Name: laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident
Uploaded: 2017-12-14T12:30:00
Duration: 9 min 18 s
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Gli autori sono in debito con la Commissione europea per finanziare la ricerca nell'ambito dei suoi programmi di ricerca istituzionale. Inoltre, parte della presente ricerca è stato finanziato attraverso il CE 6th programma quadro nell'ambito del progetto F-ponte e 7 progetti dith FP sotto il più sicuro e delicato.

<ol>
	<li>Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melting+of+stoichiometric+and+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).</li><li>Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+techniques+for+high-temperature+melting+measurements+in+volatile+refractory+materials+via+laser+surface+heating.">New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating.</a> Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Reassessing+the+melting+temperature+of+PuO2.">Reassessing the melting temperature of PuO2.</a> Materials Today. 13, 52-55 (2010).</li><li>Kato, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Solidus+and+liquidus+temperatures+in+the+UO2-PuO2+system.">Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system.</a> J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).</li><li>DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermal+radiative+properties+of+materials.">Thermal radiative properties of materials.</a> Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).</li><li>Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Critical+analysis+of+the+different+methods+of+multiwavelength+pyrometry.">Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry.</a> Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).</li><li>Jacquemain, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+ZrC-C+eutectic+structure+and+melting+behaviour:+A+high-temperature+radiance+spectroscopy+study.">The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+melting+behaviour+of+calcium+monoxide+under+different+atmospheres:+A+laser+heating+study.">On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).</li><li>Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Computer+simulations+of+non-congruent+melting+of+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).</li><li>Olander, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nuclear+Fuels-+Present+and+future.">Nuclear Fuels- Present and future.</a> J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+melting+behaviour+of+plutonium+dioxide:+A+laser-heating+study.">The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study.</a> J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).</li><li>Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+UC2-x+-+Carbon+eutectic:+A+laser+heating+study.">The UC2-x - Carbon eutectic: A laser heating study.</a> J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).</li><li>Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+modelling+of+the+U-O-Zr+phase+diagram+in+the+hyper-stoichiometric+region+and+consequences+for+the+fuel+rod+liquefaction+in+oxidising+conditions.">New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions.</a> J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).</li><li>Gu&#233;neau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermodynamic+and+thermophysical+properties+of+the+actinide+oxides.">Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides.</a> Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+International+Temperature+Scale+of+1991+(ITS-90).">The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 3-10 (1990).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Erratum:+The+International+Temperature+Scale+of+1990+(ITS-90).">Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 107 (1990).</li><li>Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Recommended+values+of+temperature+on+the+International+Temperature+Scale+of+1990+for+a+selected+set+of+secondary+reference+points.">Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points.</a> Metrologia. 33, 133-154 (1996).</li></ol>

Gli autori non hanno nulla a rivelare.

La tecnica di spettroscopia di radiazione laser-riscaldamento qui presentata è riconosciuta come un metodo innovativo ed efficace per l'indagine del comportamento molto ad alta temperatura e fusione di materiali refrattari15, 16. Grazie alla sua natura remota e quasi senza contenitore, è particolarmente adatto per lo studio sperimentale di materiali nucleari radioattivi e la simulazione degli incidenti di crollo di nucleo in centrali nucleari, come dimostrano i risultati di esempio presentati qui.
Mentre la valutazione dei dati sperimentali ottengono con il metodo corrente, uno dovrebbe senza dubbio essere attento circa la corretta assegnazione dei punti sperimentali a transizioni di fase. Infatti, a temperature molto elevate, cinetica di materiale può essere estremamente veloce, e diversi fenomeni di difficile--controllo possono verificarsi, ad esempio di vaporizzazione non congruenti, segregazione, dissociazione composto, ecc. Come dimostra il confronto con i più tradizionali metodi di riscaldamento (come forni ad induzione), l'eventuale insorgenza di tali fenomeni giustifica l'uso di un riscaldamento veloce e tecnica come quella di raffreddamento. D'altra parte, dubbi possono sorgere circa la stabilizzazione efficace delle condizioni di equilibrio termodinamico con le attuali condizioni di riscaldamento. Come spiegato nella sezione procedura, tali condizioni non possono essere garantite durante la parte di riscaldamento laser veloce dei cicli termici. Tuttavia, le condizioni di equilibrio termodinamico certamente sono prodotte sulla fase di raffreddamento. Questa dichiarazione è stata convalidata con l'ausilio di codici di calcolo che simulano gli esperimenti attuali e basata sul vicino all'equilibrio massa e la diffusione del calore in presenza di transizioni di fase locale11. Ciò nonostante, equilibrio termodinamico condizioni devono sempre essere verificati sperimentalmente, tipicamente misurando ben valutati fase temperature di transizione nei composti che possono essere prese come riferimenti. Ciò è stata realizzata nel lavoro attuale con i punti di fusione/solidificazione di W, Mo (consigliato come temperature di riferimento secondario nella scala internazionale di temperatura di 199017,18,19), UO2, e l' eutettica ZrC-C9. Tali punti di riferimento di misura sono anche necessario al fine di valutare l'accuratezza e l'incertezza dell'attuale strategia.
Date le condizioni estreme e fenomeni prodotti negli esperimenti laser-riscaldamento, un'analisi dell'incertezza precisa è di primaria importanza per la fruibilità dei dati prodotti. Per le campagne di misurazione eseguita con successo, l'incertezza cumulativo che interessano i dati di temperatura di transizione di fase attuale dovrebbe ammontare a ± 1% della temperatura assoluta, con un fattore di copertura 2-scarto-tipo (95% di confidenza). Tali bande di incertezza possono essere più grande per materiali complicati, dove, ad esempio, vaporizzazione non congruenti può modificare la composizione del campione effettivo in modo incontrollabile durante gli esperimenti. Tale incertezza dovrebbe prendere in considerazione gli errori dovuto la procedura di calibrazione, la determinazione di NSE, la stabilità del campione (cioè, la ripetibilità, più scatti successivi laser, delle temperature di transizione di fase sperimentale), ecc. Un esempio di analisi dell'incertezza per il punto di fusione/congelamento di PuO2 è segnalato nella tabella 1. I vari contributi di incertezza possono essere considerati come indipendenti e combinate secondo la legge di propagazione errore3.
<img alt="Table 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807table1.jpg"> 
Tabella 1: Esempio di analisi di incertezza per il punto di fusione/congelamento di PuO2 (riferimento13). Il significato e il valore di c2 è segnalato nella sezione Introduzione con i commenti su equazione 1. Δελ corrisponde qui a due deviazioni standard intorno al valore medio sperimentale ottenuta per ελ montando gli spettri di radianza sperimentale all'interno di ipotesi del corpo grigio. ΔTc e δTd rappresentano due deviazioni standard intorno la curva estrapolata temperatura media lampada standard e il valore di temperatura di solidificazione sperimentale medio, rispettivamente.
Alcuni miglioramenti possono essere effettuati il presente approccio sperimentale. In particolare, collega il recipiente a pressione con uno spettrometro di massa attraverso un sistema complesso tubo permetterà la rilevazione, almeno qualitativamente, delle specie presenti nel pennacchio di vapore rilasciato dal materiale caldo. Inoltre, l'implementazione di un termo-fotocamera è previsto per lo studio bidimensionale della distribuzione della temperatura sulla superficie del campione caldo al fine di rilevare possibili disomogeneità ed effetti di segregazione. Infine, sono previsti miglioramenti nel sistema di sicurezza costruito attorno all'apparecchiatura attuale. In realtà, attuale Plexiglas glove box usato qui è adatto per lo studio di materiali altamente radioattivi, come uranio e gli elementi transuranici, grazie al fatto che blocca in modo efficace radiazione α. Tuttavia, questo scudo non è sufficientemente sicuro per l'indagine degli emettitori γ forte, come i nuclidi contenuti nel combustibile nucleare irraggiato reale. Un nuovo impianto, tra cui una cella con pareti in piombo è previsto per lo studio del combustibile nucleare esaurito proveniente da centrali nucleari reali.

Sebbene fissione nucleare è ampiamente presentato come una promettente fonte di energia praticamente inesauribile, su larga scala, sua accettazione pubblica completa è ancora in stallo da alcuni sicurezza, protezione e salvaguardia dei rischi. L'approccio sperimentale ha presentato questo lavoro si propone di rispondere ad alcune domande di scienza dei materiali fondamentali relative ad uno di questi rischi, il verificarsi di incidenti gravi (SAs) che porta alla fusione del nucleo in una pianta di energia nucleare (NPP). Questo può comportare un possibile rilascio di materiale altamente radioattivo nell'ambiente, con gravi conseguenze, sia per la salute e l'economia del paese. Major SAs di questo tipo si sono verificati tre volte in centrali nucleari, a Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (ex URSS, 1986) e Fukushima (Giappone, 2011). Quindi, NPP SAs sono il fulcro della ricerca considerevole in poche strutture in tutto il mondo, che comprendenti molti fenomeni impegnativi e complicato da temperature molto alte (spesso superiore a 3.000 K) e la presenza di materiali radioattivi.
In questo scenario, una recente direttiva dal Consiglio europeo1 richiede paesi dell'UE a dare la massima priorità alla sicurezza nucleare in tutte le fasi del ciclo di vita di una pianta di energia nucleare. Questo include svolgimento delle valutazioni di sicurezza prima della costruzione di nuove centrali nucleari e garantendo inoltre miglioramenti di sicurezza significativo per i vecchi reattori.
In questo contesto, un atmosfera controllata, laser-riscaldamento e veloce radiance spectro-pirometria impianto2,3,4 è stato implementato presso la Commissione europea Istituto del centro comune di ricerca per Elementi transuranici per la simulazione di laboratorio, su piccola scala, di crollo di nucleo NPP. A causa della dimensione del campione limitata (in genere su una cm e 0,1 g-scala) e l'elevata efficienza e la natura a distanza del riscaldamento laser, questo approccio permessi veloce ed efficace ad alta temperatura misure su materiali reali nucleari, tra cui plutonio e minore campioni di carburante fissione contenenti attinidi. A questo proposito e nella sua capacità di produrre una grande quantità di dati che riguardano i materiali in condizioni estreme, l'attuale metodo sperimentale è riconosciuto universalmente come essere unico. Infatti, altre tecniche di indagine complementare basati su riscaldamento ad induzione hanno dimostrati di soffrire dalle interazioni ad alta temperatura rapide tra il materiale e contenimento di campione5. Inoltre, se tali tecniche permettono e soprattutto richiedono grandi quantità di materiale per l'analisi, sono meno adatte rispetto al metodo attuale per l'indagine del materiale reale nucleare, a causa della elevata radioattività e la disponibilità limitata dei campioni.
Negli esperimenti attuali (schematizzati nella figura 1), un campione, montato in un'autoclave di atmosfera controllata contenuta in una scatola di guanto α-schermato, è riscaldato da un laser Nd: YAG CW 4,5 kW.
<img alt="Figure 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig1.jpg"> 
Figura 1: Laser-riscaldamento e radianza spectro-pirometria set-up sperimentale. Il campione viene fissato con viti di grafite (o tungsteno o molibdeno) in un recipiente a tenuta di gas in atmosfera controllata. Mostra l'immagine segnalata nell'angolo inferiore sinistro, ad esempio, un disco di2 PuO fissato con viti di grafite. Se il campione è radioattivo, la nave deve essere montata all'interno di un vano portaoggetti alfa-stretto. Il campione è riscaldato da un laser Nd: YAG 4,5 kW a 1.064 nm. Un pirometro veloce due-canale viene utilizzato per registrare la temperatura del campione e il segnale riflesso da un laser di Ar+ di basso consumo. Un più lento multicanale spectro-pyromenter è impiegato per l'analisi in situ delle proprietà ottiche del campione caldo. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig1large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
Pirometri misurano il campione radianza Lex. Questa è la densità di alimentazione di radiazione elettromagnetica per unità di superficie, lunghezza d'onda e angolo solido, emessa dal campione a una data temperatura6. Essa è legata alla temperatura superficiale del campione T attraverso una funzione di Planck modificata:

<img alt="Equation 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807equation1.jpg">
dove Lλ è il potere radiativo, ελ è l'emissività spettrale, c1 = 2 · h· c0 2 è il primo radiazione costante, c2 = h· c0/kB = 14.388 µm· K è la seconda costante di radiazione, c0 è la velocità della luce nel vuoto, h è la costante di Planck e la costante di Boltzmann kB . L'emissività spettrale prende in considerazione il fatto che un corpo reale si irradierà, a una determinata lunghezza d'onda e la temperatura, solo una frazione pari a della potenza emessa da un corpo nero ideale alla stessa temperatura. Di conseguenza, assume valori compresi tra 0 e 1, con 1 corrispondente per il caso di corpo nero ideale per legge di Planck, che è stato derivato. Dal momento che pirometri nel presente lavoro sono stati sempre istituiti vicino normale rispetto alla superficie del campione, la dipendenza di angolo di ελ non è stata considerata, e "emissività" farà sempre riferimento al normale emissività spettrale (NSE). La NSE deve essere determinata al fine di convertire, attraverso l'equazione 1 e una procedura di calibrazione pirometri, Lex in temperatura assoluta T.
La temperatura del campione viene rilevata utilizzando un pirometro veloce tarato con lampade standard fino a 2.500 K a λ = 655 nm e. Un ulteriori 256 canali radiance spectro-pirometro operanti tra 515 nm e 980 nm è stato impiegato per lo studio di NSE (ελ) del campione. Determinazione di NSE è possibile completando una vestibilità non lineare dello spettro di emissione termica con equazione 12, 3, T e ελ essendo i solo due parametri liberi. Questo approccio è stato dimostrato per essere accettabilmente accurate in materiali refrattari7 come quelli di solito presenti in una centrale nucleare, per cui il NSE può presumere di essere lunghezza d'onda-indipendente (ipotesi del corpo grigio) su una vasta gamma spettrale. Una volta che la temperatura del campione laser-riscaldata correttamente viene misurata in funzione del tempo, analisi termica possono essere eseguita sulla curva temperatura-tempo risultante (termogramma).Flessioni o termici arresti nei termogrammi dare informazioni relazionati a transizioni di fase (trasformazioni di fase isotermici, liquidus e solidus). Inoltre, oltre ad essere necessarie per la determinazione di NSE, analisi spettrale diretta del radianza Lex emessa dal campione caldo permette anche uno studio in situ di alcune proprietà ottiche della superficie studiata. Questo costituisce un altro strumento di supporto per l'identificazione di fenomeni ad alta temperatura, come transizioni di fase, reazioni chimiche tra materiali condensate e la fase gassosa o effetti di segregazione. Una tecnica supplementare chiamata riflesso segnale luminoso (RLS) analisi2, 3 è usato per confermare le transizioni di fase. È condotto utilizzando il secondo canale del pirometro sintonizzato per un basso consumo (1 W) laser Ar+ (λ = 488 nm). Questo canale rileva il raggio laser proveniente dalla cavità Ar+ e riflessa dalla superficie del campione. Un segnale costante di RLS indica una superficie solida, mentre le oscillazioni casuali appaiono dopo la fusione a causa di vibrazioni indotte da tensione superficiale sulla superficie del campione liquido.
In generale, raffreddati ad acqua utilizzando elementi di combustibile solido, attualmente il tipo più comune di NPP, possiedono quattro barriere successive per garantire il contenimento della radioattività8. La prima barriera è che il pellet di combustibile stesso, grazie alla sua struttura cristallina e micro-macroscopica porosità, può tenere i prodotti di fissione solido e parte di quei volatili. In generale, l'elemento di combustibile intero viene inserito in un rivestimento metallico (Zircaloy o acciaio) che funziona come la seconda fase di protezione. In caso di guasto del rivestimento, la terza barriera è l'intero recipiente interno NPP, confinati in generale da un muro d'acciaio che è a pochi cm di spessore (sistema primario). Infine, il contenimento (cemento m di spessore) è l'ultima barriera di sicurezza prima del rilascio nell'ambiente.
In caso di guasto dell'acqua sistema di raffreddamento, una NPP SA può avvenire, che conduce al nucleo di surriscaldamento e fusione. Il surriscaldamento è inizialmente a causa del calore di fissione. In assenza di raffreddamento, tuttavia, anche può continuare surriscaldamento molto tempo dopo la cessazione delle reazioni nucleari a catena, a causa del calore di decadimento residuo di prodotti di fissione e altre specie altamente radioattive contenute nei detriti nocciolo nucleare. In generale, della fusione nucleo inizierà dalla parte centrale dell'elemento di combustibile, a meno che non si formano composti a basso punto di fusione (possibilmente eutectics) all'interfaccia fra il combustibile e il rivestimento. Il primo obiettivo della presente ricerca consiste nello stabilire se tali composti a basso punto di fusione possono essere formate in sistemi di vero carburante-rivestimento, e, in questo caso, quale la conseguente depressione di temperatura di fusione sarebbe. Al fine di rispondere a questa domanda, il comportamento in fusione di combustibile puri e misti composti deve prima essere sonoramente valutato, che costituisce pertanto un obiettivo ancora più importante dell'attuale approccio. Se combustibile e rivestimento si fondono, la massa liquida rapidamente cadrà sul fondo del vaso principale e avviare reagendo con parete in acciaio e con il restante acqua e vapore, se presente. In questa fase, acciaio può anche essere fuso insieme con il carburante/rivestimento caldo miscela. Il liquido lava-come risultante viene chiamato "corium". Questa miscela calda, altamente radioattivo può diffondersi di fuori del contenimento primario se la parete in acciaio viene fuso attraverso e finire di reagire anche con il calcestruzzo che costituiscono la barriera più esterna. Il calore elevato e l'alta reattività delle specie presenti nel corium può portare alla dissociazione dell'acqua e la produzione di idrogeno. Ciò potrebbe comportare un ulteriore rischio di esplosioni di idrogeno e vapore (cfr la SAs in Three Mile Island e Fukushima), ossidazione pesante, o (meno probabilmente) idratazione del corium massa e i materiali strutturali NPP. Il metodo sperimentale attuale permette la separazione e l'analisi sperimentale di alcuni dei molti complessi meccanismi fisico-chimici relazionati alla sequenza di eventi descritta. Oltre il citato componente puro fusione analisi e carburante-rivestimento interazione, diversi ad alta temperatura interazione meccanismi possono essere studiati in sistemi semplificati, come Pu-contenenti combustibile e acciaio, tra carburante e calcestruzzo, ecc. Corium formazione potenzialmente può essere studiata in presenza di atmosfere diverse (gas inerte, aria, tracce di idrogeno o vapore), produzione di dati di riferimento importante per una comprensione globale del SAs.
L'approccio attuale, particolarmente adatto per l'indagine di laboratorio su materiali ad alto punto di fusione, è stato anche impiegato per l'analisi di successo di altri, più innovativi tipi di combustibili nucleari (basati, per esempio, su carburi di uranio o nitruri) e altri composti refrattari, quali carburi9, tantalio e afnio zirconio, ossido di calcio10, superleghe metalliche, ecc.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="1498">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="142">
			<td height="142" style="height:142px;width:299px;">Two-channel fast pyrometer</td>
			<td style="width:281px;">Assembled privately</td>
			<td style="width:421px;"></td>
			<td style="width:497px;">Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,&#160;</td>
			<td style="width:281px;">TRUMPF Schramberg, Germany</td>
			<td style="width:421px;">HLD4506</td>
			<td>Heating agent</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">CDI spectrometer</td>
			<td style="width:281px;">CDI</td>
			<td style="width:421px;">Optical Spectrograph card, 256 channels</td>
			<td>Multi-wavelength spectro-pyrometer array&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Ar+ laser</td>
			<td style="width:281px;">Ion Laser Technology</td>
			<td style="width:421px;">5500A-00</td>
			<td>0.75 W RLS laser</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Oscilloscope NICOLET</td>
			<td style="width:281px;">NICOLET, Madison, Wi, USA</td>
			<td style="width:421px;">Pro 44C Transient Digitizer</td>
			<td>AD converter, data acquisition system</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">SETNAG Oxygen analyser</td>
			<td style="width:281px;">SETNAG, Marseille, France</td>
			<td style="width:421px;">JC24V-M</td>
			<td>ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Blackbody source</td>
			<td style="width:281px;">POLYTECH CI Waldbronn, Germany</td>
			<td style="width:421px;">Customized</td>
			<td>Black body source for spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Standard calibration lamps</td>
			<td style="width:281px;">POLARON, Watford, UK</td>
			<td style="width:421px;">P.224c and P213c</td>
			<td>Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident

Importanti e gravi incidenti si sono verificati tre volte nelle centrali nucleari (centrali nucleari), a Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (ex URSS, 1986) e Fukushima (Giappone, 2011). Ricerca sulle cause, dinamiche e le conseguenze di queste disavventure è stata eseguita in alcuni laboratori in tutto il mondo negli ultimi tre decenni. Obiettivi comuni di tali attività di ricerca sono: la prevenzione di questi tipi di incidenti, sia nelle attuali e potenziali nuove centrali nucleari; la minimizzazione delle loro eventuali conseguenze; e in ultima analisi, una piena comprensione dei rischi reali collegati con centrali nucleari. A Istituto dell'europeo Commissione centro comune di ricerca dei transuranici, un impianto di riscaldamento laser e veloce radiance spectro-pirometria è usato per la simulazione di laboratorio, su piccola scala, di crollo di nucleo NPP, il tipo più comune di grave incidente (SA) che possa verificarsi in un reattore nucleare in conseguenza di un guasto del sistema di raffreddamento. Questo strumento di simulazione permette misurazioni ad alta temperatura veloce ed efficace su materiali reali nucleare, come plutonio e campioni di fissione contenenti attinidi minori carburante. A questo proposito e nella sua capacità di produrre grandi quantità di dati sui materiali in condizioni estreme, l'attuale approccio sperimentale è certamente unica. Per i concetti attuali e futuri della NPP, esempio risultati sono presentati sul comportamento in fusione di alcuni diversi tipi di combustibili nucleari: uranio-plutonio ossidi, carburi e nitruri. Inoltre brevemente sono mostrati risultati sull'interazione con i materiali di contenimento ad alta temperatura di combustibili di ossido.

Figura 3 Visualizza termogrammi reale temperatura misurate sul diossido di uranio con diversi livelli di ossidazione (UO2 + x con 0 &#60; x &#60; 0,21)2. Diossido Uranium è la componente essenziale del combustibile più comune nelle attuali centrali nucleari. Sua ossidazione a vari livelli di iper-stechiometria di ossigeno può verificarsi in condizioni di normale e off normale reattore12. Con il metodo corrente, è stato indicato che l'ossidazione UO2 può comportare una diminuzione drammatica del suo punto di fusione/solidificazione di fino a 700 K. In questo caso, esperimenti dovevano effettuarsi sotto una pressione di gas inerte piuttosto alta (lui a 10 MPa) per sopprimere la vaporizzazione altamente non-congruenti alle alte temperature.
<img alt="Figure 3" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig3.jpg"> 
Figura 3: Termogrammi misurata su campioni di laser-riscaldata stechiometrici e hyperstoichiometric diossido uranium (dopo 2). Un profilo di doppio impulso laser di esempio è mostrato nel grafico. Termogrammi vengono registrate per più composizioni di UO2 + x . Arresti di solidificazione si verificano a temperature significativamente differenti e con caratteristiche diverse, a seconda della composizione del campione, rivelando l'evoluzione delle dinamiche di temperatura e solidificazione di fusione/congelamento nel sistema U-O. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig3large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
La figura 4 Mostra Pirometro (linea retta) e termogrammi spectro-pirometro registrate su un laser di campione biossido di plutonio riscaldato sotto atmosfera ossidante (aria compressa a 0,3 MPa). Inoltre, si PuO2 è un componente essenziale del combustibile nucleare. Nella stessa figura, due spettri di radianza misurati da spectro-pirometro a temperature diverse vengono visualizzati anche in inserti, insieme a curve fitting dei dati sperimentali e i corrispondenti valori T e ελ . Grazie allo studio presente, la si PuO2 temperatura di fusione/congelamento è stata rivalutata per essere 3.017 K ± 28 K, oltre 300 K superiore precedentemente indicato da più tradizionali metodi di riscaldamento. Tali metodi hanno dato risultati certamente colpiti da vaste ad alta temperatura interazioni tra il campione e contenimento, un problema che è stato risolto in gran parte con l'attuale approccio di teleriscaldamento.
<img alt="Figure 4" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig4.jpg"> 
Figura 4: Termogrammi misurato su un laser di esempio biossido di plutonio riscaldato oltre la temperatura di fusione. Il grafico principale: la linea continua nera e i completo neri cerchi rappresentano i termogrammi registrati su un campione di2 PuO sotto atmosfera ossidante dal pirometro veloce e il multi-lunghezza d'onda spectro-pirometro, rispettivamente. I cerchi bianchi rappresentano i valori di emissione spettrale ottenuti inserendo dati sperimentali radiance con radiance legge12 di Planck. I due inserti mostrano spettri di esempio registrati (cerchi neri) e montato (linee rosse solide) in liquido e congelamento PuO2, rispettivamente, nell'ipotesi del corpo grigio. In queste trame, la radianza Lλ è normalizzata per la prima costante di radiazione c1 per ragioni di semplicità. Il termogramma principale è stata ottenuta usando un emittance costante medio di 0,83. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig4large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
La figura 5 Mostra una serie di impulsi laser-riscaldamento effettuato su una miscela di UO2 e ZrO2 sotto diverse atmosfere. Questo test è rappresentativo delle condizioni che possono essere prodotti in caso di un'escursione di temperatura accidentale in una centrale nucleare. Il punto di fusione/solidificazione avviene ad una temperatura ben-ripetibile negli scatti successivi se gli esperimenti sono effettuati in argon. D'altra parte, la temperatura di fusione/solidificazione diminuire sopra i colpi di laser se cicli di riscaldamento laser vengono eseguite in aria compressa. Ciò dimostra che, in quest'ultimo caso, l'esempio ottiene sempre più ossidato durante i trattamenti laser-riscaldamento. Inoltre, nel caso misto UO2- ZrO2 ossidi, una depressione del punto di fusione si verifica in condizioni di iper-stechiometria di ossigeno.
<img alt="Figure 5" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig5.jpg"> 
Figura 5: Termogrammi misurato misto UO2- ZrO2 campioni in argon pressurizzato e aria. Il punto di fusione/solidificazione avviene ad una temperatura ben-ripetibile negli scatti successivi se gli esperimenti sono effettuati in argon (neri termogrammi). D'altra parte, la temperatura di fusione/solidificazione diminuire sopra i colpi di laser se cicli di riscaldamento laser vengono eseguite in aria compressa (verde termogrammi). <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig5large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
Un altro esempio riguarda un altro tipo di materiale, dicarbide di uranio. Ciò è previsto come possibile materiale per un concetto alternativo di combustibile nucleare, potenzialmente lavorare a temperature più elevate e riducendo notevolmente il rischio di un incidente di fusione. Una nuova composizione che contiene un grande eccesso di carbonio (dimensioni nominali UC2.8) è stata studiata per la prima volta con l'attuale approccio14. In questo caso, la UC2- C temperatura eutettica, stabilita per essere a 27,37 20 K, era utilizzata come un riferimento di radianza insieme la transizione allo stato solido cubico-tetragonale (iniziale), fissato a 2.050 K ± 20 K. La NSE il composto di carbonio-più ricco è stata misurata per aumentare fino a 0.7 a 650 nm, mentre il valore ελ = 0,53 è stato istituito per dicarbide di uranio puro al limite della regione eutettica. Questo aumento è stato analizzato alla luce la demiscelazione di residui carboniosi e utilizzato per la determinazione della temperatura del liquidus (3.220 ± 50 K per UC2.8). A causa di diffusione veloce allo stato solido, favorito anche dalla transizione cubico-tetragonale, nessun segno evidente di una struttura eutettica lamellare potrebbe essere osservato dopo tempra a temperatura ambiente. La composizione eutettica superficie C/UC2-x potrebbe essere qualitativamente, ma costantemente, seguita durante il processo di raffreddamento con l'aiuto degli spettri registrati radiance, come mostrato nelle figure 6 un e b.Interessante, l'analisi di NSE corrente ha mostrato che, mentre nella fase liquida la superficie esterna del liquido era quasi interamente costituita da uranio dicarbide, è rapidamente arricchito in carbonio demixed al momento del congelamento. Demixed carbonio sembrava migrare rapidamente verso la massa interna durante ulteriore raffreddamento. Alla transizione iniziale, uranio dicarbide nuovo copre quasi l'intera superficie esterna. Tutti questi dettagli sul comportamento del materiale molto ad alta temperatura sono essenziali per l'analisi di questo tipo di composto in caso di aumento della temperatura non controllata nel nucleo del reattore. Essi erano dedotto solo sulla base di analisi di spettroscopia di radianza, considerando che sarebbero difficilmente accessibili a qualsiasi altra tecnica di indagine sperimentale.
<img alt="Figure 6" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig6.jpg"> 
Figura 6: Termogramma e radianza spettri misurati su un campione di2.8 UC in argon pressurizzato14. a) del Stadio di raffreddamento di un termogramma registrato su un campione di2.8 UC. Cerchi pieni identificano i punti di tempo in cui gli spettri di radianza sono stati registrati da spectro-pirometro. b) quattro esempi di spettri di radianza registrati a diverse temperature. Uno di loro è stato registrato nel liquido UC2.8, mentre gli altri tre corrispondono all'arresto termico visibile in figura 5a. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig6large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>

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Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident

Presentiamo gli esperimenti in cui combustibile nucleare reale, rivestimento e materiali di contenimento sono riscaldato a temperature oltre 3.000 K mentre il loro comportamento è studiato mediante spettroscopia di radiosità e analisi termica al laser. Questi esperimenti simulano, su scala di laboratorio, la formazione di una fase di lava dopo un crollo di nucleo del reattore nucleare.

Laser-riscaldamento e spettrometria Radiance, per lo studio di materiali nucleari in condizioni, simulando un incidente nucleare

Major and severe accidents have occurred three times in nuclear power plants (NPPs), at Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (former USSR, 1986) and ...

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