Name: multiscale sampling of a heterogeneous water/metal catalyst interface using density functional theory and force-field molecular dynamics
Uploaded: 2019-04-12T14:45:00
Duration: 10 min 52 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics at JoVE.com

Это исследование финансировалось национального научного фонда через награду номер CBET-1438325. Стипендии для КМД через НАСА обучения Грант NX14AN43H с благодарностью. Моделирования были исполнены в кластере Palmetto суперкомпьютера, который поддерживается группой технологии Cyberinfrastructure в Университете Клемсона. Мы благодарим д -р Пол J. Меза-Моралес для тестирования протокола.

Авторы раскрывают отсутствие конфликта интересов.

Был выбран метод, представленные для своей легкости реализации, но могут быть несколько настроек. С одной стороны силовые поля, используемые в FFMD моделирования могут быть изменены. Изменение параметров силового поля и/или потенциалов может быть сделано путем редактирования файлов ввода и данных будущее. Аналогично можно было бы использовать растворители помимо H2O. Чтобы сделать это изменение, желаемого молекулы растворителя необходимо включить начиная с шаг 2.1.1, и будущее входных файлов необходимо быть отредактированы для включения надлежащих потенциалов и параметры. Вставка новой молекулы растворителя также потребует поставки внутренние координаты молекул растворителя в файле .txt, аналогично файлу water.txt.
Еще одно изменение, которое можно было бы — изменить области поверхности плиты. Результаты обсуждались в этой рукописи работало 3 Pt x 3 Pt или 4 Pt x 4 Pt поверхности плиты, которые имеют площадь менее 120 Е2. С увеличением площади поверхности плиты, также увеличивает вычислительные затраты. Вычислительных затрат имеет наибольшее влияние на раздел 5 настоящего Протокола. Если шаги обработки данных в разделе 5 становится вычислительно непомерно, большой данных пост обработки стратегии такие, как те, которые обсуждаются в Li et al. 201845 могут быть использованы.
Возможные источники неопределенности для этой процедуры включают в себя силу поле занято, метод выборки и частоту дискретизации. Структура воды определяется силовое поле, которое используется, означает, что выбор силового поля может влиять на определенные конфигурации H2O молекул. Наша Группа оценивала как выбор силового поля H2O молекулы и атомы Pt влияние энергий взаимодействия рассчитывается в FFMD и обнаружил, что выбор силового поля способствует менее чем 0.1 eV для этой энергии взаимодействия. Еще один источник неопределенности является метод выборки, который влияет на определенные конфигурации, которые используются для вычисления количества интереса. Наша группа имеет по сравнению производительности метода «время выборки» представлены в этом протоколе с методом «энергия выборки», который является предвзятым ниже конфигураций энергии H2O молекул, на взаимодействии энергий рассчитывается в DFT и нашел оба из этих методов выборки дают статистически равные значения35,46. Частота дискретизации могут также повлиять на результаты. Мы оценили, как увеличение числа конфигураций от 10 до 30 000 влияет энергии среднем взаимодействия, рассчитанных в FFMD за 40 различных C3HxO3 адсорбатов и обнаружили, что частота дискретизации способствует менее чем 0.1 eV энергии среднем взаимодействия44.
Главное ограничение этого метода является, что адсорбатов аппроксимированы структур под вакуумом, во время FFMD моделирования. В действительности адсорбатов будет экспонат конформационные изменения (Бонд тянется, угол искривления, скручивающих движений и т.д.) из-за нормальный тепловой движения, в том числе взаимодействия с молекулами растворителя. Попытки включить конформационные изменения адсорбатов в FFMD моделирования потребует детальной разработки силовых полей для каталитической поверхности адсорбатов, т.е., который включает термины, которые описывают Бонд тянется, угол искривления и крутильных термины, среди других. Как будущее направление настоящего Протокола, мы разрабатываем такие силовые поля для адсорбатов на твердых поверхностях, которые мы будем использовать, чтобы определить степень, в которой с помощью жесткой адсорбатов влияет на результаты.

Моделирования молекулярных явлений участвующих в несродное катализирование жидкого условиях является необходимым для понимания катализатора; Однако это остается сложным, потому что он требует тонкий баланс между химическая точность и вычислительных затрат. В целом поскольку катализ предполагает нарушение и формирование химических связей, квантовой механики должны использоваться для по крайней мере некоторой степени; Однако долго моделирования сложны в квантовой механике, как они требуют значительных вычислительных ресурсов. Поскольку под постоянным теплового движения молекул в жидкой фазе, моделирования должна также включать конфигурационное выборки, т.е., они должны включать несколько пространственных механизмов жидкого молекул, как каждый другой пространственное расположение (то есть, каждый Конфигурация) имеет разную энергию. Это означает, что несколько конфигураций жидких молекул должны имитировать для каждого вида каталитической интерес. Эти потребности – использовать квантовой механики и выполнить несколько вычислений на каталитические виды – может оказать моделирования в несродное катализирование под жидкой фазы вычислительно неразрешимыми. Цель метода, описанного здесь является возможность вычислительно шансов справиться с возникающими моделирования явлений в несродное катализирование в жидкой фазе.
Мы особенно заинтересованы в гетерогенно катализируемой реакции, которые проводятся под жидкой воды. Молекулы воды имеют значительное влияние на каталитической явления, такие как взаимодействие с каталитического видов (например, с помощью распыления сил и водорода склеивание)1,2,3,4,5 ,6,,78,9,10,11,12,13,14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20 , 21 , 22 , 23, участвуя в каталитических реакций1,,78,9,15,21,22,24 ,25,26,27и влияющие на пути реакции и/или каталитической ставки1,11,12,15, 18,23,25,27,28,,2930,31. Моделирование этих явлений была выполнена с использованием QM или ab initio молекулярной динамики (AIMD)1,2,6,7,14,22 25, ,27,28,,3233,34, сила поля молекулярной динамики (FFMD)35 и квантовой механике/молекулярной механики (QM/мм)10. В AIMD и FFMD атомы в системе перемещаются во исполнение Ньютона уравнений движения согласно сил, действующих на них. В AIMD системы энергии и силы рассчитываются с квантовой механикой, тогда как в FFMD, системы энергии и силы рассчитываются с использованием силы, что поля, которые являются алгебраические выражения, которые параметризуются на основе экспериментальных или данных QM. В QM/мм часть системы, где происходит Бонд разрыва и формирования вычисляется с QM, и остальная часть системы является с мм, которая использует силу поля. Потому, что они непосредственно используют QM, AIMD и QM/мм лучше подходят для захвата разорвать связь и формирования, происходит в водной фазе гетерогенного катализа; Однако FFMD, значительно более вычислительно шансов справиться с возникающими и таким образом лучше подходит для создания конфигураций жидкости H2O молекул. Метод, представленный в настоящем Протоколе остатков химических точность и вычислительные затраты, используя сочетание QM и FFMD.
В частности этот метод использует FFMD моделирования для создания конфигураций жидкости H2O и QM для расчета энергии системы. FFMD осуществляется с помощью будущее. 36 силовые поля, используемые в FFMD в этой работе используют Леннард-Джонса + потенциал кулона (LJ + C), где ЖЖ параметры были взяты из TIP3P/CHARMM модель37 H2O, универсальная области силы38 (ФФУ) для Pt и OPLS-AA силовое поле39 для каталитического видов и кулона параметры были взяты из модель37 H2O TIP3P/CHARMM и OPLS-AA силовое поле39 для каталитического видов. Кулоновская параметры для Pt атомов было равным 0. QM вычисления выполняются с помощью VASP код40,,41,42, который плотность теории функционала (DFT) код. Молекулы воды вставки выполняются с кода, разработанного собственными силами под названием Монте-Карло плагин для квантовых методов (MCPliQ). Файл преобразования VASP в будущее в настоящем Протоколе выполняются с программного обеспечения визуального молекулярной динамики (VMD)43.
Протокол предназначен для создания конфигурации молекул жидкой воды вокруг каталитического видов на поверхности плоских переходных металлов в низкой степени охвата. Охват обозначается θ и определяется как количество адсорбатов на поверхности атома металла (то есть, количество поверхности адсорбатов нормализуется на количество атомов металла в верхнем слое металлические плита в модели катализатора). В этой рукописи, низкий охват определяется как θ ≤ 1/9 монослоя (мл), где 1 мл означает один каталитического видов на поверхности атома металла. Катализатора модели должны быть помещены в периодических моделирования коробки. Моделирование коробки не нужно быть кубов. Эта рукопись демонстрирует использование протокола для создания конфигурации жидкого H2O который может использоваться для расчета количества интерес в водной фазе несродное катализирование.
Этот протокол требует, что пользователь имеет доступ к установлен и рабочих версий программного обеспечения VASP, MCPliQ, будущее и ВМД. Дополнительные сведения о VASP (https://www.vasp.at/), будущее (https://Lammps.sandia.gov/) и VMD (https://www.ks.uiuc.edu/Research/vmd/) доступны на их соответствующих веб-сайтах. Программное обеспечение MCPliQ описана в https://github.com/getman-research-group/JoVE_article, наряду с все входные файлы и скрипты Python, упомянутых в настоящем Протоколе. Этот протокол предполагает, что исполняемые файлы и сценарии, упомянутых в будет выполняться на компьютере с высокой производительности исследований и устанавливаются в каталог, находящийся в переменной $PATH пользователя. Если в месте, которое не помещается, исполняемый файл или сценарий пользователя $PATH, то путь к исполняемому файлу должны быть включены для его выполнения. Исполняемые файлы и скрипты выполняются в шагах 2.1.2, 2.2.1, 2.2.8, 3.1, 4.2, 5.2 и 6.1.2. Например, чтобы выполнить код MCPliQ в шаге 2.1.2 из каталога, который не является пользователем в $PATH, пользователь будет вводить $PATHTOMCPLIQ/mcpliq в интерфейсе командной строки вместо mcpliq, где $PATHTOMCPLIQ это место где mcpliq хранится исполняемый файл (например, $PATHTOMCPLIQ может быть ~ / bin). Перед началом этого протокола, все исполняемые файлы и скрипты следует исполняемый разрешения (например, в Linux, это может быть сделано в интерфейсе командной строки из каталога, где хранится исполняемый файл mcpliq, введя chmod + x mcpliq ). Кроме того, должны быть загружены все модули, необходимые для программного обеспечения или скриптов (эти зависимости будет характерных для индивидуальных установок различных программного обеспечения и компьютер, где будет выполняться расчеты).

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>VASP software</td>
			<td>Computational Materials Physics, Dept. of Physics, University of Vienna</td>
			<td>vasp.5.4.4</td>
			<td>Standard parallel VASP executable in the newest version.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>LAMMPS software</td>
			<td>Sandia National Laboratory</td>
			<td>31Mar17-dp</td>
			<td>Double-precision, parallel LAMMPS executable from 31 March 2017.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>VMD software</td>
			<td>Theoretical and Computational Biophysics Group, University of Illinois at Urbana-Champaign</td>
			<td>1.9.3</td>
			<td>Standard VMD executable in the newest version.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>MCPliQ software</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University</td>
			<td></td>
			<td>Executable and input files for the MCPliQ software availabe from the Getman Research Group GitHub page.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>JoVE article scripts</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University</td>
			<td></td>
			<td>Python scripts for this JoVE manuscript available from the Getman Research Group GitHub page.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>H2O PDB file</td>
			<td>Getman Research Group, Dept. of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University or RCSB Protein Data Bank</td>
			<td></td>
			<td>PDB file for a water molecule, available from the Getman Research Group GitHub page or at http://www.rcsb.org/ligand/HOH.</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

multiscale sampling of a heterogeneous water/metal catalyst interface using density functional theory and force-field molecular dynamics

Значительное количество гетерогенно катализируемой химические процессы происходят в условиях жидкой, но имитируя функции катализатора в таких условиях является сложной задачей, когда это необходимо для включения молекул растворителя. Разорвать связь и формирования процессов, моделируется в этих системах требуют применения химических методов квантовой. Поскольку под постоянным теплового движения молекул в жидкой фазе, моделирования должна также включать конфигурационное выборки. Это означает, что несколько конфигураций жидких молекул должны имитировать для каждого вида каталитической интерес. Цель Протокола, представленные здесь будет генерировать и образцы траекторий конфигураций молекул жидкой воды вокруг каталитического видов на поверхности плоских переходных металлов в пути, что остатки химическая точность с вычислительных затрат. В частности силовое поле моделирования молекулярной динамики (FFMD) используются для создания конфигурации жидкого молекул, которые впоследствии могут быть использованы в методы, основанные на квантовой механике, теории функционала плотности или ab initio молекулярной динамика. Чтобы проиллюстрировать это, в этой рукописи, протокол используется для каталитического промежуточных продуктов, которые могут быть вовлечены в путь для разложения глицерина (C3H8O3). Структуры, которые создаются с помощью FFMD моделируются в DFT с целью оценить энтальпиями сольватации каталитического видов и определить, как молекулы H2O участвовать в каталитического разложения.

Этот протокол применяется для расчета энергий взаимодействия между жидкой воды и каталитического видов, т.е., ΔЕint35:
∆Eint=Eкаталитического видов + H2O+Eповерхности чистой катализатора-каталитического видовE-Eчистой катализатора поверхности + H2O
где Eкаталитического видов + H2O– это энергия конфигурацию H2O молекул вокруг каталитического видов на поверхности металла, Eповерхности чистой катализатора – это энергия поверхности чистой катализатора в вакууме, E Каталитические виды Это энергия каталитического видов на поверхности металла в вакууме, и Eочистить катализатора поверхности + H2O – это энергия конфигурации H2O над поверхностью катализатора каталитического видов удалены. Позиции H2O молекул, используемых для вычисления Eкаталитического видов + H2O и Eочистить катализатора поверхности + H2O должны быть идентичны. Все значения E рассчитываются с помощью кода VASP. Количество ΔEint включает все физические и химические взаимодействия между всеми молекул в структуре жидкой воды и каталитического видов и дает разумную оценку энтальпии сольватации из катализатора видов, который необходим для расчета его свободная энергия сольватации и общей свободной энергии. В таблице 1 приведены значения для ΔEint рассчитаны для видов на катализатор Pt(111) поверхности с химическими формулами равен CxHyOz в единицах eV (1 eV = 96.485 кДж/моль). Были рассчитаны значения покрытия ≤1/9 мл.35,46 сообщили значения являются средними, захватили 10 конфигурации жидкого H2O, и неопределенности помечаются как стандартных отклонений. Все значения являются негативными, указывающее благоприятное взаимодействие с водой.
Для создания начальной структуры для AIMD еще одно применение настоящего Протокола. Фильм 1 — фильм AIMD траектории, которая была запущена из конфигурации, создаваемые настоящим Протоколом. В начале этого фильма ког адсорбата показан на Pt(111) поверхность под структуру жидких H2O. 1 H2O молекулы подчеркивается, который сформировал водородную связь с COH. В течение фильма эта молекула H2O абстрагирует протона от адсорбата COH и депозиты второй атом водорода на поверхности Pt(111). Таким образом, молекулы H2O помогает катализируют реакции ког * + * → CO * + H *, где * s указывают каталитического сайтов. Это моделирование подчеркивается главная сила и основная цель метода мультимасштабный выборки, описанные здесь. Множество конфигураций H2O молекул создаются с FFMD, из-за его прочности в вычислительной уступчивость. Однако ограничение FFMD является, что он не может захватить Бонд взлома и формирования Если реализован реактивной силы поля. AIMD использует квантовой механики для расчета энергии и таким образом может захватить Бонд разрыва и формирования. Однако AIMD слишком требовательных для создания всех конфигураций H2O молекул необходимо убедиться, что был достигнут достаточно выборки. Таким образом этот протокол сочетает в себе два метода.
Структуры молекул жидким H2O порожденных этой процедуры зависит от входных параметров. Установка это неправильно может иметь непреднамеренные влияет на структуру воды. Например когда межмолекулярных расстояний становятся слишком мал или другие параметры во входных файлах молекулярной динамики установлены неправильно или взять на нефизическим ценности, структура воды может стать необоснованным. В этих обстоятельствах структура воды будет «взорвать» нанес во время FFMD траектории. Рисунок 1 показывает пример этого. Снимок на левой стороне Начальная структура для запуска FFMD, и снимок с правой стороны снимка в 1 ps начала моделирования. Как видно, H2O молекулы продвинулись далеко от поверхности. Это вызвано неправильной настройки, сделанные во входных файлах моделирования и не является структурой, которая может произойти в реальности.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/59284/59284fig1v2.jpg"> Рисунок 1: Пример отрицательный результат. Моделирования молекулярной динамики силовое поле «взрывается» в результате нефизическим параметр или значение. Левая рука изображение: начальной геометрии поверхности Pt(111), адсорбата и структуры жидкой воды. Правая рука изображение: геометрия Pt(111) поверхности, адсорбата и жидкой воды структура менее 1 ПС позже. На правом изображении H2O молекулы отделили от поверхности из-за unphysically больших сил. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59284/59284fig1v2large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a>
<img alt="Movie 1" src="/files/ftp_upload/59284/59284mov1.jpg"> Фильм 1: Ab initio молекулярной динамики (AIMD) моделирования инициированы из конфигурации, созданные в мультимасштабный выборки. H2O молекулы, что первоначально водорода, приклеенная к адсорбата КОГ на поверхности Pt(111) рефераты протона от COH и депозиты второй водорода на поверхности Pt(111). Эта связь разрыва и формирования событий может быть захвачен, AIMD, но не с силовым полем молекулярной динамики (FFMD) Если используется поле реактивной силы. Начальную конфигурацию H2O молекул, используемых в этом моделирование AIMD был создан с помощью FFMD, как описано в этой рукописи. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/59284/movie1.mp4" target="_blank">Пожалуйста нажмите здесь, чтобы посмотреть это видео. (Правой кнопкой мыши для загрузки.)</a>
<table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always"><tbody>
<tr>
<td>Каталитические виды</td>
			<td>∆Eint (eV)</td>
		</tr>
<tr>
<td>КОГ</td>
			<td>-0.70 ± 0,07</td>
		</tr>
<tr>
<td>CO</td>
			<td>-0.03 ± 0,03</td>
		</tr>
<tr>
<td>CH2OH</td>
			<td>-0.64 ± 0,12</td>
		</tr>
<tr>
<td>Чо ЧОХ CH2OH</td>
			<td>-0.93 ± 0,22</td>
		</tr>
<tr>
<td>КОГ ког CH2OH</td>
			<td>-0.87 ± 0,23</td>
		</tr>
<tr>
<td>КОГ ЧОХ КОГ</td>
			<td>-1.72 ± 0,26</td>
		</tr>
<tr>
<td>ЧОХ КОГ CO</td>
			<td>-1.57 ± 0,25</td>
		</tr>
<tr>
<td>ЧО CO-CO</td>
			<td>-0,31 ± 0,19</td>
		</tr>
</tbody></table>Таблица 1: Воды каталитические виды взаимодействия энергии результаты. Энергий взаимодействия в eV для восьми CxHyOz адсорбатов рассчитаны на Pt(111). Значения сообщили берутся средние за несколько конфигураций жидкости H2O. Неопределенности являются стандартные отклонения средних. 1 eV = 96.485 кДж/моль.

Watch this Scientific Journal Video about Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics at JoVE.com

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

Цель Протокола, представленные здесь заключается в генерации и образцы траекторий конфигураций молекул жидкой воды вокруг каталитического видов на поверхности плоских переходных металлов. Выбранные конфигурации может использоваться как начиная структур квантовой механики на основе методов.

Мультимасштабный выборки гетерогенных воды/металла катализатора интерфейса с использованием теории функционала плотности и Force-Field молекулярной динамики

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...

Протокол модели, тепловые и квантовые явления в жидкой фазе неоднородного катализа. Это первый, к нашим знаниям, включить квантовую механику с полной выборки явной жидкой среде. Конфигурации жидких молекул, генерируемых из этого протокола, представляют ожидаемые в реальных условиях реакции и могут быть использованы для изучения явлений молекулярного уровня, которые зависят от пространственных механизмов молекул.Конфигурации жидких молекул, генерируемые этим протоколом, дают представление о роли растворителя на жидкой фазе неоднородного катализа. Если вы пытаетесь этот протокол в первый раз, я рекомендую вам сначала убедиться, что у вас есть доступ к и может запустить VASP, MCPli, VMD, и LAMMPS программного обеспечения. Демонстрацией процедуры будет Тяньцзюнь Се, аспирант моей лаборатории.После создания структуры адсорбата генерируйте входные файлы LAMMPS для моделирования ДНЯО и уравновесив объем ячейки с помощью FFMD. Копирование файла ввода LAMMPS в рабочий каталог. Редактировать переменную группы на линии 34, чтобы указать индексы типа атома для атомов кислорода воды и водяного водорода.В переменной группы на линии 35, чтобы указать индексы типа атома для атомов платины и адсорбата. На строке 17 входного файла отредактировать переменную шага запуска, чтобы установить продолжительность моделирования ДНЯО достаточно долго, чтобы составить equilibration run и производственный запуск. Выполняйте программное обеспечение LAMMPS, введя команду на командно-линейный интерфейс, который включает в себя информацию о количестве процессорных ядер для использования и названии LAMMPS исполняемого.Минимизация энергии уточняет конфигурацию молекулы воды, за которой следует моделирование FFMD, выполняемое при постоянном количестве молекул воды, объеме и температуре, чтобы довести воду до температуры моделирования. Другое моделирование FFMD затем работает при постоянном количестве молекул воды, давлении и температуре, чтобы определить физически правильную высоту коробки моделирования. Выходные файлы будут использованы позже.После моделирования ДНЯО, сюжет высоты суперклетки со временем. Точка, где она выравнивается до стабильного значения состояния, является точкой в моделировании ДНЯО, когда производство может начаться. Проверить равновесие моделирования ДНЯО путем обеспечения того, чтобы колебания высоты суперклетки были минимальными или сходились до стабильного значения.При больших колебаниях откройте входные данные. equil файл и уменьшить время на линии 92 для регенерации конфигурации молекулы воды и выполнить программное обеспечение LAMMPS, как и раньше. Для начала ввемите интерфейс командной строки для выполнения скрипта.Этот скрипт выводит среднюю высоту суперклетки из производственной части моделирования NPT в файл TXT. Скрипт считывает длину z-измерения ячейки с интервалом в 1000 фемтосекунд, что является интервалом по умолчанию для печати информации в LAMMPS. При желании другого интервала печати его можно изменить, редактируя строку 20 get_npt_lz.скрипт и строка 16 ввода LAMMPS. равносторонний файл. Скрипт обнаруживает и отбрасывает первые две наносекунды значений lz, так как они составляют эквилибровную часть моделирования.Продолжительность запуска эквилибрации может быть изменена с помощью строки редактирования 19 файла. Остальные три наносекунды составляют производственную часть и, таким образом, используются для расчета средней длины z-измерения. Кроме того, скрипт выводит другой файл TXT, который предоставляет значения lz как функции времени, а также файл PNG, который отображает те же данные.Сюжет может быть использован для проверки эквивалентности моделирования ДНЯО. Чтобы реконструировать суперклетку, используя среднюю высоту, определяемую в ДНЯО, скопировать ранее созданный файл данных в новый рабочий каталог и переименовать его в data.myadsorbate. Затем отредактировать новый файл данных, чтобы изменить zlo на 0.0 и zhi на значение lz от среднего значения вывода в файле TXT.Копирование файла ввода LAMMPS в новый рабочий каталог. Отредактировать переменную группы на линии 32, чтобы указать индексы типа атома для атомов водяного кислорода и водяного водорода и групповую переменную на линии 33, чтобы указать индексы типа атома для атомов платины и адсорбата. Затем на строке 16 отредактировать переменную runStep так, чтобы она была достаточно длинной, чтобы соедать equilibration run и запуск производства.Ввеми команду для выполнения LAMMPS в командно-линейный интерфейс для выполнения программного обеспечения LAMMPS. Это позволит запустить постоянное моделирование NVT на молекулах воды, и ключевой выходной файл генерируется. Моделирование NVT включает в себя часть эквилибрации и производственную часть.Производственная часть начинается, когда энергия системы построена с выключенным временем. Для начала откройте сценарий срока службы водородных связей. Измените фактическую переменную начала на строке 22, чтобы установить временный шаг первого таймфрейма.Измените переменную времени на строке 23, чтобы установить, как часто кадры записываются в файл траектории LAMMPS. Измените N_first и N-последние переменные на строке 24 и 25, чтобы установить первый и последний таймс-ставки, и измените никогда не меняемую переменную на строке 26, чтобы определить, считаются ли последовательные кадры или пропущены. Установите количество строк на раздел кадра файла траектории, изменив переменную линии кадра на строке 27.Кроме того, редактировать строки 31 до 35, чтобы указать, какие типы атома в данных. файл миадсорбата принадлежит адсорбату, и какие типы атомов принадлежат молекулам воды. Скрипт анализирует конфигурации воды в производственном запуске и определяет, связаны ли молекулы воды с адсорбатом водородом.Затем он подсчитывает время моделирования, что каждая водородная связь остается нетронутой, и сообщает эту информацию как распределение водородных облигаций в единицах пикосекунд. LAMMPS записывает конфигурацию молекул воды в файл каждые 1000 фемтосекунд, что является по умолчанию в предоставленном файле ввода LAMMPS. Он обнаруживает и отбрасывает первые две наносекунды конфигураций в файле, поскольку они составляют эквилибрую часть моделирования и использует оставшиеся три наносекунды для расчета сроков службы водородных связей.Для выполнения скрипта ввеми на командно-линейный интерфейс. Затем он генерирует файл DAT. Участок данных в файле для просмотра распределения водородных облигаций жизни, которые произошли во время моделирования NVT.Чтобы определить время приращения для использования в течение интервала выборки времени, используйте приращение времени больше или равно максимальному сроку службы водородных связей. Определите количество конфигураций от производственного запуска траектории NVT FFMD до выборки таким образом, чтобы минимальное время между конфигурациями было равным или больше установленного ранее интервала выборки времени. На ранее написанном сценарии извлечения кадра отредактировать значение по умолчанию для числа переменных кадров на строке 21, чтобы указать количество конфигураций для извлечения.Для выполнения скрипта ввемите имя скрипта в командно-линейный интерфейс. Это приведет к выходу списка времени моделирования, соответствующего конфигурациям, которые должны быть извлечены из файла моделирования NVT. Эти конфигурации могут быть использованы в качестве стартовых структур в симуляциях AIMD или qM.В этой процедуре, FFMD был использован для создания первоначальной конфигурации молекул воды. Моделирование AIMD показывает, что молекула воды, которая изначально связана водородом с адсорбатом сахарного спирта на поверхности платины-111, абстрагировать водород от алкогольного адсорбата и откладывает второй водород на поверхности платины-111. Структуры молекул жидкой воды зависят от настроек ввода.Установка этих неправильно может иметь непреднамеренное влияние на водные структуры. На этом рисунке левая сторона является стартовой структурой для запуска FFMD. И правая сторона находится в пределах одной пикосекунды от начала моделирования.Моделирование FFMD взрывается из-за нефизически больших настроек силы, в результате чего молекулы воды отходят далеко от поверхности. Конфигурации могут быть использованы в квантовой механике, или в симуляции МММ, или они могут быть использованы для анализа статистики, связанной с пространственным положением молекул. Этот метод прокладывает путь для исследователей, чтобы исследовать роли, которые жидкие реакции среды на катализ, генерируя фактические конфигурации жидких молекул на каталитических интерфейсов.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Layer-by-layer Synthesis and Transfer of Freestanding Conjugated Microporous Polymer Nanomembranes

Слой за слоем Синтез и передачи Корпусная сопряженных микропористых полимерных наномембран

CMP as large surface area materials have attracted growing interest recently, due to their high variability in the incorporation of functional groups in ...

HKUST-1 as a Heterogeneous Catalyst for the Synthesis of Vanillin

HKUST-1 в качестве гетерогенного катализатора для синтеза ванилина

Vanillin (4-hydoxy-3-methoxybenzaldehyde) is the main component of the extract of vanilla bean. The natural vanilla scent is a mixture of approximately ...

Facile Synthesis of Worm-like Micelles by Visible Light Mediated Dispersion Polymerization Using Photoredox Catalyst

Facile Синтез червеобразных мицелл с помощью видимого света опосредованного дисперсионной полимеризации с использованием Photoredox Catalyst

Presented herein is a protocol for the facile synthesis of worm-like micelles by visible light mediated dispersion polymerization. This approach begins ...

Synthesis and Performance Characterizations of Transition Metal Single Atom Catalyst for Electrochemical CO2 Reduction

Synthesis and Performance Characterizations of Transition Metal Single Atom Catalyst for Electrochemical CO2 Reduction

Синтез и характеристики производительности переходных металлов один атом катализатора для электрохимических CO2 сокращения

This protocol presents both the synthesis method of the Ni single atom catalyst, and the electrochemical testing of its catalytic activity and selectivity ...

Preparation of Functional Silica Using a Bioinspired Method

Подготовка функциональной кремнезема, с помощью метода Bioinspired

The goal of the protocols described herein is to synthesize bioinspired silica materials, perform enzyme encapsulation therein, and partially or totally ...

Heterogeneous Removal of Water-Soluble Ruthenium Olefin Metathesis Catalyst from Aqueous Media Via Host-Guest Interaction

Гетерогенные удаления водорастворимых рутений олефинов метатеза катализатора из водных сред через хост гость взаимодействия

A highly efficient transition metal catalyst removal method is developed. The water-soluble catalyst contains a newly-designed NHC ligand for the catalyst ...

Imaging Corrosion at the Metal-Paint Interface Using Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry

Коррозионная обработка изображений в интерфейсе Metal-краски с использованием вторичной спектрометрии "время полета"

Corrosion developed at the paint and aluminum (Al) metal-paint interface of an aluminum alloy is analyzed using time-of-flight secondary ion mass ...

[(DPEPhos)(bcp)Cu]PF6: A General and Broadly Applicable Copper-Based Photoredox Catalyst

[DPEPhosbcpCu]PF6: A General and Broadly Applicable Copper-Based Photoredox Catalyst

[(Dpeфос) (BCP) Cu] PF6: общий и широко применимый медно-Фотонеортодоксальный катализатор

Our group recently reported the use of [(DPEPhos)(bcp)Cu]PF6 as a general copper-based photoredox catalyst which proved efficient to promote the ...

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Вибрационная спектра N719-Хромофор/Титания Интерфейс от Эмпирического-Потенциального Молекулябельно-динамического моделирования, соваренного ионной жидкостью комнатной температуры

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Development of Heterogeneous Enantioselective Catalysts using Chiral Metal-Organic Frameworks (MOFs)

Development of Heterogeneous Enantioselective Catalysts using Chiral Metal-Organic Frameworks MOFs

Разработка гетерогенных энантиоселективных катализаторов с использованием хиральных металлоорганических рамок (MOF)

Substrate size discrimination by the pore size and homogeneity of the chiral environment at the reaction sites are important issues in the validation of ...