Name: fabricating degradable thermoresponsive hydrogels on multiple length scales via reactive extrusion, microfluidics, self-assembly, and electrospinning
Uploaded: 2018-04-16T13:00:00
Duration: 12 min 7 s
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自然科学工学研究会議のカナダ (レベル)、レベルの作成から資金調達-同上 (細胞外マトリックスの統合デザイン) プログラム 20/20: レベル眼生体材料研究ネットワーク、およびオンタリオ研究省と技術革新の初期研究者賞プログラムが認められています。

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スマート材料は、外部および/または環境の信号にリバーシブルの「オンデマンド」応答のための潜在性ための重要な注目を集めています。温度応答性材料は温度 T での沈殿物の温度駆動の結果下の臨界溶液温度 (LCST) 動作により特定の関心を集めている > LCST1,2。感温ハイドロゲルのコンテキストでこの下限臨界溶液温度現象は可逆 swelling/腫れイベント一括温度可変サイズの結果によって明示される (T で大きく < LCST)3細孔のサイズ (大きい T で< LCST)4、および界面特性 (T で親水性 < LCST)5。このような遷移は、ドラッグデリバリーに広く適用されている (外部または環境にトリガー可能な薬物4,6,7をリリース)、組織エンジニア リングと細胞培養 (可逆細胞粘着のため/はく離8,9,10)、(切替可能な膜の気孔率と浸透率またはサーマル リサイクル可能の診断サポート11,12,の版13)、マイクロ流体処理 (オン ・ オフ弁の流れ14,15を調整する)、およびレオロジー修飾子 (の温度可変粘性16)。重要な (そして増加) 仕事も oligoethylene リコール (ポリメタクリル酸に行ったものの、最も一般的感温ハイドロゲルは、poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM)17、に基づいてを調査 (POEGMA)2 ,18 , poly(vinylcaprolactam) (PVCL)19,20。POEGMA は、数の異なる基を有するモノマーの線形予測を混合物の21,22の予想される改善された生体適合性とその曲安易な LCST 挙動を与えられた特定の最近の関心を集めています。エチレンオキシドの側鎖の繰り返し単位を変えたり ~ 20 ° C から LCST > 90 ° C2,23。ただし、これらのポリマーのラジカル重合により作製した、従って潜在的なユーティリティおよび生物医学アプリケーションのコンテキストでこのような高分子の訳しを著しく抑える炭素-炭素バックボーンが含まれています分解 (または少なくとも腎のろ過によりクリアランスのための容量) の要件は、通常。
この制限に対し、我々 が最近広く報告ヒドラゾン化学の応用で (すなわち、ヒドラジドとアルデヒド官能基化前ポリマー反応) 感温の分解性類縁体を準備するには。ヒドロゲル24,25,26,27,28,29。機能性前駆体高分子30の混合時に酸ヒドラジドとアルデヒド グループ間急速かつ可逆的反応により両方の in situゲル化 (安易な注入を必要とせずにこれらの材料を有効にする手術注入または任意の種類の UV 照射や化学開始など外部重合刺激) 化学架橋サイトの密度によって制御される速度でネットワークの加水分解の分解だけでなく。さらに、腎の濾過限度以下ヒドロゲルを準備するために使用前のポリマーの分子量を図り、このアプローチを使用したゲルは、25 本体から消去することができますオリゴマー前駆体ポリマーに戻って低下します。 ,,2728。低毒性とこれら材料25,26,27による低の炎症性組織反応と相まって、このアプローチを提供する可能性のある変換可能な感温の使用法医学、特に場合は、すべての長さにこのようなヒドロゲルの制御された分解性アナログ スケール (一括、マイクロ、ナノ) スマート ゲルを作製できます。
このプロトコル合成感温前ポリマー ヒドラジドとアルデヒド グループと同様の方法これらのポリマーに適用する上明確に定義された寸法を持つゲルを作成する制御番号、機能集積化を行うための方法について述べる様々 な長さのスケール。特に、この原稿は、反応性酸ヒドラジドとアルデヒド官能基化前ポリマーの混合を制御する開発し、, このように明確に定義されたジオメトリと感温ハイドロゲル ネットワークを作成する 4 つの異なるアプローチを説明しますと形態:
スタティック ミキサーをそのコンセントに装備して、その後に共押出ダブルバレル シリンジの樽に反応前のポリマーを読み込まテンプレート戦略を説明、定義されたサイズに分解性一括ヒドロゲルを作成する、シリコン金型目的ハイドロゲル形状および寸法21,27 (図 1)。
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig1.jpg"> 図 1: 一括ハイドロゲル形成の模式。ヒドラジドとアルデヒド官能基化高分子溶液 (水または緩衝水溶液) はダブル バレル シリンジの樽に読み込まれ、円筒形のシリコーン型に、このスタティック ミキサーを通して共押出します。ミックス フォーム ヒドラゾン架橋ハイドロゲルが自立 (一度金型を削除) を分前駆体高分子の濃度および官能基密度によって数秒以内にその場で急速なゲル。<a href="//cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig1large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
ミクロン スケールの分解性ゲル粒子を作成するため反応マイクロ メソッドが記載されて、前駆体高分子溶液は、同時に混合し、ソフト リソグラフィ テンプレート マイクロ流体チップ設計を使用して、有効にすることを乳化、混合反応性高分子液滴の形成その後ゲルその場でテンプレートのサイズとフォーム ゲル微粒子乳剤 (図 2)31,32。
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig2.jpg"> 図 2: ゲル微粒子形成反応マイクロ流体を介してのスケマティック。(A, B)ヒドラジドとアルデヒド官能基化高分子溶液 (水または緩衝水溶液) は、ジグザグの一連の水路の逆流を防いで圧力勾配を作成するように設計を介して下流に接続されている別の貯水池にシリンジ ポンプによって供給されます。ポリマー、(またシリンジ ポンプによって駆動される) 両側から流れるパラフィン オイルでせん断される直前に混合し、水の流れ中心生産の結果ノズルを通して強制連続パラフィン油相 (高分子溶液) 液滴(ノズル面積と液滴形成過程の図の (B) 参照)。追加の 2 つパラフィン油入口ノズルをさらに別のコレクション チャネル流、その後生成される微粒子ゲル粒子除去する前に完全なゲル化への水滴の後配置します。磁気撹拌ビーカー; で収集(C) ノズルの液滴生成プロセスの画像 (そのヒドラジド ポリマーは混合を説明するために青というレッテルに注意)
反応前駆体ポリマー (「シード」高分子) の 1 つのソリューションがあり、安定した nanoaggregate を形成するための LCST 上記方法について説明自己反応性熱駆動、ナノスケールの分解性ゲル粒子を作成するには相補的な反応前駆体ポリマー (「架橋」ポリマー); 添加による架橋後結果ヒドラゾン架橋ナノゲル28nanoaggregate (図 3) で直接テンプレート化されたサイズがあります。
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig3v2.jpg"> 図 3: 熱駆動を介してナノゲル形成反応の概略図自己集合。上記の安定した uncrosslinked nanoaggregate を作成するその下限臨界溶液温度 (感温) ヒドラジド官能基化ポリマーを含む水溶液を加熱します。次、アルデヒド官能基化ポリマーはヒドラゾン結合形成を介して nanoaggregate 架橋に追加し、したがって、LCST 以下で冷却にナノゲル粒子を安定させます。<a href="//cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig3v2large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
(一括ゲルを作るために使用)、そのコンセントでスタティック ミキサー搭載ダブル バレル注射器は標準エレクトロスピニング プラットフォーム (図 4 に接続されている反応エレクトロスピニング法を説明分解性ナノファイバーの作製、)33。
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig4.jpg"> 図 4: ハイドロゲル ナノファイバー形成反応エレクトロスピニング模式。スタティック ミキサー (一括ヒドロゲルのとおりロードしますが、またエレクトロスピニングの援助として高分子量 poly(ethylene oxide) の分数を含む) でダブル バレル注射器が接続されている注射器の終わりに針とシリンジ ポンプにマウントされています。高電圧電源。ヒドラゾンの架橋は、ストリーム (アルミ箔やアルミ円板) コレクターに達するナノ形態を維持するため、紡糸プロセス中に発生します。<a href="//cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig4large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
興味のポリマーとして PNIPAM または POEGMA のいずれかを使用してこのプロトコルで分解スマート ハイドロゲル ネットワークを作成するこのような手法の応用を実証します。粘度の適切な調整はあるものの、任意の水溶性ポリマーに記載されている基本的なアプローチを翻訳ことができますただし、(の場合、自己組織化ナノゲル作製法) 種子の形成の前のポリマーの安定性nanoaggregate。

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		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Chemicals</td>
			<td style="width:268px;"></td>
			<td style="width:287px;"></td>
			<td style="width:477px;"></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">2,2 - azobisisobutryic acid dimethyl ester</td>
			<td style="width:268px;">Wako Chemicals</td>
			<td style="width:287px;">101138</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Di(ethylene glycol) methyl ether methacrylate (M(EO)2MA)</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">447927</td>
			<td>188.2 g/mol, n=2 ethylene oxide repeat units</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Oligo (ethylene glycol) methyl ether methacrylate (OEGMA475)</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">447943</td>
			<td>475 g/mol, n=8-9 ethylene oxide repeat units</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Acrylic acid (AA), 99%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">147230</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Thioglycolic acid (TGA), 98%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">T3758</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Dioxane, 99%</td>
			<td style="width:268px;">Caledon Labs</td>
			<td style="width:287px;">360481</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Nitrogen, UHP grade</td>
			<td style="width:268px;">Air Liquide</td>
			<td style="width:287px;">Alphagaz1 765A-44</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Adipic acid dihydrazide (ADH), 98%</td>
			<td style="width:268px;">Alfa Aesar</td>
			<td style="width:287px;">A15119</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">N&#39;-ethyl-N-(3- dimethylaminopropyl)-carbodiimide (EDC, x%)</td>
			<td style="width:268px;">Carbosynth</td>
			<td style="width:287px;">FD05800</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Hydrochloric acid (HCl), 37%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">320331</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Sodium hydroxide (NaOH), 97%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">221465</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">Aminoacetyl aldehyde dimethyl acetal, 99%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">121967</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">4-Hydroxy-TEMPO, 97%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">176141</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Methacryloyl chloride,97x%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">523216</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Petroleum ether, 95%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">32047</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Magnesium sulfate, 99.5%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">M7506</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">tert-Butyl methyl ether, &#62;99.0%</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">443808</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Phosphate buffered saline</td>
			<td style="width:268px;">BioShop</td>
			<td style="width:287px;">PBS405.1</td>
			<td>1x, pH 7.3-7.5</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">N-isopropylacrylamide, 99%</td>
			<td style="width:268px;">J&#38;K Scientific</td>
			<td style="width:287px;">258717</td>
			<td>Recrystallized from 60% hexanes/40% toluene</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Ethanol, anhydrous</td>
			<td style="width:268px;">Commerical Alchols</td>
			<td style="width:287px;">P016EAAN</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Span 80</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">S6760</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Heavy paraffin oil</td>
			<td style="width:268px;">Caledon Labs</td>
			<td style="width:287px;">1326197</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Pentane, reagent grade</td>
			<td style="width:268px;">Caledon Labs</td>
			<td style="width:287px;">1/10/7800</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Poly (ethylene oxide) average Mv 600,000</td>
			<td style="width:268px;">Sigma Aldrich</td>
			<td style="width:287px;">182028</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Supplies essential for synthesis and hydrogel fabrication</td>
			<td style="width:268px;"></td>
			<td style="width:287px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Rotary evaporator</td>
			<td>Heidolph</td>
			<td style="width:287px;">G3</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Dialysis tubing (3500 Da molecular weight cut-off)</td>
			<td>Spectrum Labs</td>
			<td style="width:287px;">28170-166</td>
			<td>Vol/length= 6.4mL/cm</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Double barrel syringe</td>
			<td style="width:268px;">Medmix</td>
			<td style="width:287px;">L series</td>
			<td>L series, 2.5 mL, 1:1 volume ratio</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Static mixer</td>
			<td style="width:268px;">Medmix</td>
			<td style="width:287px;">L series</td>
			<td>L series, 2.5 mL, 1:1 volume ratio, 1.5&#34; length</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Silicone rubber sheet, 1/16&#34; thickness</td>
			<td style="width:268px;">McMaster-Carr</td>
			<td style="width:287px;">9010K12, 30A Durometer (Super Soft)</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Syringe pump</td>
			<td style="width:268px;">KD Scientific</td>
			<td>KDS Legato 200</td>
			<td>Infuse Only Dual Syringe Pump</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">High voltage power supply</td>
			<td style="width:268px;">Spellman</td>
			<td style="width:287px;">230-20R</td>
			<td>0 to 20 kV</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Microfluidic Chip Fabrication</td>
			<td style="width:268px;"></td>
			<td style="width:287px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Silicon wafer</td>
			<td style="width:268px;">University Wafer</td>
			<td style="width:287px;">2080</td>
			<td>D = 76.2 mm; 380 &#181;m thickness; P-doped; &#60;100&#62; orientation&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">SU-8 100</td>
			<td style="width:268px;">MicroChem</td>
			<td style="width:287px;">Y131273</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">SU-8 Developer</td>
			<td style="width:268px;">MicroChem</td>
			<td style="width:287px;">Y020100</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Custom 2.5&#34; spincoater</td>
			<td style="width:268px;">Built in-house</td>
			<td style="width:287px;">N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Mask Aligner</td>
			<td style="width:268px;">KARL SUSS</td>
			<td style="width:287px;">MJB3 UV400 (with a 276 W lamp)</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Masterflex L/S 13 Silicone Tubing</td>
			<td style="width:268px;">Cole Parmer</td>
			<td>OF-96400-13</td>
			<td>Peroxide-cured</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">Dow Corning Sygard 184 Silicone Elastomer Base&#160;</td>
			<td>Ellsworth Adhesives</td>
			<td style="width:287px;">4019862</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;">Dow Corning Sygard 184 Silicone Elastomer Curing Agent&#160;</td>
			<td>Ellsworth Adhesives</td>
			<td style="width:287px;">4019862</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">High Power Plasma Cleaner&#160;</td>
			<td style="width:268px;">Harrick</td>
			<td style="width:287px;">PDC-002-HP</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Characterization Instruments</td>
			<td style="width:268px;"></td>
			<td style="width:287px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Mach 1 micromechanical tester</td>
			<td style="width:268px;">Biomomentum</td>
			<td style="width:287px;">LB007-EN</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Cellstar tissue culture 12 well plate</td>
			<td style="width:268px;">Greiner Bio-one</td>
			<td style="width:287px;">665 180</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Cell culture insert for 12 well plate</td>
			<td style="width:268px;">Corning</td>
			<td style="width:287px;">08-771-12</td>
			<td>8 &#181;m pore size</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Optical microscope</td>
			<td>Olympus BX51 optical microscope</td>
			<td style="width:287px;">BX51</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Temperature-controlled microscope stage</td>
			<td>Linkam Scientific</td>
			<td style="width:287px;">THMS600</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Gel permeation chromatograph (GPC)</td>
			<td style="width:268px;">Waters</td>
			<td style="width:287px;">590 HPLC Pump</td>
			<td>Waters Styragel columns (HR2, HR3, HR4; 30 cm x 7.8 mm (ID); 5 mm particles), Waters 410 refractive index detector</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Dynamic light scattering (DLS)</td>
			<td>Brookhaven</td>
			<td style="width:287px;">90Plus Particle Size Analyzer</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Transmission electron microscopy (TEM)</td>
			<td>TEMSCAN</td>
			<td style="width:287px;">JEOL 1200EX</td>
			<td>Accelerating voltage 100 kV</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Scanning electron microscopy (SEM)</td>
			<td style="width:268px;">Tescan</td>
			<td style="width:287px;">Vega II LSU</td>
			<td>Accelerating voltage 10 kV</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:493px;">Microsquisher</td>
			<td style="width:268px;">CellScale Biomaterials Testing</td>
			<td style="width:287px;">MS-50M-01</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

fabricating degradable thermoresponsive hydrogels on multiple length scales via reactive extrusion, microfluidics, self-assembly, and electrospinning

その究極の臨床使用を生物学的関連性の欠如によって妨げられている様々 なスマート材料は、さまざまな生物医学アプリケーション (例えばドラッグデリバリー、ティッシュ エンジニア リング、バイオ イメージングなど) の検討されている間最もスマート材料の観察の劣化。特に、ほぼ一様に、機能的分解性ポリマーに基づく温度応答性ハイドロゲルのです (例えばpoly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM) または (oligoethylene リコール ポリメタクリル酸 (POEGMA)).可変セル材料相互作用、潜在的な theranostic 材料細胞骨格のリモート制御や代謝規制薬物送達の課題に感温ハイドロゲルの可能性を効果的に翻訳するなど、イメージングとドラッグデリバリー システムと他のアプリケーションのメソッドは (完全分解ではない) の場合、少なくとも腎クリアランスの材料の必要な有効期間を次のことができる、ヒドロゲルをレンダリングに必要なです。そのために、このプロトコルはヒドラジドと分子のアルデヒド官能基化 PNIPAM または POEGMA オリゴマーの反応に基づいて複数の長さスケールで加水分解分解ヒドラゾン架橋ハイドロゲルの調製をについて説明します。腎の濾過限度以下の重み。具体的には、分解性感温一括ヒドロゲル (ダブル バレル シリンジ法を使用して) を作製する方法ヒドロゲル粒子 (同時混合を促進するマイクロ流体プラットフォームを使用して両方のマイクロ スケールで、前駆体ポリマーの熱対流を使用してナノ乳化自己架橋法と)、ハイドロゲル ナノファイバー (反応性エレクトロスピニング戦略を使用して) 記述されています。それぞれのケースで従来自由ラジカル架橋プロセスを介して達成に類似した温度応答性のプロパティを持つハイドロゲルを達成することができます、しかし、ヒドラゾン架橋ネットワークは、オリゴマーに再編成する時間の経過と共に低下する可能性が前駆体高分子と有効にするクリアランス。そのため、(これが一般的、合成に応用水溶性ポリマー、スマート材料なだけではなく) これらのメソッドは合成スマート材料臨床応用への移行が容易になります期待しています。

一括ヒドロゲル シリコーン型にダブル バレル、注射器から押出成形金型の寸法に合わせるなりフリースタンディングにカビの除去;ゲル化は通常、数秒から数分ポリマー前駆体によって共押出次使用を発生します。(培細胞文化挿入を使用して腫れのソリューションから、ハイドロゲルを簡単に削除する測定)、腫れによる典型的な特性 thermoresponsivity (同じテクニックを使用して、上記の培養温度のサイクリングを測定し、相転移温度)、下 (測定を使用して、同じ手法で、以上のより長い期間)、劣化とせん断または圧縮弾性率 (2 mm 厚、7 mm 径の成形サンプルを使用して測定される) を示します、ハイドロゲルの可変性(具体的には、長鎖 OEGMA モノマー、ハイドロゲルを準備するために使用する短いの比 POEGMA) の前駆体ポリマーの化学によって反応前駆体高分子とそれらの濃度に官能基のモル分率前駆体ポリマー (図 5)27。
マイクロ流体は油および/または複合高分子水溶液相 (図 6 a)31の流量に基づく制御のサイズ、25-100 μ m のサイズのスケールに明確に定義されたゲル微粒子の形成に します。高温顕微鏡確認感温性 (に起因する可逆温度依存性腫れ-主のみわずかなヒステリシスをサイクル 1 を示すバルク ヒドロゲルをゲル微粒子に維持折りたたまれた状態の34で近隣のアミド グループの不可逆的な水素結合形成) が一括 PNIPAM ヒドロゲル (図 6 b)32で見られた一貫しました。さらに、ゲル微粒子が低下するそのオリゴマーの前駆体に戻る時間をかけて腎クリアランス (図 6)32を有効にします。
ヒドラジド修飾 PNIPAM ポリマー アルデヒド官能基化 PNIPAM 架橋続いて温水溶液中の nanoaggregation によって駆動される自己組織化高分子が高い単分散ナノゲルの結果 (多分散性 < 0.1) で、プロセス条件に応じて、180-300 nm のサイズの範囲は、(図 7A)28を使用しました。ナノゲル熱主より架橋ポリマーが追加されました (図 7B) として観察のより低い角度の従来のラジカル架橋 PNIPAM ナノゲルの典型的な感温動作を保持します。ナノゲルを凍結乾燥して粉粒 (図 7C) に変更することがなくできるナノゲル (図 7D) を策定する使用されるオリゴマー前駆体ポリマーを再形成するため加水分解を介して時間をかけて低下と。
反応エレクトロスピニング構造が作成され、仁科ハイドロゲル (図 8A) 〜 300 程度のナノファイバーの直径を持つ nm 可視クラスターイオンビーム粒子存在33なし達成可能な。水で POEGMA ベース ナノファイバーを浸漬急速な水分補給 (約 2 桁、図 8Bは、同じ組成物の一括ゲルと達成よりも高速化) ですが 8-10 週間以上前にナノ形態を維持生理学的な条件で加水分解劣化ヒドラゾン酸触媒付着劣化 (図 8C) 可能性がある期待どおりに、劣化が速くは酸触媒環境で観察されます。ナノ構造、また機械的に堅牢な乾燥と腫れた状態の両方複数のサイクルで取り扱いが容易で繰り返しひずみ (図 8D) を有効にします。
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig5v2.jpg"> 図 5:その場で -ゲル化性バルク分解性感温ハイドロゲル。(A) 代表 POEGMA ゲルのネットワーク組織と一括ヒドロゲル前駆体ポリマー; OEGMA475のモル % 混入の関数としての対応するゲル化時間画像(B ・ C)PO100ヒドロゲル前駆体高分子濃度変化 (B) と (C) モル % 機能グループ設立前駆体ポリマー; あたりでの貯蔵弾性率(D-F)POEGMA ゲル OEGMA475モル % 混入の関数としての生理化学的性質: (D) 貯蔵弾性率 (E) 劣化プロファイル 1 M HCl と温度反応 (F) 体積相転移温度範囲にわたって変更 20-60 ° c.すべての誤差範囲を表す n の標準偏差 = 4 複製測定。エルゼビアの許可を得て参照27から適応。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig5v2large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig6.jpg"> 図 6: 反応性マイクロから分解性ゲル微粒子のプロパティ。(A) 水 (精製) ゲル微粒子サイズにパラフィン油流量の影響(上と下の体積相転移温度; 単一熱サイクルの後に水で精製ゲル微粒子の Thermoresponsivity B)(C) 視覚評価 (写真) とゲル浸透クロマトグラフィー トレース (グラフ) ゲル微粒子の劣化を確認するに戻るその前駆体ポリマーのコンポーネント (ここでは、イメージングの時間スケールで加速劣化を促進する 1 M HCl で);スケールバー = 100 μ m. 適合からの参照32。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig6large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig7v2.jpg"> 図 7: 反応性から分解性ナノゲルの特性自己集合。(動的光散乱法から異なるアルデヒド: ヒドラジド高分子質量比を使用したナノゲルの A) 粒径分布 (inset: 透過電子顕微鏡写真、ナノゲルの球面の性質を確認する);(B) 感応 (動的光散乱法) からナノゲルの準備に使用されるアルデヒド: ヒドラジド ポリマー間質量比の関数として自己組織化粒子の n の標準偏差を表す誤差 = 4 複製;(C) 視覚確認ナノゲル集計の欠如の前と後の凍結乾燥;(ナノゲルの酸触媒劣化の D) 視覚的に確認 (ここでは上記の他の研究との整合性のため 1 M HCl);(E) ゲル浸透クロマト グラフ トレース ヒドラジドとアルデヒド官能基化前駆体ポリマーに類似性を示すナノゲル分解生成物。参照28から許可を適応します。著作権の 2015 年、アメリカの化学社会。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig7v2large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。
<img alt="Figure 8" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/54502/54502fig8v2.jpg"> 図 8: 分解反応の静電紡糸ナノファイバーのプロパティ。(A) 走査電子顕微鏡、ドライでナノファイバーの画像状態 (左)、水 (中間、薄いフィルム) に浸漬半分と完全に (右、厚い足場); 一晩水に浸した(B) 同じ組成のバルク ハイドロゲル (青) を基準にして (赤) 仁科ハイドロゲルの腫れ、誤差範囲 n の標準偏差を表す = 4 複製;(C) 走査型電子顕微鏡および (インセット) 視覚イメージ 1 M 塩酸; ナノファイバーの酸触媒劣化の追跡(ドライ (80 サイクル、20% 伸長/サイクル) の D) 引張サイクリングや腫れ (325 サイクル、10% 伸長/サイクル 10 mm PBS) エレクトロスピニング仁科ヒドロゲル。図は参照33から変更され、王立化学会から許可を得て再現します。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/54502/54502fig8v2large.jpg" target="_blank">この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください</a>。

Watch this Scientific Journal Video about Fabricating Degradable Thermoresponsive Hydrogels on Multiple Length Scales via Reactive Extrusion, Microfluidics, Self-assembly, and Electrospinning at JoVE.

Fabricating Degradable Thermoresponsive Hydrogels on Multiple Length Scales via Reactive Extrusion, Microfluidics, Self-assembly, and Electrospinning

分解性感温ハイドロゲル ヒドラゾン架橋高分子オリゴマー バルク スケール、マイクロ スケール、およびナノスケール、ゲル粒子・ ナノファイバーの調製のための後者のに基づいて作製のためのプロトコルを説明します。

自己組織化反応押出、マイクロフルイディクス, 経由で複数の長さスケールでの分解性感温ハイドロゲルを加工・ エレクトロスピニング

While various smart materials have been explored for a variety of biomedical applications (e.g., drug delivery, tissue engineering, bioimaging, etc.), ...

Research

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Bioengineering

Electrospinning Fundamentals: Optimizing Solution and Apparatus Parameters

エレクトロスピニングの基礎：最適化ソリューションと装置のパラメータ

Electrospun nanofiber scaffolds have been shown to accelerate the maturation, improve the growth, and direct the migration of cells in vitro. ...

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生体力学的解析と組織工学のための細胞由来の組織のリングを製作する監督セルラーセルフアセンブリ

Each year, hundreds of thousands of patients undergo coronary artery bypass surgery in the United States.1 Approximately one third of these patients do ...

Solid-phase Submonomer Synthesis of Peptoid Polymers and their Self-Assembly into Highly-Ordered Nanosheets

高秩序のナノシートにペプトイドポリマーおよびそれらの自己組織化の固相Submonomer合成

Peptoids are a novel class of biomimetic, non-natural, sequence-specific heteropolymers that resist proteolysis, exhibit potent biological activity, and ...

Fabricating Superhydrophobic Polymeric Materials for Biomedical Applications

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Superhydrophobic materials, with surfaces possessing permanent or metastable non-wetted states, are of interest for a number of biomedical and industrial ...

Preparation of Thermoresponsive Nanostructured Surfaces for Tissue Engineering

組織工学のための熱応答性ナノ構造表面の調製

Thermoresponsive poly(N-isopropylacrylamide) (PIPAAm)-immobilized surfaces for controlling cell adhesion and detachment were fabricated by the ...

Fabricating Cotton Analytical Devices

コットン分析デバイスを製造します

A robust, low-cost analytical device should be user-friendly, rapid, and affordable. Such devices should also be able to operate with scarce samples and ...

Film Extrusion of Crambe abyssinica/Wheat Gluten Blends

Film Extrusion of Crambe abyssinica/Wheat Gluten Blends

のフィルム押出<em&gt;ハマナabyssinica</em&gt; /小麦グルテンブレンド

Crambe abyssinica is a plant with potential for use in industrial (non-food) plant oil production. The side stream from this oil production is a ...

Synthesis of Cationized Magnetoferritin for Ultra-fast Magnetization of Cells

細胞の超高速磁化のためのカチオン化Magnetoferritinの合成

Many important biomedical applications, such as cell imaging and remote manipulation, can be achieved by labeling cells with superparamagnetic iron oxide ...

Fabrication of Custom Agarose Wells for Cell Seeding and Tissue Ring Self-assembly Using 3D-Printed Molds

細胞播種用カスタム Agarose 井戸とティッシュ リング自己組織型の 3 D プリントを使用しての作製

Engineered tissues are being used clinically for tissue repair and replacement, and are being developed as tools for drug screening and human disease ...

High-resolution Patterning Using Two Modes of Electrohydrodynamic Jet: Drop on Demand and Near-field Electrospinning

パターン化する電気流体力学的ジェットの 2 つのモードを使用して高解像度: 需要と近傍電界紡糸ドロップ

Electrohydrodynamic (EHD) jet printing has drawn attention in various fields because it can be used as a high-resolution and low-cost direct patterning ...

自己組織化反応押出、マイクロフルイディクス, 経由で複数の長さスケールでの分解性感温ハイドロゲルを加工・ エレクトロスピニング

自己組織化反応押出、マイクロフルイディクス, 経由で複数の長さスケールでの分解性感温ハイドロゲルを加工・エレクトロスピニング