高解像度フォノンアシスト準共鳴蛍光分光

要約

The manuscript describes a method of phonon-assisted quasi-resonant fluorescence spectroscopy that incorporates both laser-limited resolution and photoluminescence (PL) spectroscopy. This method utilizes optical phonons to provide linewidth-limited resolution spectra of atom-like semiconductor structures in the energy domain. The method is also easily realized with a single spectrometer optical spectroscopy setup.

要約

高解像度光学分光法は、技術、設備、複雑さ、時間、またはこれらの組み合わせのいずれかの点で要求しています。ここでは、簡単に使用できる分光器のセットアップ、標準を用いたスピン微細構造と単一量子ドット（QD）の均一な線幅のそれを超えてスペクトルの特徴を解決することのできる光学分光法を実証します。この方法は、マルチチャンネルフォトルミネセンス検出をレーザ線幅の制限された解像度の利点を組み合わせて、レーザ及び光ルミネセンス分光法の両方を組み込んでいます。このような方式は、一般的なシングルステージ分光計のものより解像度のかなりの改善を可能にします。この方法は、その基底状態遷移の共鳴励起の後に単一の量子ドットのフォトルミネッセンスの測定を支援するためにフォノンを利用します。フォノンのエネルギー差は1つが分離し、エキサイティングな量子ドットをレーザー光をフィ​​ルタリングすることができます。有利FEこの方法のatureは、大部分の研究者にアクセス可能である標準的な分光法のセットアップ、中にそのまっすぐ進む統合です。

概要

高解像度は新しい知識のロックを解除するための鍵です。この知識を用いて、新しい技術は、より良いセンサ、より正確な製造ツール、およびより効率的な計算装置として開発することができます。このキーの生成、しかし、多くの場合、時間または両方、資源の高コストがかかります。この問題は、電子の持ち上げ縮重が小さいスペクトルシフトは、次の遠くの星に惑星の検出につながることができます天文学にスピン解決の原子物理学からすべてのスケール全体で遍在である^。1,2,3

この作品の焦点は、標準的な分光器のセットアップを使用して、それは特に半導体光学の分野に関しては、その解像限界以下のスペクトルの特徴を解決できる方法を示す上です。示す例では、いくつかのμeVのオーダーであるのInAs / GaAs量子ドット（QD）における異方性電子-正孔（EH）交換分裂のことである^。4分析計Cの解像限界標準PLレーザ分光法技術を組み合わせることによって克服されます。準共鳴蛍光のこの方法は、一般的単一ステージ分光計を用いたレーザー限られた解像度を達成するという利点を有します。

単一量子ドットのPLスペクトル分析のための標準的な光学分光システムは、単一段階0.3から0.75メートルモノクロメータと励起用レーザ光源と光学素子と一緒にデバイス（CCD）検出器、電荷結合から成ります。このようなシステムは、最高の950ナノメートル付近の近赤外スペクトルにおける50μeVを解決することが可能です。統計的デコンボリューション技術を用いて、このような単一モノクロメーターの設定は、PL測定で20未満μeVを解決することができない。スペクトルである⁵本の解像度はまた、三重添加モードで、三重分光計を使用することによって改善することができます連続して3つのすべての格子によって分散。三重分光計は、解決可能な、高解像度の利点を有しています約10μeV。代替構成、三重減法モードでは、最初の2つの格子は0.5未満meVでによって励起と検出とを分離することができるという追加機能を与え、バンドパスフィルタとして振る舞います。トリプル分光計の欠点は、高価なシステムであることです。

興味のある方法を提示する前に、我々は簡単に追加の複雑さと、優れたスペクトル分解能を達成するため、他の実験的アプローチを議論し、単一量子ドットの微細構造を解決することができます。これらの方法の要素は、提示された方法に関連しています。そのような方法は、単一の分光計設定の検出経路におけるファブリ・ペロー干渉計（FPI）を添加する^。6解像度がFPIのフィネスで設定され、この方法を使用します。したがって、分光器の解像度が追加複雑さと低い信号強度を犠牲にして、1μeVに改善される^。7干渉法は、一般operatiを変更しますCCDカメラによる分光計の上で、効果的に各種のエネルギーを介して単一点検出器、およびチューニングになっはFPI空洞自体を調整することによって達成されます。

共鳴蛍光（RF）分光法、単一の光学遷移は両方の励起され、監視、高分解能分光の約束を提供しています別の方法。スペクトル分解能は、レーザ線幅によって限定されるものではないただ一つのセンサ信号が、CCDの画素数を検出しているマルチチャンネル検出器としてCCDを保持しています。このマルチチャネル検出は、信号の平均化の点で有利です。 RF分光法における課題は、単一のQDレベルで測定する場合は特に、散乱レーザー光のより大きな背景からのPL信号を分離されています。多くの技術が関与するいずれかの偏光⁸散乱したレーザ光 ​​は^、9の空間的または時間的分離¹⁰への信号の比率を低下させるために使用することができます励起および検出。最初は散乱光を抑制するために高い吸光偏光子を使用することであるが、この方法は、PLの偏光情報を失うことの不利な結果を有する^。8共鳴蛍光を得るための別の可能な方法は、光学キャビティに結合されている半導体装置を設計することです励起および検出経路は、空間的に分離されています。これは、大規模なレーザーバックグラウンドからのPL信号を解決することの問題を解消します。しかし、この方法は、集中的な一般的な資源であり、複雑なサンプルの製造に限定される^。9

また、微小なエネルギーの差を解消することができる方法の別のクラスは、完全な偏光情報を有するレーザ制限解像度を達成するという利点を有する差動伝送、純粋なレーザー分光法のことです。この方法は、典型的には、トランスで微小変化を観察するために、ロックイン検出を必要とします大型レーザーバックグラウンドに比べ使命信号^。11最近、微細加工の進歩は、いずれかを使用して屈折率整合固体により、20％までの値にQD（複数可）と相互作用し、レーザ光 ​​の一部のブーストにつながっていますイマージョンレンズやフォトニック結晶導波路のドットを埋め込 ​​む^。12

これらの方法は、高エネルギー分解能を達成する能力を有するにもかかわらず、それらは、高価な機器のコストでの情報の複雑なサンプルの製造及び損失来ます。この作品での方法は、通常のPLのセットアップに計装またはサンプルの製造に複雑さを加えることなく、これらの三つの方法からの要素を兼ね備えています。

最近の研究は、減法モード三重分析計システムと、量子ドット分子（QDM）の二光子遷移スペクトルにおける一重トリプレット微細構造を視覚化することが可能であることが示されている^。13程度の関与エネルギー分裂をμeVの十数の共鳴遷移を励起し、meVで未満以内に検出することが許可されたトリプル減法モードを使用して解決しました。スペクトル情報は、音響フォノンおよび他の低平地励起子遷移を使用して、トランジションの下に監視することにより抽出しました。 図1に見られるように、この方法は、それぞれ8μeVと4μeV、の励起子遷移の異方性えっ交換分裂、さらには寿命が限定された線幅を解決するために適用することができる。このような結果と同様に、この論文では、単純なに焦点を当てます他の高解像度の方法が持つ利点の多くを組み込む予定分光器のセットアップ。さらにCCDは、マルチチャネル検出器として残ります。実験はまた、他の高分解能分光法に比べかなり安価に保ち、容易に単一点の相関測定を達成するために変更されるという利点を有することができます。結果usinとは異なり、グラム音響フォノンとトリプル分光器は、基本の鍵は、半導体試料を構成する半導体および関連合金に関連したLOフォノン衛星を利用することです。 LOフォノンの衛星とゼロフォノンライン（ZPL）との間のエネルギー分離は、単段分光計の使用を可能にする、このような試料についてmeVで数十程度である^。14このエネルギー分離が提案されている準の使用を可能に共鳴遷移を駆動し、1 LOフォノンに等しいエネルギーによる励起の下に監視することによって-resonance分光法。この技術は^、15。つ励起遷移に励起し、基底状態遷移を監視PL励起のそれと類似している遷移の間の分離は、励起されるとLOフォノン衛星のは抑制するエッジパスフィルタの使用を可能に弾性散乱光。フォノン衛星を使用するこの方法は、レーザ線幅制限された解像度を可能にします共鳴エキサイティングなので、移行は、LOフォノン衛星放出が見えるようになることを唯一の時間は、一般的です。

プロトコル

注：他のソフトウェアパッケージを用いてもよいが、説明した方法は、特定のソフトウェアに固有です。

1.試料の調製とクールダウン

1. サンプルを製作。
   1. 前述のように4 nmのトンネルバリアによって分離された2つの垂直に積み重ねられた自己組織化のInAs / GaAsの量子ドットを作成する分子線エピタキシー介しStranski-Krastanovモード法を用いて、試料を成長^。16埋め込 ​​み量子ドットの電界効果型構造に（ すなわち 、ショットキーダイオード）QDMsに印加される電界が可能になる^。17
      注：QDMsの使用は法の要件ではありません。半導体のInAs / GaAsを必要としない。また、技術は任意の半導体の組み合わせから作られたQDMsまたは量子ドットのために動作します。
   2. 個々の量子ドットの光学的にアドレス指定することができるように、サンプルを作製。サンプルまたはメートルの上部に開口マスクを追加することのいずれかによってこれを行います焦点サイズに応じて10 ⁸のQD / cm ²以下の低濃度試料を^aking。18
2. チップヘッダーにサンプルをマウントします。
   1. 50％のビスマス、26.7％の鉛、13.3％のスズ、およびセラミック・チップ・ヘッダ上の10％のカドミウムからなる合金を適用します。合金が液化するまで、ホットプレートを用いてチップを加熱します。チップヘッダに取り付ける液化合金上にサンプルの底に置きます。
      注：サンプルの底部がピンに接続されたショットキーダイオードチップヘッダにはんだ点の一方の電極です。サンプルを取り付けるための別の代替は、導電性銀エポキシです。
3. チップ上のピンにサンプルのポイント（右上）から40 Gの金ワイヤを接着します。
   1. サンプルおよびチップ上のピンパッドの1つに1滴の上隅に銀エポキシの液滴を配置します。
   2. 慎重に2滴で金線を築きます。
      注：トンのトップを彼は、サンプルは、電界の適用を可能にするショットキーダイオードの他方の電極です。
4. クライオスタットにチップとサンプルをマウントしたサンプルは、銅試料ホルダーとの良好な熱接触があることを確認してください。
   1. チップとクライオスタットのコールドフィンガー間のインジウム箔を適用します。
   2. 圧力がコールドフィンガーにチップをマウントします。クライオスタットの銅コールドフィンガーとの良好な熱的接触を確保するために、ワッシャ付きの2本のネジを使用し、しっかりと締めます。
5. サンプル上の上部電極と下部電極の両方に接続されているチップのピンから配線を接続します。ソースメータへのクライオスタットを介してこれらのワイヤを実行します。
   注：ソースメータは、外部電場に量子ドットをさらす、サンプルの電極にバイアスを印加します。
6. 避難し、真空にクライオスタットと試料室を持って来ます。 SAMのクールダウンの準備のために、約10 ^-6 Torrまで真空排気し、ターボポンプを起動します。PLE。
   注：実験の冷却および温度制御が閉サイクル冷凍機及び添付顕微鏡の試料室から構成されているクライオスタットを用いて達成されます。
7. クライオスタットのコンプレッサーを起動します。クライオスタットが所望の温度に到達するまで、システムを冷却します。
   注：サンプルが冷却されると提示された結果のために温度が約18 Kであった、セットアップが取られるべき光学測定を可能にする光学系を設置するための準備ができています。

2.光学セットアップ

注：すべての設定手順については、製造者または他のカスタムプログラムによって提供されるソフトウェアを使用していずれかの方法で、レーザー、ソースメータ、分光器とCCDを実行します。

1. PL収集のために、分光器にPL信号を集束レンズに沿った長作動距離50X顕微鏡対物レンズとコリメートレンズを配置します。 0.75ミリメートルを介してスペクトルを収集onochromator信号は、液体窒素を用いて^-1 1,100 mm、縦分散回折格子と検出された場合1340×100画素のCCDカメラを冷却しました。
2. 白色光源を使用して、サンプルを照らします。
   1. 正しく検出側のすべての光学部品（ すなわち、コリメートおよび集束レンズ）を整列させることにより、ゼロ波長で外部カメラや分光器を通して試料の画像をフォーカススペクトロメータのCCD上のサンプルのクリーン焦点画像を取得します。
      注：整列し、試料の鮮明な画像を得ることを支援するために、別の外部撮像カメラを持っていると便利です。
3. 検出側が設定された後、試料にレーザーの焦点を合わせます。レンズを用いて試料上で可能な最小サイズにビームスポットをフォーカス。基底状態遷移エネルギーが含まれている励起範囲で波長可変ダイオードレーザを使用します。斜めの角度で試料にレーザ入射を設定します。斜め入射の利点はそれが散乱レーザ光の大部分を取り除くことができますこと。
4. 高い非共鳴エネルギーで試料を励起します。最適には、湿潤層下のエネルギーで励起することによってこれを行います。 InAs / GaAsのQDMsため、本研究では、これは基底状態遷移上記75 meVで以上に相当します。
5. フォーカスモードでスペクトル取得ソフトウェアを実行します。クライオスタット顕微鏡サンプルハウジングに装着され、XY移動ステージを用いたレーザスポット全体でサンプルをスキャンします。分光計のCCDは、基底状態遷移の個別の行をキャプチャするまで、これを行います。 QDMsの1の検出を中央に配置します。
   注：QDMが発見されると、光学装置を完成します。サンプルについては基底状態のエネルギーを使用する1300 meVで周りです。
6. バイアスマップを生成します。
   1. サンプル上の電極に接続されたソースメータ（ステップ1.5）を介して電位を印加します。これはQDMに電界を発生順に電極間にバイアスを印加します秒。
      注：サンプルに印加されるバイアス範囲は、ショットキーダイオード構造の両端0-2 Vです。デバイスが逆バイアスであるときこれは、電界が見えるように、個々の電荷状態を可能QDMの電荷の量を制限します。
   2. 通常はボルトの千に百の範囲で、この所望の解像度に応じて、異なる増分電圧値で個々のスペクトルを取ります。カスタムプログラム（ 例えば、LabViewの）を使用して、一緒に、これらの個々のスペクトルを兼ね備えています。
      注：このプログラムは簡単に提示した実験では、これは一緒にリアルタイムでデータをステッチすることで追加された、マトリックスに個々のスペクトルのベクトル列を結合するために、異なるプログラムの広い範囲を使用して符号化することができます。
      1. バイアスマップを取るために実行ボタンをクリックします。これは、設定されたバイアスでスペクトルを受け取り、列ベクトル行い、その後、別の列として各インクリメントバイアススペクトルを追加します。
         注：これは、データマトリを生成し、強度値はPL強度に対応するxは、行は、エネルギー/波長を表し、列電圧に対応します。それは、このようにデータの品質でライブのフィードバックを可能にする、実行されているようにバイアスマップが表示可能でなければなりません。
         注意：バイアスマップは、異なる電荷構成を識別するのに役立ちますし、両方の励起および検出パスのセットアップを完了するために適切な情報を提供します。
7. 励起されることになりますトランジションを特定します。遷移のエネルギーと関心のバイアス範囲に注意してください。
   1. この時点で、レーザー励起が遷移を介してチューニングされる方法を決定します。基底状態遷移に励起するレーザーを取得するための3つのオプションがあります。
      1. チューン温度によって遷移エネルギー^。18
      2. レーザーエネルギーで共鳴を達成するために、移行のシュタルクシフトを使用してください^。19
         注意：i上記の二つの方法の便利な機能をQDM遷移が固定レーザエネルギーを介して調整されているので、波長可変レーザ光源は、必要とされないことです。
      3. また、移行を介してレーザエネルギーをステッピング、波長可変レーザ光源を使用しています。レーザーは、遷移に共鳴するときに検出信号が存在することになる、これは測定にそのレーザー限られたスペクトル分解能を提供します。これは、プロトコルの残りのための焦点になります。
8. 遷移が特定され、実験パラメータを設定すると、測定のための励起および検出の両方のエネルギーを選択します。
   1. 移行のような励起エネルギーを選択してください。興奮遷移のエネルギーとして検出マイナス半導体合金に関連した縦光学（LO）フォノンのエネルギーを選択してください。これらの値を使用して、測定のための適切なエッジパスフィルタを選択します。彼らは、励起および検出エネルギー間でのカットオフを持っている必要があります。
      注：experimについて提示内部の結果、駆動移行は1,301.7 meVでで観察された。図3に示す中立基底状態励起子だったと-1 LOフォノンの放出は、それぞれ、952.5 nmおよび979.3 nmまで対応し、1266 meV程度に位置しています。そこで我々は、励起用の960nmのショートパスフィルタおよび検出のための960 nmのロングパスフィルターを使用しています。それらは角度を調整することによって調整することができるので、干渉カットフィルタがこの目的のために理想的です。
9. レーザ制御ソフトウェアのフロントパネル上の適切な入力フィールドに所望のレーザ波長値を入力するだけで行われている、関心の遷移エネルギーで励起するためにレーザーを設定します。
10. 分光器制御ソフトウェアのフロントパネル上の適切な入力フィールドに所望の中心波長の値を入力して-1 LOの光子放出を監視するために所定の値に中心波長を設定します。
    注：のInAs / GaAsのための-1 LOの光子放出はAPPRです励起されることになります励起子遷移以下oximately 36 meVで。
11. カメラのソフトウェアを使用して、フォーカスモードボタンをクリックすることで、連続モードでのスペクトル取得ソフトウェアを実行することにより、CCDで収集を開始。信号が表示されるはずですか、まだレーザー散乱によって隠すことができました。
12. 信号を最大化します。重要なステップ：チューニング励起ショートパスフィルタ、それは適切な波長のカットオフを有するように若干の角度を調整すること。
    注：最適な角度は、ショートパスフィルタの角度を調整しながら、信号を監視することによって確立されます。フィルタの角度を変更することによって、これはカットオフ波長を変化させます。キーは、できるだけ多くのレーザ光がコレクションから抑制されていることを確認することです。

3.準共鳴測定のセットアップ

1. カスタム・ソフトウェアのメイン画面を使用しているコンピュータのコントロールの実験パラメータを設定します。これを行うには、収集プログラムを開始し、目をクリックしてくださいEステップの偏光、温度、またはWLタブ。これは、すべての実験値を設定し、実行すると、さまざまなパラメータを介してデータを収集します。
   注：我々の実験のデータは、すべてのコンピュータのコントロールをカスタムプログラムされた服用について。キーは、分光計の中心波長を設定するCCDソースメータを制御し、異なるバイアスでのスペクトルの範囲を収集しながら遷移を介してレーザエネルギーをステップすることができるソフトウェアまたはプログラムを有することです。
   1. 入力レーザーが通過スキャンする確立されたレーザーエネルギー範囲：1,301.7 meVでの中立励起子遷移エネルギーより約50μeVから、以下の50μeVに。 「希望のWL（nm）の「フィールドを使用してスキャンを開始するには、最初の波長を設定します。 （「エンドモーターユニット」）上を走査するレーザ端範囲を設定します。
   2. ソースメータは、「電圧の設定」タブをクリックすることによりを通じてスキャンしますバイアス範囲を設定します。開始バイアスvalを設定しますUE（「電圧スタート（V）」）、エンドバイアス値「電圧端（V）」とバイアスステップサイズ「電圧ステップ（V）」。ここでは、スキャンされたバイアス範囲は1.82 Vに1.68でした
   3. 入力積分時間は、「カメラ設定」タブをクリックして選択しました。 「露出（複数可）」の下でCCDの積分時間を設定します（3.3ステップを参照してください）​​。 CCDのための合理的な積分時間を選択します。良好な信号を得るために積分時間を試してみます。得られる積分時間より優れた信号平均より大きい^。20
      注意：実験に使用した統合時間は10秒でした。しかし、積分時間は、PL信号の強度に応じて、0.5秒と低くすることができます。時には個々のスキャンではなく一緒にスペクトルデータの合計プラスフォトルミネッセンス励起（PLE）マップ内の遷移を明らかにし補間する目の能力を縫い合わせる時に信号を参照することも必要ありません。

4.データ集録

1. 実験パラメータが確立されると、実験を開始します。実行ボタンをクリックしてコレクションを開始します。
   注：各レーザーエネルギーで、ソフトウェアは、スペクトルとバックグラウンドスペクトルを取っバイアスを変化させます。これは、各バイアスステップのために行われます。そして、レーザーエネルギーが変化し、選択された範囲全体が完了するまで処理が続行されます。
2. ポストプロセスデータ。
   1. すべてのバイアスマップの最後に取られる追加のバックグラウンドスキャンを取り、バイアス列のそれぞれから平均値を減算します。背景差分プログラムを使用、またはバックグラウンド列を取るプログラムを書く、一緒に平均化して、これはデータ行列の各バイアス列からバックグラウンドスペクトルを平均化引きます。注意：私たちの研究室で使用するプログラムのために補足コードファイルを参照してください。
      注：これは、任意の残りのレーザ散乱光によるその他のスプリアス信号を除去し、大幅イムバイアスマップを証明します。
3. データを分析します。
   1. 例えば、PLマップの各バイアススライスでフィッティングローレンツを実行するために、数学的なフィッティングソフトウェアを使用するスペクトル線の特性パラメータを抽出する^。21フィッティング手順が完了したら、すべての情報は、フィッティングなどの係数になります最大強度、スペクトル位置及びFWHMなど。

結果

図面に示された結果は、PL測定を支援するためにフォノンを用いて高解像度の能力を示します。概略図（ 図2）は 、励起と検出の両方のエッジパスフィルタを除いて、実験は、偏光制御を任意に添加して、標準的な分光法の設定のままであることを示しています。シングル、トリプル分光器（ 図3）との比較は、解像度にフォノン支援法の大?...

ディスカッション

The above instructions demonstrate the phonon-assisted quasi-resonance spectroscopy method. By exciting into a QD discrete state, one can monitor the phonon emission line, achieving high resolutions. In the example provided, by using phonons it is even possible to resolve the lifetime-limited linewidth of the neutral exciton visible in experiments. The method is easy to incorporate into existing PL spectroscopy setups. As mentioned, once the energy of the desired transition line is identified via non-resonant spectroscop...

資料

Name	Company	Catalog Number	Comments
Tunable Diode Laser DL pro	Toptica Photonics	DL Pro
Closed Cycle Cryogen Free Refrigerator System for Microscopy	Cryo Industries of America Inc.	Cryocool G2
Sourcemeter	Keithley	2611a
50X Mitutoyo Plan Apo NIR Infinity-Corrected Objective	Mitutoyo America Corporation	378-825-5
Turbo pump	Pfeiffer Vacuum	HiPace 80
NIR coated Mirrors	Thor labs	BB1-E03
Polarizers	Thorlabs	LPNIR050-MP
200 mm AR coated Achromatic lens	Thorlabs	AC254-200-B-ML
100 mm AR coated Achromatic lens	Thorlabs	AC254-100-B-ML
960 Long pass filter	Thorlabs	960aelp
960 Short pass filter	Thorlabs	960aesp
Liquid Crystal Variable Retarder	Meadowlark Optics	LVR-100
0.75 m Spectrometer Acton SpectraPro	Princeton Instruments	Trivista
Liquid Nitrogen Cooled Camera	Princeton Instruments	7508-0002
External Camera	Watec	Wat-902H Ultimate	Optional
Ostoalloy	Lake Shore Cryotronics	Ostalloy 158
Gold wire (40 gauge)	Surepure Chemetals	Au-Wire-03-02
Silver Epoxy	A.I. Technology	Prima-Solder EG8020
Program Software	National Instruments	LabView