Name: multiscale sampling of a heterogeneous water/metal catalyst interface using density functional theory and force-field molecular dynamics
Uploaded: 2019-04-12T14:45:00
Duration: 10 min 52 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics at JoVE.com

इस शोध को नेशनल साइंस फाउंडेशन द्वारा पुरस्कार संख्या CBET-१४३८३२५ के माध्यम से वित्तपोषित किया गया । नासा प्रशिक्षण अनुदान NX14AN43H के माध्यम से CJB के लिए फैलोशिप समर्थन स्वीकार किया है आभार । सिमुलेशन पाल्मेटो Supercomputer क्लस्टर, जो Clemson विश्वविद्यालय में Cyberinfrastructure प्रौद्योगिकी समूह द्वारा बनाए रखा है पर प्रदर्शन किया गया । हम डॉ पॉल जे Meza-मोरालेस प्रोटोकॉल परीक्षण के लिए धंयवाद ।

लेखकों के हित का कोई टकराव का खुलासा ।

प्रस्तुत के रूप में विधि के कार्यांवयन में आसानी के लिए चुना गया था, लेकिन एकाधिक अनुकूलन किया जा सकता है । एक के लिए, बल खेतों FFMD सिमुलेशन में इस्तेमाल किया संशोधित किया जा सकता है । लैएमपी इनपुट और डेटा फ़ाइलों को संपादित करके फ़ोर्स फ़ील्ड पैरामीटर्स और/या संभावितों को परिवर्तित किया जा सकता है । इसी प्रकार एच2ओ के अलावा सॉल्वैंट्स को भी नियोजित किया जा सकता है । इस संशोधन करने के लिए, वांछित विलायक अणु कदम 2.1.1 से शुरू करने की आवश्यकता होगी, और LAMMPS इनपुट फ़ाइलों को उपयुक्त क्षमता और मापदंडों को शामिल संपादित किया जाना चाहिए । नए विलायक अणु डालने भी एक. txt फ़ाइल में विलायक अणु के आंतरिक निर्देशांक की आपूर्ति की आवश्यकता होती है पानी. txt फ़ाइल के अनुरूप ।
एक और संशोधन किया जा सकता है कि सतह स्लैब के क्षेत्र को संशोधित करने के लिए है । इस पांडुलिपि में चर्चा परिणामों 3 pt x 3 Pt या 4 pt x 4 पॉइंट भूतल slabs, जो सतह के क्षेत्रों से कम १२० Å2है । के रूप में स्लैब सतह क्षेत्र बढ़ जाती है, कंप्यूटेशनल खर्च भी बढ़ जाता है । कंप्यूटेशनल व्यय इस प्रोटोकॉल की धारा 5 पर सबसे बड़ा प्रभाव है । यदि धारा 5 में डेटा संसाधन कदम computationally निषेधात्मक हो, बड़े डेटा पोस्ट प्रोसेसिंग रणनीतियों ऐसे ली एट अल २०१८४५ में चर्चा के रूप में नियोजित किया जा सकता है ।
इस प्रक्रिया के लिए अनिश्चितता के संभावित स्रोतों शामिल बल क्षेत्र कार्यरत, नमूना विधि, और नमूना आवृत्ति । जल संरचना बल क्षेत्र है कि प्रयोग किया जाता है, जिसका अर्थ है कि बल क्षेत्र के चुनाव एच2ओ अणुओं के विशिष्ट विंयास को प्रभावित कर सकता है द्वारा निर्धारित होता है । हमारे समूह का आकलन किया गया है कि कैसे एच2ओ अणुओं और पीटी परमाणुओं के लिए बल क्षेत्र के चुनाव संपर्क ऊर्जा ffmd में गणना को प्रभावित और पाया है कि बल क्षेत्र के चुनाव में योगदान से कम ०.१ eV इस इंटरेक्शन एनर्जी । अनिश्चितता का एक अंय स्रोत नमूना विधि है, जो विशिष्ट विंयास है कि ब्याज की एक मात्रा की गणना करने के लिए उपयोग किया जाता है प्रभावित करता है । हमारे समूह के प्रदर्शन की तुलना की है "समय नमूना" विधि एक "ऊर्जा नमूना" विधि है, जो एच2ओ अणुओं के कम ऊर्जा विंयास करने के लिए पक्षपातपूर्ण है के साथ इस प्रोटोकॉल में प्रस्तुत की, संपर्क dft में गणना की ऊर्जा पर और पाया दोनों इन नमूनों के तरीकों सांख्यिकीय समान मान३५,४६दे । नमूना आवृत्ति भी परिणाम को प्रभावित कर सकते हैं । हम आकलन किया है कि कैसे 10 से ३०,००० से विन्यास की संख्या में वृद्धि औसत संपर्क ऊर्जा FFMD में ४० अलग सी3एचएक्सओ3 adsorbates के लिए गणना की और पाया कि नमूना आवृत्ति कम योगदान देता है औसत बातचीत ऊर्जा४४करने के लिए ०.१ eV से ।
इस विधि के लिए मुख्य सीमा है कि adsorbates संरचनाओं द्वारा वैक्यूम के तहत ffmd सिमुलेशन के दौरान संरा हैं । वास्तविकता में, अधिशोषक, विलायक अणुओं के साथ अन्योन्य क्रिया सहित, सामान्य तापीय आंदोलनों के कारण संरूप परिवर्तन (बॉन्ड खंड, कोण मोड़ों, मरोड़ गति, आदि) प्रदर्शित करेगा । एफएमडी सिमुलेशन में अधिशोषक परिवर्तनों को शामिल करने के प्रयासों में उत्प्रेरक सतह अधिशोषक के लिए बल क्षेत्रों के विस्तृत विकास की आवश्यकता होगी, अर्थात जिसमें ऐसे शब्द शामिल होते हैं जो बॉण्ड खंडों, कोण मुड़ों, और मरोड़ शर्तों का वर्णन करते हैं, दूसरों के बीच । इस प्रोटोकॉल की एक भविष्य की दिशा के रूप में, हम ठोस सतहों, जो हम किस हद तक कठोर adsorbates का उपयोग परिणामों को प्रभावित करता है का निर्धारण करने के लिए उपयोग करेगा पर adsorbates के लिए इस तरह के बल क्षेत्रों का विकास कर रहे हैं ।

तरल स्थितियों के तहत विषम उत्प्रेरण में शामिल मॉडलिंग आणविक घटनाएं उत्प्रेरक समारोह को समझने के लिए आवश्यक है; हालांकि, यह है क्योंकि यह रासायनिक सटीकता और कंप्यूटेशनल खर्च के बीच एक अच्छा संतुलन की आवश्यकता चुनौतीपूर्ण रहता है । सामांय में, के बाद से उत्प्रेरण तोड़ने और रासायनिक बांड के गठन शामिल है, क्वांटम यांत्रिकी के लिए इस्तेमाल किया जाना चाहिए कम से कुछ डिग्री; हालांकि, लंबे सिमुलेशन क्वांटम यांत्रिकी में चुनौतीपूर्ण हैं, क्योंकि वे महत्वपूर्ण कंप्यूटर संसाधनों की आवश्यकता है । चूँकि द्रव प्रावस्था में अणु निरंतर तापीय गति के अंतर्गत होते हैं, अतः अनुसादन में विन्यास प्रतिचयन भी शामिल होना चाहिए अर्थात् प्रत्येक भिन्न स्थानिक व्यवस्था के रूप में उन्हें द्रव अणुओं की अनेक स्थानिक व्यवस्थाओं को समाविष्ट करना चाहिए (अर्थात् प्रत्येक विंयास) एक अलग ऊर्जा है । इसका मतलब यह है कि तरल अणुओं के एकाधिक विंयास ब्याज की प्रत्येक उत्प्रेरक प्रजातियों के लिए नकली होना चाहिए । इन की जरूरत है-क्वांटम यांत्रिकी का उपयोग करने के लिए और उत्प्रेरक प्रजातियों प्रति एकाधिक गणना करने के लिए-तरल चरण के तहत विषम उत्प्रेरण में मॉडलिंग प्रदान कर सकते है संगणना असभ्य । यहां वर्णित विधि के प्रयोजन के लिए तरल चरण के तहत विषम उत्प्रेरण में परिघटनाओं के computationally सुविधाजनक सिमुलेशन सक्षम है ।
हम विशेष रूप से विषम उत्प्रेरक प्रतिक्रियाओं है कि तरल पानी के नीचे किया जाता है में रुचि रखते हैं । जल अणुओं उत्प्रेरक घटना पर महत्वपूर्ण प्रभाव है, जैसे उत्प्रेरक प्रजातियों के साथ बातचीत (जैसे, फैलाव बलों और हाइड्रोजन संबंध के माध्यम से)1,2,3,4,5 ,6,7,8,9,10,11,12,13,14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23, उत्प्रेरकी प्रतिक्रियाओं में भाग लेने1,7,8,9,15,21,22,24 ,25,26,27, और प्रतिक्रिया रास्ते और/या उत्प्रेरक दरों को प्रभावित1,11,12,15, 18,23,25,27,28,29,30,31. इन परिघटनाओं की मॉडलिंग qm और/या एबी प्रारम्भिक आणविक गतिशीलता (aimd)1,2,6,7,14,22 का उपयोग किया गया है ,25,27,28,३२,३३,३४, बल क्षेत्र आण्विक गतिशीलता (ffmd)३५ , और क्वांटम यांत्रिकी/आण्विक यांत्रिकी (QM/ AIMD और FFMD में, प्रणाली में परमाणुओं उन पर कार्रवाई बलों के अनुसार गति के न्यूटन के समीकरण के अनुसरण में स्थानांतरित कर रहे हैं । Aimd में, सिस्टम ऊर्जा और बलों क्वांटम यांत्रिकी के साथ गणना कर रहे हैं, ffmd में जबकि, प्रणाली ऊर्जा और बलों बल क्षेत्रों, जो बीजीय अभिव्यक्ति है कि प्रयोगात्मक या qm डेटा के आधार पर पैरामीटर रहे है का उपयोग कर की गणना कर रहे हैं । QM/MM में, सिस्टम का वह भाग जहां बांड तोड़ना और बनाना होता है, QM के साथ परिकलित की जाती है, और सिस्टम के शेष की गणना MM के साथ की जाती है, जो बल फ़ील्ड्स को नियोजित करता है । क्योंकि वे सीधे QM, AIMD और QM/MM काम बेहतर बांड तोड़ने और बनाने कि जलीय चरण विषम catalysis में होता है पर कब्जा करने के लिए उपयुक्त हैं; हालांकि, FFMD काफी अधिक computationally है और इस तरह तरल एच2ओ अणुओं के विन्यास पैदा करने के लिए बेहतर उपयुक्त. इस प्रोटोकॉल में प्रस्तुत विधि QM और FFMD के संयोजन को नियोजित करके रासायनिक सटीकता और कंप्यूटेशनल व्यय को संतुलित करता है ।
विशेष रूप से, इस विधि सिस्टम ऊर्जा की गणना करने के लिए लिक्विड H2O और qm के कॉन्फ़िगरेशन जनरेट करने के लिए ffmd सिमुलेशन का उपयोग करता है । एफएमडी का प्रयोग लैमसांसदों द्वारा किया जाता है । ३६ बल खेतों इस काम में ffmd में प्रयुक्त Lennard-जोंस + Coulomb (lj + सी) क्षमता है, जहां lj मापदंडों TIP3P से लिया गया है/charmm मॉडल३७ एच2ओ, सार्वभौमिक बल क्षेत्र के लिए३८ (uff) पीटी के लिए, और प्रकाशिकी प्रजातियों के लिए OPLS-AA फोर्स फ़ील्ड३९ , और Coulomb पैरामीटर्स TIP3P/charmm३७ मॉडल से H2O और opls-aa फोर्स फ़ील्ड३९ के लिए उत्प्रेरक प्रजातियों के लिए लिया गया है । पॉइंट परमाणुओं के लिए कूलोंब पैरामीटर 0 पर सेट किए गए हैं । Qm गणना vasp कोड४०,४१,४२, जो एक घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत (dft) कोड है का उपयोग किया जाता है । जल अणु निवेशन एक में विकसित कोड के साथ प्रदर्शन कर रहे हैं-मोंटे कार्लो प्लग नामक क्वांटम विधियों (MCPliQ) के लिए में घर । इस प्रोटोकॉल में VASP से LAMMPS तक फ़ाइल कनवर्ज़न Visual आण्विक गतिशीलता (VMD) सॉफ़्टवेयर४३के साथ किया जाता है ।
प्रोटोकॉल का उद्देश्य कम कवरेज पर सपाट संक्रमण धातु सतहों पर उत्प्रेरक प्रजातियों के आसपास तरल पानी के अणुओं के विन्यास उत्पन्न करना है । कवरेज θ दर्शाया जाता है और प्रति सतह धातु परमाणु (यानी, उत्प्रेरक मॉडल में धातु स्लैब की शीर्षस्थ परत में धातु परमाणुओं की संख्या द्वारा सामान्यीकृत सतह अधिशोषक की संख्या) अधिशोषक की संख्या के रूप में परिभाषित किया जाता है । इस पांडुलिपि में कम कवरेज को θ ≤ 1/9 मोनोलेयर (एमएल) के रूप में परिभाषित किया गया है, जहां 1 मिलीलीटर का अर्थ है एक उत्पे्ररक प्रजाति प्रति सतह धातु परमाणु । उत्प्रेरक मॉडल आवधिक सिमुलेशन बक्से में रखा जाना चाहिए । सिमुलेशन बक्से cubes होना नहीं है । इस पांडुलिपि तरल एच2ओ कि जलीय चरण विषम catalysis में ब्याज की मात्रा की गणना करने के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है के विन्यास पैदा करने के लिए प्रोटोकॉल के उपयोग को दर्शाता है ।
इस प्रोटोकॉल की आवश्यकता है कि उपयोगकर्ता के लिए उपयोग किया है स्थापित और VASP के संस्करणों का काम, MCPliQ, LAMMPS, और VMD सॉफ्टवेयर । VASP के बारे में अधिक जानकारी (https://www.vasp.at/), LAMMPS (https://Lammps.sandia.gov/), और VMD (https://www.ks.uiuc.edu/Research/vmd/) उनके संबंधित वेबसाइटों पर उपलब्ध हैं । MCPliQ सॉफ्टवेयर https://github.com/getman-research-group/JoVE_article पर प्रलेखित है, सभी इनपुट फ़ाइलों और अजगर इस प्रोटोकॉल में वर्णित लिपियों के साथ । इस प्रोटोकॉल मानता है कि निष्पादन योग्य और स्क्रिप्ट में उल्लेखित एक उच्च-प्रदर्शन शोध कंप्यूटर पर चलाया जाएगा और उपयोगकर्ता के $PATH चर में है जो किसी निर्देशिका में स्थापित हैं । एक निष्पादन योग्य या स्क्रिप्ट उपयोगकर्ता के $PATH में नहीं है जो किसी स्थान में रखा गया है, तो उसके बाद निष्पादन योग्य करने के लिए पथ इसे निष्पादित करने के लिए शामिल किया जाना चाहिए । Executables और लिपियों 2.1.2, 2.2.1, 2.2.8, ३.१, ४.२, ५.२, और 6.1.2 चरणों में निष्पादित कर रहे हैं । उदाहरण के लिए, एक निर्देशिका है कि उपयोगकर्ता के $PATH में नहीं है से 2.1.2 कदम में MCPliQ कोड को निष्पादित करने के लिए, उपयोगकर्ता $PATHTOMCPLIQ प्रकार mcpliqके बजाय कमांड लाइन अंतरफलक पर /mcpliq , जहां $PATHTOMCPLIQ स्थान है जहां mcpliq निष्पादन योग्य संग्रहीत किया गया है (जैसे, $PATHTOMCPLIQ हो सकता है ~/बिन) । इस प्रोटोकॉल शुरू करने से पहले, सभी निष्पादनीय और लिपियों निष्पादन योग्य अनुमति दी जानी चाहिए (जैसे, लिनक्स में, इस निर्देशिका से कमांड लाइन अंतरफलक पर chmod + एक्स mcpliq टाइपिंग जहां mcpliq निष्पादन योग्य है) द्वारा किया जा सकता है । इसके अलावा, किसी भी सॉफ्टवेयर या लिपियों के द्वारा आवश्यक मॉड्यूल लोड किया जाना चाहिए (इन निर्भरता विभिंन सॉफ्टवेयर और कंप्यूटर के व्यक्तिगत प्रतिष्ठानों के लिए विशिष्ट होगा, जहां सिमुलेशन चलाया जाएगा) ।

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>VASP software</td>
			<td>Computational Materials Physics, Dept. of Physics, University of Vienna</td>
			<td>vasp.5.4.4</td>
			<td>Standard parallel VASP executable in the newest version.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>LAMMPS software</td>
			<td>Sandia National Laboratory</td>
			<td>31Mar17-dp</td>
			<td>Double-precision, parallel LAMMPS executable from 31 March 2017.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>VMD software</td>
			<td>Theoretical and Computational Biophysics Group, University of Illinois at Urbana-Champaign</td>
			<td>1.9.3</td>
			<td>Standard VMD executable in the newest version.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>MCPliQ software</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University</td>
			<td></td>
			<td>Executable and input files for the MCPliQ software availabe from the Getman Research Group GitHub page.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>JoVE article scripts</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University</td>
			<td></td>
			<td>Python scripts for this JoVE manuscript available from the Getman Research Group GitHub page.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>H2O PDB file</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University or RCSB Protein Data Bank</td>
			<td></td>
			<td>PDB file for a water molecule, available from the Getman Research Group GitHub page or at http://www.rcsb.org/ligand/HOH.</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

multiscale sampling of a heterogeneous water/metal catalyst interface using density functional theory and force-field molecular dynamics

विषम-उत्प्रेरक रासायनिक प्रक्रियाओं की एक महत्वपूर्ण संख्या तरल स्थितियों के तहत होते हैं, लेकिन इस तरह की स्थितियों के तहत अनुकरण उत्प्रेरक समारोह चुनौतीपूर्ण है जब यह विलायक अणुओं को शामिल करने के लिए आवश्यक है । बांड तोड़ने और इन प्रणालियों में मॉडलिंग प्रक्रियाओं का गठन क्वांटम रासायनिक तरीकों के उपयोग की जरूरत है । चूंकि तरल चरण में अणुओं लगातार थर्मल गति के तहत कर रहे हैं, सिमुलेशन भी विन्यासी नमूना शामिल होना चाहिए । इसका मतलब यह है कि तरल अणुओं के एकाधिक विंयास ब्याज की प्रत्येक उत्प्रेरक प्रजातियों के लिए नकली होना चाहिए । यहां प्रस्तुत प्रोटोकॉल का लक्ष्य एक तरह से है कि कंप्यूटेशनल व्यय के साथ रासायनिक सटीकता संतुलन में फ्लैट संक्रमण धातु सतहों पर उत्प्रेरक प्रजातियों के आसपास तरल पानी के अणुओं के विंयास के नमूने प्रक्षेपणों उत्पंन करने के लिए है । विशेष रूप से, बल क्षेत्र आणविक गतिशीलता (ffmd) सिमुलेशन तरल अणुओं है कि बाद में क्वांटम यांत्रिकी में इस्तेमाल किया जा सकता है के विन्यास उत्पन्न करने के लिए उपयोग किया जाता है जैसे कि घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत या एबी प्रारम्भिक आणविक विधियों आधारित गति विज्ञान. इस पांडुलिपि में यह वर्णन करने के लिए, प्रोटोकॉल उत्प्रेरक मध्यवर्ती कि ग्लिसोल के अपघटन के लिए मार्ग में शामिल किया जा सकता है के लिए प्रयोग किया जाता है (ग3ज8ओ3) । संरचनाओं कि ffmd का उपयोग कर उत्पंन कर रहे है dft में मॉडलिंग क्रम में उत्प्रेरक प्रजातियों के विलायकीयन की एन्थैल्पी का अनुमान है और कैसे एच2ओ अणुओं उत्प्रेरक decompositions में भाग लेने की पहचान ।

इस प्रोटोकोल का एक प्रयोग तरल जल और उत्प्रेरक प्रजातियों के बीच अन्योन्य क्रिया की ऊर्जाओं की गणना करना है, अर्थात Δईint३५:
∆ईint=ईउत्प्रेरक प्रजाति + ज2ओ+ईक्लीन उत्प्रेरक सतह-ईउत्प्रेरक प्रजाति-ईक्लीन उत्प्रेरक सतह + ज2o
जहां ईउत्प्रेरक प्रजाति + H2Oएक धातु की सतह पर एक उत्प्रेरक प्रजातियों के आसपास एच2ओ अणुओं के एक विंयास की ऊर्जा है, ईस्वच्छ उत्प्रेरक सतह निर्वात में स्वच्छ उत्प्रेरक सतह की ऊर्जा है, ई उत्प्रेरकी प्रजाति निर्वात में एक धातु की सतह पर उत्प्रेरक प्रजातियों की ऊर्जा है, और ईस्वच्छ उत्प्रेरक सतह + H2O उत्प्रेरक प्रजातियों के साथ निकाला उत्प्रेरक सतह पर एच2ओ के विंयास की ऊर्जा है । एच2ओ अणुओं की स्थिति ईउत्प्रेरक प्रजातियों + h2o और ईस्वच्छ उत्प्रेरक सतह + h2o की गणना करने के लिए प्रयोग किया जाता है समान होना चाहिए । ई के सभी मूल्यों vasp कोड का उपयोग कर की गणना कर रहे हैं । मात्रा Δईint तरल पानी की संरचना और उत्प्रेरक प्रजातियों में सभी अणुओं के बीच भौतिक और रासायनिक बातचीत के सभी शामिल है और उत्प्रेरक के विलायकीयन की एन्थैल्पी का एक उचित अनुमान देता है प्रजातियों, जो विलायकीयन और कुल मुक्त ऊर्जा की अपनी मुक्त ऊर्जा की गणना करने की जरूरत है । तालिका 1 (111) एक Pt पर प्रजातियों के लिए गणना के लिए मान Δईint प्रदान करता है (१११) ईवी की इकाइयों में सीएक्सएचवाईओजेड के बराबर रासायनिक फार्मूले के साथ उत्प्रेरक सतह (1 ev = ९६.४८५ kj/mol). मूल्यों कवरेज पर गणना ≤ 1/9 मिलीलीटर३५,४६ मूल्यों की रिपोर्ट कर रहे है औसत से अधिक लिया गया है 10 तरल एच2ओ के विंयास, और अनिश्चितता मानक विचलन के रूप में रिपोर्ट कर रहे हैं । सभी मूल्यों नकारात्मक, पानी के साथ अनुकूल बातचीत का संकेत कर रहे हैं ।
इस प्रोटोकॉल का एक और आवेदन AIMD के लिए शुरू संरचनाओं उत्पंन करने के लिए है । मूवी 1 एक AIMD प्रक्षेपवक्र की एक फिल्म है कि इस प्रोटोकॉल द्वारा उत्पंन एक विंयास से शुरू किया गया है । इस मूवी की शुरुआत में, एक coh अधिशोष्य एक पीटी (111) सतह पर तरल एच2ओ की एक संरचना के तहत दिखाया गया है । एक ज2हे अणु पर बल दिया जाता है, जो कि coh के साथ एक हाइड्रोजन बांड का गठन । फिल्म के दौरान, इस एच2ओ अणु coh अधिशोष्य से प्रोटॉन लेखों और पीटी (111) सतह पर एक दूसरे हाइड्रोजन परमाणु जमा करता है । ज2हे अणु इस प्रकार अभिक्रिया को उत्प्रेरित करने में सहायता करता है । * + * → सह * + H *, जहां * s उत्प्रेरक साइटों का संकेत है । इस सिमुलेशन मुख्य शक्ति और multiscale नमूनाकरण विधि के मुख्य उद्देश्य के साथ यहां वर्णित पर प्रकाश डाला गया । एच2ओ अणु के कई विंयास ffmd के साथ उत्पंन कर रहे हैं, कंप्यूटेशनल tractability में अपनी ताकत के कारण । हालांकि, FFMD की एक सीमा है कि यह बंधन तोड़ने और बनाने जब तक एक प्रतिक्रियाशील बल क्षेत्र को लागू किया जाता है पर कब्जा नहीं कर सकते । AIMD क्वांटम यांत्रिकी का उपयोग करता है ऊर्जा की गणना और इस तरह बंधन तोड़ने और बनाने पर कब्जा कर सकते हैं । हालांकि, AIMD भी करने के लिए पर्याप्त नमूना प्राप्त किया गया है सुनिश्चित करने के लिए एच2ओ आवश्यक अणुओं के विन्यास के सभी उत्पन्न करने के लिए अभिगणन की मांग है. इस प्रकार, यह प्रोटोकॉल दो विधियों को संयोजित करता है ।
इस प्रक्रिया द्वारा उत्पन्न द्रव ज2हे अणुओं की संरचनाएं इनपुट सेटिंग्स पर निर्भर करती हैं । इन गलत तरीके से स्थापित करने से जल संरचनाओं पर अवांछित प्रभाव पड़ सकता है । उदाहरण के लिए, जब अंतराआण्विक दूरियां बहुत छोटी हो जाती हैं या आणविक गतिकी इनपुट फ़ाइलों में अन्य पैरामीटर अनुचित तरीके से सेट किए जाते हैं या अभौतिक मूल्यों पर ले जाते हैं, तो जल संरचना अनुचित बन सकती है । इन परिस्थितियों के तहत, पानी की संरचना "" एफएमडी प्रक्षेपवक्र के दौरान अतीव्र रूप से उड़ा देगी । चित्रा 1 इस का एक उदाहरण से पता चलता है । बाईं ओर स्नैपशॉट एक FFMD चलाने के लिए प्रारंभिक संरचना है, और दाईं ओर स्नैपशॉट एक सिमुलेशन शुरू करने के 1 ps के भीतर ले लिया स्नैपशॉट है । जैसा कि देखा जा सकता है, ज2हे अणु सतह से बहुत दूर चले गए हैं । यह गलत सिमुलेशन इनपुट फ़ाइलों में किए गए सेटिंग्स के कारण होता है और एक संरचना है कि वास्तविकता में होने की संभावना नहीं है ।
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59284/59284fig1v2.jpg"> चित्रा 1: एक नकारात्मक परिणाम का उदाहरण । एक भौतिक सेटिंग या मूल्य के कारण बल क्षेत्र आणविक गतिशीलता सिमुलेशन "ऊपर चल". बाएं हाथ की छवि: पीटी (111) की शुरुआत ज्यामिति सतह, adsorbate, और तरल पानी की संरचना । दाहिने हाथ की छवि: पीटी (111) की ज्यामिति सतह, adsorbate, और तरल पानी की संरचना से कम 1 पुनश्च बाद में । दाहिने हाथ की छवि में, एच2ओ अणुओं को अशारीरिक रूप से बड़ी ताकतों के कारण सतह से अलग कर दिया है । <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59284/59284fig1v2large.jpg" target="_blank">कृपया इस आंकड़े का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें ।</a>
<img alt="Movie 1" src="/files/ftp_upload/59284/59284mov1.jpg"> Movie 1: अब प्रारम्भिक आणविक गतिशीलता (aimd) सिमुलेशन एक multiscale नमूना में उत्पंन विंयास से शुरू की । एक एच2ओ अणु कि मूल रूप से एक पीटी पर एक coh अधिशोष्य के लिए बंधुआ हाइड्रोजन है (111) सतह coh से प्रोटॉन लेखों और पीटी (111) सतह पर एक दूसरे हाइड्रोजन जमा करता है । इस बांड तोड़ने और बनाने की घटना AIMD द्वारा कब्जा किया जा सकता है, लेकिन बल क्षेत्र आणविक गतिशीलता (FFMD) के साथ नहीं जब तक एक प्रतिक्रियाशील बल क्षेत्र का उपयोग किया जाता है । एच2ओ इस aimd सिमुलेशन में प्रयुक्त अणुओं के प्रारंभिक विंयास ffmd का उपयोग कर के रूप में इस पांडुलिपि में वर्णित उत्पंन किया गया था । <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59284/movie1.mp4" target="_blank">कृपया इस वीडियो को देखने के लिए यहां क्लिक करें । (डाउनलोड करने के लिए राइट-क्लिक करें.)</a>
<table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always"><tbody>
<tr>
<td>उत्प्रेरकी प्रजाति</td>
			<td>∆ ईint (eV)</td>
		</tr>
<tr>
<td>Coh</td>
			<td>-०.७० ± ०.०७</td>
		</tr>
<tr>
<td>कं</td>
			<td>-०.०३ ± ०.०३</td>
		</tr>
<tr>
<td>CH2ओह</td>
			<td>-०.६४ ± ०.१२</td>
		</tr>
<tr>
<td>चो-चोह-CH2ओह</td>
			<td>-०.९३ ± ०.२२</td>
		</tr>
<tr>
<td>COH-COH-CH2ओह</td>
			<td>-०.८७ ± ०.२३</td>
		</tr>
<tr>
<td>कोह-चोह-कोह</td>
			<td>-१.७२ ± ०.२६</td>
		</tr>
<tr>
<td>चोह-कोह-सह</td>
			<td>-१.५७ ± ०.२५</td>
		</tr>
<tr>
<td>चो-सह-सह</td>
			<td>-०.३१ ± ०.१९</td>
		</tr>
</tbody></table>तालिका 1: जल उत्प्रेरकी प्रजाति अन्योन्य ऊर्जा परिणाम । EV में इंटरेक्शन ऊर्जा पीटी (111) पर आठ सीएक्सएचवाईओz adsorbates के लिए गणना की । रिपोर्ट मूल्यों तरल एच2ओ के कई विंयास पर ले लिया औसत हैं । अनिश्चितता औसत के मानक विचलन कर रहे हैं । 1 eV = ९६.४८५ kJ/mol.

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Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

यहां प्रस्तुत प्रोटोकॉल का लक्ष्य एक सपाट संक्रमण धातु की सतह पर उत्प्रेरक प्रजातियों के आसपास तरल पानी के अणुओं के विंयास के उत्पादन और नमूना प्रक्षेपणों है । नमूना विंयास क्वांटम यांत्रिकी-आधारित तरीकों में शुरू संरचनाओं के रूप में इस्तेमाल किया जा सकता है ।

घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत और बल-क्षेत्र आण्विक गतिशीलता का उपयोग करते हुए एक विषम जल/धातु उत्प्रेरक इंटरफेस का बहुमापनी प्रतिचयन

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Research

JoVE Journal

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Imaging Corrosion at the Metal-Paint Interface Using Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry

इमेजिंग धातु पर जंग-पेंट इंटरफ़ेस समय का उपयोग उड़ान माध्यमिक आयन मास स्पेक्ट्रोमेट्री

Corrosion developed at the paint and aluminum (Al) metal-paint interface of an aluminum alloy is analyzed using time-of-flight secondary ion mass ...

[(DPEPhos)(bcp)Cu]PF6: A General and Broadly Applicable Copper-Based Photoredox Catalyst

[DPEPhosbcpCu]PF6: A General and Broadly Applicable Copper-Based Photoredox Catalyst

[(DPEPhos) (bcp) घन] 6PF: एक सामांय और व्यापक रूप से लागू तांबा आधारित Photoredox उत्प्रेरक

Our group recently reported the use of [(DPEPhos)(bcp)Cu]PF6 as a general copper-based photoredox catalyst which proved efficient to promote the ...

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

अनुभवजन्य-संभावित आणविक-गतिशीलता सिमुलेशन से N719-क्रोमोफोर/टाइटेनिया इंटरफेस का कंपन स्पेक्ट्रा, एक कमरे के तापमान आयनिक तरल द्वारा Solvated

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Development of Heterogeneous Enantioselective Catalysts using Chiral Metal-Organic Frameworks (MOFs)

Development of Heterogeneous Enantioselective Catalysts using Chiral Metal-Organic Frameworks MOFs

चिरल मेटल-ऑर्गेनिक फ्रेमवर्क (एमओएफ) का उपयोग करके विषम एंटिओडोचुलेक्टिव उत्प्रेरक का विकास

Substrate size discrimination by the pore size and homogeneity of the chiral environment at the reaction sites are important issues in the validation of ...