Name: non-equilibrium microwave plasma for efficient high temperature chemistry
Uploaded: 2017-08-01T13:00:00
Duration: 7 min 17 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Non-equilibrium Microwave Plasma for Efficient High Temperature Chemistry at JoVE.com

Эта работа финансировалась призывом «CO 2 -нетратное топливо», поддерживаемым Shell, Фондом фундаментальных исследований материи (FOM) и Нидерландской организацией научных исследований (NWO). Авторы хотели бы поблагодарить Эдди ван Вельдхуйзена, Ана Соботу и Сандера Ниддама за то, что они позволили нам использовать свое лабораторное пространство и их щедрую поддержку в целом.

<ol>
	<li>Itikawa, Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nonresonant+Vibrational+Excitation+of+CO2+by+Electron+Collision.">Nonresonant Vibrational Excitation of CO2 by Electron Collision.</a> Phys Rev A. 3 (2), 831-832 (1971).</li><li>Rusanov, V. D., Fridman, A. A., Sholin, G. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+physics+of+a+chemically+active+plasma+with+nonequilibrium+vibrational+excitation+of+molecules.">The physics of a chemically active plasma with nonequilibrium vibrational excitation of molecules.</a> Phys Usp. 24 (6), 447-474 (1981).</li><li>Fridman, A. A., Kennedy, L. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Plasma Physics and Engineering. , (2004).</li><li>Witteman, W. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> The CO2-laser. , (1987).</li><li>Fridman, A. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> A Plasma Chemistry. , (2008).</li><li>Treanor, C. E., Rich, J. W., Rehm, R. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Vibrational+Relaxation+of+Anharmonic+Oscillators+with+Exchange-Dominated+Collisions.">Vibrational Relaxation of Anharmonic Oscillators with Exchange-Dominated Collisions.</a> J Chem Phys. 48 (4), 1798-1806 (1968).</li><li>den Harder, N., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Homogeneous+CO2+conversion+by+microwave+plasma:+Wave+propagation+and+diagnostics.">Homogeneous CO2 conversion by microwave plasma: Wave propagation and diagnostics.</a> Plasma Process Polym. , (2016).</li><li>van Rooij, G. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Taming+microwave+plasma+to+beat+thermodynamics+in+CO2+dissociation.">Taming microwave plasma to beat thermodynamics in CO2 dissociation.</a> Farad Discuss. 183, 233-248 (2015).</li><li>Bongers, W. A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Plasma-driven+dissociation+of+CO2+for+fuel+synthesis.">Plasma-driven dissociation of CO2 for fuel synthesis.</a> Plasma Process. Polym. , (2016).</li><li>Leins, M., Gaiser, S., Schulz, A., Walker, M., Schumacher, U., Hirth, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=How+to+Ignite+an+Atmospheric+Pressure+Microwave+Plasma+Torch+without+Any+Additional+Igniters.">How to Ignite an Atmospheric Pressure Microwave Plasma Torch without Any Additional Igniters.</a> J Vis Exp. (98), e52816 (2015).</li><li>van der Meiden, H. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=High+sensitivity+imaging+Thomson+scattering+for+low+temperature+plasma.">High sensitivity imaging Thomson scattering for low temperature plasma.</a> Rev Sc. Instrum. 79 (1), 13505-13700 (2008).</li><li>Rothman, L. S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+HITRAN+2012+Molecular+Spectroscopic+Database.">The HITRAN 2012 Molecular Spectroscopic Database.</a> J Quant Spectrosc. Radiat Transfer. 130, 4-50 (2013).</li><li>Depraz, S., Perrin, M. Y., Soufiani, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Infrared+emission+spectroscopy+of+CO2+at+high+temperature.+Part+I:+Experimental+setup+and+source+characterization.">Infrared emission spectroscopy of CO2 at high temperature. Part I: Experimental setup and source characterization.</a> J Quant Spectrosc Radiat Transfer. 113, 1-13 (2011).</li><li>Dobrovinskaya, E. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Sapphire: Material, Manufacturing, Applications. , 170 (2009).</li><li>Sneep, M., Ubachs, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Direct+measurement+of+the+Rayleigh+scattering+cross+section+in+various+gases.">Direct measurement of the Rayleigh scattering cross section in various gases.</a> J Quant Spectrosc Radiat Transfer. 92 (3), 293-310 (2005).</li><li>Sutton, J. A., Driscoll, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Rayleigh+scattering+cross+sections+of+combustion+species+at+266,+355,+and+532+nm+for+thermometry+applications.">Rayleigh scattering cross sections of combustion species at 266, 355, and 532 nm for thermometry applications.</a> Optics Letters. 29 (22), 2620-2622 (2004).</li><li>Penney, C. M., Peters, R. L., Lapp, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Absolute+raman+cross+sections+for+N2.">Absolute raman cross sections for N2.</a> J Opt Soc Am. 64 (5), 712-716 (1974).</li><li>Murphy, A. B., Farmer, A. J. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Temperature+measurement+in+thermal+plasmas+by+Rayleigh+scattering.">Temperature measurement in thermal plasmas by Rayleigh scattering.</a> J Phys D: Appl Phys. 25 (4), 634 (1992).</li><li>Snyder, S. C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Determination+of+gas-temperature+and+velocity+profiles+in+an+argon+thermal-plasma+jet+by+laser-light+scattering.">Determination of gas-temperature and velocity profiles in an argon thermal-plasma jet by laser-light scattering.</a> Phys Rev E. 47 (3), 1998-2005 (1993).</li><li>Limbach, C., Dumitrache, C., Yalin, A. P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Laser+Light+Scattering+from+Equilibrium,+High+Temperature+Gases:+Limitations+on+Rayleigh+Scattering+Thermometry.">Laser Light Scattering from Equilibrium, High Temperature Gases: Limitations on Rayleigh Scattering Thermometry.</a> 47th AIAA Plasmadynamics and Lasers Conference. , (2016).</li><li>Wiles, C., Watts, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Continuous+flow+reactors:+a+perspective.">Continuous flow reactors: a perspective.</a> Green Chem. 14, 38-54 (2012).</li><li>Cormier, J. M., Rusu, I. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Syngas+production+via+methane+steam+reforming+with+oxygen:+plasma+reactors+versus+chemical+reactors.">Syngas production via methane steam reforming with oxygen: plasma reactors versus chemical reactors.</a> J Phys D: Appl Phys. 34, 2798-2803 (2001).</li><li>Liu, C. J., Xu, G. H., Wang, T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Non-thermal+plasma+approaches+in+CO2+utilization.">Non-thermal plasma approaches in CO2 utilization.</a> Fuel Process Technol. 58 (2-3), 119-134 (1999).</li><li>Wen, Y., Jiang, X. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Decomposition+of+CO2+using+pulsed+corona+discharges+combined+with+catalyst.">Decomposition of CO2 using pulsed corona discharges combined with catalyst.</a> Plasma Chem Plasma Process. 21 (4), 665-678 (2001).</li><li>Mikoviny, T., Kocan, M., Matejcik, S., Mason, N. J., Skalny, J. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Experimental+study+of+negative+corona+discharge+in+pure+carbon+dioxide+and+its+mixtures+with+oxygen.">Experimental study of negative corona discharge in pure carbon dioxide and its mixtures with oxygen.</a> J Phys D: Appl Phys. 37 (1), 64 (2004).</li><li>Horvath, G., Skaln'y, J. D., Mason, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=FTIR+study+of+decomposition+of+carbon+dioxide+in+dc+corona+discharges.">FTIR study of decomposition of carbon dioxide in dc corona discharges.</a> J Phys D: Appl Phys. 41 (22), 225207 (2008).</li><li>Bak, M. S., Im, S. K., Cappelli, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanosecond-pulsed+discharge+plasma+splitting+of+carbon+dioxide.">Nanosecond-pulsed discharge plasma splitting of carbon dioxide.</a> IEEE Trans Plasma Sci. 43 (4), 1002-1007 (2015).</li><li>Taylan, O., Berberoglu, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dissociation+of+carbon+dioxide+using+a+microhollow+cathode+discharge+plasma+reactor:+effects+of+applied+voltage,+flow+rate+and+concentration.">Dissociation of carbon dioxide using a microhollow cathode discharge plasma reactor: effects of applied voltage, flow rate and concentration.</a> Plasma Sources Sci Technol. 24 (1), 015006 (2015).</li><li>Yamamoto, A., Mori, S., Suzuki, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Scale-up+or+numbering-up+of+a+micro+plasma+reactor+for+the+carbon+dioxide+decomposition.">Scale-up or numbering-up of a micro plasma reactor for the carbon dioxide decomposition.</a> Thin solid films. 515 (9), 4296-4300 (2007).</li><li>Paulussen, S., Verheyde, B., Tu, X., De Bie, C., Martens, T., Petrovic, D., Bogaerts, A., Sels, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Conversion+of+carbon+dioxide+to+value-added+chemicals+in+atmospheric+pressure+dielectric+barrier+discharges.">Conversion of carbon dioxide to value-added chemicals in atmospheric pressure dielectric barrier discharges.</a> Plasma Sources Sci Technol. 19 (3), 034015 (2010).</li><li>Brehmer, F., Welzel, S., van de Sanden, M. C. M., Engeln, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=CO+and+byproduct+formation+during+CO2+reduction+in+dielectric+barrier+discharges.">CO and byproduct formation during CO2 reduction in dielectric barrier discharges.</a> J Appl Phys. 116 (12), 123303 (2014).</li><li>Yu, Q., Kong, M., Liu, T., Fei, J., Zheng, X. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Characteristics+of+the+decomposition+of+CO2+in+a+dielectric+packed-bed+plasma+reactor.">Characteristics of the decomposition of CO2 in a dielectric packed-bed plasma reactor.</a> Plasma Chem Plasma Process. 32 (1), 153-163 (2012).</li><li>Aerts, R., Somers, W., Bogaerts, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Carbon+Dioxide+splitting+in+a+dielectric+barrier+discharge+plasma:+A+combined+experimental+and+computational+study.">Carbon Dioxide splitting in a dielectric barrier discharge plasma: A combined experimental and computational study.</a> Chem Sus Chem. 8 (4), 702-716 (2015).</li><li>Indarto, A., Yang, D. R., Choi, J. -. W., Lee, H., Song, H. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Gliding+arc+plasma+processing+of+CO2+conversion.">Gliding arc plasma processing of CO2 conversion.</a> J Hazard Mater. 146 (1), 309-315 (2007).</li><li>Nunnally, T., Gutsol, K., Rabinovich, A., Fridman, A., Gutsol, A., Kemoun, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dissociation+of+CO2+in+a+low+current+gliding+arc+plasmatron.">Dissociation of CO2 in a low current gliding arc plasmatron.</a> J Phys D: Appl Phys. 44 (27), 274009 (2011).</li><li>Indarto, A., Choi, J. -. W., Lee, H., Song, H. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Conversion+of+CO2+by+gliding+arc+plasma.">Conversion of CO2 by gliding arc plasma.</a> Environ Eng Sci. 23 (6), 1033-1043 (2006).</li><li>Rusanov, V. D., Fridman, A. A., Sholin, G. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+physics+of+a+chemically+active+plasma+with+non-equilibrium+vibrational+excitation+of+molecules.">The physics of a chemically active plasma with non-equilibrium vibrational excitation of molecules.</a> Sov Phys Usp. 24 (6), 447 (1981).</li><li>Butylkin, I. u. P., Zhivotov, V. K., Krasheninnikov, E. G., Krotov, M. F., Rusanov, V. D., Tarasov, I. u. V., Fridman, A. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Plasma-chemical+process+of+CO2+dissociation+in+a+nonequilibrium+microwave+discharge.">Plasma-chemical process of CO2 dissociation in a nonequilibrium microwave discharge.</a> Zh Tek Fiz. 51, 925-931 (1981).</li><li>Will, S., Schraml, S., Leipertz, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Two-dimensional+soot-particle+sizing+by+time-resolved+laser-induced+incandescence.">Two-dimensional soot-particle sizing by time-resolved laser-induced incandescence.</a> Opt Lett. 20, 2342-2344 (1995).</li><li>Lepoutre, F., Louis, G., Manceau, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Collisional+relaxation+in+CO2+between+180+K+and+400+K+measured+by+the+spectrophone+method.">Collisional relaxation in CO2 between 180 K and 400 K measured by the spectrophone method.</a> Chem Phys Lett. 48, 509-514 (1977).</li></ol>

Авторы заявляют, что у них нет конкурирующих финансовых интересов.

<html> Как для электрификации химической промышленности, так и для смягчения перемежаемости в возобновляемых источниках энергии необходимы непрерывные проточные реакторы для управления химией в устойчивой системе. Было признано, что реакторы с непрерывным потоком будут играть важную роль в революционизировании химической промышленности 21 . Более конкретно, плазменный реактор был идентифицирован как коммерчески привлекательная альтернатива химическим заводам при производстве нейтральных топлив CO 2 из-за их простоты, компактности и низкой цены 22 . Предложен широкий спектр плазменных технологий для диссоциации СО 2 23 , включая выбросы короны 24 , 25 , 26 , наносекундные импульсные разряды 27 , микрополые катодные разряды 28 , микроплазмы&quot;Xref&quot;&gt; 29, с диэлектрическим барьером разряжает 30, 31, 32, 33, скользящие дуги 34, 35, и микроволновые плазмы 37, 38. Из этих сильно отличающихся технологий микроволновая плазма и скользящая дуга работали с наивысшей мощностью в диапазоне кВт и показали лучшую эффективность, 40% для скользящей дуги и 60-80% для СВЧ-разряда. Как микроволновую плазму, так и скользящий дуговой реактор можно запускать с высокой мощностью, что является необходимым условием для увеличения до 100 кВт, которое спроектировано для практического применения. Работа микроволновой плазмы не ограничивается диссоциацией СО 2 и может также использоваться для риформинга метана и фиксации азота. Основным недостатком микроволнового реактора является низкое давление(100 мбар) в оптимальных условиях, что ограничивает максимальную пропускную способность газа. Описанная процедура была продемонстрирована с помощью CO 2 , но ее можно использовать без изменений для активации CH 4 , N 2 или других стабильных молекул. В большинстве этих случаев необходимо измерять различные ИК-диапазоны, соответствующие ожидаемым продуктам, таким как NH 3 , NO x , C 2 H 2 , C 2 H 4 и т. Д. Запуск метановой плазмы может быть громоздким, поскольку сажа - одна Продуктов реакции - осаждается на стенки и поглощает микроволны, эффективно гася плазму. Хотя вибрационная накачка намного менее эффективна в метане, чем в СО 2 из-за высоких скоростей передачи VT, плазменный катализ тем не менее может быть полезен для метана (Фридман 5 , стр.688) Измерения точного Рэлея рассеяния трудно достичь вСажеобразующей плазмы из-за большого рассеянного света в результате рассеяния Ми на частицах сажи. Хотя это усложняет измерения Рэлея, его можно было использовать для количественной оценки плотности частиц сажи вместо 39 . Рамановское рассеяние могло бы стать привлекательной альтернативой для измерения температуры в этой среде, поскольку это позволяет спектрально отличать рассеянные светлые и (рамановские) компоненты рассеянного света. Время интегрирования комбинационного рассеяния составляет ~ 20 минут, так что флуктуации в плазме усредняются. Только долговременные эффекты, такие как нагрев системы, могут повлиять на измерение, поскольку оно слегка увеличивает давление в реакторе. Именно из-за большого спектрального перекрытия между рассеянным светом и рассеянным светом Рэлея важность подавления рассеянного света (даже в отсутствие сажи) не может быть переоценена. Светный свет может быть уменьшен должным образомРазмещение перегородок, увеличение фокусного расстояния лазерной и установочной длины и увеличение диаметра трубки. Использование дампа вакуумного баллона дополнительно уменьшает уровень рассеянного света, поскольку он исключает выходное окно. Кроме того, можно использовать окна Brewster. Как описано выше, некоторые знания о композиции необходимы (либо измерены, либо имитированы), чтобы должным образом учитывать различные сечения Рэлея. Текучая микроволновая плазма зарекомендовала себя как жизнеспособный метод управления химией с энергоэффективностью до 50%, гибкостью быстрой коммутации и использованием только недорогих материалов. Однако регистрируемые температуры в центре намного выше, чем для высокой вибрационной перенаселенности. Уменьшая температуру, можно достичь еще большей эффективности энергии. Хотя понижение мощности ( например , до 200 Вт) приведет к снижению температуры газа, без дополнительной оптимизации реактора, этоТакже снижает эффективность. Здесь предлагаются два других способа снижения температуры. Первый способ - импульс мощности микроволн. Применяя мощность в импульсах короче, чем типичное время VT-релаксации, газ может остывать между импульсами, и в результате в VT-релаксации теряется меньше энергии. Это, в свою очередь, означает, что больше энергии вкладывается в вибрационную накачку, что способствует эффективной диссоциации. Время VT-релаксации составляет 70 мкс при комнатной температуре и 100 мбар 40 , что служит верхним пределом времени включения импульса. Пульсирование может только повысить эффективность в плазменном режиме, где основным способом конверсии является неравновесное преобразование. Второй способ повышения эффективности - добавить щелочные примеси для адаптации EEDF 8 . Контролируя EEDF и, в частности, электронную температуру, электроны могут более эффективно передавать свою энергию на молекулярные колебания,Ч снова приводит к продвижению более высоких уровней вибрации, которые необходимы для высокоэффективных реакций.

В настоящем документе описывается протокол для плавной микроволновой плазмы мощностью до 1 кВт при измерении температуры плазменного газа и конверсии CO 2 . Обеспокоенность в связи с изменением климата и, как следствие, осознание устойчивости способствовали устойчивому росту глобальной доли возобновляемых источников энергии. Однако прерывистый характер солнечной и ветровой энергии ставит под удар энергетическую систему и препятствует дальнейшему расширению развертывания. Хранение (долгосрочное и краткосрочное) и конверсия ( например , в химическое топливо) необходимы для смягчения перемежаемости и обеспечения устойчивой энергии для других секторов, таких как транспорт. CO, который образуется в реакторе, может использоваться в качестве исходного газа для синтеза, например , метана или жидкого топлива. Используя их для топливных электростанций, электричество может генерироваться даже тогда, когда мгновенное производство возобновляемых источников энергии невелико. CO 2, который получают в этихNts образует замкнутый контур, так что в атмосферу не вводится чистый CO 2 , что делает его чистым циклом. Система может только уменьшить перемежаемость, если время переключения меньше, чем колебания подачи энергии. В настоящей конфигурации время запуска определяется необходимостью запускаться в идеальных условиях пробоя, а затем настраиваться на оптимальные условия преобразования. В принципе, это можно преодолеть с помощью зажигания другими средствами, такими как фокусированный лазер или искра. Физические ограничения плазмы составляют порядка 0,1 мс. Это намного короче, чем временные масштабы типичных атмосферных эффектов, например , облака, движущиеся по массиву солнечных панелей. Экстраполирование от нынешней системы до реального применения в условиях устойчивого производства топлива по-прежнему довольно длительное. В идеальном случае была бы серия микроволновых реакторов мощностью 100-500 кВт, каждая из которых соединена с полем солнечной панели или ветряной турбиной, с переключением отдельных реаВ соответствии с энергоснабжением. В этой статье обсуждается плазменный подход, в целом подходящий для применения конверсии / активации стабильных молекул, таких как CO 2 , N 2 и CH 4 . Здесь он вводится через конкретный пример восстановления СО 2 в СО в качестве первой стадии синтеза химического топлива. Плавильный реактор с микроволновой плазмой подходит для решения проблем с перемежаемостью, поскольку он имеет низкое время запуска и может быть построен с использованием недорогих материалов. В микроволновой плазме электроны свободной плазмы движутся с осциллирующим электрическим полем микроволн. Затем энергия передается тяжелым частицам (нейтральным и ионизированным газам) через столкновения. Из-за большой разницы в массе этот реактор в основном эффективен при упругих столкновениях. Во-первых, существует ионизация. В устойчивом состоянии скорость ионизации существенно равна потерям из-за рекомание. Однако, как показано в таблице 1 , энергии ионизации в целом значительно выше, чем энергии диссоциации, что делает диссоциацию ионизацией по своей сути неэффективной. Аналогично, диссоциация электронного удара включает в себя энергетический порог более 10 эВ 1 и также по своей сути неэффективен. Причиной того, что плазменная фаза все еще может быть эффективным механизмом для достижения молекулярной диссоциации, является эффективное возбуждение колебательных мод 2 . При средних энергиях электронов в несколько эВ, которые являются общими для СВЧ-плазмы 3 , колебательное возбуждение является доминирующим путем переноса энергии. Асимметричное растяжение особенно важно, поскольку оно может быстро распределять энергию между более высокими уровнями через межмолекулярные столкновения. Скорость обмена энергии увеличивается с температурой и уменьшается для больших ΔE и велика из-за tO ангармоничность в колебательной лестнице и соответствующая малая разность энергий в двух смежных колебательных режимах 4 . Повышение накачки высших колебательных уровней может пройти вплоть до диссоциации, что приводит к энергоэффективной реакции диссоциации 5 . Высокая вибрационная накачка в СО 2 приводит к ситуации, когда более высокие колебательные моды намного более населены, чем они были бы в тепловом равновесии, в конечном итоге производя так называемое распределение трианора 6 . Условием достижения перенаселения высших колебательных уровней является то, что скорости релаксации Вибрации-Вибрации (VV) намного выше, чем скорости релаксации вибрации (VT). Это относится к асимметричному режиму растяжения CO 2 . Скорости релаксации VV снижаются с повышением температуры газа, а скорости VT повышаются. Поскольку релаксации VT увеличивают газТемпература, механизм положительной обратной связи может привести к безудержной VT-релаксации, что приведет к разрушению перенаселенности более высоких уровней вибрации. Другими словами, низкие температуры газа благоприятны для сильно нетеплового распределения. По сути, в плазме будут наблюдаться разные температуры для разных видов и их степени свободы. При типичных температурах электронов в несколько эВ колебательные температуры будут составлять несколько тысяч градусов Цельсия, тогда как температура трансляции (газа) может оставаться ниже одной тысячи градусов Цельсия. Такая ситуация обозначается как сильная неравновесность и признана благоприятной для химических реакций. Температура поступательного газа, так как она настолько важна для энергетической эффективности, при которой плазма может приводить к химическим реакциям, требует точной и пространственно разрешенной диагностики. Эмиссионная спектроскопия является базовой<html> Подход в физике плазмы для вывода температур. Например, можно оценить вращательные спектры с использованием примесей для оптимальной диагностики. Однако это всегда связано с интеграцией зрения и, следовательно, усреднением. Как мы увидим в настоящей работе, температурные градиенты должны быть крутыми с учетом высоких центральных температур до ~ 4000 К и краевых температур, определяемых стенкой ~ 500 К. В этих условиях локализованные измерения неоценимы. В настоящей работе локальные измерения плотности из рассеяния Рэлея объединены с измерениями давления, чтобы вывести температуру через закон идеального газа. Измерения Рэлея рассеяния включают фокусировку мощного лазера в объеме образца, из которого обнаружено упругое рассеяние фотонов на связанных электронах молекул СО 2 . Температура газа связана с интенсивностью сигнала Рэлея через: На 1 &quot;src =&quot; / files / ftp_upload / 55066 / 55066eq1.jpg &quot;/&gt; Здесь T - температура газа, p - давление, измеренное манометром, I - измеренная интенсивность Рэлея, dσ / dΩ (T) - поперечное сечение Релея, C - калибровочная константа. Поскольку сечение dσ / dΩ (T) зависит от вида, мы видим, что при высоких температурах, где диссоциация значительна, константа калибровки является функцией температуры. Предполагается, что в горячем центре происходит только равновесное преобразование, так что можно определить концентрацию видов для данной температуры. Таким образом, можно вычислить эффективное сечение для данной температуры, которое используется для расчета интенсивности Рэлея, которая, как ожидается, будет измерена для диапазона температур 7 . Это эффективное сечение в зависимости от температуры показано на рисунке 1 </st<html> Ронг&gt;. Производительность преобразования плазмы определяется количественно с помощью FTIR. В настоящем случае при восстановлении СО 2 предполагается, что чистая реакция в плазме: <img alt="Уравнение 2" src="/files/ftp_upload/55066/55066eq2.jpg" /> Это позволяет использовать один коэффициент преобразования α, который связан с объемной долей CO посредством <img alt="Уравнение 3" src="/files/ftp_upload/55066/55066eq3.jpg" /> , Что следует из концентраций, которые выводятся из спектральных сигнатур CO и CO 2 в FTIR-спектрах. Отметим, что эффективное сечение Релея не может быть легко выведено из общего коэффициента преобразования, определенного FTIR. Общее преобразование определяется не только температурой центрального реактора, но и тонкостями в реальном радиальном профиле температуры газа. Ove_content &quot;&gt; В настоящем документе подробно изложена наша предлагаемая диагностическая схема для характеристики конверсии химического газа в микроволновой плазме и иллюстрируется ее способность с помощью отобранных примеров. Полномасштабное сканирование параметров с точки зрения потока газа, давления и мощности СВЧ для оцениваемого реактора можно найти в 7 , 8 , 9 .

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" width="893">
	<colgroup>
		<col />
		<col />
		<col />
		<col />
	</colgroup>
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">1kW magnetron</td>
			<td style="width:255px;">Muegge</td>
			<td style="width:215px;">MW-GIRYJ1540-1K2-08</td>
			<td style="width:167px;"></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Circulator with water load</td>
			<td style="width:255px;">Philips</td>
			<td style="width:215px;">2722 163 02101</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">3-stub tuner</td>
			<td style="width:255px;">IBF-electronic</td>
			<td style="width:215px;">WR340PTUN3AC174A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Applicator with sliding short</td>
			<td style="width:255px;">homemade</td>
			<td style="width:215px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">17mm ID / 20 mm OD Quartz tube</td>
			<td style="width:255px;">Saillart</td>
			<td style="width:215px;">custom</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">27mm ID / 30 mm OD Quartz tube</td>
			<td style="width:255px;">Saillart</td>
			<td style="width:215px;">custom</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">18mm ID / 20 mm OD Sapphire tube</td>
			<td style="width:255px;">Precision Sapphire Technologies</td>
			<td style="width:215px;">custom</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">KF-vacuum flanges</td>
			<td style="width:255px;">Hositrad</td>
			<td style="width:215px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Mass flow controller</td>
			<td style="width:255px;">Tylan/Brooks</td>
			<td style="width:215px;">FC-2901V-4V</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">MFC control unit</td>
			<td style="width:255px;">MKS</td>
			<td style="width:215px;">PR-3000</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Pressure guage</td>
			<td style="width:255px;">Edwards</td>
			<td style="width:215px;">ASG-2000</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Vacuum pump</td>
			<td style="width:255px;">Edwards</td>
			<td style="width:215px;">E2M18</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Nd:YAG laser</td>
			<td style="width:255px;">Continuum</td>
			<td>Powerlite DLS 8000</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">AR-coated window</td>
			<td style="width:255px;">Eksma Optics</td>
			<td>210-1202E + 3025-i0 (coating)</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Diffraction grating</td>
			<td style="width:255px;">Jobin Yvon</td>
			<td style="width:215px;">520-25-120</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Image Intensifier</td>
			<td style="width:255px;">Katod</td>
			<td style="width:215px;">EPM102G-04-22S</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Intensifier power source</td>
			<td style="width:255px;">homemade</td>
			<td style="width:215px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Spectrometer lens 1</td>
			<td style="width:255px;">Nikon</td>
			<td style="width:215px;">135mm f/2 DC</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">Spectrometer lens 2</td>
			<td style="width:255px;">Nikon</td>
			<td style="width:215px;">AF-S 85 mm f/1.8g</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">CCD-camera</td>
			<td style="width:255px;">Allied Optics</td>
			<td style="width:215px;">Manta G-145B</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">FTIR-spectrometer (exhaust)</td>
			<td style="width:255px;">Varian/Agilent</td>
			<td style="width:215px;">Cary 670</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">FTIR-spectrometer (in-situ)</td>
			<td style="width:255px;">Bruker</td>
			<td style="width:215px;">Vertex 80v</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:259px;">CaF2 windows</td>
			<td style="width:255px;">Crystran</td>
			<td>CAFP25-2U</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

non-equilibrium microwave plasma for efficient high temperature chemistry

Обсуждается текущая методика микроволновой плазмы для преобразования электрической энергии во внутренние и / или поступательные моды устойчивых молекул с целью эффективного управления неравновесной химией. Преимущество плавного плазменного реактора состоит в том, что непрерывные химические процессы могут управляться с гибкостью времени запуска в масштабе времени в секундах. Плазменный подход в целом подходит для конверсии / активации стабильных молекул, таких как CO 2 , N 2 и CH 4 . Здесь редукция СО 2 в СО используется в качестве модельной системы: дополнительная диагностика иллюстрирует, как базовое термодинамическое равновесное преобразование может быть превышено внутренним неравновесным от высокого колебательного возбуждения. Лазерное (рэлеевское) рассеяние используется для измерения температуры реактора и инфракрасной спектроскопии Фурье (FTIR) для характеристики внутреннего (колебательного) возбуждения in situ, а также эфф.Для контроля конверсии и селективности.

Watch this Scientific Journal Video about Non-equilibrium Microwave Plasma for Efficient High Temperature Chemistry at JoVE.com

Non-equilibrium Microwave Plasma for Efficient High Temperature Chemistry

В этой статье описывается проточный микроволновый реактор, который используется для обеспечения эффективной неравновесной химии для применения конверсии / активации стабильных молекул, таких как CO 2 , N 2 и CH 4 . Целью описанной здесь процедуры является измерение температуры газа на месте и конверсии газа.

Неравновесная микроволновая плазма для эффективной высокотемпературной химии

A flowing microwave plasma based methodology for converting electric energy into internal and/or translational modes of stable molecules with the purpose ...

Research

Education

JoVE Core

JoVE Journal

Mechanical Engineering

Chemistry

Unit 1

Virtual Work

SCIENTISTS IN ACTION

Microwave-assisted Intramolecular Dehydrogenative Diels-Alder Reactions for the Synthesis of Functionalized Naphthalenes/Solvatochromic Dyes

Микроволновая печь при содействии Внутримолекулярная Dehydrogenative Дильса-Альдера реакций синтеза функционализированных Нафталины / сольватохромные Красители

Functionalized naphthalenes have applications in a variety of research fields ranging from the synthesis of natural or biologically active molecules to ...

Preparation of Silica Nanoparticles Through Microwave-assisted Acid-catalysis

Подготовка Silica наночастиц Через СВЧ-помощь кислотно-катализа

Microwave-assisted synthetic techniques were used to quickly and reproducibly produce silica nanoparticle sols using an acid catalyst with nanoparticle ...

Quantitative Detection of Trace Explosive Vapors by Programmed Temperature Desorption Gas Chromatography-Electron Capture Detector

Количественный детектирования следов взрывчатых паров запрограммированными Температура десорбции газовой хроматографии-электронного захвата детектора

The direct liquid deposition of solution standards onto sorbent-filled thermal desorption tubes is used for the quantitative analysis of trace explosive ...

One-pot Microwave-assisted Conversion of Anomeric Nitrate-esters to Trichloroacetimidates

Один горшок Микроволновая печь помощь преобразование Anomeric нитрат-эфиры Trichloroacetimidates

The goal of the following procedure is to provide a demonstration of the one-pot conversion of a 2-azido-1-nitrate-ester to a trichloroacetimidate ...

Combustion Chemistry of Fuels: Quantitative Speciation Data Obtained from an Atmospheric High-temperature Flow Reactor with Coupled Molecular-beam Mass Spectrometer

Химия горения топлива: количественные видообразования данные, полученные из атмосферы высокой температуры потока реактора с сочетании молекулярно лучевой масс-спектрометр

This manuscript describes a high-temperature flow reactor experiment coupled to the powerful molecular beam mass spectrometry (MBMS) technique. This ...

Synthesis of Soft Polysiloxane-urea Elastomers for Intraocular Lens Application

Синтез мягкой полисилоксан мочевина эластомеров для приложения интраокулярной линзы

This study discusses a synthesis route for soft polysiloxane-based urea (PSU) elastomers for their applications as accommodating intraocular lenses ...

Reducing Willow Wood Fuel Emission by Low Temperature Microwave Assisted Hydrothermal Carbonization

Снижение ивы древесины топлива выбросов низкой температурой Микроволновая помощь гидротермических карбонизации

Biomass is a sustainable fuel, as its CO2 emissions are reintegrated in biomass growth. However, the inorganic precursors in the biomass cause a negative ...

Efficient Synthesis of All-Carbon Quaternary Centers via the Conjugate Addition of Functionalized Monoorganozinc Bromides

Эффективный синтез всех углеродных четвертичных центров через сопряженное Добавление функционализированных Моноорганоцинк бромиды

The conjugate addition of organometallic reagents to &#945;,&#946;-unsaturated carbonyls represents an important method to generate C&#8211;C bonds in the ...

Microwave-Assisted Preparation of 1-Aryl-1H-pyrazole-5-amines

Microwave-Assisted Preparation of 1-Aryl-1H-pyrazole-5-amines

Микроволновая подготовка 1-Арил-1H-пиразол-5-аминов

A synthetic process for the preparation of a variety of 1-aryl-1H-pyrazole-5-amines was developed. The microwave-mediated nature of this method makes it ...

A Microwave-Assisted Direct Heteroarylation of Ketones Using Transition Metal Catalysis

Микроволновая помощь Прямая Heteroarylation кетонов использованиеперехода металлический катализ

Heteroarylation introduces heteroaryl fragments to organic molecules. Despite the numerous available reactions reported for arylation via transition metal ...