Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials ...

Bowling Green State University

&#x80F6;&#x4F53;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x7684;&#x4F4E;&#x6E29;&#x52A0;&#x5DE5;&#x6210;&#x6240;&#x6709;&#x65E0;&#x673A;&#x819C;&#x7684;&#x4E00;&#x822C;&#x6218;&#x7565;&#x62A5;&#x544A;&#x3002;&#x73B0;&#x5728;&#x7684;&#x65B9;&#x6CD5;&#x8D85;&#x8D8A;&#x4E86;&#x4F20;&#x7EDF;&#x7684;&#x914D;&#x4F53;&#x7ED3;&#x5408;&#x8BA1;&#x5212;&#x548C;&#x4F9D;&#x8D56;&#x4E8E;&#x77E9;&#x9635;&#x7684;&#x5BBD;&#x5E26;&#x9699;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#xFF0C;&#x5176;&#x4E2D;&#x4FDD;&#x7559;&#x4E2A;&#x522B;&#x7EB3;&#x7C73;&#x5FAE;&#x7C92;&#x7684;&#x5149;&#x7535;&#x7279;&#x6027;&#xFF0C;&#x540C;&#x65F6;&#x5448;&#x73B0;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x8584;&#x819C;&#x5149;&#x7535;&#x5BFC;&#x5165;&#x7684;&#x5F62;&#x6001;&#x4E0A;&#x5B9A;&#x4E49;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x9635;&#x5217;&#x5C01;&#x88C5;&#x3002;&#x88C5;&#x914D;&#x5F0F;&#x7684;&#x56FA;&#x4F53;&#x8868;&#x73B0;&#x51FA;&#x4F18;&#x826F;&#x7684;&#x70ED;&#x7A33;&#x5B9A;&#x6027;&#xFF0C;&#x5F52;&#x56E0;&#x4E8E;&#x5F02;&#x8D28;&#x7ED3;&#x6784;&#x7684;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x77E9;&#x9635;&#x63A5;&#x53E3;&#xFF0C;&#x5E76;&#x5728;&#x539F;&#x578B;&#x592A;&#x9633;&#x80FD;&#x7535;&#x6C60;&#x4E2D;&#x663E;&#x793A;&#x4EE4;&#x4EBA;&#x4FE1;&#x670D;&#x7684;&#x6355;&#x5149;&#x6027;&#x80FD;&#x3002;

&#x901A;&#x8FC7;&#x77E9;&#x9635;&#x5C01;&#x88C5;&#x7684;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x9635;&#x5217;&#x7684;&#x6240;&#x6709;&#x65E0;&#x673A;&#x7EB3;&#x7C73;&#x56FA;&#x4F53;&#x7684;&#x5236;&#x4F5C;&#x3002;

A general strategy for low-temperature processing of colloidal nanocrystals into all-inorganic films is reported. The present methodology goes beyond the traditional ligand-interlinking scheme and relies on encapsulation of morphologically defined nanocrystal arrays into a matrix of a wide-band gap semiconductor, which preserves optoelectronic properties of individual nanoparticles while rendering the nanocrystal film photoconductive. Fabricated solids exhibit excellent thermal stability, which is attributed to the heteroepitaxial structure of nanocrystal-matrix interfaces, and show compelling light-harvesting performance in prototype solar cells.

Fabrication of all-inorganic nanocrystal solids through matrix encapsulation of nanocrystal arrays.

Une strat&eacute;gie g&eacute;n&eacute;rale pour le traitement de la basse temp&eacute;rature de nanocristaux collo&iuml;daux dans des films all-inorganiques est signal&eacute;e. La m&eacute;thodologie actuelle d&eacute;passe le sch&eacute;ma traditionnel de ligand-interconnexion et repose sur l&#39;encapsulation de tableaux de nanocristaux morphologiquement d&eacute;fini dans une matrice d&#39;un semi-conducteur de foss&eacute; large bande, qui pr&eacute;serve les propri&eacute;t&eacute;s opto&eacute;lectroniques de nanoparticules individuels tout en rendant le film nanocristallins photoconductrice. Solides fabriqu&eacute;s pi&egrave;ce excellente stabilit&eacute; thermique, qui est attribu&eacute;e &agrave; la structure &eacute;pitaxiales d&#39;interfaces de NANOCRISTAUX SEMICONDUCTEURS-matrice, et afficher les performances de lumi&egrave;re convaincants dans le prototype des cellules solaires.

Fabrication de nanocristaux all-inorganic solides par encapsulation de matrice de nanocristaux de tableaux.

Eine allgemeine Strategie f&uuml;r Niedertemperatur-Verarbeitung von kolloidale Nanokristalle All-anorganische verfilmt wird berichtet. Die vorliegende Methodik geht &uuml;ber die traditionelle Ligand-Vernetzung-Regelung und st&uuml;tzt sich auf Kapselung von morphologisch definierte Nanokristall-Arrays in eine Matrix aus einem Breitband-L&uuml;cke-Halbleiter, die optoelektronische Eigenschaften von einzelnen Nanopartikeln bewahrt w&auml;hrend des Renderns des Nanokristall-Films photoleitende. Fabrizierten Feststoffe weisen hervorragende thermische Stabilit&auml;t, die auf die Heteroepitaxial-Struktur der Nanokristall-Matrix Schnittstellen zur&uuml;ckzuf&uuml;hren ist, und zeigen &uuml;berzeugende Leistung der Licht-Ernte in Prototyp-Solarzellen.

Herstellung von All-anorganische Nanocrystal Feststoffe durch Matrix-Kapselung der Nanokristall-Arrays.

Una strategia generale per la trasformazione di bassa temperatura di nanocristalli colloidali in film all-inorganici &egrave; segnalata. La presente metodologia va oltre il tradizionale schema di interconnessione ligando e si basa sull&#39;incapsulamento di matrici nanocristallo morfologicamente definiti in una matrice di un semiconduttore wide-band gap, che conserva la propriet&agrave; optoelettroniche di singole nanoparticelle durante il rendering del film nanocristallo fotoconduttivo. Fabbricato solidi presentano un&#39;eccellente stabilit&agrave; termica, che viene attribuita alla struttura epitassiale di interfacce nanocristallo-matrix, e mostrano convincenti prestazioni di luce-raccolta nelle celle solari prototipo.

Fabbricazione di nanocristallo all-inorganici solidi mediante incapsulamento matrice di matrici nanocristallo.

&#x3059;&#x3079;&#x3066;&#x7121;&#x6A5F;&#x8584;&#x819C;&#x306B;&#x30B3;&#x30ED;&#x30A4;&#x30C9;&#x72B6;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x306E;&#x4F4E;&#x6E29;&#x51E6;&#x7406;&#x306E;&#x305F;&#x3081;&#x306E;&#x4E00;&#x822C;&#x7684;&#x306A;&#x6226;&#x7565;&#x304C;&#x5831;&#x544A;&#x3055;&#x308C;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x73FE;&#x5728;&#x306E;&#x65B9;&#x6CD5;&#x8AD6;&#x3092;&#x8D85;&#x3048;&#x3066;&#x4F1D;&#x7D71;&#x7684;&#x306A;&#x30EA;&#x30AC;&#x30F3;&#x30C9;&#x76F8;&#x4E92;&#x30B9;&#x30AD;&#x30FC;&#x30E0;&#x3092;&#x884C;&#x304F;&#x3057;&#x3001;&#x30AB;&#x30D7;&#x30BB;&#x30EB;&#x5316;&#x306E;&#x5F62;&#x614B;&#x5B66;&#x7684;&#x306B;&#x5B9A;&#x7FA9;&#x3055;&#x308C;&#x305F;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x914D;&#x5217;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x819C;&#x306E;&#x5149;&#x5C0E;&#x96FB;&#x6027;&#x30EC;&#x30F3;&#x30C0;&#x30EA;&#x30F3;&#x30B0;&#x4E2D;&#x500B;&#x3005; &#x306E;&#x30CA;&#x30CE;&#x7C92;&#x5B50;&#x306E;&#x5149;&#x96FB;&#x7269;&#x6027;&#x3092;&#x4FDD;&#x6301;&#x3001;&#x30EF;&#x30A4;&#x30C9;&#x30D0;&#x30F3;&#x30C9; &#x30AE;&#x30E3;&#x30C3;&#x30D7;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x306E;&#x884C;&#x5217;&#x306B;&#x4F9D;&#x5B58;&#x3057;&#x3066;&#x3044;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x8A66;&#x4F5C;&#x3057;&#x305F;&#x56FA;&#x4F53;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x30DE;&#x30C8;&#x30EA;&#x30C3;&#x30AF;&#x30B9; &#x30A4;&#x30F3;&#x30BF;&#x30FC;&#x30D5;&#x30A7;&#x30A4;&#x30B9;&#x306E;&#x30D8;&#x30C6;&#x30ED;&#x30A8;&#x30D4;&#x30BF;&#x30AD;&#x30B7;&#x30E3;&#x30EB;&#x69CB;&#x9020;&#x306B;&#x8D77;&#x56E0;&#x3059;&#x308B;&#x3001;&#x512A;&#x308C;&#x305F;&#x71B1;&#x5B89;&#x5B9A;&#x6027;&#x3092;&#x5C55;&#x793A;&#x3057;&#x3001;&#x30D7;&#x30ED;&#x30C8;&#x30BF;&#x30A4;&#x30D7;&#x306E;&#x592A;&#x967D;&#x96FB;&#x6C60;&#x306E;&#x8AAC;&#x5F97;&#x529B;&#x306E;&#x96C6;&#x5149;&#x6027;&#x80FD;&#x3092;&#x793A;&#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;

&#x5168;&#x7121;&#x6A5F;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x56FA;&#x4F53;&#x30DE;&#x30C8;&#x30EA;&#x30C3;&#x30AF;&#x30B9; &#x30AB;&#x30D7;&#x30BB;&#x30EB;&#x5316;&#x30CA;&#x30CE;&#x7D50;&#x6676;&#x914D;&#x5217;&#x3092;&#x4ECB;&#x3057;&#x3066;&#x306E;&#x4F5C;&#x88FD;.

&#xBAA8;&#xB4E0; &#xBB34;&#xAE30; &#xD544;&#xB984;&#xC73C;&#xB85C; &#xCF5C; &#xB85C;&#xC774;&#xB4DC; &#xBC29;&#xD638;&#xC758; &#xC800;&#xC628; &#xCC98;&#xB9AC;&#xC5D0; &#xB300; &#xD55C; &#xC77C;&#xBC18;&#xC801;&#xC778; &#xC804;&#xB7B5; &#xBCF4;&#xACE0; &#xB429;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xD604;&#xC7AC; &#xBC29;&#xBC95;&#xB860; &#xC804;&#xD1B5;&#xC801;&#xC778; &#xB9AC;&#xAC04;&#xB4DC; interlinking &#xAD6C;&#xC131;&#xD45C;&#xB97C; &#xB118;&#xC5B4; &#xACE0; nanocrystal &#xC601;&#xD654; photoconductive &#xB80C;&#xB354;&#xB9C1; &#xD558;&#xB294; &#xB3D9;&#xC548; &#xAC1C;&#xBCC4; &#xB098;&#xB178; &#xC785;&#xC790;&#xC758; &#xAD11;&#xC804;&#xC790; &#xC18D;&#xC131;&#xC744; &#xC720;&#xC9C0; &#xD558;&#xB294; &#xAD11;&#xB300;&#xC5ED; gap &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4;&#xC758; &#xD589;&#xB82C;&#xC73C;&#xB85C; &#xD615;&#xD0DC;&#xD559; &#xC815;&#xC758; nanocrystal &#xBC30;&#xC5F4;&#xC744; &#xCEA1;&#xC290;&#xD654; &#xD55C;&#xB2E4;. &#xC870;&#xC791;&#xB41C; &#xC194;&#xB9AC;&#xB4DC; nanocrystal &#xB9E4;&#xD2B8;&#xB9AD;&#xC2A4; &#xC778;&#xD130;&#xD398;&#xC774;&#xC2A4;&#xC758; heteroepitaxial &#xAD6C;&#xC870;&#xC5D0; &#xAE30;&#xC778;&#xD55C; &#xB2E4;, &#xC6B0;&#xC218;&#xD55C; &#xC5F4; &#xC548;&#xC815;&#xC131;&#xC744; &#xC804;&#xC2DC; &#xD558; &#xACE0; &#xD504;&#xB85C;&#xD1A0; &#xD0C0;&#xC785; &#xD0DC;&#xC591; &#xC804;&#xC9C0;&#xC5D0;&#xC11C; &#xAC15;&#xB825;&#xD55C; &#xBE5B; &#xC218;&#xD655; &#xC131;&#xB2A5;&#xC744; &#xBCF4;&#xC5EC;.

Nanocrystal &#xBC30;&#xC5F4;&#xC758; &#xD589;&#xB82C; &#xCEA1;&#xC290;&#xD654;&#xB97C; &#xD1B5;&#xD574; &#xC804;&#xCCB4; &#xBB34;&#xAE30; nanocrystal &#xACE0;&#xCCB4;&#xC758; &#xC81C;&#xC870;.

Una estrategia general para la transformaci&oacute;n de la baja temperatura de nanocristales coloidal en pel&iacute;culas todas inorg&aacute;nicas se divulga. La presente metodolog&iacute;a va m&aacute;s all&aacute; del esquema tradicional de ligand-interconexi&oacute;n y depende de la encapsulaci&oacute;n de matrices de nanocrystal morfol&oacute;gicamente definida en una matriz de un semiconductor de la brecha de banda ancha, que conserva las propiedades optoelectr&oacute;nicas de nanopart&iacute;culas individuales mientras la pel&iacute;cula de nanocrystal fotoconductora. S&oacute;lidos fabricados exhiben excelente estabilidad t&eacute;rmica, que se atribuye a la estructura heteroepitaxial de interfaces nanocrystal-matriz, y mostrar el rendimiento de recolecci&oacute;n de luz convincente en las c&eacute;lulas solares de prototipo.

Fabricaci&oacute;n de nanocrystal todos inorg&aacute;nicos s&oacute;lidos a trav&eacute;s de la encapsulaci&oacute;n de la matriz de matrices de nanocrystal.

&#x8D85;&#x5FEB;&#x77AC;&#x6001;&#x5438;&#x6536;&#x5149;&#x8C31;&#x6CD5;&#x88AB;&#x7528;&#x6765;&#x8C03;&#x67E5;&#x4E2D; ZnSe/Cd/Pt &#x80F6;&#x4F53; heteronanocrystals &#x53D1;&#x751F;&#x7684;&#x5149;&#x8BF1;&#x5BFC;&#x7535;&#x8377;&#x8F6C;&#x79FB;&#x8FC7;&#x7A0B;&#x7684;&#x6027;&#x8D28;&#x3002;&#x8FD9;&#x4E9B;&#x7EB3;&#x7C73;&#x7C92;&#x5B50;&#x7EC4;&#x6210;&#x7684;&#x8026;&#x5408;&#x5230; Pt &#x63D0;&#x793A;&#x70B9;&#x6746;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x57DF; (ZnSe/Cd)&#x3002;&#x5728;&#x4E00;&#x8D77;&#x7684;&#x4E09;&#x4E2A;&#x7EC4;&#x4EF6;&#x88AB;&#x4E3A;&#x4E86;&#x540C;&#x65F6;&#x5141;&#x8BB8;&#x7535;&#x5B50;&#x8F6C;&#x79FB;&#x5230; Pt &#x63D0;&#x793A;&#x56FA;&#x5B9A; ZnSe &#x57DF;&#x4E2D;&#x7684;&#x5B54;&#x6E38;&#x79BB;&#x7535;&#x5B50;--&#x7A7A;&#x7A74;&#x5BF9;&#x3002;&#x5931;&#x6563;&#x7684;&#x6536;&#x8D39;&#x7136;&#x540E;&#x53EF;&#x4EE5;&#x8BF1;&#x4F7F;&#x50AC;&#x5316;&#x53CD;&#x5E94;&#xFF0C;&#x5149;&#x9A71;&#x52A8;&#x6C22;&#x7684;&#x751F;&#x4EA7;&#x7B49;&#x3002;&#x672C;&#x6D4B;&#x91CF;&#x8868;&#x660E;&#x5185;&#x90E8;&#x7535;&#x5B50;--&#x7A7A;&#x7A74;&#x5206;&#x79BB;&#x662F;&#x5FEB;&#x901F;&#xFF0C;&#x7ED3;&#x679C;&#x8FD9;&#x4E24;&#x4E2A;&#x4E0D;&#x76F8;&#x90BB;&#x5730;&#x533A;&#x7684;&#x7EB3;&#x7C73;&#x673A;&#x5668;&#x4EBA;&#x8D39;&#x7684;&#x672C;&#x5730;&#x5316;&#x3002;&#x5C24;&#x5176;&#x662F;&#xFF0C;&#x6211;&#x4EEC;&#x663E;&#x793A;&#x5149;&#x81F4;&#x5B54;&#x6210;&#x4E3A;&#x7981;&#x95ED;&#x5728;&#x4E2D;&#x5C0F;&#x4E8E; 2 ps&#x3001; &#x7852;&#x57DF;&#x5185;&#xFF0C;&#x867D;&#x7136;&#x7535;&#x5B50;&#x8F6C;&#x6362;&#x5230; Pt &#x63D0;&#x793A;&#x91C7;&#x53D6;&#x5927;&#x7EA6; 15 ps&#x3002;&#x66F4;&#x91CD;&#x8981;&#x7684;&#x662F;&#xFF0C;&#x6211;&#x4EEC;&#x8868;&#x73B0;&#x51FA;&#x7684; CdS &#x7EB3;&#x7C73;&#x68D2;&#x5185;&#x7852;&#x70B9;&#x5B58;&#x5728;&#x53D1;&#x6325;&#x5173;&#x952E;&#x4F5C;&#x7528;&#x4F7F;&#x5149;&#x8BF1;&#x5BFC;&#x5206;&#x79BB;&#x7684;&#x6536;&#x8D39;&#x548C;&#x6291;&#x5236;&#x5176;&#x843D;&#x540E;&#x7684;&#x91CD;&#x7EC4;&#x3002;&#x8BA8;&#x8BBA;&#x5BF9;&#x5149;&#x50AC;&#x5316;&#x529F;&#x80FD;&#x7684; ZnSe/Cd/Pt heteronanocrystals &#x89C2;&#x5BDF;&#x5230;&#x6FC0;&#x5B50;&#x52A8;&#x529B;&#x5B66;&#x7684;&#x5F71;&#x54CD;&#x3002;

&#x5BF9;&#x5149;&#x50AC;&#x5316;&#x80F6;&#x4F53; Heteronanocrystals &#x6FC0;&#x5B50;&#x52A8;&#x529B;&#x5B66;&#x7684;&#x7535;&#x8377;&#x5206;&#x79BB;&#x754C;&#x9762;&#x7684;&#x6548;&#x679C;&#x3002;

Ultrafast transient absorption spectroscopy was used to investigate the nature of photoinduced charge transfer processes taking place in ZnSe/CdS/Pt colloidal heteronanocrystals. These nanoparticles consist of a dot-in-a-rod semiconductor domain (ZnSe/CdS) coupled to a Pt tip. Together the three components are designed to dissociate an electron-hole pair by pinning the hole in the ZnSe domain while allowing the electron to transfer into the Pt tip. Separated charges can then induce a catalytic reaction, such as the light-driven hydrogen production. Present measurements demonstrate that the internal electron-hole separation is fast and results in the localization of both charges in nonadjacent parts of the nanoparticle. In particular, we show that photoinduced holes become confined within the ZnSe domain in less than 2 ps, while electrons take approximately 15 ps to transition into a Pt tip. More importantly, we demonstrate that the presence of the ZnSe dot within the CdS nanorods plays a key role both in enabling photoinduced separation of charges and in suppressing their backward recombination. The implications of the observed exciton dynamics to photocatalytic function of ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals are discussed.

The Effect of the Charge-Separating Interface on Exciton Dynamics in Photocatalytic Colloidal Heteronanocrystals.

Spectroscopie d&#39;absorption transitoire ultra-rapide a &eacute;t&eacute; utilis&eacute;e pour &eacute;tudier la nature des processus de transfert de charge photoinduit qui se d&eacute;roulent en ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals collo&iuml;dal. Ces nanoparticules sont constitu&eacute;s d&#39;un domaine point-in-a-rod semiconductor (ZnSe/CdS) coupl&eacute; &agrave; une pointe de Pt. Ensemble, les trois composantes sont con&ccedil;us pour dissocier une paire &eacute;lectron-trou en &eacute;pinglant le trou dans le domaine de ZnSe tout en permettant &agrave; l&#39;&eacute;lectron &agrave; transf&eacute;rer dans la pointe de la Pt. Frais s&eacute;par&eacute;s peuvent induire alors une r&eacute;action catalytique, telles que la production d&#39;hydrog&egrave;ne ax&eacute;e sur la lumi&egrave;re. Les mesures actuelles d&eacute;montrent que la s&eacute;paration interne d&#39;&eacute;lectron-trou est rapide et se traduit par la localisation de deux accusations dans les parties adjacentes de la nanoparticule. En particulier, nous montrons que photoinduit trous deviennent confin&eacute;es &agrave; l&#39;int&eacute;rieur du domaine de ZnSe en moins de 2 ps, tandis que les &eacute;lectrons prennent environ 15 ch effectuer une transition vers une pointe de Pt. Plus important encore, nous d&eacute;montrons que la pr&eacute;sence de la dot de ZnSe dans le CD de nanotiges joue un r&ocirc;le cl&eacute; tant en permettant la s&eacute;paration photoinduit d&#39;accusations en supprimant leur recombinaison en arri&egrave;re. Les auteurs discutent les implications de la dynamique de l&#39;exciton observ&eacute;es &agrave; fonction photocatalytique de ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals.

L&#39;effet de l&#39;Interface de s&eacute;paration de Charge sur la dynamique d&#39;excitons photocatalytique Heteronanocrystals collo&iuml;dal.

Ultraschneller transient Absorptionsspektroskopie wurde verwendet, um die Artder photoinduzierten kostenlos Transferprozesse statt in KBR/CdS/Pt kolloidales Heteronanocrystals zu untersuchen. Diese Nanopartikel bestehen aus einer Punkt-in-a-Rod Halbleiter-Dom&auml;ne (KBR/CdS) gekoppelt mit einer Pt-Tipp. Zusammen sollen die drei Komponenten ein Elektron-Loch-paar zu trennen, durch das Loch in der KBR-Dom&auml;ne festhalten, wobei das Elektron in der Pt-Spitze &uuml;bertragen. Getrennte Geb&uuml;hren k&ouml;nnen dann eine katalytische Reaktion, wie der Licht-gesteuerte Wasserstoffproduktion veranlassen. Vorliegende Messungen zeigen, dass die internen Elektron-Loch-Trennung schnell ist und Ergebnisse bei der Lokalisierung von beide Geb&uuml;hren in nicht angrenzenden Teilen der Nanopartikel. Insbesondere zeigen wir, dass photoinduzierten L&ouml;cher innerhalb der Dom&auml;ne ZnSe in weniger als 2 Ps, beschr&auml;nkt werden, w&auml;hrend Elektronen etwa 15 Ps f&uuml;r den &Uuml;bergang in einen Pt-Tipp nehmen. Noch wichtiger ist, beweisen wir, dass die Anwesenheit des KBR Dot innerhalb der CdS mit eine Schl&uuml;sselrolle sowohl photoinduzierten Trennung der Entgelte zu erm&ouml;glichen und spielt bei der Unterdr&uuml;ckung ihrer r&uuml;ckw&auml;rts Rekombination. Die Auswirkungen der beobachteten Exziton Dynamik Photokatalytische Funktion des KBR/CdS/Pt Heteronanocrystals werden diskutiert.

Die Auswirkungen der Trennung von kostenlos-Schnittstelle auf Exziton Dynamics in Photokatalytische kolloidales Heteronanocrystals.

Spettroscopia di assorbimento transiente ultraveloce &egrave; stata utilizzata per indagare la natura dei processi di trasferimento di carica fotoindotti che si svolgono in ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals colloidale. Queste nanoparticelle costituite da un dominio dot-in-a-rod semiconductor (ZnSe/CdS) accoppiato ad un suggerimento di Pt. Insieme i tre componenti sono progettati per dissociare una coppia elettrone-lacuna schienando il buco nel dominio ZnSe consentendo l&#39;elettrone trasferire nella punta Pt. Spese separate quindi possono indurre una reazione catalitica, ad esempio la produzione di idrogeno basati sulla luce. Le misure attuali dimostrano che la separazione del elettrone-foro interno &egrave; veloce e risultati nella localizzazione di entrambe le accuse in parti non adiacenti della nanoparticella. In particolare, vi mostriamo che fotoindotti fori diventano confinati all&#39;interno del dominio di ZnSe in meno di 2 ps, mentre gli elettroni prendono circa 15 ps per la transizione in una punta di Pt. Ancora pi&ugrave; importante, ci dimostrano che la presenza del punto all&#39;interno del CD nanobastoni ZnSe gioca un ruolo chiave nell&#39;attivazione fotoindotti separazione di cariche e nel sopprimere la loro ricombinazione all&#39;indietro. Vengono discusse le implicazioni delle dinamiche dell&#39;eccitone osservati alla funzione fotocatalitica di ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals.

L&#39;effetto dell&#39;interfaccia che separa carica sulle dinamiche dell&#39;eccitone in fotocatalitica Heteronanocrystals colloidale.

&#x8D85;&#x9AD8;&#x901F;&#x904E;&#x6E21;&#x5438;&#x53CE;&#x5206;&#x5149;&#x6CD5;&#x306B;&#x3088;&#x308B; ZnSe/Cd/Pt &#x30B3;&#x30ED;&#x30A4;&#x30C9; heteronanocrystals &#x3067;&#x8D77;&#x304D;&#x3066;&#x5149;&#x8A98;&#x8D77;&#x96FB;&#x8377;&#x8EE2;&#x9001;&#x30D7;&#x30ED;&#x30BB;&#x30B9;&#x306E;&#x6027;&#x8CEA;&#x3092;&#x8ABF;&#x67FB;&#x3059;&#x308B;&#x305F;&#x3081;&#x306B;&#x4F7F;&#x7528;&#x3055;&#x308C;&#x307E;&#x3057;&#x305F;&#x3002;&#x3053;&#x308C;&#x3089;&#x306E;&#x30CA;&#x30CE;&#x7C92;&#x5B50;&#x306E; Pt &#x30C1;&#x30C3;&#x30D7;&#x3092;&#x7D50;&#x5408;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x30C9;&#x30C3;&#x30C8;-&#x30ED;&#x30C3;&#x30C9; &#x30C9;&#x30E1;&#x30A4;&#x30F3; (ZnSe/Cd) &#x3067;&#x69CB;&#x6210;&#x3055;&#x308C;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x4E00;&#x7DD2;&#x306B; 3 &#x3064;&#x306E;&#x30B3;&#x30F3;&#x30DD;&#x30FC;&#x30CD;&#x30F3;&#x30C8;&#x306B; Pt &#x5148;&#x7AEF;&#x3092;&#x8EE2;&#x9001;&#x3059;&#x308B;&#x96FB;&#x5B50;&#x3092;&#x8A31;&#x53EF;&#x3057;&#x306A;&#x304C;&#x3089; ZnSe &#x30C9;&#x30E1;&#x30A4;&#x30F3;&#x3067;&#x7A74;&#x3092;&#x56FA;&#x5B9A;&#x3059;&#x308B;&#x3053;&#x3068;&#x306B;&#x3088;&#x3063;&#x3066;&#x96FB;&#x5B50;-&#x6B63;&#x5B54;&#x5BFE;&#x3092;&#x5206;&#x96E2;&#x3059;&#x308B;&#x8A2D;&#x8A08;&#x3055;&#x308C;&#x3066;&#x3044;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x533A;&#x5207;&#x3089;&#x308C;&#x305F;&#x6599;&#x91D1; [&#x5149;&#x99C6;&#x52D5;&#x578B;&#x6C34;&#x7D20;&#x751F;&#x7523;&#x306A;&#x3069;&#x306E;&#x89E6;&#x5A92;&#x53CD;&#x5FDC;&#x3092;&#x5F15;&#x304D;&#x8D77;&#x3053;&#x3059;&#x3053;&#x3068;&#x304C;&#x3067;&#x304D;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x73FE;&#x5728;&#x6E2C;&#x5B9A;&#x5185;&#x90E8;&#x96FB;&#x5B50;&#x6B63;&#x5B54;&#x5206;&#x96E2;&#x306F;&#x9AD8;&#x901F;&#x3067;&#x3001;&#x4E21;&#x65B9;&#x306E;&#x6599;&#x91D1;&#x3001;&#x30CA;&#x30CE;&#x7C92;&#x5B50;&#x306E;&#x96A3;&#x63A5;&#x3057;&#x3066;&#x3044;&#x306A;&#x3044;&#x8907;&#x6570;&#x306E;&#x90E8;&#x5206;&#x3067;&#x306E;&#x30ED;&#x30FC;&#x30AB;&#x30EA;&#x30BC;&#x30FC;&#x30B7;&#x30E7;&#x30F3;&#x306E;&#x7D50;&#x679C;&#x3092;&#x793A;&#x3057;&#x3066;&#x3044;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x7279;&#x306B;&#x3001;&#x96FB;&#x5B50;&#x7D04; 15 ps Pt &#x30C1;&#x30C3;&#x30D7;&#x3078;&#x306E;&#x79FB;&#x884C;&#x3092;&#x53D6;&#x308A;&#x306A;&#x304C;&#x3089;&#x5149;&#x8A98;&#x8D77;&#x7A74;&#x672A;&#x6E80; 2 ps &#x3067; ZnSe &#x30C9;&#x30E1;&#x30A4;&#x30F3;&#x5185;&#x306B;&#x9589;&#x3058;&#x8FBC;&#x3081;&#x306B;&#x306A;&#x308B;. &#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x3055;&#x3089;&#x306B;&#x91CD;&#x8981;&#x306A;&#x306F;&#x3001;CdS &#x30CA;&#x30CE;&#x30ED;&#x30C3;&#x30C9;&#x5185; ZnSe &#x306E;&#x30C9;&#x30C3;&#x30C8;&#x306E;&#x5B58;&#x5728;&#x6599;&#x306E;&#x5149;&#x8A98;&#x8D77;&#x5206;&#x96E2;&#x3092;&#x6709;&#x52B9;&#x306B;&#x3057;&#x3066;&#x305D;&#x306E;&#x4E0B;&#x4F4D;&#x306E;&#x518D;&#x7D50;&#x5408;&#x3092;&#x6291;&#x5236;&#x3059;&#x308B;&#x91CD;&#x8981;&#x306A;&#x5F79;&#x5272;&#x3092;&#x679C;&#x305F;&#x3057;&#x3066;&#x3044;&#x308B;&#x3053;&#x3068;&#x3092;&#x793A;&#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x89B3;&#x6E2C;&#x306E;&#x52B1;&#x8D77;&#x5B50;&#x30C0;&#x30A4;&#x30CA;&#x30DF;&#x30AF;&#x30B9; ZnSe/Cd/Pt heteronanocrystals &#x306E;&#x5149;&#x89E6;&#x5A92;&#x6A5F;&#x80FD;&#x3078;&#x306E;&#x5F71;&#x97FF;&#x3092;&#x8AAC;&#x660E;&#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;

&#x5149;&#x89E6;&#x5A92;&#x30B3;&#x30ED;&#x30A4;&#x30C9; Heteronanocrystals &#x52B1;&#x8D77;&#x5B50;&#x30C0;&#x30A4;&#x30CA;&#x30DF;&#x30AF;&#x30B9;&#x96FB;&#x8377;&#x5206;&#x96E2;&#x754C;&#x9762;&#x306E;&#x5F71;&#x97FF;

&#xCD08;&#xACE0;&#xC18D; &#xACFC;&#xB3C4; &#xD761;&#xC218; &#xBD84;&#xAD11;&#xD559; ZnSe/Cd/Pt &#xCF5C; &#xB85C;&#xC774;&#xB4DC; heteronanocrystals&#xC5D0;&#xC11C; photoinduced &#xCDA9;&#xC804; &#xC804;&#xC1A1; &#xD504;&#xB85C;&#xC138;&#xC2A4;&#xC758; &#xD2B9;&#xC131;&#xC744; &#xC870;&#xC0AC; &#xD558;&#xB294; &#xB370; &#xC0AC;&#xC6A9;&#xD55C;. &#xC774;&#xB7EC;&#xD55C; &#xB098;&#xB178; &#xB3C4;&#xD2B8;&#xC5D0; &#xB85C;&#xB4DC; &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xB3C4;&#xBA54;&#xC778; (ZnSe/Cd) Pt &#xD301;&#xC744; &#xACB0;&#xD569; &#xD558; &#xC5EC; &#xAD6C;&#xC131; &#xB429;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xD568;&#xAED8; &#xC138; &#xAC00;&#xC9C0; &#xAD6C;&#xC131; &#xC694;&#xC18C;&#xB294; Pt &#xD301;&#xC73C;&#xB85C; &#xC804;&#xC1A1;&#xD560; &#xC804;&#xC790;&#xB97C; &#xD558;&#xBA74;&#xC11C; &#xAD6C;&#xBA4D;&#xC744; ZnSe &#xB3C4;&#xBA54;&#xC778;&#xC5D0; &#xACE0;&#xC815; &#xD558; &#xC5EC; &#xAD6C;&#xBA4D; &#xC804;&#xC790; &#xC30D;&#xC744; &#xBD84;&#xB9AC; &#xD558;&#xB3C4;&#xB85D; &#xC124;&#xACC4; &#xB418;&#xC5C8;&#xC2B5;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xAD6C;&#xBD84;&#xB41C; &#xC694;&#xAE08; &#xBE5B; &#xAE30;&#xBC18; &#xC218;&#xC18C; &#xC0DD;&#xC0B0; &#xB4F1;&#xC758; &#xCD09;&#xB9E4; &#xBC18;&#xC751;&#xC744; &#xC720;&#xB3C4; &#xB2E4;&#xC74C; &#xC218; &#xC788;&#xC2B5;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xD604;&#xC7AC; &#xCE21;&#xC815; &#xB0B4;&#xBD80; &#xC804;&#xC790;-&#xD640; &#xBD84;&#xB9AC; &#xBE60;&#xB978; &#xC774;&#xBA70; &#xBC1C;&#xC0DD; &#xD558;&#xB294; &#xB098;&#xB178; &#xC785;&#xC790;&#xC758; &#xC778;&#xC811; &#xD558;&#xC9C0; &#xC54A;&#xC740; &#xC5EC;&#xB7EC; &#xBD80;&#xBD84;&#xC5D0;&#xC11C; &#xB450; &#xBE44;&#xC6A9;&#xC758; &#xC9C0;&#xC5ED;&#xD654;&#xC5D0; &#xBCF4;&#xC5EC; &#xC90D;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xD2B9;&#xD788;, &#xC6B0;&#xB9AC;&#xB294; &#xC804;&#xC790; Pt &#xD301;&#xC73C;&#xB85C; &#xC804;&#xD658; &#xD558;&#xB294; &#xC57D; 15 ps &#xB3D9;&#xC548; photoinduced &#xAD6C;&#xBA4D; 2 ps&#xC5D0;&#xC11C; ZnSe &#xB3C4;&#xBA54;&#xC778; &#xB0B4;&#xC5D0;&#xC11C; &#xAD6D;&#xD55C; &#xB420; &#xBCF4;&#xC5EC;&#xC90D;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xB354; &#xC911;&#xC694; &#xD55C; &#xAC83;&#xC740;, &#xC6B0;&#xB9AC;&#xAC00; Cd nanorods &#xB0B4;&#xC758; ZnSe &#xC810;&#xC774; &#xC874;&#xC7AC; &#xC0AC;&#xC6A9; &#xC694;&#xAE08;&#xC758; photoinduced &#xBD84;&#xB9AC;&#xC640; &#xADF8;&#xB4E4;&#xC758; &#xC774;&#xC804; &#xBC84;&#xC804;&#xACFC; &#xC7AC;&#xC870;&#xD569; &#xC5B5;&#xC81C;&#xC5D0; &#xD575;&#xC2EC;&#xC801;&#xC778; &#xC5ED;&#xD560;&#xC744; &#xD558;&#xACE0;&#xC788;&#xB2E4; &#xBCF4;&#xC5EC;&#xC90D;&#xB2C8;&#xB2E4;. ZnSe/Cd/Pt heteronanocrystals&#xC758; &#xCD09;&#xB9E4; &#xAE30;&#xB2A5;&#xC744; &#xAD00;&#xCC30; &#xB41C; exciton &#xC5ED;&#xD559;&#xC758; &#xC758;&#xBBF8;&#xB97C; &#xC124;&#xBA85; &#xD569;&#xB2C8;&#xB2E4;.

&#xCD09;&#xB9E4; &#xCF5C; &#xB85C;&#xC774;&#xB4DC; Heteronanocrystals&#xC5D0;&#xC11C; Exciton &#xC5ED;&#xD559;&#xC5D0; &#xCDA9;&#xC804;&#xC744; &#xBD84;&#xB9AC; &#xC778;&#xD130;&#xD398;&#xC774;&#xC2A4;&#xC758; &#xD6A8;&#xACFC;.

Espectroscopia de absorci&oacute;n transitoria ultrarr&aacute;pida fue utilizada para investigar la naturaleza de los procesos de transferencia de carga fotoinducida tienen lugar en heteronanocrystals coloidal ZnSe/CdS/Pt. Estas nanopart&iacute;culas consisten en un dominio de punto-en-un-rod semiconductor (ZnSe/CdS) juntado a una punta del Pt. Juntos los tres componentes est&aacute;n dise&ntilde;ados para disociar un par electr&oacute;n-hueco por fijar el agujero en el dominio de ZnSe permitiendo el electr&oacute;n transferir a la punta del Pt. Cargos separados entonces pueden inducir una reacci&oacute;n catal&iacute;tica, como la producci&oacute;n de hidr&oacute;geno basadas en la luz. Mediciones actuales demuestran que la separaci&oacute;n interna electr&oacute;n-hueco es r&aacute;pida y da lugar a la localizaci&oacute;n de ambos cargos en partes no adyacentes de las nanopart&iacute;culas. En particular, mostramos que fotoinducida agujeros convertido en confinado dentro del dominio de ZnSe en menos de 2 ps, mientras que los electrones hasta aproximadamente 15 ps la transici&oacute;n hacia una punta del Pt. M&aacute;s importante a&uacute;n, demostramos que la presencia del punto ZnSe dentro de los CdS nanorods juega un papel clave tanto en permitir fotoinducida separaci&oacute;n de cargas en la supresi&oacute;n de su recombinaci&oacute;n hacia atr&aacute;s. Se discuten las implicaciones de la din&aacute;mica observada excit&oacute;n a funci&oacute;n fotocatal&iacute;tica de ZnSe/CdS/Pt heteronanocrystals.

Pavel Moroz

The Center for Photochemical Sciences,
Department of Chemistry

Bowling Green State University

Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Pavel Moroz

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Bowling Green State University

Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

The Center for Photochemical Sciences,
Department of Chemistry