JoVE Logo
Authors
Contact Us

Sign In

A subscription to JoVE is required to view this content. Sign in or start your free trial.

In This Article

  • Summary
  • Abstract
  • Introduction
  • Protocol
  • תוצאות
  • Discussion
  • Disclosures
  • Acknowledgements
  • Materials
  • References
  • Reprints and Permissions

Summary

שיטה יעילה מתקני התפלת מהירה, יון-סלקטיבי יוד רדיואקטיבי מספר פתרונות מימית מתואר באמצעות מסננים ממברנה אצטט תאית זהב חלקיקים. מרותק למיטה.

Abstract

. הנה, נדגים פרוטוקול פרט להכנת ננו-מוטבע ממברנות מרוכבים ויישומו הסרת יעיל של יון סלקטיבי iodines רדיואקטיבי. באמצעות חלקיקי זהב מיוצב ציטראט (כלומר קוטר: 13 ננומטר) וממברנות אצטט תאית, זהב ננו-חלקיק-מוטבע אצטט תאית ממברנות (Au-פקה) בקלות היה מפוברק. הננו-adsorbents במצלמת-Au היו מאוד יציבים בנוכחות ריכוז גבוה של מלחים אורגניים, מולקולות אורגניות. היונים יודיד בפתרונות מימית במהירות יכול להיות נתפס על ידי זה קרום מהונדסים. דרך תהליך סינון באמצעות יחידת מסנן המכיל מצלמת Au, יעילות מעולה להסרת (> 99%) כמו גם כמו יון סלקטיבית התפלה מהנשמה תוך זמן קצר. יתר על כן, Au-קאם מסופקים שימושית טוב ללא ירידה משמעותית של הופעות שלו. תוצאות אלה הציע כי הטכנולוגיה בהווה באמצעות קרום היברידית מהונדסים יהיה מבטיח תהליך טיהור בקנה מידה גדול של יוד רדיואקטיבי של פסולת נוזלית.

Introduction

במשך כמה עשורים, כמות עצומה של פסולת רדיואקטיבית נוזלית נוצרה על ידי מוסדות רפואיים, מכוני מחקר, כורים גרעיניים. מזהמים אלה לעיתים קרובות היה איום מוחשי על הסביבה ועל בריאות האדם-1,-2,-3. במיוחד, יוד רדיואקטיבי הוא מוכר כאחד המרכיבים מסוכנים ביותר מפני תאונות הכור הגרעיני. לדוגמה, סביבתית דו ח פוקושימה צ'רנוביל הכור הגרעיני הראה כי הכמות שוחרר רדיואקטיבי iodines כולל 131אני (t1/2 = 8.02 יום), 129אני (t1/2 = 15.7 מיליון שנה) לסביבה היה גדול יותר מאשר אלו של אחרים4,radionuclides5. בפרט, החשיפה של רדיואיזוטופים אלה גרמו ספיגה גבוהה והעשרה התריס האנושי6. יתר על כן, iodines רדיואקטיבי שוחרר עלול לגרום זיהום חמור של קרקע, מי ים ומים הקרקע עקב מסיסות גבוהה שלהם במים. לכן, הרבה תיקונים תהליכים באמצעות adsorbents אורגניים ואורגניים שונים נחקרו כדי ללכוד iodines רדיואקטיבי פסולת מימית7,8,9,10 , 11 , 12 , 13 , 14 , 15 , 16 , 17 , 18 , 19 , 20. למרות המאמצים הקדישו לפיתוח מערכות adsorbent מתקדמות, הקמת שיטת טיהור מציג הופעות משביע רצון בתנאי בזרימה רציפה הייתה מוגבלת מאוד. לאחרונה, דווח כאן תהליך התפלה הרומן מציג יעילות להסרת טוב, יון-סלקטיביות, אחריות סביבתית, שימושית באמצעות חומרים היברידיים מרוכבים ננו עשוי זהב ננו-חלקיק (AuNPs)21,22 , 23. ביניהם, ממברנות אצטט תאית ננו-חלקיק-מוטבע זהב (Au-פקה) הקל התפלה יעילה במיוחד של יודיד יונים תחת מערכת זרימה רציפה בהשוואה לאלה של חומרים adsorbent קיימים. יתר על כן, כל התהליך עשויה להסתיים בתוך זמן קצר, אשר היה יתרון נוסף לטיפול של פסולת גרעינית המופקים שלאחר שימוש ביישומים רפואיים ותעשייתיים. המטרה הכוללת של כתב יד זה נועד לספק פרוטוקול צעד אחר צעד להכנת Au-קאם24. נדגים גם תהליך סינון מהיר ונוח עבור לכידת יונים סלקטיבית של יוד רדיואקטיבי שימוש בקרום מרוכבים מהונדסים. פרוטוקול מפורט בדו ח זה יציע יישום שימושי של ננו-חומרים בתחום מחקר מדעי הסביבה.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Protocol

1. סינתזה של חלקיקי זהב מיוצב ציטראט

  1. רחץ בקבוקון למטה בסיבוב שני-צוואר (250 מ"ל) ובר מערבבים מגנטי עם aqua regia, תערובת של חומצה הידרוכלורית מרוכזת חומצה חנקתית מרוכזת על יחס נפח 3:1.
    התראה: Aqua regia הפתרון הוא מאכל מאוד, עלול לגרום להתפוצצות או העור כוויות אם לא מטופלים בזהירות מירבית.
  2. לשטוף ביסודיות במים יונים כדי להסיר שאריות חומצה מימית כלי הזכוכית.
  3. 120 מ ל תמיסה חומצית chloroauric (HAuCl4, 1 מ מ) להוסיף הבקבוקון למטה בסיבוב שני-צוואר (250 מ"ל) וחום כדי רפלוקס תחת ערבוב מתמיד.
  4. להוסיף 12 מ של סודיום ציטרט tribasic (35 מ מ) פתרון במהירות הבקבוקון למטה בסיבוב שני-צוואר, רפלוקס התערובת המתקבלת עוד כעשרים דקות להקטנת מלאה של מלח זהב.
  5. אפשר על השעיית colloidal חלקיקי (אדום עמוק) להתקרר עד לטמפרטורת החדר.
  6. למדוד את ריכוז חלקיקי זהב (AuNPs) עם UV-vis ספקטרוסקופיה באורך-גל של 520 nm (מקדם הכחדה של 2.8 x 108) באמצעות cuvette של קוורץ (1 ס מ אורך נתיב).
  7. הוסף טיפה אחת AuNPs השעיה על גבי רשת נחושת מצופה פחמן (400 mesh), יבש זה בטמפרטורת החדר. למדוד את הגודל של AuNPs במיקרוסקופ אלקטרונים הילוכים (TEM).
  8. לשמור את המתלים colloidal nanoparticle זהב ב 4 º C.

2. הכנת היברידית ממברנה (Au-פקה)

  1. הכנת זהב חלקיקים-מוטבע ממברנה מסנן באמצעות יחידת מזרק
    1. לשטוף את קרום אצטט תאית (גודל הנקבוביות: 0.45 μm, קוטר: 25 מ מ) נתמכת על ידי יחידת מסנן מים יונים (10 מ"ל) עבור שלוש פעמים.
    2. למשוך 10 מ"ל של AuNPs מיוצב ציטראט (10 ננומטר) בעזרת מזרק סטרילי (20 מ ל) ולהוסיף את זה לאט לתוך מסנן ממברנה טרום שטף אצטט תאית (איור 1).
    3. לשטוף את יחידת מסנן עם 10 מ"ל מים יונים שלוש פעמים כדי להסיר AuNPs הלא-ללא יכולת תנועה.
      הערה: AuNPs ותשמרו על קרום אצטט תאית יציב מאוד, ולכן ניתן לאחסן Au-קאם בתנאי הסביבה למשך מספר שבועות ללא האובדן של מאפיינים כימיים או היציבות שלהם.
  2. הכנת ננו-חלקיק זהב ממברנה מסנן על-ידי משאבת ואקום
    1. למקם את הקרום אצטט תאית (גודל הנקבוביות: 0.45 μm, קוטר: 47 מ מ) בין מסנן בעל fritted זכוכית תמיכה (קוטר: 40 מ מ) ומשפך בוגר (300 מ ל).
    2. חבר ביחידת התמיכה fritted זכוכית בשילוב ובבית -משפך בקבוקון לשחזר (500 mL), של משאבת ואקום.
    3. להוסיף 10 מ של AuNPs מיוצב ציטראט (10 ננומטר) לתוך בוגר משפך ולאחר מכן להחיל ואקום עד AuNPs כל עברו את קרום אצטט תאית (כ-20 s).
    4. חזור על הפעולות אותו (שלב 2.2.3) בצד השני של קרום לשתק AuNPs משני צידי הקרום.
    5. לנתח את פני השטח של Au-קאם באמצעות מיקרוסקופ אלקטרונים סריקה (SEM) בתנאים ביצועים גבוהים עם המתח מאיץ עד 15 kV (איור 2d).
      הערה: כדי לבדוק את היציבות של חלקיקים במצלמת-Au במצב מלח גבוהה, הקרום מורכב היה שקוע 1.0 M NaCl פתרון 2 h, אז בוצעה בדיקה ויזואלית כדי לאשר את היציבות של Au-מצלמת.

3. ספיחה של יוד רדיואקטיבי באמצעות מצלמת Au במערכת אצווה

  1. לדלל את יוד רדיואקטיבי ([125אני] נאי, 2.2 MBq) ב- 3 מ"ל של מים טהורים, 1.0 M NaCl או 10 ננומטר נאי ולהוסיף כל פתרון לתוך צלחת פטרי (50 מ מ קוטר × 15 מ מ גובה).
    התראה: יוד רדיואקטיבי מחומצן יכול להיות תנודתי, חייבים להיות מטופלים עם מגני עופרת נאותה ולהוביל בקבוקונים. כל השלבים רדיוכימי צריכה להתבצע בשכונה פחם-מסוננים מאוורר היטב, ויש ההליכים ניסיוני יהיה פיקוח על ידי גלאי קרינה רדיואקטיבית.
  2. מקם את Au-מצלמת אשר נערך באמצעות מסנן ואקום לתוך יוד רדיואקטיבי פתרונות ומנערים אותם בעדינות בטמפרטורת החדר.
  3. למשוך 10 μL של הפתרון יוד רדיואקטיבי הפטרי-בהתחשב נקודות זמן (0, 5, 10, 30, 60, 120 דקות) ולמדוד את רדיואקטיביות aliquot באמצעות γ-מונה אוטומטי.
  4. לשטוף את Au-מצלמת עם מים מורתחים לאחר 120 דקות, ואז למדוד את כמות הרדיואקטיביות שנתפסו על קרום באמצעות γ-מונה אוטומטי (איור 3).

4. התפלה של יוד רדיואקטיבי בתנאי בזרימה רציפה

  1. הסרה של יוד רדיואקטיבי אניונים (125אני–) באמצעות מסנן Au-קאם
    1. להמיס את יוד רדיואקטיבי (3.7 MBq) 50 מ של מים טהורים, PBS 1 x, 1.0 M NaCl, 0.1 M NaOH, 0.1 M HCl, 10 מ מ CsCl, 10 מ מ SrCl2, סינתטי שתן או מי ים.
    2. לסגת 50 מ של כל פתרון בעזרת מזרק סטרילי (50 מ"ל), עוברים דרך יחידת מסנן Au-קאם בשיעור בזרימה של 1.5 mL/s באמצעות מזרק משאבה (איור 1).
    3. להעביר 5 מיליליטר פילטרט של תוך בקבוקון פלסטיק לכימות תנועת הרדיואקטיביות בפתרון.
    4. למדוד את כמות הרדיואקטיביות שיורית בפתרון פילטרט של שימוש γ-מונה אוטומטי (איור 4).
  2. הבדיקה שימושית של מסנן Au-קאם
    1. להמיס את יוד רדיואקטיבי סינתטי שתן או מי ים (3.7 MBq/50 מ"ל).
    2. לסגת 50 מ של פתרון בעזרת מזרק סטרילי (50 מ"ל) והוסף אותו לתוך יחידת מסנן Au-קאם בשיעור בזרימה של 1.5 mL/s באמצעות מזרק משאבה.
    3. חזור על אותו תהליך סינון (שלב 4.2.2) שבע פעמים באמצעות מצלמת Au מסנן יחידה.
    4. להעביר 5 מיליליטר פילטרט של תוך בקבוקון פלסטיק לכימות תנועת הרדיואקטיביות בפתרון.
    5. למדוד את כמות הרדיואקטיביות בפתרונות פילטרט של שבע באמצעות γ-מונה אוטומטי.

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

תוצאות

יש להדגים שיטות פשוטות להרכבת Au-קאם באמצעות מיוצב ציטראט AuNPs ואני אצטט תאית ממברנה (איור 1). פני השטח של מצלמת Au נצפתה על ידי SEM אשר הראו כי ננו שולבו stably על nanofibers תאית (איור 2). חלקיקים במעצר על הקרום להידון stably, לא שוחררו מבית הקרום על...

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Discussion

בשנה האחרונה, ננו-חומרים מהונדסים וממברנות שונים פותחו כדי להסיר מתכות רדיואקטיביים מסוכנים ומתכות כבדות במים, המבוססים על שלהם פונקציונליות ספציפית ספיחה טכניקות25,26, 27 , 28 , 29 , 30

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Disclosures

המחברים אין לחשוף.

Acknowledgements

עבודה זו נתמכה על ידי מענק מחקר קרן המחקר הלאומי של קוריאה (להעניק את המספר: 2017M2A2A6A01070858).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Materials

NameCompanyCatalog NumberComments
Hydrochloric acidDUKSAN1129
Nitric acid JUNSEI37335-1250
Chloroautic chloride trihydrate (HAuCl4·3H2O)Sigma Aldrich254169
Sodium citrate tribasic dihydrateSigma Aldrich71402
[125I]NaI Perkin-ElmerNEZ033A010MC
Sodium chlorideSigma AldrichS9888
Sodium iodideSigma Aldrich383112
Sodium hydroxideSigma AldrichS5881
Lithium L-lactateSigma AldrichL2250Synthetic urine
Citric acidSigma AldrichC1909Synthetic urine
Sodium hydrogen carbonateJUNSEI43305-1250Synthetic urine
UreaSigma AldrichU1250Synthetic urine
Calcium chlorideJUNSEI18230-0301Synthetic urine
Magnesium sulfateSAMCHUNM0146Synthetic urine
Potassium dihydrogen phosphateJUNSEI84185A1250Synthetic urine
Dipotassium hydrogen phosphateJUNSEI84120-1250Synthetic urine
Sodium sulfateJUNSEI83260-1250Synthetic urine
Ammonium chlorideSigma AldrichA9434Synthetic urine
Sea waterSigma AldrichS9148
1x PBSThermoSH30256.01
Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 25 mm)Advantec MFS25CS045AS
Cellulose acetate membranes (pore size: 0.20 μm, diameter: 47 mm)Advantec MFSC045A047A
47 mm Glass Microanalysis HoldersAdvantec MFSKG47(311400)
Petri dish (50 mm diameter ´ 15 mm height)SPL10050
Gamma counterPerkin-Elmer2480 WIZARD2Model number
UV-vis spectrophotometerThermoGENESYS 10Model number
Transmission electron microscopyHitachiH-7650Model number
Field Emission Scanning electron microscopeFEIVerios 460LModel number

References

  1. Ojovan, M. I. Handbook of Advanced Radioactive Waste Conditioning Technologies. , Woodhead Publishing Limited. Cambridge. (2011).
  2. Abdel Rahman, R. O., Ibrahim, H. A., Hung, Y. -T. Liquid Radioactive Wastes Treatment: A Review. Water. 3, 551-565 (2011).
  3. Khayet, M., Matsuura, T. Radioactive decontamination of water. Desalination. 321, 1-2 (2013).
  4. McLaughlin, P. D., Jones, B., Maher, M. M. An update on radioactive release and exposures after the Fukushima Dai-ichi nuclear disaster. The British Journal of Radiolog. 85, 1222-1225 (2012).
  5. Chernobyl Forum Expert Group 'Environment'. Environmental Consequences of the Chernobyl Accident and their Remediation: Twenty Years of Experience. International Atomic Energy Agency. , Vienna. (2006).
  6. Hou, X., et al. Iodine-129 in seawater offshore Fukushima: distribution, inorganic speciation, sources, and budget. Environmental Science & Technology. 47, 3091-3098 (2013).
  7. Mu, W., Yu, Q., Li, X., Wei, H., Jian, Y. Adsorption of radioactive iodine on surfactant-modified sodium niobate. RSC Advances. 6, 81719-81725 (2016).
  8. Yang, D., Liu, H., Liu, L., Sarina, S., Zheng, Z., Zhu, H. Silver oxide nanocrystals anchored on titanate nanotubes and nanofibers: promising candidates for entrapment of radioactive iodine anions. Nanoscale. 5, 11011-11018 (2013).
  9. Yang, D., et al. Capture of radioactive cesium and iodide ions from water by using titanate nanofibers and nanotubes. Angewandte Chemie International Edition. 50, 10594-10598 (2011).
  10. Cheng, Q., et al. Adsorption of gaseous radioactive iodine by Ag/13X zeolite at high temperatures. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 303, 1883-1889 (2015).
  11. Bennett, T. D., Saines, P. J., Keen, D. A., -C, T. anJ., Cheetham, A. K. Ball-Milling-Induced Amorphization of Zeolitic Imidazolate Frameworks (ZIFs) for the Irreversible Trapping of Iodine. Chemistry - A European Journal. 19, 7049-7055 (2013).
  12. Huang, P. S., Kuo, C. H., Hsieh, C. C., Horng, Y. C. Selective capture of volatile iodine using amorphous molecular organic solids. Chemical Communications. 48, 3227-3229 (2012).
  13. Chapman, K. W., Chupas, P. J., Nenoff, T. M. Radioactive Iodine Capture in Silver-Containing Mordenites through Nanoscale Silver Iodide Formation. Journal of the American Chemical Society. 132, 8897-8899 (2010).
  14. Watanabe, Y., et al. Novel Long-Term Immobilization Method for Radioactive Iodine-129 Using a Zeolite/Apatite Composite Sintered Body. ACS Applied Materials & Interfaces. 1, 1579-1584 (2009).
  15. Massasso, G., et al. Molecular iodine adsorption within Hofmann-type structures M(L)[M'(CN)4] (M = Ni, Co; M' = Ni, Pd, Pt): impact of their composition. Dalton Transactions. 44, 19357-19369 (2015).
  16. Falaise, C., Volkringer, C., Facqueur, J., Bousquet, T., Gasnot, L., Loiseau, T. Capture of iodine in highly stable metal-organic frameworks: a systematic study. Chemical Communications. 49, 10320-10322 (2013).
  17. Sava, D. F., et al. Capture of Volatile Iodine, a Gaseous Fission Product, by Zeolitic Imidazolate Framework-8. Journal of the American Chemical Society. 133, 12398-12401 (2011).
  18. Zhang, Z. J., et al. A new type of polyhedron-based metal-organic frameworks with interpenetrating cationic and anionic nets demonstrating ion exchange, adsorption and luminescent properties. Chemical Communications. 47, 6425-6427 (2011).
  19. Li, G., et al. Highly efficient I2 capture by simple and low-cost deep eutectic solvents. Green Chemistry. 18, 2522-2527 (2016).
  20. Yan, C., Mu, T. Investigation of ionic liquids for efficient removal and reliable storage of radioactive iodine: a halogen-bonding case. Physical Chemistry Chemical Physics. 16, 5071-5075 (2014).
  21. Choi, M. H., et al. Efficient bioremediation of radioactive iodine using biogenic gold nanomaterial-containing radiation-resistant bacterium, Deinococcus radiodurans R1. Chemical Communications. 53, 3937-3940 (2017).
  22. Kim, Y. H., et al. Tumor targeting and imaging using cyclic RGD-PEGylated gold nanoparticle probes with directly conjugated iodine-125. Small. 7, 2052-2060 (2011).
  23. Choi, M. H., et al. Gold-Nanoparticle-Immobilized Desalting Columns for Highly Efficient and Specific Removal of Radioactive Iodine in Aqueous Media. ACS Applied Materials & Interfaces. 8, 29227-29231 (2016).
  24. Mushtaq, S., et al. Efficient and selective removal of radioactive iodine anions using engineered nanocomposite membranes. Environmental Science: Nano. 4, 2157-2163 (2017).
  25. Awual, M. R., Ismael, M. Efficient gold(III) detection, separation and recovery from urban mining waste using a facial conjugate adsorbent. Sensors and Actuators B: Chemical. 196, 457-466 (2014).
  26. Awual, M. R., Hasan, M. M., Naushad, M., Shiwaku, H., Yaita, T. Preparation of new class composite adsorbent for enhanced palladium(II) detection and recovery. Sensors and Actuators B: Chemical. 209, 790-797 (2015).
  27. Awual, M. R., Hasan, M. M. Fine-tuning mesoporous adsorbent for simultaneous ultra-trace palladium(II) detection, separation and recovery. Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 21, 507-515 (2015).
  28. Awual, M. R. Ring size dependent crown ether based mesoporous adsorbent for high cesium adsorption from wastewater. Chemical Engineering Journal. 303, 539-546 (2016).
  29. Awual, M. R., Miyazaki, Y., Taguchi, T., Shiwaku, H., Yaita, T. Encapsulation of cesium from contaminated water with highly selective facial organic-inorganic mesoporous hybrid adsorbent. Chemical Engineering Journal. 291, 128-137 (2016).
  30. Awual, M. R., Yaita, T., Taguchi, T., Shiwaku, H., Suzuki, S., Okamoto, Y. Selective cesium removal from radioactive liquid waste by crown ether immobilized new class conjugate adsorbent. Journal of Hazardous Materials. 278, 227-235 (2014).
  31. Awual, M. R., Suzuki, S., Taguchi, T., Shiwaku, H., Okamoto, Y., Yaita, T. Radioactive cesium removal from nuclear wastewater by novel inorganic and conjugate adsorbents. Chemical Engineering Journal. 242, 127-135 (2014).
  32. Awual, M. R., et al. Efficient detection and adsorption of cadmium (II) ions using innovative nano-composite materials. Chemical Engineering Journal. 343, 118-127 (2018).
  33. Awual, M. R. New type mesoporous conjugate material for selective optical copper(II) ions monitoring & removal from polluted waters. Chemical Engineering Journal. 307, 85-94 (2017).
  34. Awual, M. R. Novel nanocomposite materials for efficient and selective mercury ions capturing from wastewater. Chemical Engineering Journal. 307, 456-465 (2017).
  35. Awual, M. R. Solid phase sensitive palladium(II) ions detection and recovery using ligand based efficient conjugate nanomaterials. Chemical Engineering Journal. 300, 264-272 (2016).
  36. Awual, M. R. Assessing of lead(III) capturing from contaminated wastewater using ligand doped conjugate adsorbent. Chemical Engineering Journal. 289, 65-73 (2016).
  37. Awual, M. R. A novel facial composite adsorbent for enhanced copper (II) detection and removal from wastewater. Chemical Engineering Journal. 266, 368-375 (2015).
  38. Kaushik, M., Moores, A. Review: nanocelluloses as versatile supports for metal nanoparticles and their applications in catalysis. Green Chemistry. 18, 622-637 (2016).
  39. Jang, H., Kim, Y. K., Ryoo, S. R., Kim, M. H., Min, D. H. Facile synthesis of robust and biocompatible gold nanoparticles. Chemical Communication. 46, 583-585 (2010).
  40. Bolisetty, S., Mezzenga, R. Amyloid-carbon hybrid membranes for universal water purification. Nature Nanotechnology. 11, 365-371 (2016).
  41. Zakrzewska-Trznadel, G. Advances in membrane technologies for the treatment of liquid radioactive waste. Desalination. 321, 119-130 (2013).
  42. Rana, D., Matsuura, T., Kassim, M. A., Ismail, A. F. Radioactive decontamination of water by membrane processes - A review. Desalination. 321, 77-92 (2013).

Access restricted. Please log in or start a trial to view this content.

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Explore More Articles

137adsorbent

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

Privacy

Terms of Use

Policies

Contact Us

Recommend to library

JoVE NEWSLETTERS

Research

Education

Authors

Librarians

ABOUT JoVE

Copyright © 2025 MyJoVE Corporation. All rights reserved