее приобрету спектр основного уровня gold-4 F для более длительного использования. Он будет по сравнению со спектром Uo2 на золоте, чтобы определить толщину пленки.После анализа перенесите образец обратно в линейную камеру передачи с помощью стержня управления. Вернитесь к линейному программному обеспечению управления передачей и перенесите вагон с держателем образца в камеру распыления постоянного тока. Принесите держатель образца под источник распыления в середине камеры.С закрытым затвором источника распыления откройте кислородный клапан и отрегулируйте частичное давление кислорода. Затем откройте аргоновой газовый клапан до тех пор, пока не будет достигнуто его целевое частичное давление. Перейдите в программу распыления, чтобы установить параметры процесса.Затем откройте затвор источника распыления и распылив в течение 300 секунд. Остановите распыление и закройте аргон и кислородные газовые клапаны. Продолжить передачу держателя образца обратно в линейную камеру передачи.С помощью линейного программного обеспечения управления передачей переместив образец обратно в камеру кондиционирования. Изолировать образец там, и включите E-лучевой обогреватель установить температуру 573 Кельвин, чтобы anneal образца. После настройки выборки для анализа измерьте спектр обзора.Переместите образец обратно в камеру, используемую для рентгеновской спектроскопии с высоким разрешением. Этот спектр позволяет контролировать качество пленки Uo2. Далее приобрету спектр уровня ядра gold-4 F.Продолжить приобретение спектра урана-4 F. Кроме того, приобрети кислород 1-секундный спектр, изменив эти параметры на заявленные значения. Получите спектр диапазона валентности, используя эти значения параметров в программном обеспечении.С линейной дорожки переместите образец в камеру атомного источника, которая может быть использована как для окисления, так и для уменьшения путем активации кислорода и водорода. Как только он там, изолировать образец в положении, и нагреть его на 573 Кельвин в течение 5 минут. После ожидания откройте кислородный клапан и установите частичное давление.Включите источник атома и установите ток до 30 миллиампер. Подождите 20 минут, чтобы достичь полного окисления, прежде чем выключить источник и закрыть кислородный клапан. Верните образец через камеру линейного перевода в камеру рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии.После того, как образец изолирован в камере XPS, приобрести уран-4 F кислорода-1 S и валентности полосы спектра, как и раньше. Если время сокращения слишком короткое, спектры будут иметь характеристики неполного окисления. В частности, обратите внимание на пиковую структуру спектра диапазона урана-4 F и валентности.Начните с образца назад и изолированы в атомной камере источника. Откройте водородный клапан и установите частичное давление. Запустите атомный источник, включите его и установите ток до 30 миллиампер.После 60 секунд сокращения времени выключите атомный источник. Для заключительных шагов верните образец в камеру рентгеновской фотодемиссии. Проанализируйте образец и характеризируйте сокращение, приобретая уран-4 F, кислород-1 S и спектры диапазона валентности.Как и в случае с этими участками, спектры показывают, если время сокращения слишком долго, и U2O5 сократилась до Uo2. Это уран 4-F уровня рентгеновской фотодемиссии спектры урана-4 и Uo2, урана-5 и U2O5, а также урана 6 и Uo3. Спектр уранового металла для сравнения.Данные по фильмам около 20 однослойных. Энергия спутника урана-5 позволяет легко идентифицировать состояние окисления. На этом участке спектры имеют свои уран-4 F пяти половинки основных пиков смещается с совпадает.Относительное положение спутника по отношению к пику отличается для каждого состояния окисления. Это различные обеспечивает еще один идентификатор для окисления урана государств. Этот анализ возможен только при спектроскопии высокого разрешения из-за низкой интенсивности спутникового пика и небольшой связывающей разницы энергии от основного пика.Производство тонких пленок U2O5 возможно, но остановить процесс сокращения при его точном составе может быть сложно, и даже трудно наблюдать без высокого разрешения спектроскопии. Итак, это новое соединение, и там будет много свойств для расследования. Мы начнем использовать угол выпаса рентгеновской дифракции для исследования структурных свойств.А затем мы перейдем к статусу магнитных свойств этого соединения, некоторым свойствам электрического транспорта, и мы будем дополнять электронные исследования структуры с использованием доступных методов, таких как синхротронные источники света, такие как упругое рассеяние рентгеновских лучей. Исследованы физические химические свойства этого довольно необычного состояния окисления. Экспериментальные данные можно сравнить с теоретическими прогнозами.Таким образом, наш эксперимент служит эталоном для теоретических моделей.

Research

JoVE Journal

Chemistry

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

Preparation of Hydrophobic Metal-Organic Frameworks via Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition of Perfluoroalkanes for the Removal of Ammonia

Подготовка гидрофобные Металл-органических структур через плазмостимулированного отложение химического пара перфторалканов для удаления аммиака

Plasma enhanced chemical vapor deposition (PECVD) of perfluoroalkanes has long been studied for tuning the wetting properties of surfaces. For high ...

Supercritical Nitrogen Processing for the Purification of Reactive Porous Materials

Обработка сверхкритической азота для очистки реактивных пористых материалов

Supercritical fluid extraction and drying methods are well established in numerous applications for the synthesis and processing of porous materials. ...

Preparation of Macroporous Epitaxial Quartz Films on Silicon by Chemical Solution Deposition

Подготовка МАКРОПОРИСТОГО эпитаксиальных пленок кварца на кремнии химический раствор осаждения

This work describes the detailed protocol for preparing piezoelectric macroporous epitaxial quartz films on silicon(100) substrates. This is a three-step ...

A Method to Manipulate Surface Tension of a Liquid Metal via Surface Oxidation and Reduction

Метод манипулировать поверхностное натяжение жидкого металла с помощью поверхностного окисления и восстановления

Controlling interfacial tension is an effective method for manipulating the shape, position, and flow of fluids at sub-millimeter length scales, where ...

Epitaxial Growth of Perovskite Strontium Titanate on Germanium via Atomic Layer Deposition

Эпитаксиального роста перовскита титаната стронция на германии с помощью атомного слоя осаждения

Atomic layer deposition (ALD) is a commercially utilized deposition method for electronic materials. ALD growth of thin films offers thickness control and ...

A Simple, Low-cost, and Robust System to Measure the Volume of Hydrogen Evolved by Chemical Reactions with Aqueous Solutions

Простой, недорогой, и надежная система для измерения объема водорода, выделяемого при химических реакциях с водными растворами

There is a growing research interest in the development of portable systems which can deliver hydrogen on-demand to proton exchange membrane (PEM) ...

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

Оптимизированного протокола для эффективного радиоактивной наночастиц золота с помощью<sup&gt; 125</sup&gt; I-меченый Azide простетической группы

Here, we demonstrate a detailed protocol for the radiosynthesis of a 125I-labeled azide prosthetic group and its application to the efficient ...

Synthesis of Platinum-nickel Nanowires and Optimization for Oxygen Reduction Performance

Синтез нанопроволоки платины никелевые и оптимизации производительности сокращения кислородная

Platinum-nickel (Pt-Ni) nanowires were developed as fuel cell electrocatalysts, and were optimized for the performance and durability in the oxygen ...

A Rapid Synthesis Method for Au, Pd, and Pt Aerogels Via Direct Solution-Based Reduction

Метод быстрого синтеза для АС, Pd и Pt Аэрогели через прямое сокращение на основе решения

Here, a method to synthesize gold, palladium, and platinum aerogels via a rapid, direct solution-based reduction is presented. The combination of various ...

Molten-Salt Synthesis of Complex Metal Oxide Nanoparticles

Расплавленной соли синтеза наночастиц сложных оксидов металлов

The development of feasible synthesis methods is critical for the successful exploration of novel properties and potential applications of nanomaterials. ...