Name: laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident
Uploaded: 2017-12-14T12:30:00
Duration: 9 min 18 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident at JoVE.com

Os autores estão em dívida para com a Comissão Europeia para financiar a investigação presente sob seus programas de pesquisa institucional. Além disso, parte da pesquisa apresentada foi financiado pela CE 6th programa quadro sob o projeto F-ponte e 7 projetosth FP sob a mais segura e suave.

<ol>
	<li>Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melting+of+stoichiometric+and+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).</li><li>Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+techniques+for+high-temperature+melting+measurements+in+volatile+refractory+materials+via+laser+surface+heating.">New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating.</a> Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Reassessing+the+melting+temperature+of+PuO2.">Reassessing the melting temperature of PuO2.</a> Materials Today. 13, 52-55 (2010).</li><li>Kato, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Solidus+and+liquidus+temperatures+in+the+UO2-PuO2+system.">Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system.</a> J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).</li><li>DeWitt, D. P., Richmond, J. C., DeWitt, D. P., Nutter, G. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermal+radiative+properties+of+materials.">Thermal radiative properties of materials.</a> Theory and practice of radiation thermometry. , (1988).</li><li>Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E., Schooley, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Critical+analysis+of+the+different+methods+of+multiwavelength+pyrometry.">Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry.</a> Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. , 787-789 (1992).</li><li>Jacquemain, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , 1835-1838 (2015).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+ZrC-C+eutectic+structure+and+melting+behaviour:+A+high-temperature+radiance+spectroscopy+study.">The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).</li><li>Manara, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+melting+behaviour+of+calcium+monoxide+under+different+atmospheres:+A+laser+heating+study.">On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study.</a> J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).</li><li>Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Computer+simulations+of+non-congruent+melting+of+hyperstoichiometric+uranium+dioxide.">Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide.</a> J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).</li><li>Olander, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nuclear+Fuels-+Present+and+future.">Nuclear Fuels- Present and future.</a> J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).</li><li>De Bruycker, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+melting+behaviour+of+plutonium+dioxide:+A+laser-heating+study.">The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study.</a> J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).</li><li>Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+UC2-x+-+Carbon+eutectic:+A+laser+heating+study.">The UC2-x - Carbon eutectic: A laser heating study.</a> J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).</li><li>Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=New+modelling+of+the+U-O-Zr+phase+diagram+in+the+hyper-stoichiometric+region+and+consequences+for+the+fuel+rod+liquefaction+in+oxidising+conditions.">New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions.</a> J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).</li><li>Gu&#233;neau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermodynamic+and+thermophysical+properties+of+the+actinide+oxides.">Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides.</a> Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+International+Temperature+Scale+of+1991+(ITS-90).">The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 3-10 (1990).</li><li>Preston-Thomas, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Erratum:+The+International+Temperature+Scale+of+1990+(ITS-90).">Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90).</a> Metrologia. 27, 107 (1990).</li><li>Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Recommended+values+of+temperature+on+the+International+Temperature+Scale+of+1990+for+a+selected+set+of+secondary+reference+points.">Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points.</a> Metrologia. 33, 133-154 (1996).</li></ol>

Os autores não têm nada para divulgar.

A técnica de espectroscopia de radiação laser-aquecimento aqui apresentada é reconhecida como um método inovador e eficaz para a investigação de comportamento muito alta temperatura de fusão de materiais refratários15, 16. Graças à sua natureza remota e quase sem recipiente, é particularmente adequado para o estudo experimental de materiais nucleares radioactivos e a simulação de acidentes de fusão do núcleo em centrais nucleares, como mostram os resultados do exemplo apresentados aqui.
Enquanto avaliar dados experimentais obtidos com o método atual, um sem dúvida deve ter cuidado sobre a correta atribuição de pontos experimentais para transições de fase. Na verdade, a temperaturas muito elevadas, cinética de material pode ser extremamente rápida, e vários fenômenos de difícil controle podem ocorrer, tais como a vaporização não-congruentes, segregação, dissociação de compostos, etc. Como demonstra a comparação com métodos mais tradicionais de aquecimento (como fornos de indução), a possível ocorrência de tais fenômenos justifica a utilização de um rápido aquecimento e resfriamento técnica como a atual. Por outro lado, podem surgir dúvidas sobre a estabilização eficaz das condições de equilíbrio termodinâmico sob as atuais condições de aquecimento. Conforme explicado na seção de procedimento, tais condições não podem ser garantidas durante a parte do laser-aquecimento rápida dos ciclos térmicos. No entanto, as condições de equilíbrio termodinâmico certamente são produzidas na fase de arrefecimento. Esta declaração foi validada com a ajuda dos códigos de computador, simulando as experiências atuais e baseada no perto-equilíbrio massa e difusão de calor na presença de transições de fase local11. Não obstante, equilíbrio termodinâmico condições devem sempre ser cruzados experimentalmente, tipicamente medindo bem avaliados fase temperaturas de transição em compostos que podem ser tomadas como referências. Isso foi realizado no presente trabalho com os pontos de fusão/solidificação de W, Mo (recomendado como temperaturas de referência secundário na escala internacional de temperatura de 199017,18,19), UO2, e o eutético ZrC-C9. Tais pontos de referência de medição também é necessário para avaliar a precisão e incerteza da presente abordagem.
Dada a condições extremas e fenômenos produzidos nas experiências do laser-aquecimento, uma análise de incerteza precisos é fundamental para a facilidade de utilização dos dados produzidos. Para campanhas de medição bem sucedida, a incerteza cumulativa que afetam os dados de temperatura de transição de fase atual deverá ascender a ± 1% da temperatura absoluta, com um fator de cobertura 2-desvio-padrão (95% de confiança). Tais bandas de incerteza podem ser maiores para matérias complicadas, onde, por exemplo, não-congruente vaporização pode alterar a composição da amostra real de forma incontrolável durante os experimentos. Tal incerteza deve levar em conta os erros devido o procedimento de calibração, a determinação de NSE, a estabilidade da amostra (ou seja, a repetibilidade, mais tiros sucessivos do laser, das temperaturas de transição de fase experimental), etc. Um exemplo de análise de incerteza para o ponto de fusão/congelação de PuO2 é relatado na tabela 1. As várias contribuições de incerteza podem ser consideradas como independente e combinados de acordo com a lei de propagação de erro3.
<img alt="Table 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807table1.jpg"> 
Tabela 1: Exemplo de análise de incerteza para o ponto de fusão/congelação de PuO2 (referência13). O significado e o valor de c2 é relatado na seção Introdução com os comentários na equação 1. Δελ representa aqui a dois desvios-padrão em torno do valor médio experimental obtido para ελ por encaixe espectros de radiação experimental dentro a suposição de corpo cinza. ΔTc e δTd representam dois desvios-padrão em torno da curva de temperatura extrapolada de lâmpada de padrão médio e o valor de temperatura de solidificação experimental média, respectivamente.
Algumas melhorias podem ser feitas sobre a presente abordagem experimental. Em especial, conexão do vaso de pressão com um espectrômetro de massa através de um sistema de tubulação complexo permitirá a deteção, pelo menos qualitativamente, das espécies presentes na nuvem de vapor liberada pelo material quente. Além disso, a implementação de um thermo-câmera está prevista para o estudo de duas dimensões da distribuição da temperatura sobre a superfície da amostra quente a fim de detectar possíveis heterogeneidades e efeitos de segregação. Finalmente, melhorias no sistema de segurança, construído em torno do equipamento atual estão previstas. Na verdade, a atual caixa de luva de Plexiglas usada aqui é adequada para o estudo de materiais altamente radioativos como urânio e elementos transuranianos, graças ao fato de que ele efetivamente bloqueia radiação α. No entanto, este escudo não é suficientemente seguro para a investigação de emissores γ forte, como os nuclídeos contidos no combustível nuclear irradiado real. Uma nova instalação, incluindo uma célula com paredes de chumbo está prevista para o estudo de combustível nuclear irradiado provenientes de centrais nucleares que real.

Apesar de fissão nuclear em geral é apresentado como uma fonte de energia em grande escala, praticamente inesgotável promissor, sua aceitação pública completa ainda está parada por algum segurança e os riscos de salvaguarda. A abordagem experimental apresentado no presente trabalho visa responder a algumas perguntas fundamentais de ciência de materiais relacionados com um desses riscos, a ocorrência de acidentes graves (SAs), levando ao colapso do núcleo de uma usina nuclear (NPP). Isso pode resultar em um possível lançamento de material altamente radioativo no ambiente, com graves consequências, tanto para a saúde das pessoas e a economia do país. Major SAs desse tipo ocorreram três vezes em centrais nucleares, em Three Mile Island (EUA, 1979), Chernobyl (ex-URSS, 1986) e Fukushima (Japão, 2011). Daí, NPP SAs são o foco da pesquisa considerável em algumas instalações em todo o mundo, abrangendo muitos fenômenos desafiadoras e complicada por temperaturas muito elevadas (muitas vezes superior a 3.000 K) e a presença de materiais radioativos.
Nesse cenário, uma recente directiva pelo Conselho Europeu1 requer países da UE para dar a máxima prioridade à segurança nuclear em todas as fases do ciclo de vida de uma usina nuclear. Isso inclui realizando avaliações de segurança antes da construção de novas usinas nucleares e também garantindo a aprimoramentos de segurança significativa para reactores velhos.
Neste contexto, foi implementada uma atmosfera controlada, laser-aquecimento e rápido radiância spectro-pirometria facilidade2,3,4 na Comissão Europeia Instituto do centro comum de investigação para Elementos transuranianos para a simulação de laboratório, em pequena escala, da central nuclear de vazamento. Devido o tamanho de amostra limitada (tipicamente em um cm-0.1 g-escala e) e a eficiência elevada e natureza remota de aquecimento do laser, esta abordagem permite rápida e eficaz das medições de alta temperatura real nucleares materiais, incluindo o plutónio e menor actinídeos, contendo amostras de combustível de fissão. A este respeito e na sua capacidade de produzir uma grande quantidade de dados relativos aos materiais sob condições extremas, o método experimental atual é reconhecido mundialmente como sendo exclusivo. Na verdade, outras técnicas de investigação complementar com base no aquecimento por indução têm demonstradas sofrem as interações de alta temperatura rápidas entre a amostra material e contenção5. Além disso, se tais técnicas permitem e principalmente precisam de maiores quantidades de material para análise, eles são menos adequados do que o presente método de investigação de materiais nucleares real, devido à alta radioatividade e disponibilidade limitada das amostras.
Nas experiências de atual (esquematizadas na Figura 1), uma amostra, montada em uma autoclave de atmosfera controlada, contido em uma caixa de luva α blindado, é aquecida por um laser de Nd: YAG CW de 4,5 kW.
<img alt="Figure 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig1.jpg"> 
Figura 1: Laser-aquecimento e luminosidade spectro-pirometria experimental set-up. A amostra é fixada com parafusos de grafite (ou tungstênio ou molibdênio) em um navio estanques ao gás sob atmosfera controlada. O quadro relatado no canto inferior esquerdo mostra, por exemplo, um disco de2 PuO fixado com parafusos de grafite. Se a amostra é radioativa, a embarcação deve ser montada em uma caixa de luva alfa-apertado. A amostra é aquecida por um laser de Nd: YAG 4,5 kW em 1.064 nm. Um pirômetro de dois canais rápido é usado para registrar a temperatura da amostra e o sinal refletido de um laser de Ar+ de baixa potência. Um mais lento multi-canal spectro-pyromenter é empregado para análise em situ das propriedades ópticas da amostra quente. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig1large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
Pirômetros de radiação medem a amostra Radiância Lex. Esta é a densidade de energia de radiação eletromagnética por unidade superfície, comprimento de onda e ângulo sólido emitida pela amostra em uma dada temperatura6. Está ligado à temperatura de superfície da amostra T através de uma função de Planck modificada:

<img alt="Equation 1" src="/files/ftp_upload/54807/54807equation1.jpg">
onde Lλ é a energia radiativa, ε,λ é a emissividade espectral, c1 = 2 · h· c0 2 é a primeira radiação constante, c2 = h· c0/kB = 14.388 µm· K é a constante de radiação a segunda, c0 é a velocidade da luz no vácuo, e h é a constante de Planck e kB a constante de Boltzmann. O emissividade espectral leva em conta o fato de que irradiará um corpo real, em um determinado comprimento de onda e temperatura, apenas uma fração igual a da potência emitida por um corpo negro ideal à mesma temperatura. Portanto, toma valores entre 0 e 1, com 1 correspondente para o caso de corpo negro ideal para que a lei de Planck foi derivado. Desde pirômetros no presente trabalho foram sempre montamos quase normal em relação à superfície da amostra, a dependência do ângulo de ελ não foi considerada, e "emissividade" sempre se referirá a emissividade espectral normal (NSE). O NSE deve ser determinado a fim de converter, através da equação 1 e um procedimento de calibração de pirômetro, Lex em temperatura absoluta T.
A temperatura da amostra é detectada usando um rápido pirômetro calibrado com candeeiros até 2.500 K em λ = 655 nm e. Um brilho de 256 canais adicionais spectro-pirômetro operando entre 515 nm e 980 nm foi empregado para o estudo do NSE (ε,λ) da amostra. Determinação do NSE é possível completando um ajuste não-linear do espectro de emissão térmico com equação 12, 3, T e ε,λ , sendo apenas dois parâmetros de enciclopédia. Esta abordagem tem sido demonstrada para ser aceitavelmente precisos em materiais refratários7 como os normalmente presentes em uma central nuclear, para o qual o NSE pode-se supor para ser independente de comprimento de onda (hipótese de corpo cinza) em uma ampla faixa espectral. Uma vez que a temperatura da amostra aquecida do laser é medida corretamente em função do tempo, análise térmica pode ser executada na curva temperatura-tempo resultante (termograma).Inflexões ou térmicas detenções nas termogramas dar informações relacionadas com as transições de fase (transformações de fase isotérmicos, liquidus e solidus). Além disso, além de ser necessário para determinação de NSE, análise espectral direta da Radiância Lex emitida pela amostra quente também permite que um estudo em situ de algumas propriedades ópticas da superfície estudada. Isto constitui uma outra ferramenta de apoio para a identificação de fenômenos de alta temperatura, tais como transições de fase, reações químicas entre materiais condensadas e a fase gasosa ou efeitos de segregação. Uma técnica adicional chamada refletida de2, de análise de sinal luminoso (RLS) 3 é usado para confirmar as transições de fase. Isso é realizado usando o segundo canal do pirômetro sintonizado com um baixo consumo de energia (1 W) laser Ar+ (λ = 488 nm). Este canal detecta o feixe de laser, provenientes da cavidade de Ar+ e refletida pela superfície da amostra. Um sinal RLS constante indica uma superfície sólida, enquanto oscilações aleatórias aparecem após derretimento devido a vibrações induzida por tensão superficial sobre a superfície da amostra líquida.
Em geral, reatores refrigerado a água, usando elementos de combustível sólido, atualmente o tipo mais comum de NPP, possuem quatro sucessivas barreiras para garantir a contenção da radioatividade8. A primeira barreira é que o pellet de combustível propriamente dito, graças à sua estrutura cristalina e porosidade micromacroscópica, pode segurar os produtos de fissão sólido e parte dos voláteis. Em geral, o elemento de todo combustível é colocado em um revestimento metálico (liga ou aço) que funciona como a segunda etapa de proteção. Em caso de falha do revestimento, a terceira barreira é o recipiente NPP todo interno, confinado em geral por uma parede de aço que é alguns cm de espessura (sistema primário). Finalmente, a contenção de construção (concreto m de espessura) é a última barreira de segurança antes do lançamento no meio ambiente.
Em caso de falha do sistema de refrigeração a água, uma SA NPP pode ocorrer, levando ao superaquecimento e fusão do núcleo. Superaquecimento é inicialmente devido ao calor de fissão. No entanto, na ausência de refrigeração, superaquecimento pode também continuar muito tempo após a cessação de reacções em cadeia nucleares, devido o calor residual do decaimento dos produtos de fissão e outras espécies altamente radioactivos contidos nos escombros núcleo nuclear. Em geral, núcleo derreter vai começar da parte central do elemento de combustível, a menos que os compostos de baixo ponto de fusão (possivelmente eutectics) formam-se na interface entre o combustível e o revestimento. O primeiro objetivo da presente pesquisa consiste em estabelecer se tais compostos de baixo ponto de fusão podem ser formados em sistemas de combustível-revestimento real, e, neste caso, o que o resultante de depressão da temperatura de fusão seria. A fim de responder a esta pergunta, o comportamento de derretimento de combustível puros e mistos compostos deve primeiro ser profundamente avaliado, que, por conseguinte, constitui um objectivo mais importante da abordagem atual. Se o combustível e o revestimento se fundem, a massa líquida será rapidamente cair no fundo do vaso principal e começar a reagir com a parede de aço e com a restante água e vapor, se for o caso. Nesta fase, o aço também pode ser derretido junto com o combustível/revestimento quente mistura. O líquido resultante de lava, como é chamado "cório". Esta mistura quente, altamente radioactivos pode difundir fora a contenção primária se a parede de aço é derretido através de e acabam reagindo mesmo com o concreto que constitui a barreira mais externa. O calor elevado e a alta reatividade das espécies presentes no cório podem levar a dissociação da água e a produção de hidrogênio. Isso pode resultar em um risco adicional de explosões de vapor e hidrogênio (cf. SAs na ilha Three Mile e Fukushima), oxidação pesada, ou (menos provável) hidratação do cório massa e os materiais estruturais de NPP. O atual método experimental permite a separação e análise experimental de vários dos muitos complexos mecanismos físico-químicos relacionados a sequência descrita de eventos. Além do componente puro mencionado derretendo, análise e interação de combustível-revestimento, vários alta temperatura interação mecanismos podem ser investigados em sistemas simplificados, tais como Pu-contendo combustível e aço, entre combustível e concreto, etc. Formação do corium potencialmente pode ser estudada na presença de diferentes atmosferas (gás inerte, ar, traços de hidrogênio ou vapor), produzindo dados de referência importantes para uma compreensão abrangente da SAs.
A presente abordagem, particularmente adequada para a investigação do laboratório de materiais de alto ponto de fusão, também tem sido empregada para a análise do sucesso dos outros, mais inovadores tipos de combustíveis nucleares (baseados, por exemplo, carbonetos de urânio ou nitretos) e outros compostos refratários, tais como9, tântalo e háfnio carbonetos de zircónio, óxido de cálcio10, superligas metálicas, etc.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="1498">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="142">
			<td height="142" style="height:142px;width:299px;">Two-channel fast pyrometer</td>
			<td style="width:281px;">Assembled privately</td>
			<td style="width:421px;"></td>
			<td style="width:497px;">Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,&#160;</td>
			<td style="width:281px;">TRUMPF Schramberg, Germany</td>
			<td style="width:421px;">HLD4506</td>
			<td>Heating agent</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">CDI spectrometer</td>
			<td style="width:281px;">CDI</td>
			<td style="width:421px;">Optical Spectrograph card, 256 channels</td>
			<td>Multi-wavelength spectro-pyrometer array&#160;</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Ar+ laser</td>
			<td style="width:281px;">Ion Laser Technology</td>
			<td style="width:421px;">5500A-00</td>
			<td>0.75 W RLS laser</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Oscilloscope NICOLET</td>
			<td style="width:281px;">NICOLET, Madison, Wi, USA</td>
			<td style="width:421px;">Pro 44C Transient Digitizer</td>
			<td>AD converter, data acquisition system</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">SETNAG Oxygen analyser</td>
			<td style="width:281px;">SETNAG, Marseille, France</td>
			<td style="width:421px;">JC24V-M</td>
			<td>ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Blackbody source</td>
			<td style="width:281px;">POLYTECH CI Waldbronn, Germany</td>
			<td style="width:421px;">Customized</td>
			<td>Black body source for spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:299px;">Standard calibration lamps</td>
			<td style="width:281px;">POLARON, Watford, UK</td>
			<td style="width:421px;">P.224c and P213c</td>
			<td>Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

laser-heating and radiance spectrometry for the study of nuclear materials in conditions simulating a nuclear power plant accident

Grandes e graves acidentes ocorreram três vezes em usinas de energia nuclear (NPP), em Three Mile Island (EUA, 1979), Chernobyl (ex-URSS, 1986) e Fukushima (Japão, 2011). Pesquisa sobre as causas, dinâmica e consequências desses percalços foi realizada em alguns laboratórios em todo o mundo nas últimas três décadas. Objetivos comuns de tais atividades de pesquisa são: a prevenção destes tipos de acidentes, tanto em existentes e potenciais novas usinas nucleares; a minimização das suas eventuais consequências; e, finalmente, um completo entendimento dos riscos reais relacionados com centrais nucleares. Do Europeu Comissão centro comum de investigação Instituto de elementos transuranianos, uma instalação de spectro-pirometria brilho do laser-aquecimento e rápido é usada para a simulação de laboratório, em pequena escala, da fusão de núcleo do NPP, o tipo mais comum de graves acidente (SA) que pode ocorrer em um reator nuclear em consequência de uma falha do sistema de arrefecimento. Esta ferramenta de simulação permite medições de alta temperatura rápidas e eficazes na real nucleares materiais, tais como o plutónio e fissão de contendo actinídeos menores amostras de combustível. A este respeito e na sua capacidade de produzir grande quantidade de dados relativos aos materiais sob condições extremas, a atual abordagem experimental é certamente única. Para conceitos atuais e futuros de NPP, resultados de exemplo são apresentados no comportamento de derretimento de alguns tipos diferentes de combustíveis nucleares: óxidos de urânio-plutônio, carbonetos e nitretos. Resultados sobre a interação de alta temperatura de combustíveis de óxido com materiais de contenção são mostrados também brevemente.

A Figura 3 exibe termogramas temperatura real medidas em dióxido de urânio com vários níveis de oxidação (UO2 + x com 0 &#60; x &#60; 0.21)2. Dióxido de urânio é o componente essencial do combustível mais comum em centrais nucleares que atual. Sua oxidação a vários níveis de hiperestequiometria de oxigênio pode ocorrer em condições de reator normal e fora do normal12. Com o método atual, foi demonstrado que a oxidação de2 UO pode resultar em uma diminuição dramática de seu ponto de fusão/solidificação de até 700 K. Neste caso, experimentos tinham a efectuar sob uma pressão muito alta de gás inerte (ele em 10 MPa), a fim de suprimir a vaporização altamente não-congruente em altas temperaturas.
<img alt="Figure 3" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig3.jpg"> 
Figura 3: Termogramas medido em amostras de dióxido de urânio estequiométricas e hyperstoichiometric do laser-aquecida (depois 2). Perfil de laser de pulso duplo um exemplo é mostrado no gráfico. Termogramas são registradas para várias composições de UO2 + x . Detenções de solidificação ocorrem em temperaturas significativamente diferentes e com características diferentes, dependendo da composição da amostra, revelando a evolução da dinâmica de fusão/congelação temperatura e solidificação do sistema U-O. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig3large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
A Figura 4 mostra o pirômetro (linha reta) e termogramas spectro-pirômetro, gravadas em um laser de amostra de dióxido de plutónio aquecido sob uma atmosfera oxidante (ar comprimido em 0,3 MPa). Além disso, o PuO2 é um componente essencial de combustível nuclear. Na mesma figura, dois espectros de radiância medidos pelo spectro-pirômetro a diferentes temperaturas também são exibidos nas inserções, juntamente com curvas de ajuste de dados experimentais e os correspondentes valores de T e ελ . Graças ao presente estudo, o PuO2 temperatura de fusão/congelação foi reavaliada para ser 3.017 K ± 28 K, mais de 300 K superior previamente indicado pelos métodos mais tradicionais de aquecimento. Esses métodos produziram resultados certamente afetados pela extensas interações de alta temperatura entre a amostra e a contenção, um problema que foi resolvido em grande parte com a abordagem de aquecimento remoto presente.
<img alt="Figure 4" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig4.jpg"> 
Figura 4: Termogramas medido em um laser de amostra de dióxido de plutónio aquecido além do ponto de derretimento. Gráfico principal: a linha preta sólida e os círculos completo pretos representam as termogramas gravadas em uma amostra de2 PuO sob uma atmosfera oxidante por pirômetro o rápido e o comprimento de onda multi spectro-pirômetro, respectivamente. Os círculos brancos representam os valores de emitância espectral obtidos por encaixe dados de radiância experimental com Planck radiância lei12. As duas inserções mostram exemplo espectros (círculos pretos) e equipado (linhas sólidas vermelhas) no líquido e congelamento PuO2, respectivamente, dentro da suposição de corpo cinza. Em uma dessas parcelas, a radiância Lλ é normalizada à primeira radiação constante c1 por razões de simplicidade. A termograma principal foi obtida utilizando uma média constante emitância de 0,83. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig4large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
A Figura 5 mostra uma série de pulsos de laser-aquecimento executada em uma mistura de UO2 e ZrO2 sob diferentes atmosferas. Este teste é representante das condições que podem ser produzidos em caso de uma excursão de temperatura acidental em uma central nuclear. O ponto de fusão/solidificação ocorre a uma temperatura bem repetíveis sucessivos tiros se experimentos são realizados em argônio. Por outro lado, a temperatura de fusão/solidificação diminui durante a tiros de laser se ciclos de aquecimento do laser são executados em ar comprimido. Isso mostra que, neste último caso, a amostra Obtém cada vez mais oxidada durante os tratamentos do laser-aquecimento. Também, no caso misto UO2- ZrO2 óxidos, uma depressão do ponto de fusão ocorre em condições de hiperestequiometria de oxigênio.
<img alt="Figure 5" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig5.jpg"> 
Figura 5: Termogramas medido misto UO2- ZrO2 amostras em argônio pressurizado e o ar. O ponto de fusão/solidificação ocorre a uma temperatura bem repetíveis sucessivos tiros se experimentos são realizados em argônio (termogramas pretos). Por outro lado, a temperatura de fusão/solidificação diminui durante a tiros de laser se ciclos de aquecimento do laser são executados em ar comprimido (termogramas verdes). <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig5large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>
Mais um exemplo diz respeito a outro tipo de material, dicarbide de urânio. Isso será considerado como um possível material para um conceito alternativo de combustível nuclear, potencialmente trabalhando em temperaturas mais altas e reduzindo consideravelmente o risco de um acidente de fusão. Uma nova composição contendo um grande excesso de carbono (nominalmente UC2.8) foi investigada pela primeira vez com a atual abordagem14. Neste caso, a UC2- C eutética temperatura, criada para ser a 27,37 K ± 20 K, foi usada como uma referência de radiância juntamente com a transição de estado sólido cúbico-tetragonal (α→β), fixada a 2.050 K ± 20 K. O NSE do composto carbono-mais rico foi medido para aumentar até 0,7 a 650 nm, Considerando que o valor ε,λ = 0,53 foi estabelecido para dicarbide de urânio puro no limite da região eutético. Este aumento foi analisado à luz do demixing de carbono em excesso e utilizado para a determinação da temperatura liquidus (3.220 ± 50 K para UC2.8). Devido a difusão rápida de estado sólido, também promovida pela transição cubic-tetragonal, sem sinais evidentes de uma estrutura eutética lamelar podem ser observados após resfriamento a temperatura ambiente. A eutética composição da superfície C/UC2-x poderia ser qualitativamente, mas consistentemente, seguida durante o processo de arrefecimento com a ajuda dos espectros de radiância registrada, conforme mostrado nas figuras 6 a e b.Curiosamente, a análise de NSE atual mostrou que, Considerando que na fase líquida na superfície externa líquida constituiu-se quase inteiramente de dicarbide de urânio, rapidamente tem enriquecido em carbono demixed sobre congelamento. Demixed carbono parecia migrar rapidamente para a interior em massa durante o resfriamento mais. Durante a transição de α→β, dicarbide de urânio novamente cobre quase toda a superfície externa. Todos estes detalhes sobre o comportamento de material muito alta temperatura são essenciais para a análise deste tipo de composto em caso de aumento de temperatura não controlada no núcleo do reator. Eles foram deduzidos apenas com base em análise de espectroscopia de esplendor, Considerando que eles seriam dificilmente acessíveis para qualquer outra técnica de investigação experimental.
<img alt="Figure 6" src="/files/ftp_upload/54807/54807fig6.jpg"> 
Figura 6: Termograma e radiância espectros medidos numa amostra de2.8 UC em argônio pressurizado14. a) fase refrigerando do termograma gravado em uma amostra de2.8 de UC. Círculos completo identificam os pontos de tempo em que os espectros de brilho foram registrados pelo spectro-pirômetro. b) quatro exemplos de espectros de radiância gravado em temperaturas diferentes. Um deles foi gravado no líquido UC2.8, enquanto os outros três correspondem as prisões térmicas visíveis na Figura 5a. <a href="http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54807/54807fig6large.jpg" target="_blank">Clique aqui para ver uma versão maior desta figura.</a>

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Laser-heating and Radiance Spectrometry for the Study of Nuclear Materials in Conditions Simulating a Nuclear Power Plant Accident

Apresentamos as experiências em que combustível nuclear real, revestimento e materiais de contenção são laser aquecido a temperaturas além de 3.000 K, enquanto que seu comportamento é estudado por espectroscopia de esplendor e análise térmica. Estas experiências simulam, em uma escala de laboratório, a formação de uma lava-fase após um colapso de núcleo do reator nuclear.

Aquecimento a laser e espectrometria de radiância para o estudo de materiais nucleares em condições que simulam um acidente em uma usina nuclear

Major and severe accidents have occurred three times in nuclear power plants (NPPs), at Three Mile Island (USA, 1979), Chernobyl (former USSR, 1986) and ...

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