Name: an experimental protocol for studying mineral effects on organic hydrothermal transformations
Uploaded: 2018-08-08T15:00:00
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Ringraziamo il gruppo H.O.G presso la Arizona State University per lo sviluppo della metodologia iniziale di questi esperimenti idrotermali, e in particolare, ringraziamo I. Gould, Shock E., L. Williams, C. Gordana, H. Hartnett, K. Fecteau, K. Robinson e C. Bockisch, per loro orientamento e assistenza disponibile. Yang Z. e X. Fu erano finanziate da fondi di avvio da Oakland University a z Yang.

1. preparare il campione per esperimento idrotermale
<ol><li>Scegliere le dimensioni dei tubi di vetro quarzo o silice, per esempio, 2 mm diametro interno (ID) x 6 mm di diametro esterno (OD) o 6 mm ID x 12 mm OD anche e determinare la quantità di composti organici e minerali da utilizzare. In questo lavoro, gli importi di nitrobenzene e magnetite (Fe3O4) per caricare nel tubo di silice (ad es., 2 mm ID x 6 mm OD) sono 3,0 µ l e 13,9 mg, rispettivamente. Nota: I tubi di gran...

<ol>
	<li>Yang, Z., Gould, I. R., Williams, L. B., Hartnett, H. E., Shock, E. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effects+of+iron-containing+minerals+on+hydrothermal+reactions+of+ketones.">Effects of iron-containing minerals on hydrothermal reactions of ketones.</a> Geochimica et Cosmochimica Acta. 223, 107-126 (2018).</li><li>Seewald, J. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Organic-inorganic+interactions+in+petroleum-producing+sedimentary+basins.">Organic-inorganic interactions in petroleum-producing sedimentary basins.</a> Nature. 426 (6964), 327-333 (2003).</li><li>Sogin, M. L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Microbial+diversity+in+the+deep+sea+and+the+underexplored+"rare+biosphere".">Microbial diversity in the deep sea and the underexplored "rare biosphere".</a> Proceedings of the National Academy of Sciences. 103 (32), 12115 (2006).</li><li>McCollom, T. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Laboratory+Simulations+of+Abiotic+Hydrocarbon+Formation+in+Earth's+Deep+Subsurface.">Laboratory Simulations of Abiotic Hydrocarbon Formation in Earth's Deep Subsurface.</a> Reviews in Mineralogy and Geochemistry. 75 (1), 467-494 (2013).</li><li>Foustoukos, D. I., Seyfried, W. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Hydrocarbons+in+Hydrothermal+Vent+Fluids:+The+Role+of+Chromium-Bearing+Catalysts.">Hydrocarbons in Hydrothermal Vent Fluids: The Role of Chromium-Bearing Catalysts.</a> Science. 304 (5673), 1002 (2004).</li><li>Bell, J. L. S., Palmer, D. A., Pittman, E. D., Lewan, M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=10.1007/978-3-642-78356-2_9.">10.1007/978-3-642-78356-2_9.</a> Organic Acids in Geological Processes. , 226-269 (1994).</li><li>Palmer, D. A., Drummond, S. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermal+decarboxylation+of+acetate.+Part+I.+The+kinetics+and+mechanism+of+reaction+in+aqueous+solution.">Thermal decarboxylation of acetate. Part I. The kinetics and mechanism of reaction in aqueous solution.</a> Geochimica et Cosmochimica Acta. 50 (5), 813-823 (1986).</li><li>Yang, Z., Gould, I. R., Williams, L. B., Hartnett, H. E., Shock, E. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+central+role+of+ketones+in+reversible+and+irreversible+hydrothermal+organic+functional+group+transformations.">The central role of ketones in reversible and irreversible hydrothermal organic functional group transformations.</a> Geochimica et Cosmochimica Acta. 98, 48-65 (2012).</li><li>McCollom, T. M., Ritter, G., Simoneit, B. R. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Lipid+Synthesis+Under+Hydrothermal+Conditions+by+Fischer-+Tropsch-Type+Reactions.">Lipid Synthesis Under Hydrothermal Conditions by Fischer- Tropsch-Type Reactions.</a> Origins of life and evolution of the biosphere. 29 (2), 153-166 (1999).</li><li>Bell, J. L. S., Palmer, D. A., Barnes, H. L., Drummond, S. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermal+decomposition+of+acetate:+III.+Catalysis+by+mineral+surfaces.">Thermal decomposition of acetate: III. Catalysis by mineral surfaces.</a> Geochimica et Cosmochimica Acta. 58 (19), 4155-4177 (1994).</li><li>Yang, Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Hydrothermal+Photochemistry+as+a+Mechanistic+Tool+in+Organic+Geochemistry:+The+Chemistry+of+Dibenzyl+Ketone.">Hydrothermal Photochemistry as a Mechanistic Tool in Organic Geochemistry: The Chemistry of Dibenzyl Ketone.</a> The Journal of Organic Chemistry. 79 (17), 7861-7871 (2014).</li><li>Yang, Z., Hartnett, H. E., Shock, E. L., Gould, I. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Organic+Oxidations+Using+Geomimicry.">Organic Oxidations Using Geomimicry.</a> The Journal of Organic Chemistry. 80 (24), 12159-12165 (2015).</li><li>Venturi, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Mineral-assisted+production+of+benzene+under+hydrothermal+conditions:+Insights+from+experimental+studies+on+C6+cyclic+hydrocarbons.">Mineral-assisted production of benzene under hydrothermal conditions: Insights from experimental studies on C6 cyclic hydrocarbons.</a> Journal of Volcanology and Geothermal Research. 346, 21-27 (2017).</li><li>Lemke, K. H., Rosenbauer, R. J., Bird, D. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Peptide+Synthesis+in+Early+Earth+Hydrothermal+Systems.">Peptide Synthesis in Early Earth Hydrothermal Systems.</a> Astrobiology. 9 (2), 141-146 (2009).</li><li>Byrappa, K., Yoshimura, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Handbook of Hydrothermal Technology. , (2001).</li><li>Johnson, J. W., Oelkers, E. H., Helgeson, H. C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=SUPCRT92:+A+software+package+for+calculating+the+standard+molal+thermodynamic+properties+of+minerals,+gases,+aqueous+species,+and+reactions+from+1+to+5000+bar+and+0+to+1000&#176;C.">SUPCRT92: A software package for calculating the standard molal thermodynamic properties of minerals, gases, aqueous species, and reactions from 1 to 5000 bar and 0 to 1000&#176;C.</a> Computers &amp; Geosciences. 18 (7), 899-947 (1992).</li></ol>

In questo studio, abbiamo utilizzato il nitrobenzene con minerale magnetite come esempio per dimostrare come valutare minerali effetti sulle reazioni organiche idrotermale. Anche se gli esperimenti vengono eseguiti in tubi di vetro di silice, risultati altamente riproducibili sono osservati negli esperimenti magnetite, vale a dire, 30.3 ± 1,4% nella conversione di nitrobenzene, che suggerisce l'efficacia e l'affidabilità di questo protocollo di idrotermale. Negli esperimenti no-minerale, la conversione di nitr...

Ambienti idrotermali (cioè, mezzi acquosi ad elevate temperature e pressioni) sono onnipresenti sulla terra. La chimica idrotermale di composti organici gioca un ruolo essenziale in una vasta gamma di impostazioni geochimiche, come organici bacini sedimentari, serbatoi di petrolio e la biosfera profonda1,2,3. Le trasformazioni di carbonio organico in sistemi idrotermali si verificano non solo in puro mezzo acquoso ma anche con materiali inorganici disciolti o solidi, quali minerali abbondanti a terra. Minerali sono stati trovati per drammaticamente e selettivamente influenza la reattività idrotermale di vari composti organici,1,4,5 ma come identificare gli effetti minerali in complessi sistemi idrotermali rimane ancora una sfida. L'obiettivo di questo studio è quello di fornire un protocollo sperimentale relativamente semplice per studiare minerali effetti sulle reazioni organiche idrotermale.
Gli studi di laboratorio delle reazioni idrotermali utilizzano tradizionalmente robusti reattori che sono fatti di oro, titanio o in acciaio inox6,7,8,9. Ad esempio, sacchi d'oro o le capsule sono stati favorevolmente utilizzati, perché l'oro è flessibile, e permette la pressione del campione deve essere comandato da pressurizzazione dell'acqua esternamente, che evita la generazione di una fase di vapore all'interno del campione. Tuttavia, questi reattori sono costosi e potrebbero essere associati con potenziali effetti catalitici metallo10. Quindi, è assolutamente necessario trovare un metodo alternativo con basso costo ma di alta affidabilità per questi esperimenti idrotermali.
Negli ultimi anni, provette di vetro al quarzo o silice fusa sono state applicate più frequentemente al idrotermale esperimenti11,12,13. Rispetto al prezioso oro o titanio, vetro di quarzo o silice è notevolmente più economico, ma anche il materiale forte. Ancora più importante, tubi al quarzo hanno indicato gli effetti catalitici poco e può essere come inerte come l'oro per le reazioni idrotermali11,14. In questo protocollo, descriviamo un metodo generale per lo svolgimento di esperimenti organico-minerale idrotermali su piccola scala in tubi di silice con pareti spesse. Vi presentiamo un esperimento di esempio utilizzando un composto di modello (cioè, nitrobenzene) in presenza/assenza di un minerale di ossido di ferro (cioè, magnetite) in una soluzione idrotermale di 150 ° C, al fine di mostrare l'effetto minerale, anche per dimostrare la efficacia di questo metodo.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>Chemicals:</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Dichloromethane</td>
			<td>VWR</td>
			<td>BDH23373.400</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Dodecane</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>297879</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Nitrobenzene</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>252379</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Fe2O3</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>310050</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Fe3O4</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>637106</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Supplies:</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Silica tube</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Vacuum pump</td>
			<td>WELCH</td>
			<td>2546B-01</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Vacuum line</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Oven</td>
			<td>Hewlett Packard</td>
			<td>5890</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Thermocouple</td>
			<td>BENETECH</td>
			<td>GM1312</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Gas chromatography</td>
			<td>Agilent</td>
			<td>7820A</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

an experimental protocol for studying mineral effects on organic hydrothermal transformations

Organico-minerale interazioni ampiamente si verificano in ambienti idrotermali, quali sorgenti termali, geyser sulla terra e le sorgenti idrotermali nell'oceano profondo. Ruoli dei minerali sono fondamentali in molti processi geochimici organici idrotermali. Tradizionale metodologia idrotermale, che include l'utilizzo di reattori in acciaio inox, titanio, platino o oro, è associata solitamente con il costo elevato o effetti catalitici metallici indesiderati. Recentemente, c'è una crescente tendenza per utilizzando i tubi di quarzo o silice fusa vetro convenienti e inerti negli esperimenti idrotermali. Qui, forniamo un protocollo per compiere esperimenti idrotermali in organico-minerale in tubi di silice, e descriviamo i passi essenziali nella preparazione dei campioni, messa a punto sperimentale, separazione di prodotti e analisi quantitativa. Inoltre dimostriamo un esperimento utilizzando un composto organico di modello, nitrobenzene, per mostrare l'effetto di un minerale contenente ferro, magnetite, sulla sua degradazione sotto una determinata condizione idrotermale. Questa tecnica può essere applicata per studiare complessi organo-minerali idrotermali interazioni in un sistema di laboratorio relativamente semplici.

Per illustrare come utilizzare questo approccio per studiare le interazioni organico-minerale idrotermale, un semplice esperimento utilizzando un composto di modello, nitrobenzene, è stata condotta con minerale magnetite (Fe3O4) in una condizione idrotermale di 150 ° C e 5 bar per 2 h. Per visualizzare l'effetto minerale, un esperimento di nitrobenzene senza minerale inoltre è stato effettuato nella stessa circostanza idrotermale. Come mostrato in <strong class="x...

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An Experimental Protocol for Studying Mineral Effects on Organic Hydrothermal Transformations

Terra-abbondanti minerali svolgono i ruoli importanti nei sistemi idrotermali naturali. Qui, descriviamo un metodo affidabile e conveniente per l'indagine sperimentale delle interazioni organico-minerale in condizioni idrotermali.

Un protocollo sperimentale per lo studio di minerali effetti sulle trasformazioni organiche idrotermale

Organic-mineral interactions are widely occurring in hydrothermal environments, such as hot springs, geysers on land, and the hydrothermal vents in the ...

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