هنا، نحن نطور نظامًا ضوئيًا يمكنه إنتاج الهيدروجين من الماء، باستخدام الماء كمصدر للبروتون. ثانيا، نود أن نثبت استقرار النظام في حالة هوائية كاملة. مخطط نظامنا مبني على علم الأحياء
يستخدم علم الأحياء الأنظمة الضوئية أيضًا ، حيث يحصد الطاقة الشمسية لإنتاج الطاقة الكيميائية. سنحاكي هذا النظام في خلفية اصطناعية هنا، نظامنا سَيَكُونُ من ثلاثة أجزاء مهمةِ.
أولاً، سيكون هناك جهاز ناوس، الذي لن يكون سوى صبغة عضوية بسيطة. ثانياً، سيكون هناك محفز قائم على الكوبالت سينتج الهيدروجين من البروتون. والجزء الثالث المهم من هذا الهجين جزيء كله سيكون رابط، والتي سيتم ربط نظام الصور وحافز.
هذا الرابط سيكون امتدادا للجزيء العضوي، والتي لن تكون سوى عزر البيريدين التي سوف تكون راسية مع رابط الكوبالت. وينقسم الجزء التجريبي كله إلى ثلاثة أجزاء. أول واحد هو إجراء الاصطناعية من المجمع.
ثانياً، وصف المركب. والثالث هو تطبيق هذا المجمع لإنتاج الهيدروجين تحت أشعة الشمس في الظروف الهوائية. أولا نبدأ تركيب الكوبالت.
في البداية نأخذ الأسيتون ثم نضيف dimethylglyoxime إليها ، ونحلها ، من خلال التحريك. من ناحية أخرى، نأخذ محلول مائي من كلورات الكوبالت.
تمت إضافة محلول مائي من كلورات الكوبالت إلى حل الأسيتون من dimethylglyoxime. في البداية سيكون الحل الأزرق، والتي سوف تتحول ببطء إلى اللون الأخضر المزرق. ثم تمت تصفية الحل بعد ساعتين من التفاعل ، وتم الاحتفاظ بـ filtertrate عند أربع درجات مئوية خلال الليل.
ثم حصلنا على ترسب أخضر ملون. في الخطوة الثانية من التوليف ونحن نذهب لاستخدام الكوبالت قمنا توليفها في الخطوة الأولى. هنا، ونحن نذهب لاستخدام لدينا صبغة الضوئية، والتي لديها في الواقع رابط بيريدين التي سوف تضيف إلى الكوبالت في موقف محوري.
في الخطوة الثانية من التوليف، أولا نأخذ حل معدني من الكوبالت لدينا، وهو أخضر اللون. ثم نضيف ما يعادل واحد من قاعدة ثلاثية الإيثيلامين إليها، والتي سوف تغير ببطء لون الحل إلى اللون البني، وسوف يكون حل اللون البني شفافة. ثم نضيف ما يعادل صبغة الحساسية الضوئية إليها، ثم نحرك الحل لمدة ثلاث ساعات.
بعد نصف ساعة، بدأنا نرى عجل يخرج من الحل. نحن نأخذ هذا العجل بعد ثلاث ساعات من التجربة من خلال ترشيح ورقة تصفية Whatman 40. ثم، تم غسل العجل بالميثانول البارد.
ثم تم جمع الترسب في شكل محلول عن طريق إضافة الكلوروفورم إليها. تم تبخر الحل البني اللون الذي حصلنا عليه في هذه الخطوة ببطء في درجة حرارة الغرفة للحصول على المنتج البني الملون للمجمع الهجين الضوئي. لذا، في الجزء الوصفي، قمنا أولاً بحلّ المجمع في DMSO، وحصلنا على أطياف البروتون للمجمع.
اذاً، هنا أطياف بروتونية تتكون منطقة الphatic من نوعين من البروتونات: 12 بروتون من ديميثيلغيوكسيم، وستة بروتونات من جهاز الإضاءة الضوئية. المنطقة العطرية أساسا حسابات لصبغة PS، والبروتونين من ديميثيلغيوكسيم.
هنا، نحن نسلط الضوء على المنطقة العطرية، حيث يتم تعيين جميع البروتونات وفقا لذلك. بعد ذلك، قمنا بعمل التحليل الطيفي البصري لمجمعنا. نحن بشكل متسلسل المخفف المجمع يصل إلى 20 ميكرومولار، ومن ثم سجلت الطيف الضوئي في هذا الطيف الضوئي للأشعة فوق البنفسجية.
إذا نظرنا إلى طيف الأشعة فوق البنفسجية، يمكننا أن نرى أن هناك اثنين من العصابات الهامة القادمة إلى المجمع. أولاً، في منطقة الأشعة فوق البنفسجية نرى الفرقة التي ربما من pi إلى الانتقال بي ستار. ثم ثانيا، فرقة واحدة في المنطقة المرئية التي هي للانتقال LMC.
إذا قارنا ذلك مع المواد الأولية للنا photoensitizer ومجمع الكوبالت يمكننا أن نرى هذه القمم نلاحظ لمجمعنا الهجين يختلف بوضوح عن المواد بدءا. هنا، لقد ذهبنا الكريستال واحد من مجمعنا الهجين photocatalyst-cobaloxime، من محلول الكلوروفورم. ثم، نحن diffract ذلك، هذه الكريستال البني الملونة، لذلك خرج الكريستال واحد من مقياس الدوران.
الهيكل الذي حصلنا عليه من مقياس تحلل الكريستال واحد، يمكننا أن نرى بوضوح مجمع الكوبالت ربط الضوئي من خلال رابط البيريدين المحوري. الكوبالت والنيتروجين pyridine رابط السندات المسافة أكثر من هنا هو 1.965 angstrom، والتي هي مشابهة جدا لمجمع مماثل من جرة مماثلة. لقد قمنا بإجراء الكيمياء الكهربائية من نظام الكوبالت الضوئي الهجين في آلية القطب الثلاثة القياسية.
القطب الأول هو القطب العامل، الذي هو لا شيء سوى قطب واحد نصف ملليمتر زجاجي القرص الكربون. تم تلميع هذا القطب الزجاجي من الكربون مع مسحوق الألومنيوم 125 ميكرون، وغسلها بالماء الأيون قبل استخدامه. ثم تم تجميعها في نظام قطب ثلاثة جنبا إلى جنب مع القطب المرجعي كلوريد الفضة الفضة، والبلاتين، أو القطب المضاد.
ثم، تم إزالة الغاز الحل مع النيتروجين، قبل التجربة الفعلية. ثم، سجلنا الدراجات voltammogram من مجمع لدينا. أولاً، بدأنا في حل DMF.
بدأنا المسح الضوئي من المنطقة الإنوديكة، وانتقلنا ببطء إلى المنطقة الكاثودية. ونرى، بعض القمم الرصينة. ثم، عندما نضيف الماء إلى الحل، واحدة من ذروة الكاثودي يزيد في كثافة.
ربما يرجع ذلك إلى إنتاج الهيدروجين على ذلك المركز. والذي تم تأكيده لاحقاً عندما أضفنا حمضاً في نفس المحلل وهذا التيار سيزداد أكثر بحيث يظهر بوضوح أنه في وجود المياه ، ومجمع الكوبالت ، في وجود الناسينس ، يمكن أن تكون نشطة لإنتاج الهيدروجين.
تمت دراسة هذا المجمع لإنتاج الهيدروجين الضوئي تحت أشعة الشمس المثالية وفي الظروف الهوائية. في نظام مغلق لدينا مجمع هجين الكوبالت نازيل في 7H23 DMF المياه، مع المانحة الإلكترونية الأضاحية المضافة. هذا النظام المغلق كان متصلاً بجهاز كشف الهيدروجين، حتى نتمكن من مراقبة الهيدروجين من الحل بشكل مستمر.
لقد لاحظنا نموا مستمرا في الهيدروجين في هذا الإعداد، عندما تعرض الهجين محفز PS لأشعة الشمس. كان تراكم الهيدروجين مستمرًا ، ولم تلاحظ أي فترة تأخير. لقد أكدنا كذلك تشكيل الهيدروجين عن طريق الغاز الكروماتروغرافيا، أو GC، التجربة.
لقد جمعنا غاز مساحة الرأس عن طريق الحقنة، وحقننا ذلك في GC لمراقبة إشارة للهيدروجين. تم تأكيد هوية الهيدروجين في GC ، من خلال تجربة تكميلية مع التحكم وحقن فارغ. هنا ، قمنا بتجميع نموذج ناجح ، حيث قمنا بتضمين نظام الصور والمحفز معا في نفس الجزيء.
الآلية العامة لرد الفعل ربما تبدأ من إثارة من photoensitizer. حيث يأخذ ضوء الشمس، والحصول على حالة متحمس. في حالة متحمس، فإنه يفقد الإلكترون.
بعد أن يفقد الإلكترون، يصبح أيونًا مشحونًا إيجابيًا، والذي يأخذ إلكترونًا من مانح الإلكترون الذبيحة ليأتي إلى حالة الأرض مرة أخرى. من ناحية أخرى، الإلكترون أطلق ربما سافر من خلال الرابط إلى محفز. على نظام الحفاز، بمجرد أن يحصل على الإلكترون، فإنه يذهب إلى الدولة المخفضة.
وفي حالة انخفاض، فإنه يتفاعل مع بروتون لإنتاج الهيدروجين، لإكمال دورة الحفز. في هذا المشروع، قمنا بتطوير بنجاح نظام محفز للحساسية الضوئية والكوبالت، التي يمكن أن تنتج الهيدروجين مباشرة من الماء. وهذا الإنتاج الهيدروجين يحدث باستمرار لمدة ساعة واحدة، دون أي فترة تأخر.
وهذا النظام الكامل هو مستقر ونشط في ظل الظروف الهوائية.
