Name: an experimental protocol for femtosecond nir/uv - xuv pump-probe experiments with free-electron lasers
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers at JoVE.com

Författarna tackar Evgeny Savelyev Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Felix Brauβe, Arnaud Rouzée, Faruk Krecinic, Jochen Küpper, Piotr Rudawski, Per Johnsson, Maggan Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp och Melanie Schnell, som deltog i den FLASH beamtime under vilka specifika data visas och diskuteras här förvärvades och som bidragit till analys och tolkning. Arbetet i de vetenskapliga och tekniska team på FLASH, som har möjliggjort experimentet, erkänns också tacksamt. D.R. erkänner stöd från kemiska vetenskaper, geovetenskaper, och Biosciences Division, Office av grundläggande Energivetenskaper, Office of Science, US Department of Energy, Grant nr. DE-FG02-86ER13491. Experimenten på FLASH stöttades också av den Helmholtz Gemeinschaft genom programmet Helmholtz Young Investigator. Vi erkänner den Max Planck-sällskapet för finansiering av utveckling och inledande drift av CAMP-slutstationen inom Max Planck Advanced Study Group på CFEL och för att tillhandahålla denna utrustning för CAMP@FLASH. Installationen av CAMP@FLASH finansierades delvis av BMBF bidrag 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 och 05K10KTB från FSP-302

<ol>
	<li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray+free-electron+lasers.">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li><li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+history+of+X-ray+free+electron+lasers.">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li><li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Experiments+at+FLASH.">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li><li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+ultrafast+electronic+and+molecular+dynamics+with+free-electron+lasers.">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006 (2014).</li><li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+studies+with+FELs.">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li><li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Linac+Coherent+Light+Source:+The+first+five+years.">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007 (2016).</li><li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe(CO)5+in+solution.">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li><li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics.">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235 (2014).</li><li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption.">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li><li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses.">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207 (2016).</li><li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization.">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301 (2018).</li><li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Jitter-correction+for+IR/UV-XUV+pump-probe+experiments+at+the+FLASH+Free-Electron+Laser.">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009 (2017).</li><li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser.">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li><li>&#214;str&#246;m, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru.">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li><li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Operation+of+a+free-electron+laser+from+the+extreme+ultraviolet+to+the+water+window.">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li><li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=FLASH-the+first+soft+X-ray+free+electron+laser+(FEL)+user+facility.">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002 (2010).</li><li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=First+lasing+and+operation+of+an+Angstrom-wavelength+free-electron+laser.">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li><li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+ion+spectrometry+on+xenon+with+the+jitter-compensated+soft+X-ray+pulses+of+a+free-electron+laser.">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019 (2009).</li><li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer.">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li><li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS.">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li><li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser.">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938 (2015).</li><li>Str&#252;der, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Large-format,+high-speed,+X-ray+pnCCDs+combined+with+electron+and+ion+imaging+spectrometers+in+a+multipurpose+chamber+for+experiments+at+4th+generation+light+sources.">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li><li>L&#246;hl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser.">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801 (2010).</li><li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Dissertation (PhD Thesis). , (2012).</li><li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray-optical+cross+correlator+for+gas-phase+experiments+at+the+LCLS+free-electron+laser.">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107 (2012).</li><li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=X-ray+pulse+preserving+single-shot+optical+cross-correlation+method+for+improved+experimental+temporal+resolution.">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108 (2012).</li><li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray/optical+pulses.">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116 (2014).</li><li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+FLASH+pump-probe+laser+system:+Setup,+characterization+and+optical+beamlines.">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li><li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Femtosecond+x-ray+photoelectron+diffraction+on+gas-phase+dibromobenzene+molecules.">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035 (2014).</li><li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-shot+timing+measurement+of+extreme-ultraviolet+free-electron+laser+pulses.">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026 (2008).</li><li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Two-color+photoionization+in+XUV+free-electron+and+visible+laser+fields.">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401 (2006).</li><li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=An+experiment+for+two-color+photoionization+using+high+intensity+extreme-UV+free+electron+and+near-IR+laser+pulses.">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li><li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics.">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li><li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule.">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001 (2009).</li><li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses.">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li></ol>

Författarna förklarar inget konkurrerande intressen.

På grund av komplexiteten i de experimentella uppställningar, pump-probe experiment med gratis-elektron lasrar kräva en hög kompetens och erfarenhet och behovet av mycket noggrann förberedelse och ingående diskussioner med de vetenskapliga team som bedriver den gratis-elektron laser, optisk laser och slutstation, både före och under experimentet. Medan du utför den verkliga experimentet, exakt bestämning av rumsliga och tidsmässiga överlappning och nära övervakning av alla diagnostik och timing system, som beskrivs i detta protokoll, är nödvändiga.
Observera att de flesta av metoderna som beskrivs här gäller endast för en specifik photon energi rad FEL eftersom de är beroende av effekter som är starkt beroende av fotonenergi. Exempelvis bestämning av ”grov” temporal överlappningen med spridda ljus riktat på en fotodiod visade sig fungera bra för photon energier upp till ~ 250 eV. Vid högre photon energier blir den signal som genereras av FEL pulserna så liten att det är svårt att upptäcka. I så fall hittades en förutsättningslös SMA kabel som kan föras mycket nära (mindre än en millimeter) till eller ens in FEL balken för att producera en mer tillförlitlig signal att utföra proceduren i steg 3.1) i protokollet. Likaså det bästa målet för att fastställa den ”fina” timingen, beskrivs i steg 3,2), är starkt beroende av fotonenergin. För FEL pulser i XUV och mjuk röntgen regionen ovanför 65,7 eV och ~ 57 eV fotonenergi (motsvarande 4d jonisering tröskelvärdena i xenon och CH3, respektive), Xe och CH3jag befanns vara lämpliga mål för förfarandet steg som beskrivs i 3.2. Metoden som använder CH3jag visade sig fungera för photon energi upp till 2 keV (ovan som det inte har ännu testats), medan metoden som använder Xe har testats upp till 250 eV. För photon energier under 50 eV, kan den bond mjukgörande process i H2 vara begagnade19. På fotonen energier över 400 eV är en liknande process i N2 också lämpliga20. Alternativa metoder innebär förändringen i reflektionsförmåga av en solid prov25,26,30 eller bildandet av side band i den fotoelektronen spektrum31,32.
För att uppnå bäst temporal upplösning, är det nödvändigt att sortera experimentella data på grundval av skottet av skott i dataanalysen till kompensera för ankomst tid jitter mellan FEL och de optiska laserpulser, som beskrivs i steg 5. Dock beror kvaliteten av pump-probe data och i synnerhet, den uppnåeliga temporal upplösningen, starkt på prestandan hos FEL under experimentet och puls varaktigheten för de optiska laserpulser och FEL pulserna som kan tillhandahållas under den tiden. För exemplarisk data visas här, puls varaktigheten av UV pulserna beräknades till 150 fs (FWHM) och FEL puls varaktigheten uppskattades till 120 fs (FWHM). Även om den totala ankomst tid-jitter i cirka 90 fs (rms) innan jitter korrigering kan reduceras till cirka 27 fs (rms) med hjälp av proceduren som beskrivs här12, resulterande förbättring av den totala temporal upplösningen av den experimentet var ganska liten på grund av relativt lång puls varaktigheten för FEL och optisk laser. Båda kan, dock minskas avsevärt, i vilket fall effekterna av jitter korrigering systemet blir mer betydande. Till exempel installeras en ny optisk laser för närvarande på FLASH, som kommer att ha pulslängd (i det nära infrarött) under 15 fs, medan nya FEL operation lägen testas också som kan producera FEL pulser med puls varaktigheten för några femtosekunder eller ens nedan. Denna utveckling kommer snart aktivera pumpen-probe experiment att kombinera FEL och optiska laserpulser med en övergripande temporal upplösning på endast några tiotals femtosekunder.
Medan den ökade tillgången på kort och intensiv XUV och röntgen pulser produceras av FELs har gett upphov till ett antal NIR/UV - XUV pump-probe experiment som den som beskrivs här, liknande pump-probe experiment kan även utföras med hög harmoniska generation (HHG) källor33,34,35. Den största begränsningen av de FEL-baserade experiment är vanligtvis den uppnåeliga temporal upplösning, som är fundamentalt begränsad av synkronisering mellan FEL och optisk laser eller genom precision med vilken relativt timing mellan pumpen och den sonden pulser kan mätas. Detta är inte fallet för en HHG-baserade pump-probe experimentera, där XUV och NIR pulserna synkroniseras intimt med sub cykel precision och som kan därför i allmänhet har en mycket högre temporal upplösning. Den stora fördelen med FEL-baserade experimenten, däremot, är det flera tiopotenser högre photon fluence, vilket gör experiment, t.ex., på späd mål som inte är är genomförbart med nuvarande HHG källor, särskilt vid högre Photon energier i den mjuka Röntga-regimen. För överskådlig framtid förblir pump-probe experiment med FELs och HHG därför kompletterande, med viss överlappning i regionen XUV där båda kan användas för liknande undersökningar. Några av stegen för att utföra dessa experiment liknar också, och några av de metoder som beskrivs här kan därför också tillämpas för HHG-baserade pump-probe experiment.

Tillgången på kort och intensiv extrema ultraviolett (XUV) och röntgen pulser från gratis-elektron lasrar (FELs)1,2 har öppnat nya möjligheter för femtosekund pump-probe experiment att utnyttja den plats - och element-specificitet inner-shell foto-absorptionen processen3,4,5,6. Sådana experiment kan användas, t.ex., att undersöka molekylär dynamik och debitera bearbetar vätskor7 och gas-fas molekyler8,9,10,11 , 12, och för realtid observationer av katalytiska reaktioner och ultrasnabb ytan kemi13,14 med en temporal upplösning på 100 femtosekunder eller nedan. Om pump-probe experimentet utförs genom att kombinera en synkroniserade optiska femtosecondlaser med FEL, vilket var fallet i alla exempel som nämns ovan den inneboende ankomsttid jitter mellan optisk laser och FEL pulserna har skall mätas på basis av skottet av skott och korrigerade för i dataanalysen för att uppnå bästa möjliga temporal upplösning.
Inom ett stort samarbete har flera pump-probe experiment kombinerar optisk laser med en gratis-elektron laser nyligen utförda9,10,11,12, både på den FLASH XUV FEL15 ,16 och de LCLS röntgen FEL17 -anläggningarna och ett experimentellt protokoll för att utföra och analysera dessa experiment har utvecklats, som presenteras i följande. Metoden demonstreras för ett exemplariskt experiment utförs på FLASH gratis-elektron laser för att studera ultrasnabb fotokemi i gasfas-molekyler genom velocity karta ion imaging11,12. Men de flesta av strategierna som gäller även för liknande pump-probe experiment med andra mål eller andra experimentella tekniker och kan också anpassas till andra FEL-anläggningarna. Medan några av de enskilda stegen presenteras här eller varianter därav har redan diskuterats i litteraturen18,19,20, ger detta protokoll en utförlig beskrivning av de viktigaste stegen, inklusive några som utnyttjar de senaste tekniska förbättringarna i synkronisering och timing diagnostiken, som har avsevärt förbättrat stabiliteten och den temporal upplösningen för pump-probe experiment12, 21.
Följande protokoll förutsätter en pump-probe-slutstation, såsom CAMP instrumentet på FLASH22, utrustad med en ion time-of-flight, en ion momentum imaging eller kartan velocity imaging (VMI) ion spektrometer; en översvallande eller supersonic gasstrålen; och en synkroniserad nära infrarött (NIR) eller ultraviolett (UV) femtosecondlaser, vars pulser kan vara överlappande collinearly eller nära-collinearly med gratis-elektron laserstrålen, som skissade schematiskt i figur 1. Dessutom en lämplig uppsättning diagnostik verktyg såsom en avtagbar balk bildskärm (t.ex. en paddel belagda med Ce:YAG pulver eller en tunn Ce:YAG kristall) i regionen interaktion, en snabb fotodiod som är känsliga för både FEL och laser pulserar och ett gäng ankomsttid monitor (BAM)23,24 eller ”timing verktyg”25,26,27 krävs, varav alla är vanligtvis integrerade i pump-probe-slutstation eller tillhandahålls av anläggningen i FEL, om begärts före experimentet. Slutligen, skottet av skott jitter korrigering förutsätter att experimentella data är inspelad och tillgänglig på basis av skottet av skott och länkade till skottet av skott mätningar av gäng ankomsttid tiden jitter med hjälp av en unik ”gäng ID” eller av en annan motsvarande system.
På FLASH är de specifika system som är avgörande för pump-probe experiment:
<ul><li>Den aktiva, all-optisk återkoppling och stabilisering system av pump-probe laser master laser oscillator, vilket inkluderar en balanserad optisk cross-correlator som stabiliserar pump-probe laserns oscillator utdata till master laser oscillatorn, och en Cross-correlator (”drift correlator”) att korrigera för långsam drivor av laser förstärkaren med avseende på de oscillator21.</li>
	<li>De gäng ankomsttid bildskärmar (BAMs) som mäter skott-till-skott variationerna i den elektron gäng ankomsttiden vid olika lägen i accelerator med avseende på befälhavaren laser oscillator23,24. De kan användas för en aktiv-feedback loop att stabilisera tidpunkten för elektronen klasar med avseende på den master laser oscillator, vilket minskar långsamt drivor i ankomsttiden. Dessutom BAM ligger stängd till experimentet (BAM 4DBC3) kan användas för en skott-till-skott jitter korrigering i dataanalysen, som i detalj i steg 5.1 i det experimentella protokollet.</li>
	<li>Pump-probe laser strimma kameran, som mäter relativa tidpunkten mellan pump-sonden laser output och de dipol strålning som alstras av elektron gäng i slutet av gaspedalen innan det styrs in i beam dump28.</li>
	<li>Fokus kameran som bilder ”virtuella” laser fokus med hjälp av del av laserstrålen som läcker genom den senaste roterande spegeln bakom fokus lins för att övervaka parasitically långsam rumsliga drivor av optiska lasern.</li>
</ul>Liknande system finns på andra FEL-anläggningarna och är avgörande för att utföra en pålitlig pump-probe experiment.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>Xenon</td>
			<td>Linde</td>
			<td></td>
			<td>minican</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>CH3I (methyl iodide)</td>
			<td>Sigma Aldrich</td>
			<td>67692</td>
			<td>or other suitable sample</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>FEL pump-probe endstation</td>
			<td>CAMP@FLASH or LAMP@LCLS</td>
			<td></td>
			<td>or a similar endstation at another FEL facility</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>fast XUV photodiode</td>
			<td>Opto Diode Corp.</td>
			<td>AXUVHS11</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>bias T</td>
			<td>Tektronix</td>
			<td>PSPL5575A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>fast ( &#8805;10 GHz) oscilloscope</td>
			<td>Tektronix</td>
			<td>TDS6124C</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

an experimental protocol for femtosecond nir/uv - xuv pump-probe experiments with free-electron lasers

Det här protokollet beskriver viktiga stegen i utföra och analysera femtosekund pump-probe experiment som kombinerar en optisk femtosecondlaser med gratis-elektron laser. Detta inkluderar metoder för att fastställa den rumsliga och tidsmässiga överlappning mellan optiska och gratis-elektron laser pulserar under de experiment, samt viktiga aspekter av analysen av data, till exempel korrigeringar för ankomst tiden jitter, som är nödvändiga för att få hög kvalitet pump-probe datauppsättningar med den bästa möjliga temporal upplösningen. Dessa metoder demonstreras för ett exemplariskt experiment utförs på FLASH (Free-elektron LASer Hamburg) gratis-elektron laser för att studera ultrasnabb fotokemi i gasfas-molekyler genom velocity karta ion imaging. De flesta av strategierna gäller dock även för liknande pump-probe experiment med andra mål eller andra experimentella tekniker.

Om FEL och optisk laser pulserna är rumsligt överlappade i regionen interaktion av ion spektrometern, temporal överlappning, dvs., dröjsmål värdet T0, där FEL och laser pulserar anländer exakt samtidigt, kan hittas genom att variera fördröjningen mellan FEL och NIR pulser och genom att analysera förhållandet mellan den Xe2 + till Xe3 + Jon avkastning som en funktion av dröjsmål som nämnts i avsnitt 3.2.1. När NIR pulsen anländer efter FEL puls (vilket måste ha en fotonenergi 67,5 eV eller högre), upphetsad den Xe3 + ion kapacitet ökas på grund av efter jonisering av, metastabilt Xe2 + ion som skapas under Auger förfalla processen efter Xe (4d) inner-shell jonisering18, som visas i figur 2. Ion plottning förhållandet mellan den Xe2 + till Xe3 + och direktavkastning som en funktion av dröjsmål ger således en step-funktionen, som kan monteras för att extrahera det exakta värdet av T0.
En liknande step-funktionen kan erhållas genom att variera fördröjningen mellan FEL och laser pulserar och genom att analysera de ion time-of-flight spår eller ion momentum bilder av laddad jod joner, såsom jag3 + eller jag4 +, skapade i joniseringen av CH3 I, som förklaras ovan i steg 3.2.2). I det här fallet visas ett lågenergi-bidrag som en ytterligare topp i mitten av laddad jod topparna i time-of-flight spektrum eller som en ljuspunkt i mitten av de motsvarande momentum-bilderna, som visas i figur 3. Lågenergi-jonerna skapas när CH3jag molekyler dissocieras först av laserpulsen och ion fragmentet joniseras då efter av FEL puls9,10. Denna metod kan användas om antingen NIR eller UV pulser används för pump-probe experimentet, så länge FEL fotonenergin är högre än 57 eV, vilket är jod 4d inner-shell jonisering tröskelvärdet i CH3jag.
För att korrekt för jitter i den relativa ankomsttiden för FEL pulserna med avseende på laser pulserna, skottet av skott data registreras som gäng ankomsttid monitor (BAM), visas i figur 4, kan användas för att sortera inspelade pump-probe data i de efter analys, som förklaras ovan i avsnitt 5. Detta förbättrar vanligtvis temporal upplösning och övergripande kvaliteten på pump-probe data betydligt, som visas i figur 4 och, mer i detalj, i Savelyev et al. 201712.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Figur 1: experimentell Setup. Skiss av den experimentella setup för en UV-pump XUV-probe experiment på gas-fas molekyler. UV (266 nm) laserstrålen är fram som den tredje harmoniska av ett 800-nm Titan: Sapphire (Ti:Sa) beam använder Beta Barium Borat (BBO) kristaller och komprimerad med en prisma kompressor. Det är collinearly överlappas med XUV FEL balken med en borrade spegel och fokuserade inuti en supersonic gas balk i mitten av en dubbelsidig velocity karta imaging spektrometer22,29. Ion och elektron momentum distributioner är inspelade på motsatta sidor av spektrometern använder en MCP/fosfor skärmen församling följt av en CCD-kamera. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">Klicka här för att se en större version av denna siffra.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Figur 2: dröjsmål-beroende av Xe ion avkastningen. XE ion time-of-flight spektrum (frikopplat MCP signal registreras av en snabb digitizer) på 83 eV fotonenergi och med Niren laser pulserar anländer 1 μs innan (topp, svart trace) och efter (botten, röda trace) FEL pulserna. Förändringen i den Xe2 + Xe-3 + förhållande syns tydligt. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">Klicka här för att se en större version av denna siffra.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Figur 3: dröjsmål-beroende av jod ion avkastning och fart. (A) zooma in på I-4 + topp i ion time-of-flight spectrumen av CH3jag spelade in på 727 eV fotonenergi och med UV laser pulserna anländer innan (röda linjen) och efter (svart linje) FEL pulserna. Den blå och gröna linjen, Visa respektive time-of-flight spektrumet för FEL och UV-laser puls ensam. Denna siffra har ändrats från Boll et al. 201610. (B) Ion fart bild av I3 + joner från CH3jag spelade in på 107 eV fotonenergi och med UV-laser pulserar anländer innan FEL pulserna. (C) samma som (B), men med UV pulserna anländer efter FEL pulserna. Färgskalan i (B) och (C) visar ion avkastningen i godtyckliga enheter. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">Klicka här för att se en större version av denna siffra.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Figur 4: relativa ankomst tid jitter av FEL pulser med avseende på de optiska laserpulser. (A) skottet av skott gäng ankomsttid monitor (BAM) data för alla FEL skott registreras under en exemplarisk dröjsmål scan. Referensvärdet BAM0 sattes till medelvärdet BAM värde för denna Skanna. (B) Ion avkastning av låg kinetiska energi jag3 + joner produceras i ett UV-XUV pump-probe experiment på difluoroiodobenzene före korrigering av skott-till-skott ankomst darret. Den röda linjen visar en minstakvadratmetoden passar av en kumulativa fördelningsfunktionen (Gauss fel funktion) till experimentella data. Den passar parametern σ är ett mått på den totala temporal upplösningen av pump-probe experiment. (C) samma som i (B) men med single shot bilder tillgripit i nya dröjsmål papperskorgar med hjälp av BAM-data. Felstaplar representera en standardavvikelse. Figur anpassad från Savelyev et al. 201712. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">Klicka här för att se en större version av denna siffra.</a>

Watch this Scientific Journal Video about An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers at JoVE.com

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Det här protokollet beskriver de viktigaste stegen för att utföra och analysera pump-probe experiment kombinerar en optisk femtosecondlaser med gratis-elektron laser för att studera ultrasnabb fotokemiska reaktioner i gasfas-molekyler.

Ett experimentellt protokoll för femtosekund NIR/UV - XUV Pump-Probe experiment med gratis-elektron lasrar

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Denna metod kan hjälpa till att besvara viktiga frågor i fysik och kemi som vilka bindningar bryts först eller hur atomer och elektroner ordna under en kemisk reaktion. Denna teknik främsta fördel är att den extrema ultraviolett strålning från en Free-Electron Laser eller FEL kan fungera som en plats-specifik sond eftersom det bara joniserar specifika atomer inom en molekyl. Att lära sig att uppnå rumslig och tidsmässig överlappning mellan FEL och optik laserstrålar fördelarna med visuell demonstration eftersom mycket specifik diagnostik används och effekterna kan vara subtila.Demonstrera detta förfarande kommer att demitrios Rompotis, fysiker vid FLASH Free-Electron Laser på DESY. Verifiera först att jondetektorn, elektrondetektorn och högspänningseffekten för jonspektrometerelektroderna är avstängda. Stäng FEL och optiska laserluckor med hjälp av instrumentets programvara.Konfigurera de filter och dämpare som är installerade i strållinjen så att FEL-pulsenergin och den optiska lasereffekten reduceras till mindre än 1%-överföring. Sätt sedan in Cerium YAG-strålen visningsskärmen i interaktionsregionen. Öppna FEL-slutaren och undersök skärmen via en CCD-kamera.Om strålpunkten inte är detekterbar på skärmen, öka ljuskäglans intensiteten något. När strålen plats har lokaliserats, markera FEL strålen position som en region av intresse i kameran datainsamling programvara. Öppna sedan den optiska laserlucka och stäng FEL-slutaren.Justera styrspeglarna så att den optiska laserstrålen riktas in mot den märkta FEL-strålpositionen. Upprepa denna strålblockeringsprocess för att förfina den rumsliga överlappningen och för att verifiera att överlappningen är stabil. När balkarna är i linje, ta bort strålen visningsskärmen.Slå på detektorerna och spektrometerelektrodkraften. Se till att en snabb fotodiod ansluten till ett snabbt oscilloskop installeras vinkelrätt mot FEL-strålen tillsammans med ett rörligt nät för att avleda en liten mängd utspridda fotoner till dioden. Minska FEL-pulsenergin och den optiska lasereffekten till 1%-överföring.Stäng sedan FEL och optiska fönsterluckor laser. Sätt in spridningsnätet i strålen. Justera nätpositionen, FEL-pulsenergin, och den optiska lasereffekten så att varje enskild stråle ger en tydlig signal och båda signalerna har samma höjd.Stäng sedan den optiska laserlucka. Konfigurera den snabba oscilloskop att använda den finaste tid bas tillgängliga och att samla in cirka 100 genomsnitt för en trace. Spela in och spara ett referensspår enbart av FEL-strålen.Stäng sedan FEL-slutaren och öppna den optiska laserlucka. Jämför spårningen från den optiska lasern med FEL-referensspåret. För sedan den optiska laserpulsens ankomsttid så att den optiska lasersignalens instövning exakt överensstämmer med fel-signalens instövning.Upprepa strålblockering och signalansent jämförelse för att bekräfta att FEL och optiska laserpulser är exakt inriktade. Notera den tid då FEL och optiska laserpulser överlappar varandra som den ursprungliga uppskattningen av T0. För att börja finjustera T0, dämpa FEL och den optiska lasern i tillräcklig grad för att undvika att skada jon- och elektrondetektorerna när xenongas förs in i systemet. Se till att spektrometern är i tid för flygläge.Sedan införa xenon gas i kammaren antingen genom gasstrålen eller genom att låta xenon gas i den evakuerade kammaren genom en nål ventil. Om den senare metoden används, uppnå ett kammartryck mellan en gånger 10 till de negativa sju och en gånger 10 till de negativa sex millibar. Spela in en xenonjontid för flygspektrum.Stäng sedan FEL slutaren och justera FEL puls energi så att xenon två plus och xenon tre plus är bland de starkaste xenon laddade staterna i tiden för flygningen spektrum och högre xenon laddade stater undertrycks så mycket som möjligt. Stäng sedan FEL-slutaren och öppna den optiska laserlucka. Justera den optiska lasereffekten så att laserpulserna producerar i första hand xenon plus med endast en liten mängd xenon två plus.Öppna FEL-slutaren när justeringen är klar. Baserat på den tidigare fastställda grov T0 värde, ställa fel och optisk laser puls timing att ha den optiska laserpulser anländer ca 200 picoseconds innan FEL pulser. Förvärva en xenonjontid för flygspektrum och bestäm förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus från toppområdena.Konfigurera sedan lasrarna så att de optiska laserpulserna anländer ca 200 picoseconds efter FEL pulser. Förvärva en annan tid av flyg spektrum och bestämma förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus. Verifiera att xenon tre plus signalen är betydligt starkare i detta spektrum än i föregående spektrum.Ibland är skillnaden mellan laser tidigt och laser sent i xenon signalen mycket liten på grund av otillräcklig rumslig överlappande. I ett sådant fall bör man upprepa proceduren för rumsliga överlappande för att uppnå en stor skillnad i de två signalerna. Ställ in lasertimingen till halvvägs mellan de föregående två värdena och skaffa en annan tid av flygspektrum.Jämför förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus för att avgöra om de optiska laserpulserna anländer före eller efter FEL-pulserna. Om de optiska laserpulserna anländer före FEL-pulserna, ställ in tidtagningen till halvvägs mellan det aktuella värdet och det värde som de optiska laserpulserna kom med 200 picosekunder efter FEL-pulserna. Förvärva en annan tid av flyg spektrum och undersöka förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus.Fortsätt justera laserpulstimingen tills T0 har approximerats med en precision på bättre än 500 femtosekkunder. Ställ sedan in en fördröjningsskanning över en region på plus eller minus en picosecond runt den ungefärliga positionen för T0 i steg på högst 50 femtosekkunder. Skaffa en tid av flygspektrum och bestäm förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus för varje steg.Rita upp dessa förhållanden med avseende på fördröjningstiderna, härleda en stegfunktion och beräkna mitten av stegfunktionen för att erhålla den exakta tidsmässiga positionen för T0. Xenon jontid flygning spektroskopi kan användas för att avgöra om en 800 nanometer nära IR puls anlände i en xenon gas mål före eller efter en FEL puls med en foton energi på minst 67,5 elektronvolt. Post-jonisering av upphetsad metastable xenon två plus inträffade när nära-IR pulsen kom efter FEL puls öka xenon tre plus avkastning. Plottning förhållandet mellan xenon två plus till xenon tre plus som en funktion av fördröjningstid som en stegfunktion från vilken T0 kunde fastställas.Jodjons momentum bilder användes också för att bestämma T0 med en foton energi på minst 57 elektronvolt. Ett lågt energibidrag var synligt som en spik först när UV-pulsen kom före FEL-pulsen. T0 extraherades från en tomt av spike ion avkastning som en funktion av fördröjningstid.Shot-by-shot data som registrerats av en Bunch AnkomstTid Monitor användes för att korrigera för jitter i den relativa ankomsttiden för FEL pulser med avseende på den optiska laserpulser. Detta producerade en märkbar förbättring i datan som bestämt är kvalitets- i den temporal upplösningen. När behärskar, fastställa den tidsmässiga och rumsliga överlappningen mellan den optiska laserpulser och FEL kan göras i ungefär två till tre timmar medan pumpen sonden mätning som följer vanligtvis tar flera dagar.Även om detta förfarande utvecklades för atomer och molekyler i gasfasen, kan det också tillämpas på andra prover som nanopartiklar eller vätskor och fasta ämnen. Glöm inte att det kan vara extremt farligt att arbeta med femtosekondiska lasrar med hög effekt. Särskild säkerhetsutbildning är obligatorisk.Och när du arbetar med högeffektslasrar, använd alltid dina skyddsglasyrsskyddsglasögon.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Conducting Miller-Urey Experiments

Dirigering Miller-ureY Experiment

In 1953, Stanley Miller reported the production of biomolecules from simple gaseous starting materials, using an apparatus constructed to simulate the ...

Metal-silicate Partitioning at High Pressure and Temperature: Experimental Methods and a Protocol to Suppress Highly Siderophile Element Inclusions

Metall-silikat Partitione vid högt tryck och temperatur: Experimentella metoder och ett protokoll till Utelämna Mycket Siderophile Element som ingår

Estimates of the primitive upper mantle (PUM) composition reveal a depletion in many of the siderophile (iron-loving) elements, thought to result from ...

Protocol for the Synthesis of Ortho-trifluoromethoxylated Aniline Derivatives

Protocol for the Synthesis of Ortho-trifluoromethoxylated Aniline Derivatives

Protokoll för syntes av<em&gt; Ortho</em&gt; -trifluoromethoxylated anilinderivat

Molecules bearing trifluoromethoxy (OCF3) group often show desired pharmacological and biological properties. However, facile synthesis of ...

A Protocol for the Production of Gliadin-cyanoacrylate Nanoparticles for Hydrophilic Coating

Ett protokoll för produktion av Gliadin-cyanoakrylat Nanopartiklar för hydrofil beläggning

This article presents a protocol for the production of protein-based nanoparticles that changes the hydrophobic surface to hydrophilic by a simple spray ...

Original Experimental Approach for Assessing Transport Fuel Stability

Original experimentell metod för bedömning Transport Fuel Stabilitet

The study of fuel oxidation stability is an important issue for the development of future fuels. Diesel and kerosene fuel systems have undergone several ...

A Protocol for Safe Lithiation Reactions Using Organolithium Reagents

Ett protokoll för säker litiering Reaktioner Använda litiumorganisk Reagens

Organolithium reagents are powerful tools in the synthetic chemist&#39;s toolbox. However, the extreme pyrophoric nature of the most reactive reagents ...

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

An Optimized Protocol for the Efficient Radiolabeling of Gold Nanoparticles by Using a 125I-labeled Azide Prosthetic Group

En optimerat protokoll för effektiv Radiomärkning av guld nanopartiklar med hjälp av en<sup&gt; 125</sup&gt; I-märkt Azid prostetisk grupp

Here, we demonstrate a detailed protocol for the radiosynthesis of a 125I-labeled azide prosthetic group and its application to the efficient ...

Measurements of Long-range Electronic Correlations During Femtosecond Diffraction Experiments Performed on Nanocrystals of Buckminsterfullerene

Mätningar av långväga elektroniska korrelationer under femtosekund diffraktion experiment utförs på nanokristaller av Buckminsterfullerene

The precise details of the interaction of intense X-ray pulses with matter are a topic of intense interest to researchers attempting to interpret the ...

Microfluidic Chips for In Situ Crystal X-ray Diffraction and In Situ Dynamic Light Scattering for Serial Crystallography

Microfluidic Chips for In Situ Crystal X-ray Diffraction and In Situ Dynamic Light Scattering for Serial Crystallography

Mikroflödessystem marker för In Situ Crystal röntgendiffraktion och In Situ dynamiska ljusspridning för seriell Crystallography

This protocol describes fabricating microfluidic devices with low X-ray background optimized for goniometer based fixed target serial crystallography. The ...

The MPLEx Protocol for Multi-omic Analyses of Soil Samples

MPLEx protokollet för Multi-miska analyser av jordprover

Mass spectrometry (MS)-based integrated metaproteomic, metabolomic, and lipidomic (multi-omic) studies are transforming our ability to understand and ...