Name: controlling the size, shape and stability of supramolecular polymers in water
Uploaded: 2012-08-02T12:00:00
Duration: 16 min 24 s
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Die Autoren danken Marko Nieuwenhuizen für die Unterstützung bei der DOSY-NMR.

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	<li>Palmer, L. C., Stupp, S. I. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+self-assembly+into+one-dimensional+nanostructures.">Molecular self-assembly into one-dimensional nanostructures.</a> Acc. Chem. Res. 41, 1674-1684 (2008).</li><li>Janssen, P. G. A., Vandenbergh, J., van Dongen, J. L. J., Meijer, E. W., Schenning, A. P. H. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=ssDNA+templated+self-assembly+of+chromophores.">ssDNA templated self-assembly of chromophores.</a> J. Am. Chem. Soc. 129, 6078-6079 (2007).</li><li>Bull, S. R., Palmer, L. C., Fry, N. J., Greenfield, M. A., Messmore, B. W., Meade, T. J., Stupp, S. I. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+templating+approach+for+monodisperse+self-assembled+organic+nanostructures.">A templating approach for monodisperse self-assembled organic nanostructures.</a> J. Am. Chem. Soc. 130, 2742-2743 (2008).</li><li>Lortie, F., Boileau, S., Bouteiller, L., Chassenieux, C., Laupr&#234;tre, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Chain+stopper-assisted+characterization+of+supramolecular+polymers.">Chain stopper-assisted characterization of supramolecular polymers.</a> Macromolecules. 38, 5283-5287 (2005).</li><li>Wang, X., Guerin, G., Wang, H., Wang, Y., Manners, I., Winnik, M. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Cylindrical+block+copolymer+micelles+and+co-micelles+of+controlled+length+and+architecture.">Cylindrical block copolymer micelles and co-micelles of controlled length and architecture.</a> Science. 317, 644-647 (2007).</li><li>Besenius, P., Portale, G., Bomans, P. H. H., Janssen, H. M., Palmans, A. R. A., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+the+growth+and+shape+of+chiral+supramolecular+polymers+in+water.">Controlling the growth and shape of chiral supramolecular polymers in water.</a> Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 107, 17888-17893 (2010).</li><li>Besenius, P., van den Hout, K. P., Albers, H. M. H. G., de Greef, T. F. A., Olijve, L. L. C., Hermans, T. M., de Waal, B. F. M., Bomans, P. H. H., Sommerdijk, N. A. J. M., Portale, G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlled+supramolecular+oligomerisation+of+C3-symmetrical+molecules+in+water:+the+impact+of+hydrophobic+shielding.">Controlled supramolecular oligomerisation of C3-symmetrical molecules in water: the impact of hydrophobic shielding.</a> Chem. Eur. J. 17, 5193-5203 (2011).</li><li>Smulders, M. M. J., Schenning, A. P. H. J., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Insights+into+the+mechanisms+of+cooperative+self-assembly:+the+sergeants-and-soldiers+principle+of+chiral+and+achiral+C3-symmetrical+discotic+triamides.">Insights into the mechanisms of cooperative self-assembly: the sergeants-and-soldiers principle of chiral and achiral C3-symmetrical discotic triamides.</a> J. Am. Chem. Soc. 130, 606-611 (2008).</li><li>Jonkheijm, P., van der Schoot, P., Schenning, A. P. H. J., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+the+solvent-assisted+nucleation+pathway+in+chemical+self-assembly.">Probing the solvent-assisted nucleation pathway in chemical self-assembly.</a> Science. 313, 80-83 (2006).</li><li>Bosman, A. W., Janssen, H. M., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=About+dendrimers:+structure,+physical+properties,+and+applications.">About dendrimers: structure, physical properties, and applications.</a> Chem. Rev. 99, 1665-1688 (1999).</li><li>Veld, M. A. J., Haveman, D., Palmans, A. R. A., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Sterically+demanding+benzene-1,3,5-tricarboxamides:+tuning+the+mechanisms+of+supramolecular+polymerization+and+chiral+amplification.">Sterically demanding benzene-1,3,5-tricarboxamides: tuning the mechanisms of supramolecular polymerization and chiral amplification.</a> Soft Matter. 7, 524-531 (2011).</li><li>Stals, P. J. M., Smulders, M. M. J., Mart&#237;n-Rap&#237;n, R., Palmans, A. R. A., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Asymmetrically+substituted+benzene-1,3,5-tricarboxamides:+self-assembly+and+odd-even+effects+in+the+solid+state+and+in+dilute+solution.">Asymmetrically substituted benzene-1,3,5-tricarboxamides: self-assembly and odd-even effects in the solid state and in dilute solution.</a> Chem. Eur. J. 15, 2071-2080 (2009).</li><li>De Greef, T. F. A., Smulders, M. M. J., Wolffs, M., Schenning, A. P. H. J., Sijbesma, R. P., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Supramolecular+polymerization.">Supramolecular polymerization.</a> Chem. Rev. 109, 5687-5754 (2009).</li><li>Smulders, M. M. J., Nieuwenhuizen, M. M. L., de Greef, T. F. A., Schoot, P. v. a. n. d. e. r., Schenning, A. P. H. J., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=How+to+distinguish+isodesmic+from+cooperative+supramolecular+polymerization?+Chem.">How to distinguish isodesmic from cooperative supramolecular polymerization? Chem.</a> Eur. J. 16, 362-367 (2010).</li><li>Besenius, P., Heynens, J. L. M., Straathof, R., Nieuwenhuizen, M. M. L., Bomans, P. H. H., Terreno, E., Aime, S., Strijkers, G. J., Nicolay, K., Meijer, E. W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Paramagnetic+self-assembled+nanoparticles+as+supramolecular+MRI+contrast+agents.">Paramagnetic self-assembled nanoparticles as supramolecular MRI contrast agents.</a> Contrast Media Mol. Imaging. , (2012).</li></ol>

Keine Interessenskonflikte erklärt.

Die sich selbst organisierenden diskotischen Amphiphile in diesem Beitrag mit dem Gd (III)-DTPA-Komplex diskutiert werden derzeit untersucht, wie neuartige Magnet-Resonanz-Tomographie (MRT) Agenten, die einen hohen Kontrast kombinieren mit einstellbarer Ausscheidung Zeiten. 15 Daher sind die Angaben zu ihrem Selbst- Montage Verhalten und ihre Stabilität unter verschiedenen Bedingungen sind von entscheidender Bedeutung. Die Kombination aus spektroskopischen (CD-und NMR), (SAXS) und Mikroskopie (Cryo-TEM)-Techniken ermöglicht die Visualisierung der gebildeten Strukturen und die Quantifizierung ihrer thermodynamischen Parameter. Diese Kombination von Techniken ist allgemein anwendbar für sich selbst organisierenden Molekülen, solange eine bevorzugte Schraubensinns in das untersuchte System ermöglicht einen Unterschied in der Absorption von links und rechts-zirkular polarisiertes Licht.

<table border="1"><tbody><tr><td> Name des Reagenz / Ausrüstung </td><td> Firma </td><td> Katalog-Nummer </td><td> Kommentare </td></tr><tr><td> BTA-Gd (III)-DTPA </td><td></td><td></td><td> Made in-house </td></tr><tr><td> BTA-Y (III)-DTPA </td><td></td><td></td><td> Made in-house </td></tr><tr><td> CD-Spektroskopie </td><td> Jasco </td><td> Jasco J-815 Spektropolarimeter </td><td></td></tr><tr><td> NMR- </td><td> Varian </td><td> Varian Unity Inova 500-Spektrometer </td><td> 5-mm-ID-PFG-Sonde von Varian </td></tr><tr><td> Cryo-TEM </td><td> FEI </td><td> cryoTitan TEM </td><td></td></tr><tr><td> SAXS </td><td> Niederländisch-belgischen Beamline (BM26B) an der European Synchrotron Radiation Facility (ESRF) in Grenoble, Frankreich </td><td></td><td&gt; </td></tr></tbody></table>

controlling the size, shape and stability of supramolecular polymers in water

Für wässrige basierten supramolekularen Polymeren, ist die gleichzeitige Kontrolle über Form, Größe und Stabilität sehr schwierig ein. Zur gleichen Zeit, ist die Fähigkeit, dies zu tun sehr wichtig im Hinblick auf eine Reihe von Anwendungen in Funktionale Weiche Materie einschließlich Elektronik, Medizintechnik und Sensorik. In der Vergangenheit erfolgreicher Strategien, um die Größe und Form der supramolekularen Polymeren in der Regel auf die Verwendung von Vorlagen 2,3, 4 oder Verschließer Ende selektiven Lösungsmittel Techniken 5 fokussiert zu steuern. Hier veröffentlichen wir eine Strategie für sich selbst organisierenden diskotischen Amphiphile basiert, die der Kontrolle über die Stack-Länge und Form der geordneten, chirale kolumnare Aggregate führt. Durch den Ausgleich elektrostatische Abstoßung auf der hydrophilen Rand und attraktive nichtkovalente Kräfte innerhalb des hydrophoben Kerns des polymerisierenden Baustein schaffen wir es schaffen kleine und diskrete kugelförmige Objekte 6,7. Increasingen die Salzkonzentration zu screenen, die Ladungen induziert eine Kugel-zu-Stab Übergang. Interessanterweise wird dieser Übergang zu einer Erhöhung der Kooperativität in der temperaturabhängigen Self-Assembly-Mechanismus zum Ausdruck gebracht, und mehr stabile Aggregate erhalten werden. Für die Studie wählen Benzol-1 ,3,5-tricarboxamide (BTA) Kern mit einem hydrophilen Metallchelat über einen hydrophoben, fluorierten L-Phenylalanin Abstandshalter (Schema 1). Die Metall-Chelat ausgewählt ist ein Gd (III)-DTPA-Komplex, der zwei gesamten restlichen Ladungen pro komplex und notwendigerweise zwei Gegenionen enthält. Das eindimensionale Wachstum des Aggregats wird durch π-π Stapeln und intermolekularer Wasserstoffbrücken gerichtet. Jedoch sind die elektrostatischen, abstoßende Kräfte, die von den Ladungen auf der Gd (III)-DTPA-Komplex Start Begrenzung der eindimensionalen Wachstum der BTA-basierten diskotischen, sobald eine bestimmte Größe erreicht ergeben. Bei millimolaren Konzentrationen der gebildete Aggregat eine SPHErische Form und einen Durchmesser von etwa 5 nm, wie aus 1 H-NMR-Spektroskopie, Kleinwinkel Röntgenstreuung und Kryo-Transmissionselektronenmikroskopie (Cryo-TEM) abgeleitet. Die Stärke der elektrostatischen Abstoßung zwischen Molekülen kann durch Erhöhung der Salzkonzentration der gepufferten Lösungen reduziert werden. Das Screening der Ladungen induziert einen Übergang von kugelförmigen Aggregaten in längliche Stäbchen mit einer Länge&gt; 25 nm auf. Kryo-TEM ermöglicht, um die Änderungen in Form und Größe zu visualisieren. Darüber hinaus ermöglicht CD-Spektroskopie zur Ableitung der mechanistische Details der Self-Assembly-Prozesse vor und nach der Zugabe von Salz. Wichtig ist, dass die Kooperativität-ein wesentliches Merkmal, das die physikalischen Eigenschaften des hergestellten Polymeren supramolekularen-erhöht dramatisch beim Screening bestimmt die elektrostatischen Wechselwirkungen. Diese Erhöhung der Kooperativität führt zu einer signifikanten Erhöhung des Molekulargewichts der gebildeten supramolekularen Polymeren in Wasser.

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Controlling the Size, Shape and Stability of Supramolecular Polymers in Water

Das Ziel dieses Experiments ist es, zu bestimmen und steuern die Größe, Form und Stabilität des self-assembled diskotischen Amphiphile in Wasser. Für wässriger Basis supramolekularer Polymere wie Maß an Kontrolle ist sehr schwierig. Wir wenden eine Strategie sowohl mit abstoßenden und anziehenden Wechselwirkungen. Die experimentellen Techniken angewandt, um dieses System charakterisieren, sind breit anwendbar.

Steuern der Größe, Form und Stabilität der supramolekularen Polymeren in Wasser

For aqueous based supramolecular polymers, the simultaneous control over shape, size and stability is very difficult1. At the same time, the ability to do ...

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