Sign In

A subscription to JoVE is required to view this content. Sign in or start your free trial.

In This Article

  • Summary
  • Abstract
  • Introduction
  • Protocol
  • Representative Results
  • Discussion
  • Disclosures
  • Acknowledgements
  • Materials
  • References
  • Reprints and Permissions

Summary

Целенаправленный синтез новых металлоорганических каркасов (МОФ) сложен, и их открытие зависит от знаний и творчества химика. Высокопроизводительные методы позволяют быстро и эффективно исследовать сложные поля синтетических параметров, ускоряя процесс поиска кристаллических соединений и выявления синтетических и структурных трендов.

Abstract

Высокопроизводительные методы (HT) являются важным инструментом для быстрого и эффективного скрининга параметров синтеза и открытия новых материалов. В данной работе описан синтез металлоорганических каркасов (МОФ) из раствора с использованием НТ-реакторной системы, в результате которого были обнаружены различные МОФ на основе фосфонатов состава [Al 2 H 12-x(PMP)3]Cl x∙6H2O (H 4 PMP = N,N'-пиперазин бис(метиленфосфоновая кислота)) дляx =4, 6, обозначаемых как Al-CAU-60-xHCl, содержащих ионы трехвалентного алюминия. Это было достигнуто в условиях сольвотермической реакции путем систематического скрининга влияния молярного отношения линкера к металлу и рН реакционной смеси на образование продукта. Протокол исследования ГТ включает в себя шесть этапов: а) планирование синтеза (ДОЭ = дизайн эксперимента) в рамках методологии ГТ, б) дозирование и работа с ГТ-реакторами собственной разработки, в) сольвотермический синтез, г) синтез с использованием фильтрационных блоков собственной разработки, д) определение характеристик методом рентгеновской дифракции порошка ГТ и е) оценка данных. Методология HT впервые была использована для изучения влияния кислотности на образование продукта, что привело к открытию Al-CAU-60∙xHCl (x = 4 или 6).

Introduction

Металлоорганические каркасы (МОФ) представляют собой пористые кристаллические соединения, структура которых состоит из металлосодержащих узлов, таких как ионы металлов или кластеры металл-кислород, которые соединены органическими молекулами (линкерами)1. Варьируя металлосодержащие узлы, а также линкер, можно получить различные соединения, которые проявляют широкий спектр свойств и, следовательно, имеют потенциальное применение в различных областях1.

Стабильность материала важна для его применения 1,2,3.

Protocol

В этом протоколе описывается HT-исследование химических систем с целью обнаружения новых кристаллических материалов на примере Al-CAU-6029 .

1. Планирование эксперимента (DOE)

ПРИМЕЧАНИЕ: Первым шагом является разработка плана синтеза, котор?.......

Representative Results

Данные PXRD показаны на рисунке 9. Для первой оценки полученные результаты связываются с параметрами синтеза исследуемого пространства параметров. Исследование проводили с использованием шести различных молярных соотношений линкера к металлу и четырех различных моляр?.......

Discussion

Из-за сложности метода HT отдельные этапы и сам метод обсуждаются в следующих разделах. В первой части описываются критические этапы для каждого рабочего этапа рабочего процесса HT (рис. 1), возможные модификации и ограничения метода, где это применимо. В заключение предст?.......

Disclosures

Авторам нечего раскрывать.

Acknowledgements

Работа была поддержана Университетом Кристиана Альбрехта, Федеральной землей Шлезвиг-Гольштейн и Немецким исследовательским обществом (особенно STO-643/2, STO-643/5 и STO-643/10).

Норберт Шток хотел бы поблагодарить B.Sc, M.Sc и докторантов, а также партнеров по сотрудничеству, которые реализовали много интересных проектов с использованием высокопроизводительной методологии, в частности, профессора Бейна из Университета Людвига-Максимилиана в Мюнхене, который сыграл важную роль в разработке реакторов.

....

Materials

NameCompanyCatalog NumberComments
AlCl3·6H2OGrüssingN/A99%
Filter block for filtration of max. 48 reaction mixturesIn-house madeN/ATechnical drawings in the supplementary files
Hydrochloric acidHoneywell258148Conc. 37 %, p.a.
Multiclaves with 24 individual Teflon insertsIn-house madeN/ATechnical drawings in the supplementary files
N,N ‘-piperazine bis(methylenephosphonic acidPrepared by coworkersN/AH4PMP,  Prepared by coworkers with the method reported by Villemin et al.: D. Villemin, B. Moreau, A. Elbilali, M.-A. Didi, M.’h. Kaid, P.-A. Jaffrès, Phosphorus Sulfur Silicon Relat. Elem. 2010, 185, 2511.
Sample Plate for PXRDIn-house madeN/ATechnical drawings in the supplementary files
Sodium hydroxideGrüssingN/A99%
Stoe Stadi P CombiSTOEStadi P CombiCu-Kα1 radiation (λ = 1.5406 Å); transmission geometry; MYTHEN2 1K detector; opening angle 18°; curved  monochromator; xy-table
Forced convection ovenMemmertUFP400

References

  1. Kaskel, S. . The Chemistry of Metal-Organic Frameworks: Synthesis, Characterization, and Applications. , (2016).
  2. Ding, M., Cai, X., Jiang, H. -. L. Improving MOF stability: approaches and applications. Chemical Science. 10 (44), 10209-10230 (2019).
  3. St....

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Explore More Articles

200

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

Privacy

Terms of Use

Policies

Research

Education

ABOUT JoVE

Copyright © 2025 MyJoVE Corporation. All rights reserved