Name: a complete method for evaluating the performance of photocatalysts for the degradation of antibiotics in environmental remediation
Uploaded: 2022-10-06T14:10:00
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この研究は、中国国家自然科学基金会(21606180)および陝西省自然科学基礎研究プログラム(プログラム番号2019JM-589)の支援を受けました。

1. BrSubPc の準備
注:BrSubPCサンプルは、以前に公開された研究36に従って調製されました。反応は複列管真空ラインシステムで行われ、反応プロセスは無水および無酸素条件下で厳密に制御されます。
<ol><li>原料の前処理<ol><li>2 gのo-ジシアノベンゼンを計量し、真空オーブンで24時間乾燥させ、取り出してから、瑪瑙乳鉢で慎重に粉砕します?...

本稿では、触媒の調製、光触媒に影響を与える要因の調査、触媒リサイクルの性能など、光触媒材料の触媒性能を評価するための完全な方法論を提示します。この評価方法は普遍的であり、すべての光触媒材料性能評価に適用できます。
材料調製方法に関しては、異なる前駆体21、22を用いた菱形十二面体Ag3PO4の調製に...

テトラサイクリン(TC)は、細菌感染に対する効果的な保護を提供する一般的な抗生物質であり、畜産、水産養殖、および疾病予防に広く使用されています1,2。それらは、過去数十年間の過剰使用と不適切な使用、ならびに産業廃水の排出のために、水中に広く分布しています3。これは深刻な環境汚染と人間の健康への深刻なリスクを引き起こしました。例えば、水性環境におけるTCの過剰な存在は、微生物群集の分布および細菌耐性に悪影響を及ぼし、主に抗生物質の高度に親水性および生物蓄積性、ならびに一定レベルの生物活性および安定性のために、生態学的不均衡をもたらす可能性がある4,5,6.環境中のTCの超安定性のために、自然に分解することは困難です。したがって、生物学的、物理化学的、および化学的処理を含む多くの方法が開発されてきた7、8、9。生物学的処理は非常に効率的で低コストです10,11。しかし、それらは微生物に対して有毒であるため、水中の抗生物質分子を効果的に分解および石灰化しません12。物理化学的方法は廃水から直接かつ迅速に抗生物質を除去することができるが、この方法は抗生物質分子を液相から固相に変換するだけであり、それらを完全に分解することはなく、コストがかかりすぎる13。
従来の方法とは対照的に、半導体光触媒は、その効率的な触媒分解特性により、過去数十年にわたって汚染物質の分解に広く使用されてきました14。例えば、Liらの貴金属フリー磁性FexMny触媒は、酸化剤を使用せずに水中の様々な抗生物質分子の効率的な光触媒酸化を達成した15。Yanらは、水からのフェノール汚染物質の効率的な光触媒除去を達成するために、廃バイオマス由来炭素上でユリのようなNiCo2O4ナノシートをその場で合成することを報告した16。この技術は、光によって励起された半導体触媒に依存して、光生成電子(e-)と正孔(h+)を生成します17。光生成されたe-およびh+は、吸収されたO2およびH 2 Oと反応することにより、スーパーオキシドアニオンラジカル(O 2-)またはヒドロキシルラジカル(OH -)に変換され、これらの酸化活性種は水中の有機汚染物質分子を酸化および分解します CO 2 およびH 2Oおよびその他のより小さな有機分子18,19,20.しかし、光触媒の性能評価には統一された現場基準はありません。材料の光触媒性能の評価は、触媒調製プロセス、最適な触媒性能のための環境条件、触媒リサイクル性能などの観点から検討する必要があります。Ag3PO 4は、その顕著な光触媒能力により、環境修復に大きな懸念を引き起こしました。この新しい光触媒は、420nmを超える波長で最大90%の量子効率を達成し、これは以前に報告された値21よりも大幅に高い。しかしながら、Ag3PO4の激しい光腐食および不十分な電子正孔分離速度は、その広い用途を制限する22。したがって、形状最適化23、イオンドーピング24、およびヘテロ構造構築25、26、27など、これらの欠点を克服するための様々な試みがなされている。この論文では、Ag3PO4を形態制御とヘテロ接合工学を使用して修飾しました。まず、高表面エネルギーを有する菱形十二面体Ag3PO4結晶を、常圧下で室温で溶媒相合成により調製した。次に、電子受容体と電子供与体の両方として作用し得る有機超分子BrSubphthalocyanin(BrSubPc)を、ソルボサーマル法によりリン酸銀表面に自己組織化した28,29,30,31,32,33,34,35.調製した材料の光触媒性能は、水中の微量テトラサイクリンを分解する調製試料の光触媒性能に対するさまざまな環境要因の影響を調べることによって評価されました。本稿は、光触媒材料の光触媒性能を体系的に評価するための参考資料であり、今後の環境修復への実用化に向けた光触媒材料の開発に意義がある。

<table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always">
	<tbody>
		<tr>
			<td>300 W xenon lamp</td>
			<td>CeauLight</td>
			<td>CEL-HXF300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>AgNO3</td>
			<td>Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.</td>
			<td>7783-99-5</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Air Pump</td>
			<td>Samson Group Co.</td>
			<td>ACO-001</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>BBr3</td>
			<td>Bailingwei Technology Co., Ltd.</td>
			<td>10294-33-4</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Constant temperature circulating water bath</td>
			<td>Beijing Changliu Scientific Instruments Co.</td>
			<td>HX-105</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Dichloromethane</td>
			<td>Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>75-09-2</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ethanol</td>
			<td>Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.</td>
			<td>64-17-5</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Fourier-transform infrared</td>
			<td>Bruker</td>
			<td>Vector002</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hexane</td>
			<td>Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>110-54-3</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>HNO3</td>
			<td>Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.</td>
			<td>7697-37-2</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>ICP-OES</td>
			<td>Aglient</td>
			<td>5110</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>K2HPO4</td>
			<td>Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.</td>
			<td>16788-57-1</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Magnesium Sulfate</td>
			<td>Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>10034-99-8</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Methanol</td>
			<td>Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>67-56-1</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>NaOH</td>
			<td>Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.</td>
			<td>1310-73-2</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>NH4NO3</td>
			<td>Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>6484-52-2</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>o-dichlorobenzene</td>
			<td>Tianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.</td>
			<td>95-50-1</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>o-dicyanobenzene</td>
			<td>Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>91-15-6</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Scanning electron microscopy</td>
			<td>JEOL</td>
			<td>JSM-6390</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Trichloromethane</td>
			<td>Tianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.</td>
			<td>67-66-3</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ultraviolet-visible Spectrophotometer</td>
			<td>Shimadzu</td>
			<td>UV-3600</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>X-ray diffractometer</td>
			<td>Rigaku</td>
			<td>D/max-IIIA</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

a complete method for evaluating the performance of photocatalysts for the degradation of antibiotics in environmental remediation

テトラサイクリン、オーレオマイシン、アモキシシリン、レボフロキサシンなどのさまざまな抗生物質が地下水や土壌システムに大量に見られ、耐性菌や多剤耐性菌の発生につながる可能性があり、人間、動物、環境システムに脅威をもたらします。光触媒技術は、太陽エネルギーを迅速かつ安定的に処理し、直接利用することで大きな関心を集めています。しかし、水中の有機汚染物質の光触媒分解のための半導体触媒の性能を評価するほとんどの研究は、現在不完全である。この論文では、半導体触媒の光触媒性能を包括的に評価するために、完全な実験プロトコルを設計します。ここで、菱形十二面体リン酸銀は、室温常圧での簡易溶媒相合成法により調製した。Brサブフタロシアニン/Ag3PO4ヘテロ接合材料はソルボサーマル法により調製した。テトラサイクリンの分解に対する調製時の材料の触媒性能は、模擬太陽光源として300Wキセノンランプを使用し、350mW / cm2の光強度を使用して、触媒投与量、温度、pH、および大気圧での陰イオンなどのさまざまな影響要因を研究することによって評価されました。最初のサイクルと比較して、構築されたBrSubphthalocyanin/Ag3PO4は、5回の光触媒サイクル後に元の光触媒活性の82.0%を維持しましたが、元のAg3PO4は28.6%しか維持しませんでした。リン酸銀サンプルの安定性は、5サイクル実験によってさらにテストされました。本稿では、実用化の可能性がある半導体触媒を開発するために、実験室で半導体触媒の触媒性能を評価するための完全なプロセスを提供します。

菱形十二面体Ag3PO4は、この溶媒相合成法を用いて首尾よく合成された。これは、図1A、Bに示すSEM画像によって確認されます。SEM分析によると、菱形十二面体構造の平均直径は2〜3μmであることがわかりました。手付かずのBrSubPc微結晶は、大きな不規則なフレーク構造を示します(図1C)。複合サンプルでは、二酸化チタン...

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A Complete Method for Evaluating the Performance of Photocatalysts for the Degradation of Antibiotics in Environmental Remediation

ここでは、フタロシアニン感作リン酸銀複合材料による水中からの抗生物質有機汚染物質分子の光触媒除去の例を使用して、環境浄化の分野における光触媒の包括的な実験室評価のための普遍的な一連の実験手順を探求するためのプロトコルを紹介します。

環境修復における抗生物質の分解に対する光触媒の性能を評価するための完全な方法

Various antibiotics such as tetracycline, aureomycin, amoxicillin, and levofloxacin are found in large quantities in groundwater and soil systems, ...

本稿では、半導体触媒の触媒性能を実験室で評価し、実用化が見込まれる半導体触媒を開発するための完全なプロセスを提供する。この技術の利点は、半導体触媒の光触媒性能をより包括的に実験室で評価できることです。手順を実演するのは、卓の研究室の博士課程の学生であるBing・ワンであり、XuXiaZhang、LeCheng Li、MengTing Ji、Zheng Zheng、ChuanHui Shi、卓 Li.To 研究室の修士課程の学生が開始し、6グラムの硝酸アンモニウムを200ミリリットルの脱イオン水に溶解して反応溶液を調製し、40キロヘルツの周波数で超音波で処理します。 300ワットの電力で1サイクルで5分間完全に溶解し、500ミリリットルのメスフラスコに入れて容量を固定します。ビーカーに2, 526ミリリットルの脱イオン水を加え、次に180ミリリットルの硝酸アンモニウム溶液、54ミリリットルの水酸化ナトリウム溶液、および120ミリリットルの硝酸銀溶液をビーカーに順次加えます。この溶液を10分間激しく攪拌し、ジアンミン銀一錯体を調製した。最後に、120ミリリットルのリン酸水素カリウム溶液を複合体に加え、5分間攪拌する。溶液の色が無色から淡黄色に変化した後、得られる沈殿物は菱形十二面体リン酸銀である。得られた沈殿を室温で7, 155点5Gで10分間遠心分離することにより分離する。続いて、同条件で50ミリリットルの脱イオン水で3回遠心分離する。菱形十二面体リン酸銀は、光から離れた乾燥した環境で室温で保管してください。ガラスビーカー内の50ミリリットルのエタノールに5.77ミリグラムの臭素サブフタロシアニンを溶解し、室温で30分間1サイクルで40キロヘルツ周波数300ワット電力で超音波処理によって完全に溶解する。次に、上記の溶液に144.25ミリグラムのリン酸銀を加え、室温で30分間、1サイクルで40キロヘルツの周波数、300ワットの電力で超音波処理します。上記の溶液を摂氏80度の水浴中で攪拌して、エタノールを完全に蒸発させる。得られた茶色がかった黄色の粉末を摂氏60度のオーブンで一晩乾燥させ、調製したサンプルを亜臭素亜フタロシアニンリン酸銀と命名し、試験溶液について、10ミリグラムのテトラサイクリンを500ミリリットルの蒸留水に溶解して20PPM溶液を得た。次に、50ミリリットルの試験テトラサイクリン溶液をガラス光触媒反応器に移します。1000rpmの磁気攪拌で溶液を十分に攪拌し、温度を摂氏25度に維持します。次に、エアポンプスイッチをオンにし、毎分100ミリリットルの速度で溶液に空気を加えて空気飽和度を得ます。調製した光触媒50ミリグラムを試験溶液に加え、1リットル当たり1グラムの濃度に達する。ガラス注射器を使用してすぐに最初のサンプルを採取します。暗所で30分間攪拌した後、2番目のサンプルを取り、光源をオンにします 異なる時間間隔で放射した後、抽出されたすべてのサンプルを0.22マイクロメートルのナイロンメンブレンでろ過して、分析前に固体粒子を除去します。ろ過したサンプルは、分析されるまで5ミリリットルの遠心チューブに光から離して保管します。テトラサイクリンの濃度を356ナノメートルの紫外可視分光光度計で測定し、原稿に記載されている分解速度によって光触媒効果を評価します。SEM分析の結果、菱形十二面体構造の平均直径は2〜3マイクロメートルであることがわかりましたが、臭素亜フタロシアニン微結晶は大きな不規則なフレーク構造を示しています。リン酸銀の光触媒活性は72.86%しか示さなかったが、亜臭素亜フタロシアニンリン酸銀は30分の可視光線照射後にテトラサイクリンの94.54%分解を示した。複合材料による分解速度定数はリン酸銀の1.69倍であった。5サイクル後、複合体は77.5%の高いテトラサイクリン除去率を示しましたが、リン酸銀によって72.86%から20.84%に減少しました。コンポジットのXRD分析は、サイクルサンプルのピークが元のサンプルと比較して変化しないことを示し、コンポジットの良好な安定性を示しています。光触媒分解は、反応液中の光触媒濃度が増加するにつれてテトラサイクリンの吸収除去が増加したことを示している。テトラサイクリンを除去するための複合材料の光触媒分解に対するpHの影響は、酸性溶液ではわずかに低下したが、中性およびアルカリ性溶液ではより減衰した。陰イオンの添加はテトラサイクリンの光触媒分解に抑制効果を示したが、分解速度はあまり影響を受けなかった。30分間の光触媒分解に対する温度の影響は、テトラサイクリンの分解速度が温度の上昇とともに徐々に増加したことを示しています。光触媒実験を行うときは、循環水スイッチをオンにして摂氏25度の温度を制御することを忘れないでください。

Research

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Environment

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