为229mTh的研究准备一个同位素纯229Th Ion光束

摘要

我们提出了^从233U源生成等位纯化低^能229Th型束的协议。该电束用于通过内部转换衰减通道直接检测^229mTh 接地状态衰变。我们还测量^{了 229m}Th 的内部转换寿命。

摘要

描述了一种方法,在2+和3+电荷状态下生成同位素^纯229Th电束。这种电束使人们能够以约7.8(5)eV的激发能量和长达10⁴秒的辐射寿命,^研究229Th的低地等位首次兴奋状态。所提出的方法允许首次直接识别同位素的衰变,为研究其衰变特性奠定基础,作为光学控制这一核过渡的先决条件。高^能229Th离子产生于^放射性233U源的衰变。离子在缓冲气体停止单元中进行热化,提取后形成离子束。这种电束由四极极质量分离器进行大规模纯电子束的纯化。为了检测等位衰变,离子被收集在微通道板探测器的表面,在那里观察在等位状态的内部转换衰减中发射的电子。

引言

钚-229核中的第一个激发态,意^为229mTh,在核景观中具有特殊的地位,因为它拥有目前已知的176,000个核兴奋状态中最低的核激发能量。虽然典型的核能范围从keV到MeV区域,229m Th拥有的能量低于10eV以上的核接地状态1,2,3。此状态当前最可接受的能量值为 7.8(5) eV^4,5。这种低能量值引起了不同物理社区的兴趣,并导致几个有趣的应用提案。其中包括一个核激光6,一个高度稳定的量子计算^{量子计算7}和核时钟8,9。

^229mTh 预计将提供多种应用,其依据是,由于其超低的能源,它是唯一能够允许使用现有激光直接核激光激发的核状态技术。然而,到目前为止,由于对代谢稳定状态的参数(如其精确能量和寿命)了解不足,^{阻止了229m}Th的直接核激光激发。^虽然在229Th中存在一种低能量的核兴奋状态,但1976年已经推测了10,但所有关于这种状态的知识只能从间接测量中推断出来,不能精确确定其衰变参数。这种情况自2016年以来发生了变化,当时首次直接^检测229mTh衰减为旨在确定兴奋状态^{参数11、12}的众多测量打开了大门。此处提供了详细的协议,其中描述了在 2016 年实验中实现直接检测^229mTh 所需的各个步骤。这种直接检测为精确^测定229mTh能量和寿命,从而为核钟的发展提供了基础。在下面的概念的核时钟^作为229mTh最重要的应用将讨论。

相对线宽为[E/E]10-20 时,同位素的接地状态转换可能符合核频率标准("核时钟")8、9 。 由于原子核比原子壳小约5个数量级,因此核矩(磁偶极子和电四极子)因此比原子中的原子小,使得核钟在很大程度上对外部免疫扰动(与目前最先进的原子钟相比)。因此,核频率标准保证时钟运行高度稳定和准确。虽然目前最好的原子钟的精度达到2.1x10-18^13,相当于在一个比宇宙年龄长得多的时间段内1秒的偏差,但核钟具有进一步的潜力。改进,这对于广阔的应用领域至关重要。全球定位系统、全球导航卫星系统(GLONASS)或伽利略系统等卫星导航系统目前的定位精度为几米。如果可以改进到厘米甚至毫米尺度,可以设想从自动驾驶到货运或部件跟踪的大量应用。除了高度精确的时钟外,此类系统还需要可靠的不间断运行,具有长期漂移稳定性,可确保长同步间隔。从这个实际角度来看,使用核钟可能是有益的。核钟(同步网络)的进一步实际应用可能位于相对论大地^测量14领域,其中时钟充当3D重力传感器,将局部重力势差[U]与测量(相对)联系起来时钟频率差异 [f/f]通过关系 _f/f_-U/c 2(c 表示光速)。 最好的现在时钟能够感应重力从高度差约±2厘米的重力变化。因此,使用核钟网络进行超精密测量可用于监测火山岩浆室或构造板块^运动15的动态。此外,这种时钟网络被提议作为一种工具,以寻找理论上描述的拓扑暗^物质16类。^关于229m基于Th的核钟在寻求探测基本常数(如精细结构常数或强相互作用)的潜在时间变化方面的文献中,可以发现广泛的讨论。参数(m_q/=_QCD,mq表示夸克质量,αQCD表示强相互作用的尺度参数),在一些理论中建议将重力与其他相互作用统^{一17。检测229m}Th的地态转换能量的时间变化,可为精细结构常数或强相互作用参数^{的时间变化提供约2-5个数量级的灵敏度18,19,20,21,22,23,24,25,26}。目前这种变化的实验限值为 [d+/dt)/=-0.7(2.1)10^-17/年²⁷。在下面的实验方法直接^检测229mTh地面状态衰变将描述。

直到最近才从间接测量中推断出229-Thorium异质器的存在证据,表明激励能量为7.8(5)eV(相当于真空紫外线光谱范围160(11)nm的波长)^4,5.我们的实验方法,旨在直接^识别229mTh等构体的等构性接地状态解激,其基础是缓冲-气体停止细胞中等构体总体的空间分离,然后进行提取,和大规模分离运输到一个合适的检测单位登记脱兴奋产品28,29。因此,异构体的组成和解激可以分离,从而形成一个干净的测量环境,不受及时背景贡献的影响。同源体的数量是通过放射性²³³U 源的 α 衰变实现的,其中 2% 的衰变分支不直接进入²²⁹Th 的地面状态,而是填充等位体首先激发状态。•衰变反冲核在缓冲气体停止单元的超纯氦气气氛中进行热化,然后由电射频 (RF) 和直流 (DC) 场引导到提取喷嘴,其中新兴的超音速气体喷射拖动它们进入相邻的真空室,将一个(分段)射频四极(RFQ)结构用作离子导引,相空间冷却器,并可能也作为线性保罗陷阱,用于将提取的离子串入。有关缓冲气体停止单元和提取询价的详细说明,请参阅参考。^30,31,32.由于该时刻提取的电束除了^229(m)Th 还含有 α 衰变子产品的链外,在后续真空室中使用四极极质量分离器 (QMS) 进行大规模分离,最终在可选电荷状态(q=1-3)下生成等位^{纯229(米)Th}光束。有关 QMS 的详细说明,请参阅参考资料。^33,34.通过直接在微通道板探测器(MCP)表面撞击Th离子,使等位衰变的检测得以实现,电子被释放,加速到荧光屏上,并由电荷耦合装置(CCD)观察。相机。实验设置的概述如图1所示。详细描述见^第35号参考。

图 1:实验设置概述。铀-233的衰变中,通过2%的衰变分支填充了钚-229等体。^229米由于其动能反冲能而^离开233U源的离子,在充满30mbar氦气的缓冲气体停止单元中进行热化。离子在射频和直流场的帮助下从停止体积中提取,并在射频四极(RFQ)的帮助下形成低能离子束。离子束在四极极质量分离器 (QMS) 的帮助下进行质量纯化,离子被轻轻地植入微通道板 (MCP) 探测器的表面,与荧光片结合,从而可以进行空间解析检测。出现的信号。在斯普林格研究的允许下,这个数字从11号修改^为1。请点击此处查看此图的较大版本。

以下协议描述了^{生成229(m)Th}型光束的基本过程,该光束能够首次直接检测同位素的地状态衰变,从而为研究其衰变特性奠定了基础。最终设想的全光控制这个奇异的核状态,以应用其作为超精密核频率标准的先决条件。为了更好地定向,图2提供了用于直接检测异构衰^变11的设置的示意图概述,其中包含以下协议中述及的组件的数值标签。此外,用于寿命测定¹²的组件也包含在内装中。

图2:用于异位衰变检测的实验设置的原理图。用于寿命测量的组件显示为内示。将在协议部分中引用的各个组件在数值上标记。请点击此处查看此图的较大版本。

研究方案

注:《议定书》中给出的数字将提及图 2.

1. 直接检测Th-229等体衰变

1. 安装233铀源
   1. 通过气单元真空室中的检修法兰开口将 233-铀 + 源 (1) 安装到气单元 (3) 内的漏斗环电极系统 (2) 的上游端。
      注:290 kBq,90毫米^直径233U源是通过分子电镀产生到钛溅^片36。为了达到最佳的β反冲效率的源,其厚度不应超过16纳米,在铀中为84 keV ²²⁹Th的停止范围。
   2. 将电缆连接到源支座,以便对源进行直流偏移。关闭并密封检修法兰,并将外部导线连接到²³³U 电源。
2. 真空室的疏散和烘烤
   1. 如果关闭(通过基于计算机的用户界面 (5)控制),然后启动粗加工真空泵 (4) 开始疏散整个真空系统,并打开连接差速泵各个部件的三个(手动)阀 (6)阶段到粗加工泵。
      注:开始打开气室下游的阀门,打开闸门阀 (7)向气相的涡轮分子泵打开,以创建压力梯度,防止下游腔室的潜在污染被吸入需要最高清洁度的气细胞室。
   2. 一旦压力达到亚姆巴范围内的水平(通过用户界面 (5)读取),启动气相单元 (8)、提取射频四极杆 (RFQ) (9) 和四极极质量分离器 (QMS) (10) 的涡轮泵。
   3. (可选)打开旁通阀 (11),以便有效地疏散供气管。
   4. 继续泵送几个小时(4-5),直到达到饱和压力,通常在低10-7 mbar的范围内。
   5. 通过用户界面 (5) 启动烘焙系统 (12),加热曲线(通常为 20 °C - 40 °C/小时)加热曲线最大为 130 °C。
   6. 保持真空系统在130°C烘烤1-2天,直到压力读数开始降低。
   7. 通过用户界面 (5) 启动烘焙系统的冷却顺序,具有降序,通常每小时 20°C - 40 °C。
      注:系统冷却通常需要 8 小时,并在一夜之间执行。当冷却后的最终电池压力范围低于 5x10^-10 mbar 时,真空系统的准备工作将实现成功。询价和 QMS 室中的压力将分别位于 10^-9 mbar 和 10^-8 mbar 范围内。
   8. 将外部接线连接到询价真空室。
3. 燃气系统的制备和超纯的供应
   1. 启动 MonoTorr 气体净化器 (13), 等待 20 分钟,直到达到工作温度。
   2. 如果打开,关闭旁通阀 (11)。
   3. 打开 He-气瓶 (14)(使用纯度为 99.9999% 的 He) 操作)。
   4. 打开减压阀 (15),直到显示约 0.5 bar 的压力。
   5. 打开将减压器连接到气管 (16) 的阀。
   6. 打开气体流量控制 (17),直到显示约 1.1(对应于约 5 mbar l/s)的气流。
   7. 冲洗气体管约 10 分钟,以清除管道中的残余气体。
   8. 关闭将减压器连接到气管 (16) 的阀门。
   9. 等待几分钟,直到他从煤气管中取出。
   10. (可选)对于缓冲气体的最高纯度,请向冷冻陷阱 (18) 注入液氮。
   11. 将缓冲气单元及其涡轮分子泵之间的闸阀 (7) 设置为自动操作,并通过用户界面 (5) 关闭阀门。
   12. 打开将减压器连接到气管 (16) 的阀。
       注:缓冲气体停止单元现在充满约30 mbar的He气体。通过这种方式,RFQ 和 QMS 压力分别提高到 10^-4 mbar 和 10^-5 mbar。
   13. 将萃取-RFQ真空室(9)的涡轮分子泵的旋转速度调整至50%,以设定约10-2 mbar的环境压力。
4. 应用连续电力提取的电导场
   1. 通过定制的直流电压电源 (19) 在连续模式下将直流电位应用于 39 V 的 233-铀 - 源 (1)。
   2. 通过直流电源 (20) 将 4 V/cm(范围为 35 V 到 3 V)的直流电位梯度,并通过 24 通道直流偏移电源 (21) 将 3 V 电压偏移应用于 50 折分段漏斗环电极系统。所有电压均通过基于计算机的用户界面 (5) 进行控制。
   3. 在同一基于计算机的用户界面 (5) 的帮助下,将通常为 2 V 的直流电位应用于拔拔喷嘴电极 (22)。
   4. 将直流电位梯度应用于 12 折分段提取 -RFQ (27)。
      注:通过24通道直流失调电源(21),借助基于计算机的用户界面(5),每个段的电压可以单独施加。对最接近抽吸喷嘴的段施加 1.8 V 的电压。然后,后续段的电压逐步降低 0.2 V,导致第 10 个询价段的电压为 0 V。这对应于 0.1 V/cm 的直流梯度。在拟连续传输提取的离子时,对第 11 和 12 个询价段施加 0 V 电压。为此,第 12^个询价段 (23) 的直流电压电源保持为 0 V,定制的触发模块 (24) 设置为连续工作模式。
   5. 通过功能发生器 (25) 和线性 RF 放大器 (26) 将射频频率和振幅应用于漏斗环电极系统。
      注:频率和振幅的典型值分别为850 kHz和220V pp。电压可以通过基于计算机的用户界面 (5) 进行控制。在漏斗射频电压应用期间,监控漏斗直流偏移电源 (21) 的电流。如果缓冲气体纯度不足,则可能发生火花,此电流将开始增加。
   6. 通过频率发生器(28)和两个射频放大器(29,30)将射频频率(通常为880 kHz)和振幅(通常为120-250 V_pp)应用于提取射频四极极(27)(提取-RFQ),一个用于射频,一个用于单个束电极。电压可以通过基于计算机的用户界面 (5) 进行控制。
   7. 通过 Mesytec MHV-4 直流电压电源 (32) 将 -1 V 的直流电位施加到提取-RFQ 的退出电极 (31)。
   8. 将直流失调电压施加到四极质量分离器 (33) (QMS) 上。通过定制的直流偏移模块(34,35),QMS(中心电极和布鲁贝克透镜)的失调电压选择为-2 V。
   9. 通过打开 QMS 功能发生器 (36)、RF 放大器 (37) 并启动 QMS 用户界面 (38) 启动四极极质量分离器 (33) QMS。在 QMS 用户界面中插入所选电种的质量过充比(通常为 76 u/e 或 114.5 u/e,用于提取 Th³⁺或 Th^2+)。此外,还插入了 QMS 验收(通常为 1 到 2 u/e)和 RF 频率(通常为 825 kHz)。
      注: Labview 程序将自动应用和控制电力选择所需的 RF 振幅和直流电位。所需的射频振幅范围为 600 到 1500 V_pp,直流电位范围为 50 V 到 120 V。质量分离的直流电位由定制的直流模块 (39) 生成。为射频和直流电压稳定实现了反馈回路。
   10. 通过 Mesytec 4 通道 (MHV-4) 电压电源模块 (32) 将直流电位施加到 QMS 后面的聚焦三重电极结构 (40) 上。
5. 探测 ION 提取并调整 QMS
   1. 通过高压 (HV) 模块 (42) 将 -1000 V 的迷人表面电位施加到双板(V 形几何)微通道板检测器 (41) (MCP) 的前板上。
   2. 通过 HV 模块 (43) 将 ±900 V 的电位施加到第二个 MCP 板的背面。
   3. 通过 HV 模块 (45) 将 ±5,000 V 的电位施加到 MCP 检测器后面的荧光屏 (44) 上。
   4. 打开荧光粉屏幕后面的 CCD 摄像机 (46),并在数据采集 PC (47) 上相应的图形用户界面中配置 CCD 摄像机的曝光参数。
      注:CCD 摄像机被放置在一个光线紧固的外壳 (48) 中,以覆盖环境光的检测。如果萃取工作正常且离子通过 QMS,则由于提取的离子的离子影响,在荧光粉屏幕上应可见强信号。此信号现在由 CCD 摄像机监控。
   5. 执行质量扫描以探测信号形状,并相应地调整 QMS 以提取所需的水龙物种。
      注意:这是在 QMS 用户界面 (38) 的帮助下执行的迭代过程。选择所需的质量过充比(通常为 114.5 u/e,^{用于 229}Th²⁺⁾和 QMS 解析功率(通常为 1 u/e),然后通过 CCD 摄像机探测离子冲击信号。以 0.5 u/e 步长移动所选质量,直到观察到信号。一旦观察到信号,通过将质量过充比2 u/e移至更高的质量,可以^观察233U²⁺信号。如果也观察到此信号,则探测信号是否可以分离。如果不是这样,则调整 QMS 解析电源,直到可以清楚地区分²²⁹Th²⁺和²³³U²⁺信号。然后设置 QMS 以仅提取²²⁹Th²⁺组。
6. 检测等体衰变
   1. 通过压力传感器控制单元 (50) 关闭 QMS 压力传感器 (49),以减少传感器产生的离子氦和光的背景。
   2. 调整 QMS 参数以提取 Th²⁺或 Th³⁺子的子种,用于等同体衰变检测。
   3. 通过 (42) 降低 MCP 探测器 (41) 前板表面电位至 -25 V,以避免检测直接来自撞击离子的离子冲击产生的电子发出的信号。这样,在等体衰变之前,MCP表面^的229(m)Th离子的"软着陆"就实现了。
   4. 将通常 ±1,900 V 的加速电位应用于第二个 MCP 板,以便通过 (43) 实现最佳电子放大。
   5. 通过 (45) 将通常 ±6,000 V 的加速电位施加到 MCP 检测器后面的荧光孔。
      注:实际施加的电压取决于MCP性能。
   6. 启动 CCD 图像的采集序列,并通过相机用户界面 (47) 将数据存储在磁盘上。
   7. 使用 Matlab 程序进行图像评估和后期处理。
      注: 程序及其使用方式的说明见参考附录 B.3 3。图像帧的原始数据以及用于评估的程序已在线提供 DOI 10.5281/zenodo.1037981。

2. 测量^229m Th 半寿命(重新布置设置)

1. 关闭并排气系统。
   1. 关闭 MCP 检测系统 (42,43,45)、QMS (37,38)、漏斗系统 (25,26) 和提取 RFQ (28,29,30) 的高电压。
   2. (可选)关闭所有剩余的直流电压。
   3. 手动关闭 He 供应系统(阀 14 和 16),并等待缓冲气体停止单元的压力降至 2 mbar 以下。
   4. 通过用户界面 (5) 打开将涡轮泵连接到缓冲气停止单元 (7) 的闸门阀,然后等待"He"从系统中完全拆下。
   5. 关闭供气管的阀 (17),并关闭气体净化器 (13)。
   6. 将闸门阀 (7) 设置为手动操作,以便在系统用干氮排放时阻止其关闭。
   7. 关闭将涡轮泵与粗加工泵 (6) 连接的三个阀,并关闭三个涡轮泵 (8,9,10) 的电源。
   8. 打开 QMS 压力传感器 (49)。
   9. 等待,直到涡轮增压泵的转速降至用户界面 (5) 上监控的显著低于 100 Hz。
   10. 向脱华(51)注入液氮,缓慢打开排气阀(52)。等待几分钟,直到系统完全排放干氮。
       注:或者,也可以使用气瓶的干氮气。但在这种情况下,必须小心,不会发生过压(例如,通过插入过压阀或破裂盘)。使用空气也是一种选择,但由于湿度,疏散时间会稍长。
   11. 关闭排气阀 (52)。
2. 用小型单阳极 MCP 探测器 (53) 将 MCP 替换为荧光片 (41,44)
   1. 断开并拆下 CCD 摄像机 (46) 与轻紧外壳 (48)。
   2. 使用荧光粉屏幕 (41,44) 断开 MCP 探测器。
   3. 打开将 MCP 和荧光粉屏幕与真空室连接的真空法兰。
   4. 将单阳极 MCP (53) 放在三重拔拔系统 (40) 出口后面几毫米距离处,并将连接前板 (42)、背板 (43) 和 MCP (54) 阳极的三根导线与电源连接。
   5. 关闭真空室,系统现在可以疏散并烘烤。
   6. 提供单个阳极 MCP 到 HV 模块和读出系统的外部接线。
3. 疏散系统并烘烤
   1. 按照步骤 1.2.1 到 1.2.3 排空真空系统。
   2. 按照步骤 1.2.4 到 1.2.8 的烘焙过程进行。
4. 超纯气体管道的准备和供应
   1. 按照步骤 1.3.1 到 1.3.12 操作。
      注:对于串式模式操作,我们通常以 100% 转速运行 RFQ 涡轮泵,导致压力在 10^-4 mbar 范围内。
5. 应用电导场进行电束
   1. 通过定制的直流电压电源 (19) 将 69 V 的直流电位应用于 233-铀 - 源 (1)。
   2. 通过直流电源 (20) 将 4 V/cm(范围从 65 V 到 33 V)的直流电位梯度施加,通过 24 通道直流偏移电源 (21) 将 33 V 的电压偏移施加到 50 折分段漏斗环电极系统中。所有电压均通过基于计算机的用户界面 (5) 进行控制。
   3. 在同一基于计算机的用户界面 (5) 的帮助下,将 32 V 的直流电位应用于拔拔喷嘴电极 (22)。
   4. 将直流电位梯度应用于 12 折分段提取-RFQ。
      注:通过24通道直流失调电源(21),借助基于计算机的用户界面(5),每个段的电压可以单独施加。对最接近抽吸喷嘴的段施加 31.8 V 的电压。然后,后续段的电压逐步降低 0.2 V,导致第 10 个询价段的电压为 30 V。这对应于 0.1 V/cm 的直流梯度。在产生束束光束的情况下,离子被储存并在第11个电极中冷却。因此,第 11 电极设置为 25 V,最后一个询价段通过直流电压电源 (23) 提升到 44 V,以在释放离子束之前在本地电位桶中积聚离子,在微秒内将最后一个电极段降至 0 V,由自定义触发模块 (24) 触发。
   5. 将触发模块 (24) 设置为串模式。触发模块允许调整触发速率和时序。通常,选择 10 Hz 作为触发速率。
   6. 按照步骤 1.4.5 到 1.4.10 将剩余电压施加到系统。
6. 探测 ION 提取并调整 QMS
   1. 通过压力传感器控制单元 (50) 关闭 QMS 压力传感器 (49),以减少传感器产生的离子氦和光的背景。
   2. 通过 HV 模块 (42) 将 -2,000 V 的迷人表面电位施加到单阳极 MCP (52) 的前板上。
   3. 在 MCP 的背面应用 -100 V 的电位。MCP 阳极设置为接地。
   4. 打开 MCP 前置放大器 (56) 的 12 V 电源模块 (55)。
      注: 在前置放大器(56)、放大器(57)和恒分分分位(CFD)(58)的组合作用下,现在对冲击MCP检测器的单个离子进行计数。CFD 信号发送到用于 QMS 控制的 PC 的数据采集 (DAQ) 卡,可通过 QMS 用户界面 (38) 进行监控。
   5. 执行质量扫描以探测信号形状,并相应地调整 QMS 以提取所需的水龙物种。
      注:这是在 QMS 用户界面 (38) 的帮助下完成的。为此,设置初始和最终质量过充比(例如,229 Th ²⁺质量范围为 110 u/e 到 120 u/e),以及每个扫描步长和质量的解析功率(例如 1 u/e)和集成时间 (5 s) 扫描通过按扫描按钮开始。如果萃取工作正常且离子通过QMS,则提取的离子的离子影响将可见钚和铀的强烈信号。
7. 寿命测量
   1. 调整 QMS 参数以提取 Th²⁺或 Th³⁺子的子种,用于等同体衰变检测。
   2. 通过 (42) 降低 MCP 检测器 (52) 前板表面电位至 -25 V,以减少离子冲击信号。
   3. 将通常 ±1,900 V 的加速电位应用于第二个 MCP 板,以便通过 (43) 实现最佳电子放大。
   4. 通过 (53) 向 MCP 阳极施加通常 ±2,100 V 的加速电位。
   5. 通过微通道缩放器 (59) 开始数据采集。
      注: 前置放大器 (56) 和微通道缩放器 (59) 允许 MCP 探测器的读取时间。触发模块 (24) 触发了 ion 串和微通道缩放器。缩放器信号通过 Labview 用户界面 (60) 获得。约10微秒寿命的指数衰减尾在ion串后变得可见,与同位素衰变相对应。

结果

之前所述的方法允许从放置在缓冲气体停止单元^内的233U源中提取α衰变产物,在室温下以约30mbar超纯氦气运行。首次可以从这种高效率的装置中提取三带电离子。图3a显示了从缓冲气体细胞中提取的离子质量谱,显示了三^组233U α衰变产物(加上伴随的污染物加法管)的单独、双电荷和三联带离子状态。^{值得注意的是229}Th³⁺萃取的主导地位,^而233U^3+,而两个物种提取的强度相当,当被加倍充电。这一事实用于^对233个U离子的比较测量,这允许排除任何离子冲击作为信号源。

图 3:识别229-钚等体的直接衰变。a) 使用²³³U 源 1²⁹执行完全质量扫描。单位以原子质量 (u) 表示超过电荷 (e)。b) 比较在2+和3+电荷状态(如链接到质量扫描的箭头所示)中积累钚和铀时获得的MCP信号。²³³您和²³⁴个 U 源被使用(源编号位于每行的右侧)。每个图像对应于 2,000 s 积分时间的单独测量(由虚线圆指示的直径为 20 mm 的孔径)。测量在-25 V MCP表面电压下进行,以确保离子软着陆。c) 在²²⁹Th³⁺提取过程中获得的第²²⁹次等同体衰变信号,源 1。信号面积直径约为 2 mm (FWHM)。获得的最大信号强度为 0.08 计数/(smm 2),背景速率约为 0.01 计数 /(s mm²)。斯普林格^研究11的善意许可。请点击此处查看此图的较大版本。

经过传输、冷却和质量分离后,离子束会撞击微通道板探测器的表面,其中低有吸引力的表面电位可确保抑制离子冲击信号,并只留下内部产生的电子。^229mTh等分器的转换(IC)衰减通道在探测器板通道的强电场中相乘。图3b显示了为三个不同的铀源获取的MCP信号。在每个单独测量中,在四极质量分离器的帮助下选择的双倍或三重带电离子的离子种类由上面板的箭头指示。图中展示的是用CCD相机在荧光片后面获取的图片,其中从MCP的电子被加速。CCD 相机的视野分别以三元(前两列)和双电荷(最后两^列)229Th 和²³³U 离子的虚线圆圈表示。上一行表示小区域²³³U 源(约 1000 次提取²²⁹Th³⁺离子/秒,源 1)的结果,而底部行显示与 ca. 10,000 提取²²⁹Th 3+ 的更强源的结果相同离子每秒(源 3)。很明显,在这两种情况下,229 Th 都获得了清晰的信号,而²³³U 11 则未观察到电子信号的迹象。为了证明此信号确实来自核去激而不是原子壳过程,中间行在使用²³⁴U 源时显示生成的摄像机图像,其中 α 衰减填充了相邻的同位素²³⁰Th,具有可比的电子,但不同的核结构。正如^对230Th的预期,在所研究的任何情况下都找不到转换电子信号的迹象。因此,图3c所示的强信号具有出色的信背景比,^它与229mTh的衰减明显相关。

支持此解释的其他验证测量图4中所示。它们显示了两个测量值,以进一步证明已登记的电子信号确实来自核异体衰变:图4a显示,MCP探测器的有吸引力的表面电位变化为-100 V(有利于电子碰撞)的发生,向下到0 V,比较与MCP登记的计数速率,用于^提取229Th²⁺⁽红色)^和233U²⁺离子(蓝色)。显然,当表面电压低于 ca.-40 V 的输入离子实现"软着陆"^时,233U²⁺的计数速率降至零,而 229 Th²⁺的计数速率仍为²²⁹Th 2+,直到阈值为 0 V。在图 4b中,蓝色曲线显示提取离子在强加速后为提取的离子登记的电子计数速率,其速度为 -2000 V. 离子冲击²³³U²⁺和²²⁹Th²⁺离子以大约相等的强度进行观察,如图3a提取的质量谱中已经显示的双倍电荷离子。红色曲线显示相同的场景,但现在对于具有 -25 V MCP 表面电位的传入离子的"软着陆"。²³³U²⁺的离子冲击信号不再可见,而对于²²⁹Th^2+,信号仍然存在,源自同位体内部转换衰减¹¹。

图 4:Isomer 衰变验证测量。a) ²²⁹Th²⁺信号(红色),而²³³U²⁺⁽蓝色)作为 MCP 表面电压的函数。错误由带过的带表示。b) 提取的离子信号,作为 QMS 后质量与电荷比的函数,用于 MCP 表面电压为 -25 V(同义体衰变、红色)和 -2,000 V(离子冲击,蓝色)。请注意不同的集成时间和轴刻度。除了114.5 u/e(^对应于229Th²⁺⁾的信号外,还出现117.5 u/e的信号,该信号^源自235U的等同衰变。斯普林格^研究11的善意许可。请点击此处查看此图的较大版本。

因此,可以毫不含糊地证明(加上参考文献¹¹中给出的其他参数),图 4中观察到的信号源自^229mTh 的等位衰减,并代表对这种难以捉摸的构体的解激。

随后,分段提取-RFQ作为线性保罗陷阱运行,以产生束形的ion光束,从而允许对同位素物进行终生测量。由于我们的室温高真空不允许足够长的时间存储时间,以调查预期的辐射寿命长达 10⁴秒,只有_1/2 > 1 分钟的下限可以派生为充电^229mTh离子,受线性保罗^陷阱11中最大可实现离子存储时间的限制。然而,使用与以前相同的检测策略来识别MCP探测器表面的钚离子中和后的异体衰变,^中性229mTh原子的寿命预计要短得多。内部转换衰减提供对生存期信息的访问¹²。图 5a显示了脉冲宽度为 10 μs 的 ion 束模拟的衰减时间谱的预期形状。红色曲线表示离子冲击信号,7 μs 半衰程的指数衰减信号由具有长衰减尾的灰色曲线表示,而来自原子类离波器衰减的预期信号,由离子冲击和 e 组成子等体衰减,由蓝色曲线说明。图 5b分别显示了²³³U³⁺ (红色) 和²²⁹Th³⁺ (蓝色) 的相应测量结果。虽然铀离子只显示其离子冲击信号,但对于229-thorium显然,期望的衰变尾的等体衰变可以^{观察到12。}

图 5:模拟和测量时态子冲击和衰变特性。a)^模拟229Th束的等分子衰变时间特征。仿真基于测量的串形和^{假设,即 229}个 Th 离子中有 2% 处于等同状态,中和后的半寿命为 7 μs。电子检测效率比电离检测效率大25倍。b) 用一^{束229(米)Th3+}子束(蓝色)测量等同体衰变。与²³³U³⁺的比较测量以红色显示。获得美国物理学^会12的友好许可。请点击此处查看此图的较大版本。

用指数(对应于图6中的对数表示形式对应的线性拟合)拟合衰减尾,最终导致^中性229mTh等分的半衰程,即7(1)μs¹²。此值与在带电的电离体的情况下,由于 α_{IC =} 10⁹³⁷的大转换系数,在 10⁴秒内,理论上预期的寿命减少 9 个数量级。 

图 6: 适合^229m 衰减曲线。^229(m)Th²⁺离子 (a) 和²²⁹(m) Th³⁺离子 (b) 的时间衰减特性的对数图,以及应用于提取电荷重组后的^229mTh 的等位半衰期的拟合曲线MCP 探测器表面。获得美国物理学^会12的友好许可。请点击此处查看此图的较大版本。

讨论

铀中反卷曲β衰变子核的范围仅为16纳米左右。为了实现给定源活性的 β-反冲离子源的高效率,必须将源材料厚度限制在此范围内。β后冲抽吸效率受缓冲气电池清洁度的影响很大。停止气体的污染将导致电荷交换或分子形成。因此,气体电池本身必须按照超高真空标准进行构建,特别是允许烘烤电池,避免内部有任何有机材料。停止气体必须根据技术最先进的技术进行净化,从最高等级的气体纯度开始,通过催化净化和通过超清洁的供气管输送到气体单元,部分被低温陷阱包围到冷冻杂质。一般来说,将整个设置的中轴仔细对齐到气细胞提取喷嘴的位置对于实现高输送和检测效率^{至关重要29。}

步骤 1.4.5 是协议最关键的部分。为了高效提取电子,必须对漏斗环电极施加高射频振幅。但是,如果选择振幅过高,则气相中会发生火花。最大可实现的射频电压振幅主要取决于缓冲气体的纯度。通过漏斗失调电压的电流监控成功应用电压。在火花的情况下,这种电流将会增加。如果发生火花,必须重复烘烤过程,以确保最高的电子吸出效率。

另一个关键点是将高压应用于 MCP 探测器(步骤 1.6.2-1.6.4)。现场排放可能发生在MCP上,导致电子的发射,从而导致技术事实信号。

最佳的电子萃取和(冷却和质量纯化)向检测单元输送需要仔细对齐中央光学轴。光学对准系统(对准激光或沸石)的可用性至关重要。通过萃取询价和QMS的高效电离传输需要连续稳定两个相反相位的射频振幅,分别应用于每对相反的^杆29。通过实现的电一定诊断,可以促进提取或传输问题的识别,例如,在调试阶段,通过多通道板探测器将两个传感器连续放置在沿电子路径的不同位置。设置,或者,例如,在提取 RFQ 后 90^o以下,具有高负表面电压 (1-2 kV),以吸引所有提取的离子朝探测器。

在操作过程中,通常会出现两个问题。并非所有电压都正确施加。在这种情况下,通常没有离子被提取,人们必须找到没有正确施加电压的地方。此外,氦缓冲气体中存在杂质。在这种情况下,三带电离子的提取效率将大大降低,分子形成。在最坏的情况下,当施加漏斗电压时,甚至火花也会出现。气体纯度不足的原因通常是供气管道泄漏或缓冲气停止单元的法兰未正确关闭。

所述产生含有低^地229mTh异体物的干净离子束的方法可应用于所有可大量从缓冲气体大气中提取感兴趣的离子的可比情况。气细胞和缓冲气体的清洁度是强制性的,因此剩余气体杂质的含量是该方法灵敏度的一个限制。虽然采用的微通道板探测器(MCP)是基于电子的检测,正如这里用于低能转换电子的登记一样,但这种情况已经位于MCPs³⁸效率曲线的低能量边界。而对于更高的能量,该方法将显著提高检测效率。

到目前为止,所述方法提供了唯一报告的直接和毫不含糊的识别的去激发的同位素。或者,真空紫外线 (VUV) 透明晶体(带大,超过同型体联的假定激发能量)掺杂²²⁹Th。目标是^将229个Th离子置于晶体晶格位置的高(4+)电荷状态,通过大带隙抑制去激励,并使用同步辐射光源的X射线激发异构体。尽管这种方法的概念很优雅,但到目前为止,全球多个小组报告的一系列实验中仍无法观察到VUV荧光,^{这些实验由全球多个小组报告,这些实验包括39、40、41、42、43}.这同样适用于一类实验,这些实验^{旨在通过229}Th的电子外壳,利用所谓的电子桥过渡实现异体子的核激发。在这里,电子外壳过渡和核异体之间的共振耦合应允许一个更有效的异体群体44,45。其他旨在研究等位特性的实验是基于微量度^测定学46或原子^壳47中超细移的观察。最近,另一种在激光感应等离子体中激发同型体的人的方法被报道^为48种,并受到社区内部的科学讨论。

将来可以利用发现中空^体11的内部转化衰变通道,确定相应的半衰程^中性229mTh(7(1)μs,实现首次全光学基于现有技术的脉冲、可调谐 VUV 激光激发。因此,目前的范式,这将需要更好的知识的激发能量和相应的定制激光开发可以规避。相反,利用内部转换电子发射知识,用激光脉冲控制转换电子的检测将提供高信波背景比,同时允许在小于 3 的激励能量中扫描 1 eV 的激发能量^第49天 。此外,对异体体的激发能量的测定仍在进行中,可以基于所述的方法,通过将IC衰变电子发送到磁瓶电子光谱仪中,从而^产生229mTh光束。场电极网格⁵⁰。同样的技术也允许确定不同化学环境(例如,在大型带隙材料(如CaF₂或冷冻气龙)^或229Th⁺以及自由中性原子中的等位寿命。

所述产生3+电荷状态的同位素纯钚离子束的方法可用作为将来的激光光谱实验提供钚离子的工具。在这种情况下,可以使用 ion 光束以稳定、高效的方式加载保罗陷阱。到目前为止,唯一的替代方法是通过激光从固体目标消融^产生229Th^3+。然而,这需要高激光强度和^大量的229Th,这是一种昂贵的放射性物质,并导致用过的真空成分的污染。因此,在核激光光谱实验方面,所述方法具有显著的优势。此类型的第一个应用程序已发布⁵¹。

材料

Name	Company	Catalog Number	Comments
Uranium-233 Source	Institut für Radiochemie Universität Mainz	customized	290 kBq U-233 deposited onto 90 mm diameter
RF funnel	Secamus Laserschneidtechnik GmbH	customized	50 ring electrodes, laser cut and electropolished
Buffer-gas stopping cell	Workshop of LMU Munich	customized	Vacuuchamber DN200 CF for buffer-gas stopping cell
Roughing pump	Leybold	Screwline SP 250	Roughing pump for entire system
Roughing pump control	Siemens	Micromaster 420	Control unit for Screwline SP 250
Vacuum gauge Prepressure	Pfeiffer	TPR 265	Pressure control for roughing pump
Vacuum gauge cell 1	Pfeiffer	CMR 261	Pressure control for cell (high-pressure range)
Vacuum gauge cell 2	Pfeiffer	PBR 260	Pressure control for cell (low-pressure range)
Vacuum gauge RFQ	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for RFQ pressure read-out
Pressure gauge QMS	Pfeiffer	PKR 261	Pressure control for QMS pressure read-out
Pressure control unit	Pfeiffer	TPG 256 A	Control unit for all pressure gauges
Control PC 1	Fujitsu	unknown	Control computer for buffer-gas stopping cell
Simatic with CPU	Siemens	S7-300	Simatic for automation and control
Simatic without CPU	Siemens	ET 200M	Simatic for automation and control
Vacuum valves	SMC	XLH-40	Vacuum valves for evacuation control
UHV gate valve	VAT	48240-CE74	Gate valve for cell closing during operation
Turbo-Molecular pump 1	Pfeiffer	TMU 400M	Turbo pump for cell
Control unit for TMP 1	Pfeiffer	TCM 1601	Control unit for TMP TMU 400M
Turbo-Molecular pump 2	Pfeiffer	HiMag 2400	Trubo pump for RFQ
Turbo-Molecular pump 3	Edwards	STP 603	Trubo pump for QMS
Control unit for TMP 3	Edwards	SCU-800	Control unit for TMP Edwards STP 603
Bypass valve of gas tubing	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to bypass the mass-flow controller
Heating sleeves	Isopad	customized	Heating sleeves for bake out of cell and RFQ
Temperature sensors	Isopad	TAI/NM NiCrNi	Temperature sensors for bake-out system
Heating control unit	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for Isopad heating sleeves
Catalytic gas purifier	SAES MonoTorr	PS4-MT3-R-2	Gas purifier for ultra-pure helium supply
He gas cylinder	Air Liquide	He 6.0, 50 liters	Helium of 99.9999 % purity
Pressure reducer	Druva	FMD 502-16	Pressure reducer for He gas cylinder
Valve of gas supply	Swagelok	SS-6BG-MM	Valve to open or close the gas supply
Mass flow control	AERA	FC-780CHT	Mass flow control valve for He supply
control unit for mass flow valve	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Control unit for AERA mass flow control
Gas tubing	Dockweiler	Ultron	electropolished gas tubing for He supply
Cryogenic trap	Isotherm	unknown	cryogenic trap for He purification (optional)
DC voltage supply for source	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset voltage supply for U-233 source
DC voltage supply for funnel	Heinzinger	LNG 350-6	Power supply for DC gradient of funnel
DC voltage supply for RFQ	Iseg	unknown	DC voltage supply for funnel offset, nozzle and RFQ
Laval nozzle	Friatec AG	customized	Laval nozzle for He and ion extraction
DC voltage supply for buncher	Heinzinger	LNG 350-6	DC supply for bunching electrode
Trigger module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Trigger module for bunched operation
RF generator for funnel	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for funnel
RF amplifier for funnel	Electronic Navigation Industries	ENI 240L-1301	Rf amplifier for funnel
RF phase divider for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF phase divider for funnel
RF+DC  mixer for funnel	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Voltage divider and RF+DC mixer for funnel voltage
Extraction RFQ	Workshop of LMU Munich	customized	Extraction RFQ for ion-beam formation or storage
RF generator for RFQ	Stanford Research Systems	SRS DS 345	RF generator for RFQ
RF amplifier for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for RFQ
RF amplifier for bunch electrode	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for bunch electrode
RF+DC mixer for RFQ	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Mixes the RF and DC potentials for RFQ voltage
RFQ exit electrode	Workshop of LMU Munich	customized	2-mm diameter exit aperture for differential pumping
4 Channel DC supply	Mesytec	MHV 4	DC offset for aperture and triode
QMS	Workshop of LMU Munich	customized	Quadrupole mass separator for m/q selection
Brubaker DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for Brubaker lenses of QMS
QMS DC offset module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	DC offset supply for QMS
USB-to-Analog converter	EA Elektro-Automatik	UTA12	to generate signal for QMS HV shifter
QMS HV shifter	Electronic workshop of LMU Munich	customized	to shift the voltage of the QMS DC module
QMS DC module	Electronic workshop of LMU Munich	customized	Module to provide DC voltages for QMS
RF generator for QMS	Tektronix	AFG 3022B	RF generator for QMS
RF amplifier for QMS	Electronic workshop of LMU Munich	customized	RF amplifier for QMS
Picoscope	Pico Technology	Picoscope 4227	Oscilloscope for QMS RF control
Control PC 2	Fujitsu	Esprimo P900	Control computer for QMS
Triode extraction system	Workshop of LMU Munich	customized	Set of three ring electrodes to guide ions
MCP detector	Beam-Imaging-Solutions	BOS-75-FO	MCP detector with phosphor sreen
DC voltage supply for MCP	Keithley Instruments	HV Supply 246	Voltage supply for MCP front side
DC voltage supply for MCP	CMTE (NIM module)	HV 3160	Voltage supply for MCP back side
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV Supply 410B	Voltage supply for phosphor sreen
CCD camera	PointGrey	FL2-14S3M-C	CCD camera for image recording
Control PC 3	Fujitsu	Esprimo P910	Control computer for CCD camera
Light-tight housing	Workshop of LMU Munich	customized	Light tight wooden box for CCD camera
Dewar for LN2 supply	Isotherm	unknown	Dewar to provide dry nitrogen for venting
Evaporator for LN2	Workshop of LMU Munich	customized	Evaporator to provide dry nitrogen
Single anode MCP detector	Hamamatsu	F2223	Single anode MCP for lilfetime measurement
DC voltage supply for MCP	Fluke	HV supply 410B	Voltage supply for MCP anode
Power supply for preamplifier	Delta Elektronika	E 030-1	Power supply for preamplifier
Preamplifier for MCP signals	Ortec	VT120A	Preamplifier for MCP signals
Amplifier for MCP signals	Ortec (NIM module)	Ortec 571	Amplifier for MCP signals
CFD	Canberra	1428A	Constant-fraction-discriminator for MCP signals
Multichannel Scaler	Stanford Research	SR 430	Multichannel scaler for signal read-out
Control PC 4	Fujitsu	Esprimo P920	Control computer for scaler read-out
Labview	National Instruments	various versions	Program used for measurement control
Matlab	Mathworks Inc.	version 7.0	Program used for data analysis