Name: an experimental protocol for femtosecond nir/uv - xuv pump-probe experiments with free-electron lasers
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers at JoVE.com

作者感谢萨韦利耶夫, 塞德里克 Bomme, 诺拉 Schirmel, 哈拉 Redlin, 斯特凡 Düsterer, 厄兰穆勒, Hauke Höppner, 斯文 Toleikis, 约斯特穆勒, 玛丽克里斯汀 Czwalinna, 拉尔夫 Treusch, 托马斯 Kierspel, 特伦斯马林斯, 塞巴斯蒂安 Trippel, 香维泽,Jochen Küpper, 费利克斯 Brauβe, 法鲁克 Krecinic, 阿诺德 Rouzée, 彼得亚雷 Rudawski, 每约翰松, Kasra 阿米尼, 亚历山德拉马特·劳尔, 迈克尔伯特, 马克 Brouard, 自嘲克里斯滕森, 1月 Thøgersen, 亨利 Stapelfeldt, 诺拉 Berrah, 玛丽亚穆勒, 阿纳托利 Ulmer, 西蒙妮 Techert, 阿尔乔姆鲁坚科、丹妮鲁普和媚兰 Schnell 参加了 FLASH beamtime, 在此期间, 这里所展示和讨论的具体数据被获取, 并为分析和解释作出了贡献。在 FLASH 的科技团队的工作, 使实验成为可能的, 也感激地承认。D.R. 承认, 美国能源部科学办公室, 自然科学, 地球科学和生物科学部门的支持, 授予 no。DE-FG02-86ER13491。在闪光的实验也得到了亥姆霍兹礼俗社会通过亥姆霍兹年轻研究员计划的支持。我们感谢 max 普朗克学会为 CFEL 的 max 普朗克高级研究小组的发展和最初的运作提供资金, 并为 CAMP@FLASH 提供这一设备。CAMP@FLASH 的安装部分由 BMBF 赠款05K10KT2、05K13KT2、05K16KT3 和05K10KTB 提供资金 FSP-302

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	<li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray+free-electron+lasers.">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li><li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+history+of+X-ray+free+electron+lasers.">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li><li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Experiments+at+FLASH.">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. 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Commun. 5, 4235 (2014).</li><li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption.">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li><li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses.">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207 (2016).</li><li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization.">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301 (2018).</li><li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Jitter-correction+for+IR/UV-XUV+pump-probe+experiments+at+the+FLASH+Free-Electron+Laser.">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. 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Photonics. 1, 336-342 (2007).</li><li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=FLASH-the+first+soft+X-ray+free+electron+laser+(FEL)+user+facility.">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002 (2010).</li><li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=First+lasing+and+operation+of+an+Angstrom-wavelength+free-electron+laser.">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li><li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+ion+spectrometry+on+xenon+with+the+jitter-compensated+soft+X-ray+pulses+of+a+free-electron+laser.">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019 (2009).</li><li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer.">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li><li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS.">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li><li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser.">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938 (2015).</li><li>Str&#252;der, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Large-format,+high-speed,+X-ray+pnCCDs+combined+with+electron+and+ion+imaging+spectrometers+in+a+multipurpose+chamber+for+experiments+at+4th+generation+light+sources.">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li><li>L&#246;hl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser.">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801 (2010).</li><li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Dissertation (PhD Thesis). , (2012).</li><li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray-optical+cross+correlator+for+gas-phase+experiments+at+the+LCLS+free-electron+laser.">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107 (2012).</li><li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray+pulse+preserving+single-shot+optical+cross-correlation+method+for+improved+experimental+temporal+resolution.">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108 (2012).</li><li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray/optical+pulses.">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. 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A. 74, 011401 (2006).</li><li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=An+experiment+for+two-color+photoionization+using+high+intensity+extreme-UV+free+electron+and+near-IR+laser+pulses.">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li><li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics.">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li><li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule.">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. 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作者声明没有竞争利益。

由于实验装置的复杂性, 用自由电子激光器进行的泵探针实验需要高水平的专业知识和经验, 需要非常仔细的准备和与操作的科学团队的详细讨论。自由电子激光器、光学激光器和终端站, 无论是在实验之前还是在试验期间。在执行实际实验时, 如本议定书所述, 精确确定空间和时间重叠并密切监测所有诊断和时序系统是必不可少的。
请注意, 此处描述的大多数方法仅适用于一个特定的光子能量范围, 因为它们依赖于强烈依赖于光子能量的效应。例如, 使用散射光定向在光电二极管上的 "粗糙" 时态重叠的确定可以很好地用于高达 250 eV 的光子能量。在较高的光子能量下, 由自由脉冲产生的信号变得非常小, 难以检测到。在这种情况下, 可以将一根开放式 SMA 电缆带到或甚至进入 "恶魔光束", 从而产生一个更可靠的信号来执行协议步骤3.1 中描述的过程。同样, 在步骤3.2 中描述的确定 "精细" 时序的最佳目标是强烈依赖于光子能量。对于在 XUV 和软 X 射线区域超过 65.7 ev 和 ~ 57 ev 光子能量 (对应于氙和 ch3i 中的 4d电离阈值), Xe 和 ch3, 我被发现是合适的程序目标步骤3.2 中所述。使用 CH3的方法, 我被发现工作的光子能量高达 2 keV (上面它尚未被测试), 而使用 Xe 的方法已测试高达 250 eV。对于低于 50 eV 的光子能量, 可使用 H2中的粘结软化过程19。在 400 eV 以上的光子能量中, N2中的类似过程也适用于20。替代方法包括固体样品25、26、30的反射率变化或光电子谱31、32中侧带的形成。
为了达到最佳的时间分辨率, 有必要在数据分析中逐拍地对实验数据进行排序, 以补偿在5中所述的自由基和光激光脉冲之间的到达时间抖动。然而, 泵探针数据的质量, 特别是可实现的时间分辨率, 很大程度上取决于在实验过程中的模拟器的性能和光学激光脉冲的脉冲时间和可以提供的自由脉冲。在这段时间。对于此处显示的示例性数据, UV 脉冲的脉冲持续时间估计为 150 fs (FWHM), 且该脉冲持续时间估计为 120 fs (FWHM)。虽然抖动校正前大约 90 fs (rms) 的总到达时间抖动可以减少到大约 27 fs (rms) 使用此处所述的过程12, 由此产生的总时间分辨率的改进由于电子和光学激光器的脉冲持续时间较长, 实验结果相当小。然而, 两者都可以大大减少, 在这种情况下抖动校正方案的影响将更加显著。例如, 一个新的光学激光器目前正在安装在闪光灯, 这将有一个脉冲持续时间 (在近红外线) 低于 15 fs, 而新的飞秒操作模式也正在测试, 可以产生的脉冲持续数个或甚至下面。这些发展将很快使泵探针实验结合了飞秒和光激光脉冲的总时间分辨率只有几个十个。
虽然费尔斯产生的短和强 XUV 和 X 射线脉冲的可用性增加了许多 NIR/紫外 XUV 泵探针实验, 如此处所述, 类似的泵探针实验也可以进行高谐波生成(高次谐波) 源33、34、35。基于恶魔的实验的主要限制通常是可实现的时间分辨率, 这从根本上限制了在电子和光学激光器之间的同步, 或通过与泵和的相对时序的精度探针脉冲可以测量。对于基于高次谐波的泵探针实验而言, 这种情况并非如此, 因为 XUV 和近红外脉冲在本质上与子周期精度同步, 因此通常可以具有更高的时间分辨率。在另一方面, 基于恶魔的实验的主要优势是多量的光子能量的数量级, 这使得实验, 例如, 在稀释目标不可行与当前的高次谐波源, 特别是在较高光子能量在软 X 射线的制度。因此, 在可预见的未来, 费尔斯和高次谐波的水泵探针试验将保持互补, 在 XUV 地区, 两者都有重叠, 可以用于类似的调查。执行这些实验的一些步骤也类似, 这里描述的一些方法也可以应用于基于高次谐波的泵探针实验。

从自由电子激光器 (费尔斯)1,2的短和强极端紫外线 (XUV) 和 X 射线脉冲的可用性为飞秒泵探针实验的开发开辟了新的机会, 利用现场和元素特异性的内壳光吸收过程3,4,5,6。这些实验可用于研究液体中的分子动力学和电荷转移过程7和气相分子8、9、10、11,12、实时观察催化反应和超快表面化学13、14的时间分辨率为100飞秒或以下。如果通过将同步的光飞秒激光器与 "自由电子" 相结合来执行泵探针实验, 则在上述所有示例中, 必须测量光激光器与自由脉冲之间的固有到达时间抖动。按拍摄的方式进行, 并在数据分析中进行校正, 以便实现最佳的时间分辨率。
在一项大型合作中, 最近在 FLASH XUV 的9、10、11、12中结合了一些与激光和自由电子激光器相融合的泵探针实验. ,16和 LCLS X 射线17设施, 并提出了执行和分析这些实验的实验规程, 这是在以下介绍。为了研究气相分子中的超快光化学, 通过速度图离子成像11、12的方法, 证明了在自由电子激光器上进行的典范实验。然而, 大多数的策略也适用于类似的泵探针实验使用其他目标或其他实验技术, 也可以适应其他的恶魔设施。虽然这里介绍的一些个别步骤或其变体已经在文献18、19、20中进行了讨论, 但本议定书提供了对关键步骤的全面说明,包括一些利用最新技术改进的同步和时序诊断, 这大大提高了泵探针实验的稳定性和时间分辨率12, 21。
下面的协议假定一个泵探针终端站, 如 FLASH22中的营地仪器, 配备了离子飞行时间、离子动量成像或速度图成像 (VMI) 离子光谱仪;喷气或超音速气体喷射;和一个同步近红外 (NIR) 或紫外 (UV) 飞秒激光器, 其脉冲可以与自由电子激光束重叠线性或接近线性, 如图 1所示示意图。此外, 一个适当的诊断工具套件, 如可移动光束查看屏幕 (例如, 在相互作用区域中涂有 Ce: yag 粉末或薄 ce: yag 晶体) 的一层桨板, 一种对自由和激光脉冲敏感的快速光电二极管, 以及一束到达时间监视器 (BAM)23、24或 "计时工具"25、26、27是必需的, 所有这些都通常集成在泵探针端站中, 或者是由恶魔设施提供的, 如果实验前要求。最后, 逐射抖动校正假定实验数据在逐拍的基础上进行记录和访问, 并通过使用唯一的 "束 ID" 或另一种方式链接到一组到达时间抖动的逐拍测量。等价方案。
在 FLASH 中, 对泵探针实验至关重要的特定系统是:
<ul><li>泵探针激光器的主动、全光反馈和稳定系统, 包括一个平衡的光学交叉相关器, 将泵探针激光器的振荡器输出稳定到主激光振荡器, 以及交叉相关 ("漂移相关器"), 以纠正对振荡器21的激光功放的缓慢漂移。</li>
	<li>束到达时间监测器 (BAMs), 用于测量在加速器中不同位置的电子束到达时间内的射出变化, 以控制主激光振荡器23、24。它们可用于主动反馈环路, 以稳定与主激光振荡器有关的电子束的时序, 从而减少到达时间内的缓慢漂移。此外, 对实验关闭的 bam (bam 4DBC3) 可用于数据分析中的镜头到镜头抖动校正, 这在实验协议的步骤5.1 中有详细说明。</li>
	<li>泵探针激光条纹摄像机, 测量泵浦探针激光输出与在加速器末端的电子束产生的偶极辐射之间的相对时间, 然后再引导到光束转储28。</li>
	<li>对焦摄像头, 通过使用激光光束的部分, 通过聚焦透镜后面的最后一个转弯镜漏出, 以寄生监控光学激光器的缓慢空间漂移, 从而图像 "虚拟" 激光聚焦。</li>
</ul>类似的系统可在其他的恶魔设施, 是执行可靠的泵探针实验的关键。

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>Xenon</td>
			<td>Linde</td>
			<td></td>
			<td>minican</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>CH3I (methyl iodide)</td>
			<td>Sigma Aldrich</td>
			<td>67692</td>
			<td>or other suitable sample</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>FEL pump-probe endstation</td>
			<td>CAMP@FLASH or LAMP@LCLS</td>
			<td></td>
			<td>or a similar endstation at another FEL facility</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>fast XUV photodiode</td>
			<td>Opto Diode Corp.</td>
			<td>AXUVHS11</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>bias T</td>
			<td>Tektronix</td>
			<td>PSPL5575A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>fast ( &#8805;10 GHz) oscilloscope</td>
			<td>Tektronix</td>
			<td>TDS6124C</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

an experimental protocol for femtosecond nir/uv - xuv pump-probe experiments with free-electron lasers

本协议介绍了飞秒激光与自由电子激光器相结合的飞秒泵探针实验的关键步骤。这包括在实验过程中建立光学和自由电子激光脉冲之间的空间和时间重叠的方法, 以及数据分析的重要方面, 如对到达时间抖动的校正, 这是必要的。以最佳的时间分辨率获得高质量的泵探针数据集。在闪光 (自由电子激光汉堡) 自由电子激光器上进行了示范性实验, 以速度图离子成像技术研究气相分子中超快光化学, 证明了这些方法。然而, 大多数的策略也适用于类似的泵探针实验使用其他目标或其他实验技术。

如果在离子分光计的相互作用区域中, 电子和光学激光脉冲在空间上重叠, 则时间重叠 ( i. e) 的延迟值T 0, 在这种情况下, 可在同一时间精确到达自由和激光脉冲。通过改变3.2.1 和近红外脉冲之间的延迟, 并通过分析 xe2 +到 xe3 +离子屈服的比率作为延迟函数, 如上文第节所述。当近红外脉冲到达 (需要具有 67.5 eV 或更高的光子能量)后, xe3 +离子屈服是由于在螺旋衰减过程中产生的激发、亚稳态 Xe2 +离子的后电离而增加的。过程遵循 Xe (4d) 内壳电离18, 如图 2所示。将 xe2 +至 xe3 +离子屈服的比率绘制为延迟函数, 从而产生一个步长函数, 可对其进行拟合以提取T0的精确值。
通过改变原子和激光脉冲之间的延迟, 并通过分析高电荷碘离子的离子飞行时间轨迹或离子动量图像 (如 i3 +或 i4 +), 通过 CH 3 的电离创建, 可以获得类似的步进函数.I, 如上文所述步骤 3.2.2)。在这种情况下, 低能量贡献将显示为在飞行时间频谱中高电荷碘峰值的中心的额外峰值, 或作为相应动量图像中心的亮点, 如图 3所示。当 CH3I 分子首先被激光脉冲分离, 离子片段随后被原子脉冲9,10后电离后, 就会产生低能量离子。该方法可用于在泵探针实验中使用近红外或 UV 脉冲, 只要原子光子能量大于 57 eV, 即 CH3i 中的碘 4d内壳电离阈值。
为了纠正与激光脉冲有关的自由脉冲相对到达时间的抖动,图 4所示的束到达时间监视器 (BAM) 记录的按拍摄数据可用于对记录的泵探针数据进行排序。后分析, 如上文5节所述。这通常会大大提高泵探针数据的时间分辨率和整体质量, 如图 4所示, 并在萨韦利耶夫et 等201712中更详细地说明。
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> 图 1: 实验设置.气相分子紫外泵 XUV 探针实验装置的示意图。UV (266 nm) 激光光束是以800纳米钛 (钛: Sa) 光束 (采用β钡硼酸盐 (BBO) 晶体并使用棱镜压缩机压缩) 的第三次谐波产生的。它是线性重叠与 XUV 的恶魔光束使用一个钻孔的镜子, 集中在超音速气体光束的中心的双面速度图成像光谱仪22,29。离子和电子动量分布在光谱仪的两端被记录, 使用 MCP/荧光粉屏幕组件, 然后是 CCD 相机。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">请点击这里查看这个数字的更大版本.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> 图 2: Xe 离子屈服的延迟依赖性.Xe 离子飞行时间频谱 (由快速数字化仪记录的解耦 MCP 信号), 在 83 eV 光子能量和近红外激光脉冲到达1微秒之前 (顶部, 黑色跟踪) 和后 (底部, 红色跟踪) 的自由脉冲。xe2 +到 xe3 +比率的变化是清晰可见的。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">请点击这里查看这个数字的更大版本.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> 图 3: 延迟-碘离子屈服和动量的依赖性。(A)在 CH3的离子飞行时间频谱中, i4 +峰值的放大我记录在 727 eV 光子能量和紫外激光脉冲到达之前 (红线) 和后 (黑线) 的红光脉冲。蓝绿线分别显示了自由和紫外激光脉冲的飞行时间频谱。这个数字是从铃等201610修改的。(B) i3 +离子的离子动量图像从 CH3我记录在 107 eV 光子能量和与紫外激光脉冲到达之前的自由脉冲。(C)与(B)相同, 但随着紫外脉冲到达后。(B)和(C)中的色标显示任意单位的离子屈服。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">请点击这里查看这个数字的更大版本.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> 图 4: 与光学激光脉冲有关的自由脉冲的相对到达时间抖动。(A)在一个典型的延迟扫描过程中记录的所有电子镜头的射出的束到达时间监视器 (BAM) 数据。引用值bam0 设置为此扫描的平均 BAM 值。(B)低动能 I3 +离子的产生在 XUV 泵探针实验中产生的二碘苯在校正射到射到达抖动之前。红线显示了对实验数据的累积分布函数 (高斯误差函数) 的最小二乘法拟合。拟合参数σ是测量泵-探针实验总时间分辨率的一种措施。(C)与(B)相同, 但使用 BAM 数据将单次图像诉诸新的延迟箱。误差线表示一个标准偏差。图改编自萨韦利耶夫等. 201712。<a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">请点击这里查看这个数字的更大版本.</a>

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An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

本协议描述了用飞秒激光与自由电子激光器相结合进行泵探针实验的关键步骤, 以研究气相分子中的超快光化学反应。

用自由电子激光器进行飞秒近红外/紫外 XUV 泵-探针实验的实验协议

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

这种方法可以帮助回答物理和化学中的关键问题，例如哪些键首先被打破，或者原子和电子在化学反应中如何重新排列。这项技术的主要优点是，来自自由电子激光或FEL的极端紫外线辐射可以充当一个特定位置的探针，因为它只电离分子内的特定原子。学习实现 FEL 和光学激光束之间的空间和时间重叠受益于视觉演示，因为使用了非常具体的诊断，而且效果可能很微妙。演示这个程序将是德米特里奥斯隆波蒂斯，物理学家在闪光自由电子激光在DESY。首先，验证离子探测器、电子探测器和离子光谱仪电极的高压功率是否关闭。使用仪器软件关闭 FEL 和光学激光百叶窗。配置安装在光束线路中的滤波器和衰减器，使 FEL 脉冲能量和光学激光功率降低到 1% 以下。然后将 Cerium YAG 光束查看屏幕插入交互区域。打开 FEL 快门，然后通过 CCD 相机检查屏幕。如果屏幕上无法检测到光束点，则稍微增加光束强度。找到光束点后，将 FEL 光束位置标记为摄像机数据采集软件中感兴趣的区域。然后打开光学激光快门并关闭 FEL 快门。调整转向镜，使光学激光束与标记的 FEL 光束位置对齐。重复此光束阻塞过程以优化空间重叠并验证重叠是否稳定。光束对齐后，拆下光束查看屏幕。打开探测器和光谱仪电极电源。确保与快速示波器相连的快速光电二极管与可移动网格一起安装在 FEL 光束上，以将少量散射光子转移到二极管上。将 FEL 脉冲能量和光学激光功率降低至 1% 传输。然后关闭 FEL 和光学激光百叶窗。将散射网格插入光束中。调整网格位置、FEL 脉冲能量和光学激光功率，使每个光束产生清晰的信号，并且两个信号具有相同的高度。然后关闭光学激光快门。配置快速示波器，以使用可用的最佳时间基数，并收集大约 100 个平均值进行跟踪。单独记录并保存 FEL 光束的参考轨迹。然后关闭 FEL 快门并打开光学激光快门。将光学激光的轨迹与FEL参考微量进行比较。然后改变光学激光脉冲到达时间，使光学激光信号的启动精确匹配FEL信号的启动。重复光束阻塞和信号开始比较，以确认 FEL 和光学激光脉冲精确对齐。请注意 FEL 和光学激光脉冲重叠的时间，作为 T0 的初始估计值。要开始微调 T0，请将 FEL 和光学激光器衰减到足够程度，以避免在将 Xenon 气体引入系统时损坏离子和电子探测器。确保光谱仪处于飞行模式。然后通过气体喷射或允许 Xenon 气体通过针阀进入疏散室，将 Xenon 气体引入腔室。如果使用后一种方法，则在 1 倍 10 到负 7 和 1 倍 10 到负 6 毫巴之间获得室压力。记录飞行频谱的 Xenon 离子时间。然后关闭 FEL 快门并调整 FEL 脉冲能量，使 Xenon 2 加和 xenon 3 加在飞行频谱和更高的 Xenon 充电状态中尽可能被抑制。然后关闭 FEL 快门并打开光学激光快门。调整光学激光功率，使激光脉冲主要产生xenon加，只有少量的Xenon2加。调整完成后打开 FEL 快门。根据先前确定的粗糙 T0 值，设置 FEL 和光学激光脉冲定时，使光学激光脉冲在 FEL 脉冲之前到达约 200 皮秒。获取飞行频谱的 Xenon 离子时间，并确定从峰值区域获得 2 加的 xenon 与 xenon 3 加的比例。然后配置激光器，使光学激光脉冲在 FEL 脉冲后约 200 皮秒到达。获取另一个飞行频谱时间，并确定 Xenon 2 加三加的比例。验证此频谱中的 Xenon 三加信号是否明显强于以前的频谱。有时，由于空间重叠不足，早期激光和激光在Xenon信号中的差异非常小。在这种情况下，应重复空间重叠的过程，以便在两个信号上实现很大的差异。将激光定时设置为前两个值之间的一半，并获取另一个飞行频谱时间。比较 Xenon 2 加 xenon 3 加的比例，以确定光学激光脉冲是在 FEL 脉冲之前还是之后到达的。如果光学激光脉冲在 FEL 脉冲之前到达，请将时间设置为当前值和光激光脉冲到达的值之间的一半，即 FEL 脉冲后 200 皮秒。获取另一个飞行频谱的时间，并检查 Xenon 2 加 xenon 3 加的比例。继续调整激光脉冲定时，直到 T0 的精度接近 500 飞秒。然后围绕 T0 的大致位置设置一个正负一皮秒的延迟扫描，步数不超过 50 飞秒。获取飞行频谱的时间，并确定每个步骤的 Xenon 2 加 3 加的比例。绘制这些与延迟时间的比率，派生步进函数并计算步进函数的中心，以获得 T0 的确切时间位置。飞行光谱的Xenon离子时间可用于确定800纳米近红外脉冲是在具有至少67.5电子伏特的FEL脉冲之前还是之后到达Xenon气体目标。当近红外脉冲到达后，FEL脉冲增加Xenon三加产量后，发生兴奋元稳定Xen2加的电离后。绘制 Xenon 2 加 xenon 3 加的比例作为延迟时间函数提供了一个步骤函数，从中可以确定 T0。碘离子动量图像还用于确定具有至少57电子伏特的光子能量的T0。只有当紫外线脉冲到达 FEL 脉冲之前时，低能量贡献才被视为尖峰。T0 是从尖峰离子屈服图中提取的，作为延迟时间函数。由 Bunch 到达时间监视器记录的按拍摄数据用于校正 FEL 脉冲相对于光学激光脉冲的相对到达时间中的抖动。这显著改善了数据质量，特别是在时间分辨率方面。一旦掌握，确定光学激光脉冲和FEL之间的时间和空间重叠可以在大约两到三个小时完成，而以下的泵探头测量通常需要几天的时间。虽然这个程序是为气相中的原子和分子开发的，但它也可以应用于其他样品，如纳米粒子或液体和固体。不要忘记，使用高功率飞秒激光器可能极其危险。具体的安全培训是强制性的。使用大功率激光器时，请始终佩戴保护性激光安全护目镜。

Research

JoVE Journal

Chemistry

Conducting Miller-Urey Experiments

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In 1953, Stanley Miller reported the production of biomolecules from simple gaseous starting materials, using an apparatus constructed to simulate the ...

科研

化学

Metal-silicate Partitioning at High Pressure and Temperature: Experimental Methods and a Protocol to Suppress Highly Siderophile Element Inclusions

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