Name: preparation of large-area vertical 2d crystal hetero-structures through the sulfurization of transition metal films for device fabrication
Uploaded: 2017-11-28T13:00:00
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Ce travail a été soutenu en partie par des projets plus 105-2221-E-001-011-MY3 et plus 105-2622-8-002-001 financé par le ministère de la Science et la technologie, Taiwan et en partie par le projet ciblé, financé par le Research Center for Applied Sciences, Academia Sinica, Taiwan.

1. la croissance de chaque matériel 2D (MoS2 et WS2)
<ol><li>
Dépôts de métaux de transition utilisant un RF sputtering système
	<ol>
<li>Un substrat de2 saphir propre 2 x 2 cm est placé sur le porte-échantillon avec le côté brillant vers les cibles du système de pulvérisation pour la déposition de métaux de transition. Substrats de saphir sont choisis en raison de la stabilité chimique de sapphire à hautes températures et surfaces atomique à plat.</li>...

<ol>
	<li>Moldt, T., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=High-Yield+Production+and+Transfer+of+Graphene+Flakes+Obtained+by+Anodic+Bonding.">High-Yield Production and Transfer of Graphene Flakes Obtained by Anodic Bonding.</a> ACS Nano. 5, 7700-7706 (2011).</li><li>Choi, W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=High-Detectivity+Multilayer+MoS2+Phototransistors+with+Spectral+Response+from+Ultraviolet+to+Infrared.">High-Detectivity Multilayer MoS2 Phototransistors with Spectral Response from Ultraviolet to Infrared.</a> Adv. Mater. 24, 5832-5836 (2012).</li><li>Liu, H., Neal, A. T., Ye, P. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Channel+Length+Scaling+of+MoS2+MOSFETs.">Channel Length Scaling of MoS2 MOSFETs.</a> ACS Nano. 6, 8563-8569 (2012).</li><li>Wang, Q. H., Kalantar-Zadeh, K., Kis, A., Coleman, J. N., Strano, M. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electronics+and+optoelectronics+of+two-dimensional+transition+metal+dichalcogenides.">Electronics and optoelectronics of two-dimensional transition metal dichalcogenides.</a> Nat. Nanotechnol. 7, 699-712 (2012).</li><li>Radisavljevic, B., Radenovic, A., Brivio, J., Giacometti, V., Kis, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-layer+MoS2+transistors.">Single-layer MoS2 transistors.</a> Nat. Nanotechnol. 6, 147-150 (2011).</li><li>Lee, Y. H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Synthesis+of+Large-Area+MoS2+Atomic+Layers+with+Chemical+Vapor+Deposition.">Synthesis of Large-Area MoS2 Atomic Layers with Chemical Vapor Deposition.</a> Adv. Mater. 24, 2320-2325 (2012).</li><li>Yu, Y., Li, C., Liu, Y., Su, L., Zhang, Y., Cao, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlled+Scalable+Synthesis+of+Uniform,+High-Quality+Monolayer+and+Few-layer+MoS2+Films.">Controlled Scalable Synthesis of Uniform, High-Quality Monolayer and Few-layer MoS2 Films.</a> Sci. Rep. 3, 1866 (2013).</li><li>Ling, X., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Role+of+the+Seeding+Promoter+in+MoS2+Growth+by+Chemical+Vapor+Deposition.">Role of the Seeding Promoter in MoS2 Growth by Chemical Vapor Deposition.</a> Nano Lett. 14, 464-472 (2014).</li><li>Lee, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Synthesis+of+wafer-scale+uniform+molybdenum+disulfide+films+with+control+over+the+layer+number+using+a+gas+phase+sulfur+precursor.">Synthesis of wafer-scale uniform molybdenum disulfide films with control over the layer number using a gas phase sulfur precursor.</a> Nanoscale. 6, 2821-2826 (2014).</li><li>Lin, M. Y., Su, C. F., Lee, S. C., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+Growth+Mechanisms+of+Graphene+Directly+on+Sapphire+Substrates+using+the+Chemical+Vapor+Deposition.">The Growth Mechanisms of Graphene Directly on Sapphire Substrates using the Chemical Vapor Deposition.</a> J. Appl. Phys. 115, 223510 (2014).</li><li>Wu, C. R., Chang, X. R., Chang, S. W., Chang, C. E., Wu, C. H., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Multilayer+MoS2+prepared+by+one-time+and+repeated+chemical+vapor+depositions:+anomalous+Raman+shifts+and+transistors+with+high+ON/OFF+ratio.">Multilayer MoS2 prepared by one-time and repeated chemical vapor depositions: anomalous Raman shifts and transistors with high ON/OFF ratio.</a> J. Phys. D Appl. Phys. 48, 435101 (2015).</li><li>Li, M. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Epitaxial+growth+of+a+monolayer+WSe2-MoS2+lateral+p-n+junction+with+an+atomically+sharp+interface.">Epitaxial growth of a monolayer WSe2-MoS2 lateral p-n junction with an atomically sharp interface.</a> Science. 349, 524-528 (2015).</li><li>Zhan, Y., Liu, Z., Najmaei, S., Ajayan, M. P., Lou, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Large-area+vapor-phase+growth+and+characterization+of+MoS2+atomic+layers+on+a+SiO2+substrate.">Large-area vapor-phase growth and characterization of MoS2 atomic layers on a SiO2 substrate.</a> Small. 8, 966 (2012).</li><li>Woods, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=One-Step+Synthesis+of+MoS2/WS2+Layered+Heterostructures+and+Catalytic+Activity+of+Defective+Transition+Metal+Dichalcogenide+Films.">One-Step Synthesis of MoS2/WS2 Layered Heterostructures and Catalytic Activity of Defective Transition Metal Dichalcogenide Films.</a> ACS Nano. 10, 2004-2009 (2016).</li><li>Wu, C. R., Chang, X. R., Wu, C. H., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+Growth+Mechanism+of+Transition+Metal+Dichalcogenides+using+Sulfurization+of+Pre-deposited+Transition+Metals+and+the+2D+Crystal+Hetero-structure+Establishment.">The Growth Mechanism of Transition Metal Dichalcogenides using Sulfurization of Pre-deposited Transition Metals and the 2D Crystal Hetero-structure Establishment.</a> Sci. Rep. 7, 42146 (2017).</li><li>Chen, K. C., Chu, T. W., Wu, C. R., Lee, S. C., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Layer+Number+Controllability+of+Transition-metal+Dichalcogenides+and+The+Establishment+of+Hetero-structures+using+Sulfurization+of+Thin+Transition+Metal+Films.">Layer Number Controllability of Transition-metal Dichalcogenides and The Establishment of Hetero-structures using Sulfurization of Thin Transition Metal Films.</a> J. of Phys. D: Appl. Phy. 50, 064001 (2017).</li><li>Wu, C. R., Chang, X. R., Chu, T. W., Chen, H. A., Wu, C. H., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Establishment+of+2D+Crystal+Heterostructures+by+Sulfurization+of+Sequential+Transition+Metal+Depositions:+Preparation,+Characterization,+and+Selective+Growth.">Establishment of 2D Crystal Heterostructures by Sulfurization of Sequential Transition Metal Depositions: Preparation, Characterization, and Selective Growth.</a> Nano Lett. 16, 7093-7097 (2016).</li><li>Lin, M. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Toward+epitaxially+grown+two-dimensional+crystal+hetero-structures:+Single+and+double+MoS2/graphene+hetero-structures+by+chemical+vapor+depositions.">Toward epitaxially grown two-dimensional crystal hetero-structures: Single and double MoS2/graphene hetero-structures by chemical vapor depositions.</a> Appl. Phys. Lett. 105, 073501 (2014).</li><li>Lee, C., Yan, H., Brus, L. E., Heinz, T. F., Hone, J., Ryu, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Anomalous+Lattice+Vibrations+of+Single+and+Few-Layer+MoS2.">Anomalous Lattice Vibrations of Single and Few-Layer MoS2.</a> ACS Nano. 4, 2695-2700 (2010).</li><li>Chen, K. C., Chu, T. W., Wu, C. R., Lee, S. C., Lin, S. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+Layer+Etchings+of+Transition+Metal+Dichalcogenides+with+Post+Healing+Procedures:+Equivalent+Selective+Etching+of+2D+Crystal+Hetero-structures.">Atomic Layer Etchings of Transition Metal Dichalcogenides with Post Healing Procedures: Equivalent Selective Etching of 2D Crystal Hetero-structures.</a> 2D Mater. 4, 034001 (2017).</li></ol>

Par rapport aux matériaux semi-conducteurs classiques comme Si et GaAs, l’avantage des matériaux 2D pour les applications smart device réside dans la possibilité de fabrication de dispositifs avec des corps très minces jusqu'à plusieurs couches atomiques. Lorsque l’industrie Si avance dans le < 10 nœuds de technologie nm, le grand allongement de nageoire Si FET fera l’architecture du dispositif inadapté pour des applications pratiques. Ainsi, les matériaux 2D ont vu le jour en raison de leur potentiel pour...

Une des approches plus courantes pour obtenir les films cristal 2D utilise une exfoliation mécanique de gros matériaux1,2,3,4,5. Bien que les films cristal 2D avec cristallin de haut qualité peuvent être facilement obtenus à l’aide de cette méthode, scalable 2D crystal films ne sont pas disponibles par le biais de cette approche, ce qui est désavantageuse pour les applications pratiques. Dans des publications antérieures, il a été démontré qu’en utilisant le dépôt chimique en phase vapeur (CVD), uniforme et de grande surface cristal 2D films peuvent être préparé6,7,8,9. La croissance directe du graphène sur substrats de saphir et couche-nombre-contrôlable MoS2 films en répétant le même cycle de croissance sont également démontrée à l’aide de la CVD croissance technique10,11. Dans une publication récente, dans le plan WSe2/MoS2 hétéro-structure flocons sont également fabriqués en utilisant la CVD croissance technique12. Bien que la technique de la croissance de CVD est prometteuse dans la fourniture de films cristal 2D évolutive, l’inconvénient majeur de cette technique de croissance est que différents précurseurs doivent être situé pour différents cristaux 2D. Les conditions de croissance varient également entre les différents cristaux 2D. Dans ce cas, les processus de croissance vont devenir plus compliqués quand la demande se développe pour les hétéro-structures cristallines 2D.
Par rapport à la technique de la croissance de CVD, la sulfuration de métaux de transition antérieur films a fourni une approche similaire mais beaucoup plus simple de la croissance pour TMDs13,14. Étant donné que le procédé de croissance implique seulement dépôt métallique et la procédure suivante de sulfuration, c’est possible de faire pousser différentes TMDs à travers les même processus de croissance. En revanche, la contrôlabilité numéro de couche des cristaux 2D peut également être atteint en changeant les épaisseurs de métal de transition antérieur. Dans ce cas, contrôle numéro optimisation et couche de croissance vers le bas pour une seule couche sont nécessaires pour différentes TMDs. comprendre les mécanismes de croissance est également très important pour la mise en place de TMD hétéro-structures complexes à l’aide de cette méthode.
Dans cette étude, le MoS2 et le WS2 films sont préparés selon des procédures similaires de croissance des dépôts métalliques suivie par la procédure de sulfuration. Avec les résultats obtenus par la sulfuration de films Mo dans les conditions suffisantes et déficient de soufre, les deux mécanismes de croissance sont observées au cours de la procédure de sulfuration15. En vertu de la condition suffisante de soufre, un film de2 MoS uniform et couche-nombre-contrôlable peut être obtenu après la procédure de sulfuration. Lorsque l’échantillon est sulfurisé sous la condition de soufre déficient, le soufre de fond n’est pas suffisant pour former un film de2 MoS complète telle que la ségrégation de l’oxyde de Mo et coalescence sera le mécanisme dominant dès les premiers stades de croissance. Un échantillon avec des grappes d’oxyde Mo couverts par quelques couches de MoS2 sera obtenu après la procédure de sulfuration15. Par le biais de metallisation séquentielle et procédures suivantes de sulfuration, WS2/MoS2 hétéro-structures verticales avec contrôlabilité numéro de couche vers le bas pour une seule couche peut être préparé15,16. En utilisant cette technique, un échantillon est prélevé sur un même substrat de saphir avec quatre régions : (I) substrat de saphir, (II) standalone MoS2, (III) WS2/MoS2 hétéro-structure et (IV) standalone WS217 vierges . Les résultats démontrent que la technique de croissance est avantageuse pour la mise en place de cristal 2D vertical hétéro-structure et est capable d’une croissance sélective. Les performances du dispositif amélioré de cristal 2D hétéro-structures marquera la première étape vers des applications pratiques pour les cristaux 2D.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>RF sputtering system</td>
			<td>Kao Duen Technology</td>
			<td>N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Furnace for sulfurization</td>
			<td>Creating Nano Technologies</td>
			<td>N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Polymethyl methacrylate (PMMA)</td>
			<td>Microchem</td>
			<td>8110788</td>
			<td>Flammable</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>KOH, &#62; 85%</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>30603</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Acetone, 99.5%</td>
			<td>Echo Chemical</td>
			<td>CMOS110</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sulfur (S), 99.5%</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>13803</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Molybdenum (Mo), 99.95%</td>
			<td>Summit-Tech</td>
			<td>N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Tungsten (W), 99.95%</td>
			<td>Summit-Tech</td>
			<td>N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>C-plane Sapphire substrate</td>
			<td>Summit-Tech</td>
			<td>X171999</td>
			<td>(0001) &#177; 0.2 &#176; one side polished</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>300 nm SiO2/Si substrate</td>
			<td>Summit-Tech</td>
			<td>2YCDDM</td>
			<td>P-type Si substrate, resistivity: 1-10 &#937; &#183; cm.</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sample holder (sputtering system)</td>
			<td>Kao Duen Technology</td>
			<td>N/A</td>
			<td>Ceramic material</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Mechanical pump (sputtering system)</td>
			<td>Ulvac</td>
			<td>D-330DK</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Diffusion pump (sputtering system)</td>
			<td>Ulvac</td>
			<td>ULK-06A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Mass flow controller</td>
			<td>Brooks</td>
			<td>5850E</td>
			<td>The maximum Argon flow is 400 mL/min</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Manual wheel Angle poppet valve</td>
			<td>King Lai</td>
			<td>N/A</td>
			<td>Vacuum range from 2500 ~1 &#215; 10-8 torr</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Raman measurement system</td>
			<td>Horiba</td>
			<td>Jobin Yvon LabRAM HR800</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Transmission electron microscopy</td>
			<td>Fei</td>
			<td>Tecnai G2 F20</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Petri dish</td>
			<td>Kwo Yi</td>
			<td>N/A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Tweezer</td>
			<td>Venus</td>
			<td>2A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Digital dry cabinet</td>
			<td>Jwo Ruey Technical</td>
			<td>DRY-60</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Dual-channel system sourcemeter</td>
			<td>Keithley</td>
			<td>2636B</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

preparation of large-area vertical 2d crystal hetero-structures through the sulfurization of transition metal films for device fabrication

Nous ont démontré que par le biais de la sulfuration de métaux de transition des films tels que le molybdène (Mo) et du tungstène (W), grande surface et uniforme des métaux de transition multiples (TMDs) MoS2 et WS2 peuvent être préparés sur des substrats de saphir. En contrôlant les épaisseurs de film métallique, contrôlabilité numéro bonne couche, à une seule couche de PTM, peut être obtenue à l’aide de cette technique de croissance. Basé sur les résultats obtenus par le film de Mo sulfurisé sous la condition déficiente de soufre, il existe deux mécanismes de croissance de2 MoS b planaire et (b) la ségrégation oxyde Mo observée au cours de la procédure de sulfuration. Lorsque le soufre de fond est suffisant, la croissance TMD planaire est le mécanisme de croissance dominante, qui se traduira par un film de2 MoS uniform après l’intervention de sulfuration. Si le soufre de fond est déficient, ségrégation oxyde Mo sera le mécanisme de croissance dominante à l’étape initiale de la procédure de sulfuration. Dans ce cas, l’échantillon avec des grappes d’oxyde Mo recouverts de couches peu MoS2 sera obtenu. Une fois séquentiel Mo dépôts/sulfuration et les procédures de dépôt/sulfuration W, vertical WS2/MoS2 hétéro-structures établies à l’aide de cette technique de croissance. Raman pics correspondant aux WS2 et MoS2, respectivement et le nombre de couche identique de l’hétéro-structure avec la somme des différentes matières 2D ont confirmé la mise en place réussie du cristal 2D vertical hétéro-structure. Après le transfert de la WS2film2 /MoS sur un substrat de /Si SiO2avec électrodes pré motifs source/drain, un transistor à grille inférieure est fabriqué. En comparaison avec le transistor avec seulement les canaux de2 MoS, les courants plus élevés de la vidange de l’appareil avec la WS2/MoS2 hétéro-structure ont qu’exposées avec l’introduction de cristal 2D hétéro-structures, dispositif supérieur efficacité peut être obtenue. Les résultats ont révélé le potentiel de cette technique de croissance pour l’application pratique des cristaux 2D.

Le spectre Raman et les images en coupe transversale HRTEM individuels MoS2 et WS2 fabriqué en utilisant la sulfuration de métaux de transition antérieur sont indiquées dans la Figure 1 a-b17, respectivement. On observe deux pics caractéristiques de Raman pour MoS2 et WS2, qui correspondent dans le plan <img alt="Equation 1" src="/files/ftp_upload/56494/56494eq1.jpg"> et...

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Preparation of Large-area Vertical 2D Crystal Hetero-structures Through the Sulfurization of Transition Metal Films for Device Fabrication

Par le biais de la sulfuration de métaux de transition antérieur, Hétéro-structures en cristal 2D de grande surface et verticale peuvent être fabriqués. Le film transfert et les procédures de fabrication de dispositif sont également illustrés dans ce rapport.

Préparation de grande surface verticales Crystal hétéro-structures 2D par l’intermédiaire de la sulfuration de Films de métaux de Transition pour la Fabrication de dispositifs

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