Name: measurements of long-range electronic correlations during femtosecond diffraction experiments performed on nanocrystals of buckminsterfullerene
Uploaded: 2017-08-22T15:00:00
Duration: 8 min 44 s
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Gli autori riconoscono il supporto del Australian Research Consiglio centro di eccellenza in Advanced Imaging molecolare. Porzioni di questa ricerca sono state effettuate presso la LCL, una struttura nazionale utente gestita dalla Stanford University per conto di US Department of Energy, ufficio di Scienze di energia base. Riconosciamo che il finanziamento di viaggio fornite dal programma di accesso di sincrotrone internazionale gestito da AS e dal governo australiano. Inoltre, alcuni di questa ricerca è stata intrapresa sulla MX1 e MX2 beamlines As, Victoria, Australia. Autore di contributi: B.A. è stato responsabile per la pianificazione e la gestione di tutti gli aspetti sperimentali del progetto. Gli esperimenti sono stati progettati da B.A., R.A.D, V.S., C.D. e G.J.W. B.A., H.M.Q., K.A.N. e R.A.D ha scritto l'originale proposta di LCL. D.W., R.A.D, R.A.R, a.v.m., E.C. e S.W. svolto il lavoro di simulazione. B.A., R.A.D, C.D., V.S., M.W.M.J., R.A.R, N.G., F.H., G.J.W., S.B., M.M., M.M.S., a.g.p., c.t.p., a.v.m. e K.A.N. raccolti i dati sperimentali presso la LCL. S.W., v.a.s. e Daniele raccolti dati sperimentali presso il sincrotrone australiano. C.t.p. e a.v.m. ha condotto la conversione di dati sperimentali e analisi. B.A., C.D., N.G. ed E.B. erano responsabili per la progettazione di titolare campione e test. R.A.R, B.A., S.W., A.V.M e H.M.Q ha scritto questo manoscritto. La formulazione di danni elettronici all'interno della teoria di coerenza viene eseguita da H.M.Q. e K.A.N.; R.A.D concepì l'idea di applicare questo formalismo di C60.

1. C 60 preparazione del campione di polvere <ol><li>applica pellicole di poliammide, 10 µm di spessore, da un lato del supporto del campione di alluminio ad alto spessore mm 1 fisso (disegno indicato in Figura 1a).</li>
	<li>Schiacciare C 60 utilizzando un mortaio e pestello in piccoli lotti di circa 100 µ g. La quantità di campione aggiunto al mortaio non è critica, ma assicurarsi che non superi l'altezza dell'estremità arrotondata del pestello modo che don &#39; rischio t compattando la polvere invece di schiacciarlo. Questo farà sì che bene nanocristalli sono prodotte. Ripetere questo processo più volte per ottenere l'importo richiesto per la raccolta dati. 
	Attenzione: Preparazione e la manipolazione di nanomateriali dovrebbe essere eseguite solo all'interno di biosicurezza.</li>
	<li>Rimuovere la polvere di 60 C schiacciata direttamente dal mortaio usando una piccola spatola e si sono diffuse più sottile possibile attraverso le cellule di supporto del campione, con il lato adesivo della pellicola di polyimide backing in supporto del campione, la polvere di fronte.
	<ol><li>Per creare correttamente un monostrato uniforme, posizionare il lato adesivo di una seconda pellicola di polyimide (anche 10 µm di spessore) direttamente sopra la polvere nel supporto del campione e tirare fuori. Eccesso C 60 polvere si attacchi al secondo pezzo di nastro e quindi può essere rimosso dal supporto del campione.</li>
		<li>Ripetere fino a quando non più polvere si stacca il nastro e un monostrato di C 60 polvere appare uniformemente diffuso attraverso le cellule di supporto singolo campione (cfr. Figura 1b).</li>
	</ol></li> <li>Lasciare almeno una finestra vuota (nessun campione) per attivare uno sfondo di polyimide per essere registrato.</li>
	<li>Guarnizione supporto del campione in un contenitore di plastica per il trasporto verso la camera del campione beamline.</li>
</ol> 2. Studi preliminari di sincrotrone australiano <ol><li>uso C 60 preparato come passaggi 1.1-1.5 per diffrazione da polveri presso la beamline MX2 presso il sincrotrone australiano.</li>
	<li>Richiedere un'energia incidente di 12.905 keV (0.9607 Å) e una dimensione di larghezza di 30 x 7 um.</li>
	<li>Montare il portacampioni di 60 C su un perno standard cristallografia, verticale per il fascio di raggi x sul goniometro ad una distanza di circa 625 mm dal rilevatore, per consentire la raccolta dei dati ad alta risoluzione.</li>
	<li>Spostare l'ugello criogenico fuori posizione per garantire temperatura ambiente dati diffrazione da polveri raccolti.</li>
	<li>Aprire il programma di software di 10 Blu-ghiaccio che controlla la beamline MX2.</li>
	<li>Premere il &#39; Start &#39; per avviare la raccolta dei dati.</li>
	<li>Test di diversi tempi di esposizione (ripetendo i punti 2.5 e 2.6) per garantire dati sufficienti di polvere raccolti nell'immagine (caratterizzata da anelli di diffrazione forte fuori verso il bordo del rivelatore) massimizzare la gamma dinamica del segnale senza saturare il rilevatore di.</li>
	<li>Scansione finestra di esempio C 60 e raccogliere immagini multiple dallo stesso campione.</li>
</ol> 3. XFEL parametri della richiesta per l'installazione Beamline <ol><li>richiesta la più breve durata di impulso possibile disponibile presso il LCLS (aprile 2012-32 fs FWHM), senza una significativa perdita di cambiamento continuo (&#39; modalità di alta &#39;) per l'esperimento presso il LCLS coerente dei raggi x Imaging (CXI) 11 beamline.</li>
	<li>Richiedere l'utilizzo di 10 keV (1,24 Å) incidente dell'energia dei raggi x.</li>
	<li>Richiesta dimensione macchia focale la più piccola praticamente realizzabile utilizzando specchi CXI Kirkpatrick-Baez (KB) dell'ordine di 100 x 100 nm 2. 
	Nota: Regolare la durata dell'impulso e messa a fuoco del fascio viene eseguita dagli scienziati presso la beamline CXI. La dimensione del fascio sfocata a monte dell'ottica KB era circa 800 x 800 µm 2, dopo che la dimensione del fascio di messa a fuoco realizzato presso la macchia focale era circa 300 x 300 nm 2 FWHM, come determinato mediante microscopia ottica di crateri fatta dal XFEL fascio in cristalli YAG.</li>
	<li>Richiedere un campione - distanza rivelatore (Z-distanza) di 79 mm ( Figura 1C).</li>
</ol> 4. Registrare il campo scuro <ol><li>impostare i dati di registrazione dei parametri nel pannello di controllo 12 DAQ (acquisizione dati): fascio (off), numero di eventi (500), dispositivo di registrazione di eventi (Cornell-SLAC Pixel Array Detector - CSPAD13).</li>
	<li>Press &#39; Record eseguire &#39; quando si è pronti per registrare un dataset di immagini snapshot. 
	Nota: Il set di dati di tutti gli eventi registrati è chiamato un &#39; eseguire &#39; e viene salvato nella. Formato di file XTC.</li>
</ol> 5. Registrare il 10% incidente XFEL Flux eseguire <ol><li>richiesta il posizionamento di opportuno spessore di attenuatore di alluminio a valle del campione e direttamente di fronte la Cornell-SLAC Pixel Array Detector (CSPAD) 13 al fine di proteggerlo da eventuali danni.</li>
	<li>Richiedere l'inserimento di attenuatori di silicio a Monte del campione a uno spessore calcolato per attenuare il 90% dell'incidente i raggi x che colpisce il campione. Si noti che il flusso di impulso è stimato dal monitor corrente fascio. La fluenza al campione è stata stimata a 8,3 x 10 17 fotoni/millimetri 2 / pulse.</li>
	<li>Montare il supporto del campione di 60 C nella camera a vuoto CXI.</li>
	<li>Richiedere gli scienziati beamline per eseguire la procedura di pompa a vuoto per la camera del campione fino a quando non viene raggiunto il vuoto. Si impiegano circa 30 minuti per raggiungere 10 -7 Tor, a temperatura ambiente.</li>
	<li>Impostare i dati di registrazione dei parametri nel pannello di controllo DAQ: fascio (il), eventi (1500), dispositivo di registrazione di evento (CSPAD).</li>
	<li>Scegliere il &#39; Scan &#39; pulsante nella sezione di configurazione della finestra di DAQ GUI.</li>
	Gli scienziati di <li>fornire parametri per la beamline per impostare il raster scan procedura per l'esecuzione. Questi includono l'inizio posizione (in alto a sinistra) e posizione (in basso a destra) di un campione titolare cellulare finestra, le dimensioni di passaggio (600 µm) e la direzione del movimento (nell'asse x) scansione finale. Utilizzando questi parametri, la finestra di una cella (mostrato in Figura 1 un) consente venti scansioni in direzione x su tre righe della finestra cellulare.</li>
	<li>Press &#39; applica &#39; quando sono stati inseriti i valori corretti.</li>
	<li>Richiedere gli scienziati beamline per impostare la frequenza di ripetizione degli impulsi a 1 Hz. Nota: il tasso di ripetizione di impulso disponibili presso la LCL è 120Hz, tuttavia a bersaglio fisso scansione modalità 14, un più basso tasso di ripetizione di impulso è richiesto per evitare la possibilità di misurare il campione che è già stato danneggiato da un colpo precedente. Attenzione: L'interazione XFEL con telaio in alluminio esempio comporta il rischio di saturazione e danni del CSPAD e così cura devono essere presa per evitare il telaio.</li>
	<li>Press &#39; Record eseguire &#39; per registrare un dataset di diffrazione polvere istantanea XFEL.</li>
	<li>Utilizzando l'ambiente di elaborazione disponibile presso LCLS 12, spostarsi nella directory di file che i dati vengono registrati all'interno di in una finestra di terminale.</li>
	<li>Digitare il comando &#39; xtcexplorer/percorso/nomefile &#39; per aprire Esplora file XTC GUI e visualizzare immagini registrate nel funzionamento.</li>
	<li>Check immagini per saturazione possibile rivelatore, che in genere si verifica a circa 1,4000 ADUs 13. Se il rilevatore Mostra segni di saturazione l'attenuazione di alluminio al rivelatore deve essere incrementata. In questo caso, richiedere ulteriori strati di attenuatore di alluminio al rivelatore e ripetere i passaggi 5.6-5.12 con il raster scan impostare per finestra successiva di un cella di titolare di campione. Uno strato di alluminio 100 & #181; m di spessore, che coprono i quattro moduli centrali del CSPAD è stato usato per questo dataset.</li>
</ol> 6. Registrare il 100% XFEL Flux eseguire <ol><li>richiedono l'inserimento di un attenuatore di alluminio ad alto spessore (1.000 µm) sopra il centrali quattro moduli del CSPAD e più sottile 100 µm spessore attenuatore tramite i quattro moduli esterni.</li>
	<li>Richiedere la rimozione di attenuatori di silicio per consentire il 100% del flusso dei raggi x disponibile per colpire il campione. Il flusso incidente picco picco mischiata è stato stimato essere di 7,5 × 10 11 fotoni/pulse (dando un fluence di circa 8,3 x 1018 fotoni/mm2/impulso al campione).</li>
	<li>Ripetere i passaggi da 5.5-5.12 per registrare il set di dati di diffrazione su una nuova finestra di cella titolare campione.</li>
	<li>Ripetere il punto 5.13 per monitorare lo stato di saturazione del rivelatore e determinare se sufficiente Bragg polvere anelli di diffrazione o macchie di Bragg (fuori verso il bordo del rivelatore) sono visibili e ben definiti.</li>
</ol> 7. XFEL dati post-elaborazione e analisi di picco file <ol><li>recuperare la calibrazione (o percorso file) dagli scienziati della beamline. 
	Nota: I dati CSPAD in un dataset viene forniti come rivelatore singoli pannelli raggruppati per un numero di evento (corrispondente a una immagine istantanea di telaio). Il file di calibrazione è necessario per assemblare pannelli rivelatore nelle corrette posizioni relative per produrre un frame di immagine ricostruita corrispondente al rivelatore intero.</li>
	<li>Estrarre fotogrammi darkfield (esempio mostrato nella Figura 2a) da darkfield eseguire dataset utilizzando python linguaggio di scripting e applicare il file di calibrazione. Nota: software e un'elaborazione dei dati stabilita della pipeline di serial femtosecond crystallography esperimento alle XFELS che non era disponibile al momento di questo esperimento è ora disponibile 15 , 16 .</li>
	<li>Sum i frame di campo scuro e generare un'immagine di campo medio scuro. Salvare questo come il darkfield.</li>
	<li>Estrarre le immagini del telaio di diffrazione dai set di dati di diffrazione eseguire (un quadrante di esempio è illustrato nella Figura 2b) e applicare una sottrazione di darkfield. La scarsità del segnale prodotto in singoli fotogrammi (dopo correzione del campo scuro e sfondo) è mostrato in Figura 2 c.</li>
	<li>Somma del darkfield rettificato immagini di diffrazione per produrre l'immagine di diffrazione di polveri 2D finale ( figura 2d).</li>
	<li>Caricare l'immagine di diffrazione di polvere come file di input in FIT2D 17 (un programma di riduzione dati GUI).</li>
	<li>Inserire le dimensioni dell'immagine (lunghezza x e y-lunghezza come 1.800 pixel) e selezionare &#39; polvere diffrazione (2D) &#39;.</li>
	<li>Clic &#39; fascio centro &#39; per individuare il centro degli anelli di diffrazione. Seleziona quattro punti nella parte interna più diffrazione anello (approssimativamente equidistanti). Premere &#39; continua &#39; per determinare il centro dell'oggetto array di reticolo di diffrazione.</li>
	<li>Clic &#39; Integrate &#39; per eseguire un'integrazione azimutale dell'immagine di diffrazione.</li>
	<li>Inserire i parametri di geometria: dimensione dei pixel (110 micron), campione-rilevatore di distanza (79 mm), lunghezza d'onda (1,24 Angstrom) e premere continuare a generare un pattern di diffrazione della polvere 1D.</li>
	<li>Esportare il modello di diffrazione della polvere come un file con estensione chi per generare una matrice di angolo di scattering (2 θ) contro i valori di intensità.</li>
	<li>Determinare lo sfondo rappresentato dalla dispersione il poliammide di polyimide backing sull'esempio utilizzando il software appropriato. Nota: Gli autori in questo esperimento usato PowderX 18 e RIETAN 19 per eseguire la sottrazione di sfondo dal pattern di diffrazione della polvere 1 D.</li>
	<li>Eseguire passaggi 7.1-7.9 per dataset corre registrato per le diverse intensità XFEL.</li>
	<li>Selezionare il valore di intensità più alto tra i profili di diffrazione tre polvere.</li>
	<li>Normalizzare tutti i profili per il picco più intenso nel modello &#8211; il picco (111).</li>
	<li>Plot il pattern di diffrazione 1D raggi x polvere ottenuta dal sincrotrone australiano (descritto nel protocollo sezione 2), il caso del 100% del flusso e il caso del 10% del flusso sugli stessi assi utilizzando software di stampa generico ( Figura 3 a-c).</li>
	Passo <li>Optional: caratterizzano la struttura mediante l'esecuzione di metodi di analisi ulteriori di vostra scelta. Analisi dei dati cristallografici da questo esperimento è stato effettuato utilizzando il programma RIETAN-2000 (che include la funzione di pseudo-Voigt split di Toraya 20 , 21 come una funzione di profilo) per analizzare le riflessioni di Bragg. Massima entropia analisi è stata effettuata utilizzando il software PRIMA 22 per confermare che la struttura relative alla intensità XFEL 10% e il sincrotrone australiano DataSet abbinato la struttura pubblicata per temperatura ambiente FCC C 60 .</li>
</ol>

<ol>
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Gli autori non hanno nulla a rivelare.

Calibrazione del frame di dati di diffrazione.
I. File XTC (che contengono i dati di un ciclo completo) contengono i parametri di calibrazione che definiscono la disposizione geometrica dei moduli CSPAD (mostrato nella Figura 2a) durante l'esperimento. La corretta disposizione dei dati registrati su singoli moduli è cruciale per assemblare le immagini di dati di diffrazione individuali che comprende i dati registrati in ogni esecuzione. Nel momento in cui che l'esperimento è stato effettuato il percorso del file di calibrazione contenente i parametri corretti non era automaticamente impostato e calcolo manuale è stato richiesto dal team per risolvere il problema. A causa della calibrazione performanti extra tempo trascorso dei dati c'era un lasso di tempo tra l'impostazione di un set di dati di snapshot esegue e verifica del funzionamento tramite un campo scuro e sfondo sottratto sommatoria di cornici immagine nel set di dati.
Cristalli di dimensioni.
In alcune del XFEL iniziale snapshot viene eseguito, cristallo singolo forte riflessioni di Bragg sono stati veduti in alcune delle cornici immagine. Ciò è derivato da alcuni del campione60 C non essere schiacciato finemente abbastanza. Osservando riflessi ottici da schiacciato in polvere indica che le sfaccettature del cristallo sono troppo grandi (corrispondono alla lunghezza d'onda della luce visibile ~ 400-700 nm). La polvere deve essere controllata per queste riflessioni con il livello di frantumazione, e se forte, singolo cristallo di riflessioni di Bragg sono visti nei dati la polvere deve essere ulteriormente schiacciato.
Poiché i risultati di questo esperimento sono non stati previsto o non previsto per raccolta di dati di diffrazione di successo in polvere per il campione di60 C è stata ottenuta solo a due impostazioni di estrema intensità (10% e il 100% di flusso). Tempo di fascio all'interno della struttura è limitato e quindi qualsiasi set-up, calcolo o errori e problemi dei campioni hanno un grande impatto su un piano sperimentale. Due più ampiamente separate intensità incidente punti erano una priorità e c'era tempo insufficiente larghezza disponibile per raccolte statistiche affidabili per qualsiasi punti intermedi. Di conseguenza, non eravamo in grado di valutare sperimentalmente il punto di innesco in termini di flusso XFEL in cui si verifica questo cambiamento di fase transitoria.
Studi preliminari.
Raccolta dei dati di diffrazione di polvere presso il sincrotrone australiano, dallo stesso campione di60 C come misurato presso il XFEL. Sincrotroni sono abitualmente utilizzati per lo screening per adatto XFEL destinato a26e nella fattispecie positivamente ha confermato che l'intensità di XFEL 10%, i dati di diffrazione erano coerenti con la struttura di stato fondamentale FCC di C60.
Attenuazione del campione e rivelatore.
Calibrazione del flusso incidente attraverso la regolazione degli attenuatori di silicio a Monte del campione era essenziale, soprattutto perché l'effetto in fase di studio era intensità dipendente. Costruzione di un attenuatore di alluminio adatto al rivelatore, abbinato al flusso incidente è stato anche critico.
Colpire il campione nella posizione del punto focale fascio.
Anche la posizione del punto focale KB presso il XFEL era essenziale per osservare il fenomeno segnalato, poiché la densità di flusso sul campione deve essere sufficiente per indurre la formazione di dipoli in tutto il cristallo. Misura la dimensione dei crateri creati dal fascio XFEL in un cristallo di YAG mediante microscopia ottica, come pure un'analisi campione fine lungo l'asse ottico e guardando l'intensità di diffrazione è stato usato per determinare la posizione del piano focale.
In futuro saranno esplorate le implementazioni di questo lavoro un numero maggiore di intensità incidente come pure le durate di impulso. Questo lavoro ha implicazioni potenziali per i prossimi esperimenti analizzando i dati di diffrazione raccolti da nanocristalli alle fonti XFEL. Fornisce inoltre nuove intuizioni riguardanti l'interazione fondamentale di XFELs con la materia, evidenziando che la XFELs abbia il potenziale per esplorare la nuova fisica non alloggiati all'interno di cristallografia convenzionale.

Uno degli scopi principali di laser a elettroni liberi a raggi x (XFELs) è quello di sviluppare un elevato throughput, approccio ad alta risoluzione per imaging molecolare e dinamiche. Biologia strutturale dipende dalle informazioni su scala atomica, tradizionalmente limitati per abbassare tecniche di cristallografia a raggi x ad alta risoluzione eseguite presso sincrotroni di terza generazione. Tempi di esposizione lunghi che causano danni significativi di radiazione in cristalli, influenzare notevolmente la risoluzione ottenuta con tecniche tradizionali. La diffrazione di snapshot imaging schema2,3,4 , impiegato presso XFELs, prevede la raccolta di immagini di diffrazione dai raggi x di impulso corto colpire entrambi campioni di obiettivo fisso (che sono tradotti in tutto il fuoco del fascio) o campioni iniettati nel percorso del fascio.
L'interazione di impulso-campione XFEL distrugge in ultima analisi, i campioni, a causa della insorgenza di danno da radiazione grave. Le immagini di diffrazione sono raccolte prima della comparsa di questa distruzione dovuta alle durate di impulso sotto i 100 fs. La capacità di determinare le strutture ad alta risoluzione da nanocristalli sta rapidamente diventando ben consolidata. Tuttavia, processi dinamici che si verificano su scale cronologiche femtosecondi in condizioni sperimentali di imaging offrono intuizioni più profonde di fisica atomica e possono avere un effetto macroscopico su nanocristalli e loro diffrazione modelli5,6 ,7.
Mentre catastrofici danni strutturali sono evitato sulla scala cronologica a femtosecondi durante il quale viene registrata un'istantanea di diffrazione, la densità di potenza di un impulso XFEL può essere abbastanza in alto per modificare le proprietà elettroniche del campione con cui i raggi x interagire7,8,9. Un'esplorazione della fisica dell'interazione di intensi impulsi di raggi x coerenti con la materia non è solo di intrinseco interesse scientifico, ma sarà estremamente importante per l'interpretazione di ogni esperimento in cui la luce da un XFEL pulse è utilizzato per esplorare struttura.
In x-ray imaging esperimenti condotti su singole molecole, piccoli gruppi o nanocristalli composto da poche celle unitarie, analisi perturbativa indicano che uno dovrebbe osservare sia una riduzione nella coerenza apparente del segnale sparse8, e la crescita di un segnale di fondo senza struttura a seguito di processi electrodynamical9. Questo esperimento ha cercato di valutare il grado a cui decoerenza a causa di processi di electrodynamical, si verifica in nanocristallino in polvere C60 dovuto interazione con brevi impulsi XFEL.
In questo articolo, forniamo dettagli riguardanti la procedura sperimentale in cui si osserva una struttura elettronica transitoria altamente ordinata da nanocristalli60 C a causa dell'interazione con un impulso XFEL1. Il modello di diffrazione prodotto in queste condizioni è significativamente diverso da quello osservato quando lo stesso campione è illuminato da potenza inferiore, ma altrimenti identici XFEL impulsi, o quando viene utilizzato un fascio di sincrotrone presso la stessa energia del fotone. Questa differenza è contrassegnata dalla presenza di picchi di Bragg che non si vedono i due profili di diffrazione corrispondenti per le immagini di diffrazione di bassa potenza e sincrotrone. Dimostriamo la nostra analisi e modello-montaggio approccio, utilizzato per confermare la presenza di una distorsione elettronica dinamica indotta dall'interazione di impulso-nanocristallo XFEL.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>Macroscopic 99.5+ % pure C60</td>
			<td>SES RESEARCH</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pestle and mortar</td>
			<td>Sigma Aldrich</td>
			<td></td>
			<td>used for crushing C60 powder;</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Aluminium sheet</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>used for constructing sample holder</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>kapton polyimide film</td>
			<td>Du Pont</td>
			<td></td>
			<td>http://www.dupont.com/products-and-services/membranes-films/polyimide-films/brands/kapton-polyimide-film/</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>CXI beamline</td>
			<td>SLAC</td>
			<td></td>
			<td>http://scripts.iucr.org/cgi-bin/paper?yi5003</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>safety glasses</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>biosafety cabinet</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

measurements of long-range electronic correlations during femtosecond diffraction experiments performed on nanocrystals of buckminsterfullerene

I dettagli precisi dell'interazione di intensi impulsi di raggi x con la materia sono un argomento di intenso interesse per i ricercatori che tenta di interpretare i risultati degli esperimenti di femtosecondo raggi x elettrone libero laser (XFEL). Un crescente numero di osservazioni sperimentali hanno dimostrato che sebbene il movimento nucleare può essere trascurabile, dato un breve abbastanza durata impulso incidente, movimento elettronico non può essere ignorato. I modelli attuali e ampiamente accettati si supponga che anche se gli elettroni subiscono dinamica guidato da interazione con il polso, loro movimento poteva in gran parte essere considerato 'casuale'. Questo consentirebbe il contributo apparentemente incoerente dal movimento elettronico deve essere considerato un segnale di fondo continuo e quindi ignorato. Lo scopo originale del nostro esperimento era per misurare con precisione il cambiamento nell'intensità dei singoli picchi di Bragg, dovuti ai raggi x ha indotto il danno elettronico in un sistema modello, cristallino C60. Contrariamente a questa aspettativa, abbiamo osservato che a più alta intensità di raggi x, la dinamica dell'elettrone in C60 infatti era altamente correlata, e sufficientemente lunghe distanze che le posizioni delle riflessioni di Bragg sono significativamente alterati. Questo articolo descrive in dettaglio i metodi e i protocolli utilizzati per questi esperimenti, che sono stati condotti sia presso la sorgente di luce coerente Linac (LCL) e il sincrotrone australiano (AS), nonché gli approcci cristallografici utilizzati per analizzare i dati.

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Measurements of Long-range Electronic Correlations During Femtosecond Diffraction Experiments Performed on Nanocrystals of Buckminsterfullerene

Misurazioni delle correlazioni a lungo raggio elettroniche durante gli esperimenti di diffrazione a femtosecondi eseguiti su nanocristalli di Buckminsterfullerene

Descriviamo un esperimento progettato per sondare l'elettronico danno indotto in nanocristalli di Buckminsterfullerene (C60) di impulsi a femtosecondi intenso, dei raggi x. L'esperimento ha trovato che, sorprendentemente, piuttosto che essere stocastico, i raggi x hanno indotto electron dynamics in C60 sono altamente correlati, che si estendono su centinaia di celle all'interno di cristalli1.

The precise details of the interaction of intense X-ray pulses with matter are a topic of intense interest to researchers attempting to interpret the ...

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