Name: towards biomimicking wood: fabricated free-standing films of nanocellulose, lignin, and a synthetic polycation
Uploaded: 2014-06-17T22:45:00
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Este trabalho foi apoiado principalmente pelo programa do Instituto de Crítica de Tecnologia e Ciências Aplicadas (ICTAS) na Universidade Virginia Tech, a tecnologia Graduate School Virginia do Doutorado Acadêmico para apoiar o programa de Nanotecnologia Sustentável, e também os Estados Unidos Departamento de Agricultura, NIFA número de concessão 2010-65504-20429. Os autores também agradecer as contribuições de Rick Caudill, Stephen McCartney, e W. Travis Igreja para este trabalho.

1. Nanofibrillated Celulose Preparação 55 <ol><li> Configuração de 3 L balão de três tubuladuras com 2 L de água desionizada, um agitador de topo, e sonda de pH. </li><li> Adicionar pasta kraft deslenhificada, 88% de brilho (20 g, 1% (w / v, com base no peso seco)), 2,2,6,6-tetrametilpiperidina 1-oxilo (TEMPO) (0,313 g, 0,1 mmol / g celulose) e brometo de sódio (NaBr, 2,0 g, 1 mmol / g celulose) ao balão. <ol><li> Misturar a fibra de celulose com o agitador suspenso até que a fibra é dispersa e n...

Fabricação de nanocellulose Para a fabricação nanocellulose é necessária a oxidação com êxito da fibra da polpa para fácil atrial. A oxidação é controlado por hipoclorito de sódio disponível, que deve ser adicionado lentamente em quantidades conhecidas com base na quantidade de celulose. Uma razão para a oxidação limitada surge a partir da armazenagem da solução de hipoclorito de sódio durante períodos prolongados. Isso reduziu a eficiência de oxidação pode ser observad...

Há um grande interesse de obter produtos químicos e combustíveis adicionais a partir de biomassa, como o carbono seqüestrado pelas plantas durante a fotossíntese é parte do atual ciclo de CO 2. A maioria de carbono retido (42-44%) está na forma de celulose, um polímero composto por unidades de glucopiranose β de 1 a 4 ligações; quando hidrolisado, a glicose pode ser utilizada como reagente principal para a fermentação em combustíveis à base de álcool. No entanto, a arquitectura da parede celular de plantas lenhosas evoluiu para milênios criando um material que é resistente à degradação no ambiente natural 1. Esta estabilidade se transfere para o processamento industrial de materiais lenhosos, como culturas energéticas fazendo celulose de difícil acesso, isolar e quebra em glicose. Um olhar mais atento a ultra-estrutura da parede celular secundária revela que é um nanocompósito polímero composto de microfibrilas de celulose paracristalinas camadas incorporado em uma matriz amorfa de lignina e bainhaicelluloses 2-4. As microfibrilas de celulose orientadas longitudinalmente tem um diâmetro de cerca de 2-5 nm, que são agregados em conjunto com outros hetero-polissacarideos, para formar unidades maiores de 5 feixes de fibrilas. Os feixes de fibrilas são embutidos em um complexo de lignina-hemicelulose composto de um polímero amorfo de unidades fenilpropanol, com algumas ligações com outros hetero-polissacarídeos como glucoronoxylan 4. Além disso, esta estrutura é ainda organizado em camadas ou lamelas, em toda a parede celular secundária lignificação 6-8. As enzimas, como as celulases, têm um tempo muito difícil o acesso de celulose dentro da parede da célula, uma vez que se encontra na sua forma de fibrilas e incorporado na lenhina. O ponto crucial de verdadeiramente fazer combustíveis de base biológica e plataformas de produtos químicos renováveis ​​a realidade é desenvolver processos que permitem economicamente a sacarificação de celulose em sua forma nativa. Novas tecnologias químicas e de imagem estão auxiliando na ruaudy dos mecanismos envolvidos na sacarificação de 9,10 celulose. Muito trabalho tem-se centrado em Raman confocal de imagem 11 e microscopia de força atômica de 12 para estudar a composição química da parede celular e morfologia. Ser capaz de acompanhar de perto os mecanismos de deslignificação e sacarificação é um passo significativo para a frente, impactando a conversão de celulose em glicose. Sacarificação de superfícies de celulose modelo foi analisado por medir as taxas cinéticas de enzimas com uma microbalança de cristal de quartzo com monitoramento dissipação (QCM-D) 13. No entanto, as paredes celulares são nativas altamente complexa, como indicado acima, e isto cria a ambiguidade de como diferentes processos de conversão de alterar a estrutura da parede da célula da planta (peso molecular do polímero, ligações químicas, de porosidade). Modelos de instalação livre das substâncias da parede celular com composição estrutural conhecido iria resolver este problema e permitir a integração de amostras em química e imaginação estado-da-arteequipamentos ng. Existe uma falta de modelos da parede celular e outros disponíveis podem ser categorizados como misturas de materiais de polímero e de celulose regenerada ou de celulose bacteriana 14, enzimaticamente polimerizados compósitos de lignina-polissacarídeo 15-17, 18-21 ou superfícies do modelo. Alguns modelos que começam a assemelhar-se a parede da célula são as amostras que contêm lenhina ou análogos precursores polimerizados enzimaticamente na presença de celulose, na sua forma microfibrilar. No entanto, estes materiais sofrem de falta de arquitectura camada organizada. Uma rota simples para a criação de materiais nanocompósitos com arquitetura organizada é o (LbL) técnica camada por camada de montagem, com base na adsorção seqüencial de polímeros ou nanopartículas com encargos complementares ou grupos funcionais de forma organizada filmes compostos de várias camadas 22-25. Free-standing nanocompósitos híbridos de alta resistência, feitos por deposição LbL de polímero e nanoparticles, têm sido relatados por Kotov et al. 26-30. Entre muitas outras aplicações, filmes automontados também têm sido investigados por seu uso potencial na entrega terapêutico 31, as membranas das células de combustível 32,33, as baterias de 34, e da superfície de fibras lignocelulósicas modificação 35-37. Materiais compósitos O interesse recente na celulose nanoescala baseados levaram à preparação e caracterização de multicamadas LbL de nanocristais de celulose (CNC), preparados por hidrólise com ácido sulfúrico, de fibras de celulose, e polielectrólitos positivamente carregados 38-43. Estudos semelhantes também foram realizados com nanocristais de celulose obtidos a partir tunicin marinha e polieletrólitos catiônicos 44, CNC e xiloglucano 45 e CNC e quitosana 46. LbL multicamadas de celuloses carboxiladas nanofibrillated (SNF), obtidas por homogeneização de alta pressão, de fibras de celulose com polielectrólitos catiónicos tem sido tambémEstudou 47-49. A preparação, propriedades e aplicação de CNCs e celulose nanofibrillated foram revistos em detalhe 50-53. O presente estudo envolve a análise da técnica LbL como uma forma potencial para montar polímeros lignocelulósicos isolados (como nanocellulose e lignina) de forma ordenada como o primeiro passo no sentido de uma composição lignocelulósica biomimético com estrutura lamelar. A técnica de automontagem foi seleccionado para as suas condições de processamento benignas, tais como, a temperatura ambiente, a pressão, e água como o solvente, que são as condições para a formação de compósitos singular 54. Neste estudo, um relatório sobre o multicamadas acúmulo de componentes de madeira constitutivos, ou seja, as microfibrilas de celulose da tetrametilpiperidin 1-oxi (TEMPO) oxidação mediada de celulose e lignina isolada em filmes lamelares free-standing. Dois ligninas diferentes são usadas de diferentes técnicas de extração, um a lignina técnica do organosolv processo de polpação, e por outro uma lignina isolada da bola de moagem com menos alteração durante o isolamento. Estes compostos são combinados com um polieletrólito sintético neste estudo inicial para demonstrar a viabilidade de tornar estáveis ​​filmes free-standing com arquitetura semelhante à parede celular nativa.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="699">
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sulfate pulp</td>
			<td style="width:108px;">Weyerhaeuser&#160;</td>
			<td style="width:119px;">donated</td>
			<td style="width:215px;">brightness level of 88%</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">organosolv lignin</td>
			<td style="width:108px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:119px;">371017</td>
			<td>discontinued</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">hardwood milled wood lignin</td>
			<td style="width:108px;">see reference in paper</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">polydiallyldimethylammonium chloride&#160;</td>
			<td style="width:108px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:119px;">409022</td>
			<td style="width:215px;">Mn = 7.2&#215;10^4, Mw=2.4&#215;10^5</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">2,2,6,6-Tetramethylpiperidine 1-oxyl (TEMPO)&#160;</td>
			<td style="width:108px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:119px;">214000</td>
			<td>catalytic oxidation of primary alcohols to aldehydes with a purity of 98%, molecular weight is 156.25g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sodium bromide</td>
			<td style="width:108px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:119px;">S4547</td>
			<td>purity &#8805;99.0%, molecular weight 102.89</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sodium hypochlorite</td>
			<td style="width:108px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:119px;">425044</td>
			<td>reagent grade, available chlorine 10~15%, molecular weight 74.44g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sodium hydroxide</td>
			<td style="width:108px;">VWR</td>
			<td style="width:119px;">BDH7221-4</td>
			<td>0.5N aqueous solution, density 1.02g/ml, molecular weight 40 g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sodium hydroxide</td>
			<td style="width:108px;">Acros Organics</td>
			<td style="width:119px;">AC12419-0010</td>
			<td>0.1N aquesous solution, specific gravity 1.0 g/ml, molecular weight 40 g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">ammonium hydroxide</td>
			<td style="width:108px;">Acros Organics</td>
			<td style="width:119px;">AC39003-0025</td>
			<td>25% solution in water, pH 13.6, density 0.89, molecular weight 35.04 g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">hydrogen peroxide</td>
			<td style="width:108px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:119px;">H325-100</td>
			<td>30.0~32.0% certified ACS, pH 3.3, density 1.11</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">Mica sheets</td>
			<td style="width:108px;">TED Pella</td>
			<td style="width:119px;">NC9655733</td>
			<td>Pelco, grade V5, 10&#215;40mm, 23mm T, minimum air and bubbles, very clean</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">sulfuric acid</td>
			<td style="width:108px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:119px;">A300-212</td>
			<td>95.0~98.0 w/w%, certified ACS plus, molecular weight 98.08 g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">cellulose acetate</td>
			<td style="width:108px;">McMaster Carr</td>
			<td style="width:119px;">8564K44</td>
			<td>degree of substitution 2.5</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">ethanol</td>
			<td style="width:108px;">Decon Laboratories</td>
			<td style="width:119px;">04-355-223</td>
			<td>200 proof (100%), USP</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">acetone</td>
			<td style="width:108px;">Fisher Scientific</td>
			<td style="width:119px;">A18-4</td>
			<td>purity &#8805;99.5%, certified ACS reagent grade, density 0.79 g/ml, molecular weight 58.08 g/mol</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">syringy pump</td>
			<td style="width:108px;">Harvard Apparatus</td>
			<td style="width:119px;">552226</td>
			<td>pump 22 infusion/withdraw with standard syringe holder, flow rate 0.002 ul/h~55.1ml/min</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">Mill-Q water purification system</td>
			<td style="width:108px;">EMD Millipore</td>
			<td style="width:119px;">D3-UV</td>
			<td>Direct-Q, UV, water conductivity 18.5 M&#937; cm with 20 liter reservair</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">pH meter</td>
			<td style="width:108px;">Mettler Toledo</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td style="width:215px;">SeverMulti</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">balance</td>
			<td style="width:108px;">Mettler Toledo</td>
			<td style="width:119px;">AB135-S</td>
			<td>accuracy 0.1mg</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">atomic force microscope</td>
			<td style="width:108px;">Asylum Research</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>MFP-3D, Olympic fluorescent microscope stage</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">ellipsometer</td>
			<td style="width:108px;">Beaglehole Instruments</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">fiber centrifuge</td>
			<td style="width:108px;">unknown</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>basket style centrifuge</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">Warring blender</td>
			<td style="width:108px;">Warring</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>Commercial</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">ultrasonic processor</td>
			<td style="width:108px;">Sonics</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td>Sonics 750W, sound enclosure</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:257px;">Quartz crystal microbalance with dissipation monitoring (QCM-D)</td>
			<td style="width:108px;">Q-Sense Inc.&#160;</td>
			<td style="width:119px;">E4</td>
			<td>measure fundamental frequency of 5MHz, and monitor odd number overtones/harmonics from 3~13, use gold-coated piezoelectric quartz crystals</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:257px;">automatted dipper arm</td>
			<td style="width:108px;">Lynxmotion</td>
			<td style="width:119px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

towards biomimicking wood: fabricated free-standing films of nanocellulose, lignin, and a synthetic polycation

Materiais de madeira são compostos de paredes celulares de plantas que contêm uma parede celular secundária em camadas composto por polímeros de polissacáridos estruturais e lignina. Camada por camada (LbL) processo de montagem que se baseia no conjunto de moléculas de cargas opostas de soluções aquosas foi usada para construir um filme composto independente de polímeros de madeira isolados de lignina e celulose oxidada nanofibril (NFC). Para facilitar a montagem destes polímeros carregados negativamente, de um polielectrólito de carga positiva, de poli (cloreto de diallyldimethylammomium) (PDDA), foi utilizado como uma camada de ligação para criar esta parede celular modelo simplificado. O processo de adsorção em camadas foi estudado quantitativamente utilizando microbalança de cristal de quartzo com monitoramento dissipação (QCM-D) e elipsometria. Os resultados mostraram que a camada de massa / espessura por camada adsorvida aumentou como uma função do número total de camadas. A cobertura da superfície das camadas adsorvidas foi estudada com microscopia de força atômica (AFM).A cobertura completa da superfície com a lignina em todos os ciclos de deposição foi encontrado para o sistema, no entanto, a cobertura de superfície por NFC aumentou com o número de camadas. O processo de adsorção foi realizada durante 250 ciclos (500) em bicamadas um acetato de celulose (CA) do substrato. Transparente LBL montado filmes estacionárias nanocompósitos foram obtidos quando o substrato CA foi depois dissolvido em acetona. Microscopia eletrônica de varredura (MEV) das seções transversais fraturadas mostrou uma estrutura lamelar, ea espessura por ciclo de adsorção (PDDA-lignina-PDDA-NC) foi estimada em 17 nm para dois tipos de lignina diferentes usados ​​no estudo. Os dados indicam uma película com uma arquitectura altamente controlado onde nanocellulose e lignina são espacialmente depositado em nanoescala (um nanocompósitos polímero-polímero), semelhante ao que é observado na parede celular nativa.

QCM-D Análise de Structured Polymer Fabrication Woody Film A adsorção LbL de lignina, NFC e PDDA foi monitorada em tempo real com QCM-D em dois experimentos diferentes envolvendo dois tipos de lignina. Este método de análise é muito sensível para detectar alterações na frequência, quando as moléculas de adsorver à superfície do cristal de quartzo Figura 1 contém uma descrição pormenorizada da resposta QCM-D em um ciclo de deposição, que envolve duas bicamadas ...

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Towards Biomimicking Wood: Fabricated Free-standing Films of Nanocellulose, Lignin, and a Synthetic Polycation

O objetivo desta pesquisa foi o de formar planta sintética tecido da parede celular usando montagem camada por camada de fibrilas nanocellulose e lignina isolado montado a partir de suspensões aquosas diluídas. Foram utilizadas as técnicas de medição de superfície de microbalança de cristal de quartzo e de microscopia de força atómica para monitorizar a formação do material nanocompósito de polímero-polímero.

Rumo Biomimicking Madeira: Fabricados free-standing Filmes de nanocellulose, lignina, e uma policátion sintético

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