Name: laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident
Uploaded: 2017-12-14T12:30:00
Duration: 9 min 18 s
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Les auteurs sont reconnaissants à la Commission européenne pour le financement de la recherche actuelle en vertu de ses programmes de recherche institutionnelle. En outre, une partie de la recherche présentée a été financée par la CE 6ème programme-cadre dans le projet F-pont et 7 projetsth FP sous le plus sûr et doux.

<ol>
	<li>Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melting+of+stoichiometric+and+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).</li><li>Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+techniques+for+high-temperature+melting+measurements+in+volatile+refractory+materials+via+laser+surface+heating.">New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating.</a> Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Reassessing+the+melting+temperature+of+PuO2.">Reassessing the melting temperature of PuO2.</a> Materials Today. 13, 52-55 (2010).</li><li>Kato, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Solidus+and+liquidus+temperatures+in+the+UO2-PuO2+system.">Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system.</a> J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).</li><li>DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermal+radiative+properties+of+materials.">Thermal radiative properties of materials.</a> Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).</li><li>Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Critical+analysis+of+the+different+methods+of+multiwavelength+pyrometry.">Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry.</a> Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).</li><li>Jacquemain, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+ZrC-C+eutectic+structure+and+melting+behaviour:+A+high-temperature+radiance+spectroscopy+study.">The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+melting+behaviour+of+calcium+monoxide+under+different+atmospheres:+A+laser+heating+study.">On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).</li><li>Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Computer+simulations+of+non-congruent+melting+of+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).</li><li>Olander, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nuclear+Fuels-+Present+and+future.">Nuclear Fuels- Present and future.</a> J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+melting+behaviour+of+plutonium+dioxide:+A+laser-heating+study.">The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study.</a> J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).</li><li>Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+UC2-x+-+Carbon+eutectic:+A+laser+heating+study.">The UC2-x - Carbon eutectic: A laser heating study.</a> J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).</li><li>Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+modelling+of+the+U-O-Zr+phase+diagram+in+the+hyper-stoichiometric+region+and+consequences+for+the+fuel+rod+liquefaction+in+oxidising+conditions.">New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions.</a> J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).</li><li>Gu&#233;neau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermodynamic+and+thermophysical+properties+of+the+actinide+oxides.">Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides.</a> Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+International+Temperature+Scale+of+1991+(ITS-90).">The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 3-10 (1990).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Erratum:+The+International+Temperature+Scale+of+1990+(ITS-90).">Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 107 (1990).</li><li>Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Recommended+values+of+temperature+on+the+International+Temperature+Scale+of+1990+for+a+selected+set+of+secondary+reference+points.">Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points.</a> Metrologia. 33, 133-154 (1996).</li></ol>

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

La technique de spectroscopie de rayons laser-chauffage présentée ici est reconnue comme une méthode innovante et efficace pour l’étude du comportement très haute température et à la fusion de matériaux réfractaires15, 16. Grâce à son caractère distant et presque sans conteneur, il est particulièrement adapté pour l’étude expérimentale de matières nucléaires radioactives et la simulation des accidents meltdown core dans les centrales nucléaires, comme le montrent les résultats de l’exemple présentés ici.
Alors que l’évaluation des données expérimentales obtient avec la méthode actuelle, il faut sans doute être prudent concernant l’affectation correcte des points expérimentaux à des transitions de phase. En fait, à très haute température, cinétique de la matière peut être extrêmement rapide, et plusieurs phénomènes difficiles à contrôler peuvent survenir, tels que la vaporisation non congruentes, ségrégation, dissociation composée, etc.. Comme le montre la comparaison avec les méthodes de chauffage plus traditionnels (comme les fours à induction), l’apparition éventuelle de ces phénomènes justifie l’utilisation d’un chauffage rapide et technique comme celui en cours de refroidissement. En revanche, les doutes peuvent surgir sur la stabilisation apparente des conditions d’équilibre thermodynamique dans les conditions actuelles de chauffage. Comme expliqué dans la section de la procédure, ces conditions ne peuvent être garanties pendant la partie de laser-chauffage rapide des cycles thermiques. Toutefois, les conditions d’équilibre thermodynamique sont certainement produites sur l’étape de refroidissement. Cette déclaration a été validée avec l’aide de codes informatiques simulant les expériences actuelles et basée sur la masse de quasi-équilibre et diffusion de la chaleur en présence de locaux de phase transitions11. Néanmoins, l’équilibre thermodynamique des conditions devraient toujours être comparées expérimentalement, généralement en mesurant bien évalués phase des températures de transition dans les composés qui peuvent être prises comme références. Cela a été réalisé dans le travail avec les points de fusion/solidification du W, Mo (recommandé quand la température de référence secondaire dans l’échelle internationale de température de 199017,18,19), UO2, et l' eutectique ZrC-C9. Il est également nécessaire afin d’évaluer la précision et l’incertitude de l’approche actuelle de ces points de référence de mesure.
Étant donné les conditions extrêmes et des phénomènes produits dans les expériences de laser-chauffage, une analyse d’incertitude précis est primordiale pour la facilité d’utilisation des données produites. Pour les campagnes de mesure réussie, l’incertitude cumulée qui affectent les données de température de transition de phase actuelle devrait s’élever à ±1 % de la température absolue, avec un facteur d’élargissement de l’écart-type-2 (95 % de confiance). Ces bandes d’incertitude peuvent être plus importants pour les matériaux complexes, où, par exemple, évaporation non congruentes peut changer la composition de l’échantillon réel de manière incontrôlée pendant les expériences. Une telle incertitude devrait tenir compte des erreurs dues à la procédure d’étalonnage, le dosage de la NSE, la stabilité des échantillons (c'est-à-dire, la répétabilité, plus les coups successifs de laser, des températures de transition de phase expérimentale), etc.. Un exemple d’analyse de l’incertitude pour le point de fusion/congélation de PuO2 est indiqué dans le tableau 1. Les différentes contributions de l’incertitude peuvent être considérées comme indépendant et combinés selon la Loi de propagation erreur3.
<img alt="Table 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807table1.jpg"> 
Tableau 1 : Exemple d’analyse de l’incertitude pour le point de fusion/congélation de PuO2 (référence13). Le sens et la valeur de c2 est signalé dans la section introduction aux observations sur l’équation 1. Δελ est synonyme ici de deux écarts-types autour de la moyenne valeur expérimentale obtenue pour ελ en installant des spectres expérimentaux radiance au sein de l’Assomption du corps gris. ΔTc et δTd représentent deux écarts autour de la courbe de température extrapolée lampadaire moyenne et la valeur de température moyenne expérimentale solidification, respectivement.
Certaines améliorations peuvent être apportées sur la démarche expérimentale actuelle. En particulier, reliant la cuve sous pression avec un spectromètre de masse à travers un système de tuyauterie complexe permettra de détecter, au moins qualitativement, des espèces présentes dans le panache de vapeur sorti le matériel chaud. En outre, la mise en œuvre d’une thermo-caméra est prévue pour l’étude bidimensionnelle de la distribution de la température sur la surface de l’échantillon chaud afin de détecter les inhomogénéités possibles et les effets de la ségrégation. Enfin, des améliorations dans le système de sécurité construit autour de l’équipement actuel sont prévues. En fait, la boîte à gants Plexiglas actuelle utilisée ici est adaptée pour l’étude des matériaux hautement radioactifs, comme l’uranium et transuraniens, grâce au fait qu’il bloque efficacement les rayonnements α. Toutefois, ce bouclier n’est pas suffisamment sûr pour l’investigation des émetteurs γ forte, comme les nucléides contenues dans le combustible nucléaire irradié réel. Une nouvelle installation, y compris une cellule aux parois plomb est prévue pour l’étude des combustibles nucléaires usés provenant de centrales nucléaires réelles.

Bien que la fission nucléaire est largement présentée comme une source d’énergie à grande échelle, pratiquement inépuisable prometteuse, son acceptation publique complète est toujours bloquée par certains sûreté, sécurité et risques de sauvegarde. L’approche expérimentale présentée dans cet ouvrage vise à répondre à certaines questions de science des matériaux fondamentaux concernant l’une de ces risques, le nombre d’accidents graves (SAs) menant à l’effondrement du noyau dans une centrale nucléaire (PPN). Cela peut entraîner une libération possible des matières hautement radioactives dans l’environnement, avec de graves conséquences, tant pour la santé de la population et l’économie du pays. SAs majeur de ce type ont eu lieu trois fois dans les centrales nucléaires, à Three Mile Island (USA, 1979), Tchernobyl (ex-URSS, 1986) et Fukushima (Japon, 2011). Par conséquent, APM SAs font l’objet de nombreuses recherches dans quelques installations dans le monde, englobants de nombreux phénomènes difficiles et compliquées par des températures très élevées (souvent plus de 3 000 K) et la présence de matières radioactives.
Dans ce scénario, une récente directive par le Conseil européen1 exige que les pays de l’UE à accorder la priorité absolue à la sûreté nucléaire à tous les stades du cycle de vie d’une centrale nucléaire. Cela inclut réaliser des évaluations de sécurité avant la construction de nouvelles centrales nucléaires et assurant également l’amélioration de la sécurité significatives pour les vieux réacteurs.
Dans ce contexte, un éclat sous atmosphère contrôlée, laser-chauffage et rapide spectro-pyrométrie installation2,3,4 a été appliqué à la Commission européenne Institut du Centre commun de recherche pour Transuraniens pour la simulation en laboratoire, sur une petite échelle, de la PPN core meltdown. En raison de la taille de l’échantillon limité (généralement sur un cm et 0,1 g-échelle) et le rendement élevé et l’éloignement de chauffage laser, cette approche permis rapide et efficaces mesures de haute température sur les matières nucléaires réel, y compris le plutonium et mineure échantillons contenant des actinides de carburant de fission. À cet égard et dans sa capacité à produire une grande quantité de données relatives aux matériaux dans des conditions extrêmes, la méthode expérimentale actuelle est reconnue mondialement comme étant unique. En effet, autres techniques d’enquête complémentaire issus du chauffage par induction montrent souffrent d’interactions entre l' échantillon de matériau et le confinement5haute température rapides. En outre, si de telles techniques permettent et surtout besoin de plus grandes quantités de matériel pour l’analyse, ils sont moins adaptés que la méthode actuelle pour l’étude des matériaux réels nucléaires, en raison de la radioactivité élevée et de la disponibilité limitée des échantillons.
Dans les expériences actuelles (schématisées à la Figure 1), un échantillon, monté dans un autoclave à atmosphère contrôlée contenu dans une boîte à gants α blindé, est chauffé par un laser Nd : YAG CW de 4,5 kW.
<img alt="Figure 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig1.jpg"> 
Figure 1 : Montage expérimental spectro-pyrométrie laser-chauffage et radiance. L’échantillon est fixé avec des vis de graphite (ou de tungstène ou de molybdène) dans un récipient étanche sous atmosphère contrôlée. L’image dans le coin inférieur gauche présente, à titre d’exemple, un disque de2 PuO fixé avec des vis de graphite. Si l’échantillon est radioactif, le navire doit être monté à l’intérieur d’une boîte à gants étanche alpha. L’échantillon est chauffé par un laser Nd : YAG 4,5 kW à 1 064 nm. Un pyromètre bicanal rapide est utilisé pour l’enregistrement de la température de l’échantillon et le signal rétrodiffusé par un laser Ar+ de plus faible puissance. Un plus lent multi-canal spectro-pyromenter est employée pour l’analyse in situ des propriétés optiques de l’échantillon chaud. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig1large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
Pyromètres rayonnement mesurent l’échantillon radiance Lex. Il s’agit de la densité de puissance de rayonnement électromagnétique par unité de surface, longueur d’onde et l’angle solide émis par l’échantillon à une température donnée6. Elle est liée à la température de surface de l’échantillon T grâce à une fonction modifiée de Planck :

<img alt="Equation 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807equation1.jpg">
où Lλ est la puissance radiative, ελ est l’émissivité spectrale, c1 = 2· h· c0 2 est le premier rayonnement constant, c2 = h· c0/kB = 14 388 µm· K est la constante de radiation deuxième, c0 est la vitesse de la lumière dans le vide, h est la constante de Planck et la constante de Boltzmann kB . L’émissivité spectrale prend en compte le fait qu’un corps réel rayonnera, à une longueur d’onde donnée et de la température, seule une fraction égale à de la puissance émise par un corps idéal noir à la même température. Par conséquent, prend les valeurs entre 0 et 1, 1 correspondant à l’affaire du corps noir idéal pour la Loi de Planck, qui a été dérivé. Puisque les pyromètres dans ce travail ont toujours mis en place près de la normale en ce qui concerne la surface de l’échantillon, la dépendance de l’angle ε λ n’a pas été jugée, et « émissivité » fera toujours référence à l’émissivité spectrale normale (NSE). L’ESN doit être déterminée afin de convertir, grâce à l’équation 1 et une procédure de calibrage de pyromètre, Lex dans la température absolue T.
La température de l’échantillon est détectée à l’aide d’un pyromètre rapide calibré par rapport à lampes standard jusqu'à 2 500 K à λ = 655 nm et. Un éclat supplémentaire de 256 canaux spectro-pyromètre opérant entre 515 nm et 980 nm a été employé pour l’étude de l’ESN (ελ) de l’échantillon. Détermination de l’ESN est possible en effectuant un ajustement non-linéaire du spectre d’émission thermique avec l’équation 12, 3, T et ελ étant les seuls deux paramètres libres. Cette approche s’est révélée pour être acceptablement précis en matériaux réfractaires,7 , comme ceux qui sont habituellement présents dans un APM, pour lequel le NSE peut être considérée comme indépendante de longueur d’onde (hypothèse de corps gris) sur une large plage spectrale. Une fois que la température de l’échantillon chauffé au laser est correctement mesurée en fonction du temps, analyse thermique peut être effectuée sur la courbe température-temps (thermogramme).Inflexions ou arrestations thermiques dans les thermogrammes donnent des informations liées aux transitions de phase (liquidus, solidus et transformations de phase isotherme). De plus, en plus d’être nécessaire pour le dosage de la NSE, directe analyse spectrale du rayonnement Lex émis par l’échantillon chaud permet également une étude in situ des propriétés optiques de la surface étudiée. Il s’agit d’un autre outil de prise en charge pour l’identification des phénomènes de haute température, tels que les transitions de phase, réactions chimiques entre les matières condensées et la phase gazeuse ou les effets de la ségrégation. Une technique supplémentaire appelée reflète le signal lumineux (RLS) analyse2, 3 est utilisé pour confirmer les transitions de phase. Elle est effectuée à l’aide de la deuxième chaîne de la pyromètre réglé sur une faible puissance (1W) laser Ar+ (λ = 488 nm). Ce canal détecte le faisceau laser provenant de la cavité Ar+ et réfléchie par la surface de l’échantillon. Un signal RLS constant indique une surface solide, tandis que les oscillations aléatoires apparaissent après fonte due aux vibrations induite par la tension de surface sur la surface de l’échantillon liquide.
En général, réacteurs refroidis à l’eau à l’aide d’éléments combustibles solides, actuellement le type le plus commun de la PPN, possèdent quatre barrières successives afin d’assurer le confinement de la radioactivité,8. La première barrière est que la pastille de combustible lui-même, grâce à sa structure cristalline et la porosité micro-macroscopiques, peut contenir les produits de fission solides et une partie des plus volatils. En général, l’élément de carburation est placé dans un revêtement métallique (Zircaloy ou acier) qui fonctionne comme la deuxième étape de la protection. En cas de défaillance du revêtement, la troisième barrière est le navire intérieur entier APM, en général limité par une paroi en acier qui est quelques cm d’épaisseur (système principal). Enfin, le confinement de construction (béton m d’épaisseur) est la dernière barrière de sécurité avant rejet dans l’environnement.
En cas de défaillance de l’eau, système de refroidissement, une SA NPP peut avoir lieu, conduisant à une surchauffe et effondrement de base. Une surchauffe est d’abord due à la chaleur de la fission. Toutefois, en l’absence de refroidissement, une surchauffe peut rester longtemps après la fin des réactions nucléaires en chaîne, en raison de la chaleur résiduelle de décomposition des produits de fission et d’autres espèces hautement radioactifs contenus dans les débris de la centrale nucléaire. En général, la fonte de base partira de la partie centrale de l’élément de combustible, à moins que le point de fusion bas composés (éventuellement eutectiques) se forment à l’interface entre le carburant et le bardage. Le premier objectif de la présente recherche consiste à établir si de tels composés à bas point de fusion peuvent être formés dans les systèmes de véritable carburant-revêtement, et, dans ce cas, ce que la dépression de la température de fusion qui en résulte serait. Afin de répondre à cette question, le comportement de fusion des combustibles purs et mixtes composés doit tout d’abord être profondément appréciée, qui constitue par conséquent un objectif encore plus important de l’approche actuelle. Si le carburant et bardage fondent ensemble, la masse liquide tombent au fond du navire principal rapidement et commencer à réagir avec la paroi en acier et avec l’eau et la vapeur, restant le cas échéant. À ce stade, en acier peut également être fondu ainsi que le carburant/revêtement chaud mélange. Le liquide de lave comme résultant est appelé « corium ». Ce mélange chaud, hautement radioactifs peut se diffuser à l’extérieur de l’enceinte de confinement primaire si la paroi en acier est fondu à travers et finissent par réagir même avec le béton qui constitue l’obstacle plus externe. La chaleur élevée et la grande réactivité des espèces présentes dans le corium peut conduire à la dissociation de l’eau et la production d’hydrogène. Cela pourrait entraîner un risque supplémentaire d’explosions de vapeur et de l’hydrogène (cf. les SAs à Three Mile Island et Fukushima), oxydation lourde, ou (moins probable) hydratation du corium masse et les matériaux structuraux de l’APM. La méthode expérimentale actuelle permet la séparation et l’analyse expérimentale de plusieurs des nombreux mécanismes physico-chimiques complexes liées avec les événements décrits. Outre le composant pur mentionné fonte analyse et carburant-revêtement interaction, l’interaction de haute température plusieurs mécanismes peuvent être étudiées dans des régimes simplifiés, comme entre combustible contenant de l’unité centrale et de l’acier, entre le carburant et le béton, etc... Formation de Corium peut potentiellement être étudiée en présence d’atmosphères différentes (gaz inerte, air, traces d’hydrogène ou de vapeur), produisant des données de référence important pour une compréhension globale des SAs.
L’approche actuelle, particulièrement adapté pour l’étude de laboratoire des matériaux de fusion eleve, a également été utilisée pour l’analyse réussie d’autres, plus novatrices des types de combustibles nucléaires (selon, par exemple, l’uranium carbures ou nitrures) et autres composés réfractaires, tels que les carbures9, tantale et hafnium de zirconium, l’oxyde de calcium10, super alliages métalliques, etc..

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="1498">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="142">
			<td height="142" style="height:142px;width:299px;">Two-channel fast pyrometer</td>
			<td style="width:281px;">Assembled privately</td>
			<td style="width:421px;"></td>
			<td style="width:497px;">Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,&#160;</td>
			<td style="width:281px;">TRUMPF Schramberg, Germany</td>
			<td style="width:421px;">HLD4506</td>
			<td>Heating agent</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">CDI spectrometer</td>
			<td style="width:281px;">CDI</td>
			<td style="width:421px;">Optical Spectrograph card, 256 channels</td>
			<td>Multi-wavelength spectro-pyrometer array&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Ar+ laser</td>
			<td style="width:281px;">Ion Laser Technology</td>
			<td style="width:421px;">5500A-00</td>
			<td>0.75 W RLS laser</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Oscilloscope NICOLET</td>
			<td style="width:281px;">NICOLET, Madison, Wi, USA</td>
			<td style="width:421px;">Pro 44C Transient Digitizer</td>
			<td>AD converter, data acquisition system</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">SETNAG Oxygen analyser</td>
			<td style="width:281px;">SETNAG, Marseille, France</td>
			<td style="width:421px;">JC24V-M</td>
			<td>ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Blackbody source</td>
			<td style="width:281px;">POLYTECH CI Waldbronn, Germany</td>
			<td style="width:421px;">Customized</td>
			<td>Black body source for spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Standard calibration lamps</td>
			<td style="width:281px;">POLARON, Watford, UK</td>
			<td style="width:421px;">P.224c and P213c</td>
			<td>Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident

Accidents majeurs ou graves ont eu lieu trois fois dans les centrales nucléaires (centrales nucléaires), à Three Mile Island (USA, 1979), Tchernobyl (ex-URSS, 1986) et Fukushima (Japon, 2011). A effectué des recherches sur les causes, la dynamique et les conséquences de ces mésaventures dans quelques laboratoires dans le monde au cours des trois dernières décennies. Les objectifs communs de ces activités de recherche sont : la prévention de ces sortes d’accidents, tant en existantes et potentielles nouvelles centrales nucléaires ; la minimisation de leurs conséquences éventuelles ; et en fin de compte, une pleine compréhension des risques réels liés à APM. À l’Institut de l’European Commission Centre commun de recherche des transuraniens, une installation de spectro-pyrométrie rayonnement laser-chauffage et rapide est utilisée pour la simulation en laboratoire, sur une petite échelle, d’effondrement de noyau APM, le type le plus commun des graves accident (SA) qui peut se produire dans un réacteur nucléaire en raison d’une défaillance du système de refroidissement. Cet outil de simulation permet des mesures rapides et efficaces de haute température sur des matières réelles nucléaires, comme le plutonium et les échantillons de carburant de fission contenant des actinides mineurs. À cet égard et en sa capacité de production de grande quantité de données concernant les matériaux dans des conditions extrêmes, l’approche expérimentale actuelle est certainement unique. Pour des concepts actuels et futurs de la PPN, résultats de l’exemple sont présentés sur le comportement de fusion des différents types de combustibles nucléaires : uranium-plutonium oxydes, carbures et nitrures. Résultats sur l’interaction de la haute température des combustibles d’oxyde avec des matériaux de confinement sont aussi brièvement présentés.

La figure 3 affiche les thermogrammes température réelle mesurées sur dioxyde d’uranium avec divers degrés d’oxydation (UO2 + x 0 &#60; x &#60; 0,21)2. Dioxyde d’uranium est le composant essentiel du carburant plus courant dans les centrales nucléaires actuelles. Son oxydation à divers niveaux de dioxygène hyper-stoechiométrie peut se produire dans de conditions normales et irrégulières réacteur12. Avec la méthode actuelle, il a été démontré que l’oxydation2 UO peut entraîner une diminution dramatique de son point de fusion/solidification par jusqu'à 700 K. Dans ce cas, des expériences devaient être effectuée sous une pression assez élevée de gaz inerte (il à 10 MPa) pour étouffer la vaporisation hautement non congruentes à haute température.
<img alt="Figure 3" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig3.jpg"> 
Figure 3 : Thermogrammes mesuré sur des échantillons de chauffage laser stoechiométriques et hyper-stœchiométriques de dioxyde d’uranium (après 2). Un profil de deux impulsions laser exemple est illustré dans le graphique. Thermogrammes sont enregistrées pour plusieurs compositions dex 2 + UO. Arrestations de solidification se produisent à des températures sensiblement différentes et avec des caractéristiques différentes, selon la composition de l’échantillon, révélatrice de l’évolution de la dynamique de la température et la solidification de fusion/congélation dans le système U-O. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig3large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
La figure 4 illustre le pyromètre (ligne droite) et les thermogrammes spectro-pyromètre enregistrés sur un laser d’échantillon de dioxyde de plutonium chauffé sous une atmosphère oxydante (air comprimé à 0,3 MPa). En outre, PuO2 est une composante essentielle de combustible nucléaire. Dans la même figure, deux spectres de rayonnement mesurés par le spectro-pyromètre à différentes températures s’affichent également dans les cartons, ainsi que des courbes d’ajustement de données expérimentales et les valeurs correspondantes de T et ελ . Grâce à cette étude, le PuO2 de fusion/congélation de température ont été réévaluées pour être 3 017 K ± 28 K, supérieur de plus de 300 K indiqué auparavant par des méthodes plus traditionnelles de chauffage. Ces méthodes ont donné des résultats certainement touchés par une vaste haute température des interactions entre l’échantillon et le confinement, une question qui a été en grande partie résolue avec l’approche actuelle de chauffage à distance.
<img alt="Figure 4" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig4.jpg"> 
Figure 4 : Thermogrammes mesurée sur un laser d’échantillon de dioxyde de plutonium chauffé au delà du point de fusion. Graphe principal : la ligne noire épaisse et les cercles totalement noires représentent les thermogrammes enregistrées sur un échantillon de2 PuO sous une atmosphère oxydante par le pyromètre rapide et le longueurs d’onde multiples spectro-pyromètre, respectivement. Les cercles blancs représentent les valeurs de l’émittance spectrale obtenues en ajustant les données expérimentales radiance avec radiance Loi12 de Planck. Les deux cartons présentent des spectres exemple enregistrés (cercles noirs) et équipé (traits pleins rouges) en liquide et gel PuO2, respectivement, dans l’hypothèse du corps gris. Dans ces parcelles, la radiance Lλ est normalisée pour le premier rayonnement constant c1 par souci de simplicité. Le thermogramme principale a été obtenue à l’aide d’un rayonnement constant moyen de 0,83. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig4large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
La figure 5 présente une série d’impulsions laser-chauffage effectués sur un mélange d’UO2 et ZrO2 sous différentes atmosphères. Ce test est représentatif des conditions qui peuvent être produits dans le cas d’une excursion de température accidentelle dans un APM. Le point de fusion/solidification se produit à une température bien reproductibles sur prises successives si des expériences sont effectuées dans l’argon. En revanche, la température de fusion/solidification diminuer sur les coups de laser si les cycles de chauffage laser sont effectués dans l’air comprimé. Cela montre que, dans ce dernier cas, l’exemple obtient plus oxydé durant les traitements laser-chauffage. Aussi, dans le cas des mixtes UO2- ZrO2 oxydes, un abaissement du point de fusion se produit dans des conditions d’oxygène hyper-stoechiométrie.
<img alt="Figure 5" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig5.jpg"> 
Figure 5 : Thermogrammes mesurée mixte UO2- ZrO2 échantillons en argon sous pression et l’air. Le point de fusion/solidification se produit à une température bien reproductibles sur prises successives si des expériences sont effectuées dans l’argon (thermogrammes noirs). En revanche, la température de fusion/solidification diminuer sur les coups de laser si les cycles de chauffage laser sont effectués dans l’air comprimé (verts thermogrammes). <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig5large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
Un autre exemple concerne un autre genre de matériel, dicarbide de l’uranium. Ceci est envisagé comme un matériau possible pour un autre concept de combustible nucléaire, potentiellement travaillant à des températures élevées et de réduire considérablement le risque d’un accident de la crise. Une nouvelle composition contenant un grand excès de carbone (nominalement UC2.8) a été étudiée pour la première fois avec l’actuelle approche14. Dans ce cas, l’UC2- C température eutectique, reconnue comme à 27,37 ± 20 K, a été utilisée comme référence radiance ainsi que la transition à l’état solide de cubique-tétragonale (α→β), fixée à 2 050 K ± 20 K. L’ESN du composé carbone-richer a été mesurée pour augmenter jusqu'à 0,7 à 650 nm, tandis que la valeur ελ = 0,53 a été établie pour l’uranium pur dicarbide à la limite de la région eutectique. Cette augmentation a été analysée à la lumière de la démixion des excès de carbone et utilisée pour la détermination de la température de liquidus (3 220 ± 50 K pour UC2.8). Grâce à une diffusion rapide à l’état solide, également favorisée par la transition cubique-tétragonale, aucuns signes évidents d’une structure eutectique lamellaire ne peuvent être observées après la trempe à température ambiante. La composition eutectique de2-x C/UC surface pourrait être qualitativement, mais constamment, suivie au cours de la phase de refroidissement à l’aide des spectres enregistrés radiance, tel qu’illustré aux Figures 6 a et b.Fait intéressant, l’analyse actuelle de la NSE a montré que, alors que dans la phase liquide la surface externe du liquide est presque entièrement constituée d’uranium dicarbide, il a obtenu rapidement enrichi en carbone phase après congélation. Phase de carbone semble migrer rapidement vers l’essentiel en interne pendant le refroidissement. Dans la zone de transition α→β, uranium dicarbide a nouveau couvre presque la totalité de la surface externe. Tous ces détails sur le comportement de matériaux de très haute température sont essentiels pour l’analyse de ce type de composé en cas d’augmentation de la température non contrôlée dans le cœur du réacteur. Elles ont été déduites uniquement sur la base d’analyse de spectroscopie de radiance, alors qu’ils seraient difficilement accessibles à toute autre technique de recherche expérimentale.
<img alt="Figure 6" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig6.jpg"> 
Figure 6 : Spectres thermogramme et radiance mesurée sur un échantillon de2.8 UC à l’argon sous pression14. a) l’étape de refroidissement d’un thermogramme enregistré sur un échantillon de2.8 UC. Des cercles pleins identifient les moments où les spectres de rayonnement ont été enregistrées par le spectro-pyromètre. b) quatre exemples de spectres de rayonnement enregistrement à différentes températures. L’un d’eux a été enregistré en liquide UC2.8, tandis que les trois autres correspondent aux arrestations thermiques visibles dans la Figure 5 a. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig6large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>

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Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident

Nous présentons des expériences quel carburant nucléaire réel, bardages, et matériaux de confinement sont chauffé à des températures au-delà de 3 000 K, alors que leur comportement est étudié par spectroscopie de radiance et analyse thermique au laser. Ces expériences de simuler, à l’échelle laboratoire, la formation d’une phase lave suite à un effondrement de cœur de réacteur nucléaire.

Laser-chauffage et spectrométrie de la Radiance pour l’étude des matières nucléaires dans des Conditions simulant un Accident de la centrale nucléaire

Major and severe accidents have occurred three times in nuclear power plants (NPPs), at Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (former USSR, 1986) and ...

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