Name: measurement of ultrafast vibrational coherences in polyatomic radical cations with strong-field adiabatic ionization
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00
Description: Watch this Scientific Journal Video about Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization at JoVE.com

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Hinweis: Alle im Handel erworbenen Instrumente und Teile wie Laser, Vakuumpumpen, Kammer, Time-of-Flight-Rohr und Microchannel Platte Detektor wurden installiert und betrieben gemäß den Anweisungen des Herstellers oder das Benutzerhandbuch. Laserschutzbrillen für die operative Laser-Intensitäten und Wellenlängen sollte getragen werden.
(1) Bau von TOF-MS26
<ol><li>Entwirf und baue eine höchste (UHV) Vakuumkammer, die genügend Platz für ein standard-Stack von I...

<ol>
	<li>Letokhov, V. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Photophysics+and+Photochemistry.">Photophysics and Photochemistry.</a> Physics Today. 30 (5), 23-32 (1977).</li><li>Bloembergen, N., Yablonovitch, E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Infrared+laser+induced+unimolecular+reactions.">Infrared laser induced unimolecular reactions.</a> Physics Today. 31 (5), 23-30 (1978).</li><li>Zewail, A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Laser+selective+chemistry-is+it+possible?.">Laser selective chemistry-is it possible?.</a> Physics Today. 33 (11), 25-33 (1980).</li><li>Brif, C., Chakrabarti, R. L., Rabitz, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Control+of+quantum+phenomena:+past,+present+and+future.">Control of quantum phenomena: past, present and future.</a> New Journal of Physics. 12, 075008 (2010).</li><li>Bloembergen, N., Zewail, A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Energy+redistribution+and+the+question+of+mode+selective+laser+chemistry+revisited.">Energy redistribution and the question of mode selective laser chemistry revisited.</a> The Journal of Physical Chemistry. 88 (23), 5459-5465 (1984).</li><li>Rosker, M. J., Dantus, M., Zewail, A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Femtosecond+real-time+probing+of+reactions.+I.+The+technique.">Femtosecond real-time probing of reactions. I. The technique.</a> The Journal of Chemical Physics. 89 (10), 6113-6127 (1988).</li><li>Zewail, A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Femtochemistry:+Recent+progress+in+studies+of+dynamics+and+control+of+reaction+and+their+transition+states.">Femtochemistry: Recent progress in studies of dynamics and control of reaction and their transition states.</a> The Journal of Physical Chemistry. 100 (31), 12701-12724 (1996).</li><li>Warren, W. S., Rabitz, H., Dahleh, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Coherent+Control+of+Quantum+Dynamics:+The+Dream+Is+Alive.">Coherent Control of Quantum Dynamics: The Dream Is Alive.</a> Science. 259 (5101), 1581-1589 (2003).</li><li>Kosma, K., Trushin, S. A., Fu&#223;, W., Schmid, E. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Cyclohexadiene+ring+opening+observed+with+13+fs+resolution:+coherent+oscillations+confirm+the+reaction+path.">Cyclohexadiene ring opening observed with 13 fs resolution: coherent oscillations confirm the reaction path.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 11 (1), 172-181 (2009).</li><li>De, S., Magrakvelidze, M., Bocharova, I. A., Ray, D., Cao, W., Znakovskaya, I., Li, H., Wang, Z., Laurent, G., Thumm, U., Kling, M. F., Litvinyuk, I. V., Ben-Itzhak, I., Cocke, C. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Following+dynamic+nuclear+wave+packets+in+N2,+O2+and+CO+with+few-cycle+infrared+pulses.">Following dynamic nuclear wave packets in N2, O2 and CO with few-cycle infrared pulses.</a> Physical Review A. 84 (4), 043410 (2011).</li><li>Bryan, W. A., McKenna, J., English, E. M. L., Wood, J., Calvert, C. R., Torres, R., Murphy, D. S., Turcu, I. C. E., Collier, J. L., McCann, J. F., Williams, I. D., Newell, W. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Isolated+vibrational+wavepackets+in+D2+:+Defining+superposition+condition+and+wavepacket+distinguishability.">Isolated vibrational wavepackets in D2+: Defining superposition condition and wavepacket distinguishability.</a> Physical Review A. 76 (5), 053402 (2007).</li><li>Calvert, C., Bryan, W., Newell, W., Williams, I. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time+resolved+studies+of+ultrafast+wavepacket+dynamics+in+hydrogen+molecules.">Time resolved studies of ultrafast wavepacket dynamics in hydrogen molecules.</a> Physics Reports. 491 (1), 1-28 (2010).</li><li>Kelkensberg, F., Lefebvre, C., Siu, W., Ghafur, O., Nguyen-Dang, T. T., Atabek, O., Keller, A., Serov, V., Johnsson, P., Swoboda, M., Remetter, T., L&#39;Huillier, A., Zherebtsov, S., Sansone, G., Benedetti, E., Ferrari, F., Nisoli, M., L&#233;pine, F., Kling, M. F., Vrakking, M. J. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+dissociative+ionization+and+wave-packet+dynamics+studied+using+two-color+XUV+and+IR+pump-probe+spectroscopy.">Molecular dissociative ionization and wave-packet dynamics studied using two-color XUV and IR pump-probe spectroscopy.</a> Physical Review Letters. 103 (12), 123005 (2009).</li><li>Erattupuzha, S., Larimian, S., Baltuska, A., Xie, X., Kitzler, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Two-pulse+control+over+double+ionization+pathways+in+CO2.">Two-pulse control over double ionization pathways in CO2.</a> The Journal of Chemical Physics. 144 (2), 024306 (2016).</li><li>Rudenko, A., Makhija, V., Vajdi, A., Ergler, T., Schurholz, M., Kushawaha, R. K., Ullrich, J., Moshammer, R., Kumarappan, V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Strong+field-induced+wave+packet+dynamics+in+carbon+dioxide+molecule.">Strong field-induced wave packet dynamics in carbon dioxide molecule.</a> Faraday Discussions. 194, 463-478 (2016).</li><li>Pearson, J. B., Nichols, S. R., Weinacht, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+fragmentation+driven+by+ultrafast+dynamic+ionic+resonances.">Molecular fragmentation driven by ultrafast dynamic ionic resonances.</a> The Journal of Chemical Physics. 127 (13), 131101 (2007).</li><li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Strong+field+adiabatic+ionization+prepares+a+launch+state+for+coherent+control.">Strong field adiabatic ionization prepares a launch state for coherent control.</a> The Journal of Physical Chemistry Letters. 5 (24), 4305-4309 (2014).</li><li>Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Bohinski, T., Romanov, D. A., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+the+dissociation+dynamics+of+acetophenone+radical+cation+through+excitation+of+ground+and+excited+state+wavepacket.">Controlling the dissociation dynamics of acetophenone radical cation through excitation of ground and excited state wavepacket.</a> The Journal of Physics B: Atomic, Molecular, and Optical Physics. 48 (16), 164002 (2015).</li><li>Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+coherent+vibrational+dynamics+dynamics+in+dimethyl+methylphosphonate+radical+cation.">Ultrafast coherent vibrational dynamics dynamics in dimethyl methylphosphonate radical cation.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 20 (7), 4636-4640 (2018).</li><li>Ampadu Boateng, D., Gutsev, G. L., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dissociation+dynamics+of+3-+and+4-nitrotoluene+radical+cations:+Coherently+driven+C-NO2+bond+homolysis.">Dissociation dynamics of 3- and 4-nitrotoluene radical cations: Coherently driven C-NO2 bond homolysis.</a> The Journal of Chemical Physics. 148 (13), 134305 (2018).</li><li>Markevitch, A. N., Romanov, D. A., Smith, S. M., Schlegel, H. B., Ivanov, M. Y., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Sequential+non+adiabatic+excitation+of+large+molecules+and+ions+driven+by+strong+laser+fields.">Sequential non adiabatic excitation of large molecules and ions driven by strong laser fields.</a> Physical Review A. 69 (1), 013401 (2004).</li><li>Lezius, M., Blanchet, M., Rayner, D. M., Villeneuve, D. M., Stolow, A., Ivanov, M. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nonadiabatic+multielectron+dynamics+in+strong+field+molecular+ionization.">Nonadiabatic multielectron dynamics in strong field molecular ionization.</a> Physical Review Letters. 86 (1), 51 (2001).</li><li>Lezius, M., Blanchet, V., Ivanov, M. Y., Stolow, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Polyatomic+molecules+in+strong+laser+fields:+Nonadiabatic+multielectron+dynamics.">Polyatomic molecules in strong laser fields: Nonadiabatic multielectron dynamics.</a> The Journal of Chemical Physics. 117 (4), 1575 (2002).</li><li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Measurement+of+an+electronic+resonance+in+a+ground-state,+gas-phase+acetophenone+cation+via+strong-field+mass+spectrometry.">Measurement of an electronic resonance in a ground-state, gas-phase acetophenone cation via strong-field mass spectrometry.</a> The Journal of Physical Chemistry Letters. 4 (10), 1587-1591 (2013).</li><li>Bohinski, T., Tibbetts, K. M., Tarazkar, M., Romanov, D., Matsika, S., Levis, R. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Measurement+of+ionic+resonances+in+alkyl+phenyl+ketone+cations+via+infrared+strong+field+mass+spectrometry.">Measurement of ionic resonances in alkyl phenyl ketone cations via infrared strong field mass spectrometry.</a> The Journal of Physical Chemistry A. 117 (47), 12374-12381 (2013).</li><li>Wiley, W. C., McLaren, I. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Time-of-Flight+Mass+Spectrometer+with+Improved+Resolution.">Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution.</a> Review of Scientific Instruments. 26, 1150-1156 (1955).</li><li>Gutsev, G. L., Ampadu Boateng, D., Jena, P., Tibbetts, K. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+Theoretical+and+Mass+Spectrometry+Study+of+Dimethyl+Methylphosphonate:+New+Isomers+and+Cation+Decay+Channels+in+a+Femtosecond+Laser+Field.">A Theoretical and Mass Spectrometry Study of Dimethyl Methylphosphonate: New Isomers and Cation Decay Channels in a Femtosecond Laser Field.</a> The Journal of Physical Chemistry A . 121 (44), 8414-8424 (2017).</li><li>Hankin, S. M., Villeneuve, D. M., Corkum, P. B., Rayner, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Intense-field+laser+ionization+rates+in+atoms+and+molecules.">Intense-field laser ionization rates in atoms and molecules.</a> Physical Review A. 64 (1), 013405 (2001).</li><li>Amitay, Z., Zajfman, D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+new+type+of+multiparticle+three-dimensional+imaging+detector+with+subnanosecond+time+resolution.">A new type of multiparticle three-dimensional imaging detector with subnanosecond time resolution.</a> Review of Scientific Instruments. 68 (3), 1387-1392 (1997).</li><li>Trebino, R., Kane, D. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Using+phase+retrieval+to+measure+the+intensity+and+phase+of+ultrashort+pulses:+frequency-resolved+optical+gating.">Using phase retrieval to measure the intensity and phase of ultrashort pulses: frequency-resolved optical gating.</a> Journal of the Optical Society of America A. 10 (5), 1101 (1993).</li><li>DeLong, K. W., Trebino, R., Hunter, J., White, W. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Frequency-resolved+optical+gating+with+the+use+of+second+harmonic+generation.">Frequency-resolved optical gating with the use of second harmonic generation.</a> Journal of the Optical Society of America B. 11 (11), 2206 (1994).</li><li>Trebino, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Frequency Resolved Optical Gating. , (2000).</li><li>Ruff, J. A., Siegman, A. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Single-pulse+laser+beam+quality+measurements+using+a+CCD+camera+system.">Single-pulse laser beam quality measurements using a CCD camera system.</a> Optics Letters. 31 (24), 4907-4909 (1992).</li><li>Trushin, S. A., Kosma, K., Fu&#223;, W., Schmid, W. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Sub-10-fs+supercontinuum+radiation+generated+by+filamentation+of+few-cycle+800+nm+pulses+in+argon.">Sub-10-fs supercontinuum radiation generated by filamentation of few-cycle 800 nm pulses in argon.</a> Optics Letters. 32 (16), 2432-2434 (2007).</li><li>Fu&#223;, W., Schmid, W. E., Pushpa, K. K., Trushin, S. A., Yatsuhashi, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultrafast+relaxation+and+coherent+oscillations+in+aminobenzonitriles+in+the+gas+phase+probed+by+intense-field+ionization.">Ultrafast relaxation and coherent oscillations in aminobenzonitriles in the gas phase probed by intense-field ionization.</a> Physical Chemistry Chemical Physics . 9 (10), 1151-1169 (2007).</li></ol>

Dieses Protokoll ermöglicht es uns, ultraschnelle Schwingungs Dynamik in polyatomaren radikale kationen durch gezielte Vorbereitung der Ionen im elektronischen Grundzustand zu beheben. Während das standard starkes Feld-Ionisation-Verfahren mit 800 nm bereiten Schwingungs Zusammenhänge im Boden-elektronischen Zustand radikal Kationen der ersten Reihe Diatomics10,11,12,13 und CO 2 <...

Seit der Erfindung des Lasers in den 60er Jahren war das Ziel der chemischen Bindungen in Molekülen selektiv zu brechen ein langjähriger Traum von Chemikern und Physikern. Die Fähigkeit, stimmen beide laser-Frequenz und Intensität wurde geglaubt, um direkte Spaltung einer Ziel-Anleihe durch selektive Energie-Absorption auf die zugehörigen Schwingungsfrequenz1,2,3,4 aktivieren . Jedoch festgestellt frühe Experimente, dass nicht-selektiven Spaltung der schwächsten Bond4,5Intramolekulare Schwingungs Umverteilung der absorbierten Energie in das Molekül oft führte. Es war nicht bis die Entwicklung von Femtosekunden Laser gepulste und die Pumpe-Sonde Technik6 in den späten 1980er Jahren die direkte Manipulation von kohärenten Schwingungs Staaten oder "Wellenpakete" erfolgreiche Kontrolle über Bindung Spaltung und andere aktiviert Ziele6,7,8. Pumpe-Sonde Messungen, wobei die "Pump"-Puls bereitet einen angeregten Zustand oder Ionen, die anschließend durch eine zeitversetzte "Sonde" Puls angeregt wird, bleiben eine der am häufigsten verwendeten Techniken zur Untersuchung ultraschneller Prozesse in Molekülen9, 10,11,12,13,14,15,16,17,18, 19,20.
Eine erhebliche Einschränkung für das Studium der ultraschnellen Dissoziation entsteht Dynamik von polyatomaren radikal-kationen mit Pumpe-Sonde Erregung gekoppelt mit massenspektrometrischer Detektion von obstructions Fragmentierung des Zielmoleküls durch die ionisierende Pumpe Puls bei Exklusivrepräsentation Wellenlänge von 800 nm21,22,23. Diese übermäßige Fragmentierung resultiert aus nichtadiabatischen multiphoton Ionisation und durch die Verlagerung der Erregung Wellenlänge in der Nah-Infrarot-abgeschwächt werden können (zB., 1200-1500 nm)22,23,24, 25. Bei diesen längeren Wellenlängen, der Beitrag der adiabatischen Elektron tunneling erhöht im Vergleich zu multiphoton Erregung in die Ionisation Prozess22,23. Adiabatische Tunnelbau vermittelt wenig überschüssige Energie auf das Molekül und Formen überwiegend "kalt" Grundzustand Molekulare Ionen19,22,23. Unsere bisherige Arbeit hat gezeigt, dass die Verwendung von Nah-Infrarot-Erregung deutlich die Vorbereitung der kohärenten Schwingungs Erregungen oder "Wellenpakete" in polyatomaren radikale kationen verglichen mit 800 nm Anregung19verbessert, 20. Diese Arbeit veranschaulichen den Unterschied zwischen starken Feld-Ionisation dominiert multiphoton und tunneling Beiträge mit Pumpe-Sonde Messungen auf die chemische Kriegsführung Agent Simulanzlösemittel Dimethyl Methylphosphonate (DMMP) mit 1500 nm und 800 nm Pumpe Wellenlängen.
In unseren Experimenten Pumpe-Sonde ist ein paar von ultrakurzen Laserpulsen zeitverzögert, rekombinierte und konzentriert in einem Time-of-Flight-Massenspektrometer, wie in unserer Einrichtung in Abbildung 1dargestellt. Diese Experimente erfordern eine Exklusivrepräsentation regenerative Verstärker produziert > 2 mJ, 800 nm, 30 fs Hülsenfrüchte. Der verstärkerausgang ist aufgeteilt auf einen Strahlteiler 90: 10 (R: %T %), wo die meiste Energie wird verwendet, um einen optischen parametrischen Verstärker (OPA) Pumpen zur Erzeugung von 1200-1600 nm, 100-300 µJ, 20-30 fs Hülsenfrüchte. Der Durchmesser der IR-Strahl Pumpe wird auf 22 mm und einem Durchmesser von 800 nm Sonde Strahl nach unten bis zu 5,5 mm und entkernt mit einer Iris kollimierten erweitert. Diese Collimations führen die Pumpe Strahl Fokussierung auf eine deutlich kleinere Balken Taille (9 µm) als der Sonde Strahl (30 µm), dadurch sicherzustellen, dass alle Ionen gebildet während der ionisierenden Pump-Puls von der zeitlich verzögerten prob-Puls begeistert sind. Diese Konfiguration wird verwendet, weil das Ziel unserer Experimente ist es, die Dynamik von der übergeordneten molekularen Ion, Sonde, die auch bei geringeren Intensitäten am Rand der fokussierten Strahl gebildet werden kann. Wir stellen fest, dass wenn die Dynamik der mehr-angeregten Ionischen Spezies von Interesse sind, dann der Sonde Durchmesser kleiner als die der Pumpe erfolgen soll.
Die Pumpe und Sonde Impulse so propagieren und orientieren uns in der Extraktion-Region von einem Wiley-McLaren Time-of-Flight-Massenspektrometer (TOF-MS)26 (Abbildung 2). Molekulare Muster gelegt in ein Fläschchen mit dem Einlass befestigt und geöffnet, um das Vakuum. Dieses Setup erfordert, dass das Molekül in Untersuchung einen ungleich NULL Dampfdruck haben; für Moleküle mit niedrigem Dampfdruck kann das Fläschchen geheizt werden. Die Strömung von gasförmigen Proben in der Kammer wird durch zwei Variablen Leck Ventile gesteuert. Die Probe betritt die Kammer durch ein 1/16" Edelstahl-Rohr ca. 1 cm Abstand der Laserfokus (Abbildung 2) um eine lokal hohe Konzentration des Zielmoleküls liefern in der Extraktion Region27. Die Extraktion-Platte hat einen 0,5 mm Schlitz orientierte orthogonal zur Laser Ausbreitung und Ionen-Pfade. Weil der Rayleigh-Bereich des Balkens Pumpe ca. 2 mm ist, dient dieser Schlitz als Filter, so dass nur Ionen erzeugt aus dem zentralen fokalen Volumen wo die Intensität der Extraktion Platte28passieren höchsten ist. Die Ionen geben Sie eine 1 m Feldfreien Drift Röhre um die Z-Lücke micro Channel Plate (MCP) Detektor29, zu erreichen, wo sie entdeckt und mit einem 1 GHz digital Oszilloskop bei 1kHz-Wiederholrate der typischen kommerziellen Exklusivrepräsentation Laser erfasst.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>Mass spectrometer components</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>TOF lens stack and flight tube assembly</td>
			<td>Jordan TOF Products, Inc.</td>
			<td>C-677</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>18 mm Z-gap detector assembly</td>
			<td>Jordan TOF Products, Inc.</td>
			<td>C-701Z</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>TOF high voltage power supply</td>
			<td>Jordan TOF Products, Inc.</td>
			<td>D-603</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Vacuum system components</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Rotary vane backing pump</td>
			<td>Edwards Vacuum LLC</td>
			<td>RV12</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Turbomolecular pumps (2)</td>
			<td>Edwards Vacuum LLC</td>
			<td>EXT255H</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Turbomolecular pump controllers (2)</td>
			<td>Edwards Vacuum LLC</td>
			<td>EXC300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pressure gauge</td>
			<td>Edwards Vacuum LLC</td>
			<td>AIGX-S-DN40CF</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Chiller for water cooling</td>
			<td>Neslab</td>
			<td>CFT-25</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Femtosecond laser system</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ti:Sapphire regenerative amplifier</td>
			<td>Coherent, Inc.</td>
			<td>Astrella</td>
			<td>oscillator and amplifier in a single integrated system</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Optical Parametric Amplifer (OPA)</td>
			<td>Light Conversion</td>
			<td>TOPAS Prime</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Motion control</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Motorized linear translation stage 1&#34; travel</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>Z825B</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>controller for linear translation stage</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>KDC 101</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>USB controller hub and power supply</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>KCH 601</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Manual linear translation stage 1&#34; travel</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>PT1</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Detectors</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pyroelectric laser energy meter</td>
			<td>Coherent, Inc.</td>
			<td>1168337</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Thermal laser power meter</td>
			<td>Coherent, Inc.</td>
			<td>5356E16R</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Si-biased detector 200-1100 nm</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>DET10A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Compact USB CMOS Camera</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>DCC1545M</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>USB spectrometer</td>
			<td>Ocean Optics</td>
			<td>HR4000</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>1 GHz digital oscilloscope&#160;</td>
			<td>LeCroy</td>
			<td>WaveRunner 610Zi</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Optics</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Type 1 BBO crystal</td>
			<td>Crylight Photonics</td>
			<td>BBO007</td>
			<td>aperture and thickness may be customized</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Achromatic half wave plate, 1100-2000 nm</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>AHWP05M-1600</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Wollaston prism polarizer</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>WPM10</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hollow retro-reflector</td>
			<td>PLX, Inc.</td>
			<td>OW-20-1C</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Variable neutral density filter</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>NDC-100C-2</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Longpass dichroic mirror 2&#34; diameter</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>DMLP950L</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Software</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Digital Camera image software</td>
			<td>Thorlabs</td>
			<td>ThorCam</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Instrument communication interface</td>
			<td>National Instruments</td>
			<td>NI-MAX</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Graphical development environment for measurement programs</td>
			<td>National Instruments</td>
			<td>LabVIEW</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Data processing software</td>
			<td>Mathworks</td>
			<td>MATLAB</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

measurement of ultrafast vibrational coherences in polyatomic radical cations with strong-field adiabatic ionization

Wir präsentieren eine Pumpe-Probe-Methode für die Vorbereitung Schwingungs Zusammenhänge in polyatomaren radikal-kationen und Sondieren ihre ultraschnelle Dynamik. Durch die Verlagerung der Wellenlänge des starken Feldes ionisierende Pump-Puls von der gängigen 800 nm in der Nah-Infrarot (1200-1600 nm), der Beitrag der adiabatischen Elektronen Tunneln auf der Ionisierung erhöht im Vergleich zu multiphoton Absorption. Adiabatische Ionisation führt vorherrschende Bevölkerung von elektronischen Grundzustand des Ions bei Elektron entfernen, die effektiv eine kohärente Schwingungszustand ("Wellenpaket") offen für spätere Erregung vorbereitet. In unseren Experimenten die kohärente Schwingungs Dynamik sind mit einem schwachen Feld 800 nm Impuls sondiert und die zeitabhängige Erträge der Dissoziation Produkte in einem Time-of-Flight-Massenspektrometer gemessen. Wir präsentieren die Messungen auf das Molekül Dimethyl Methylphosphonate (DMMP) zu veranschaulichen, wie 1500 nm Impulse zur Anregung die Amplitude der kohärenten Schwingungen Mobilitätsdienste in Ion Erträge um den Faktor 10 im Vergleich zu 800 nm Impulse. Dieses Protokoll kann in vorhandene Pumpe-Sonde-Setups durch den Einbau eines optischen parametrischen Verstärkers (OPA) für die Wellenlänge Konvertierung durchgeführt werden.

Für das Molekül DMMP21 erzielten Ergebnisse werden vorgestellt. Abbildung 3 zeigt die DMMP Massenspektren genommen bei Null Zeitverzögerung mit Peak-Intensitäten der Pumpe 1500 nm und 800 nm Sonde Impulse wird 8 x 10-13 und 8 x 1012 W cm-2, beziehungsweise. Als Referenz zeigt auch das Massenspektrum genommen mit dem Pump-Puls. Die Spektren sind im Durchschnitt mehr als 10.000 Laserschüsse (total Er...

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Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

Wir präsentieren Ihnen ein Protokoll zum Sondieren ultraschnelle Schwingungs Zusammenhänge in polyatomaren radikale kationen, die molekulare Dissoziation führen.

Messung der ultraschnellen Schwingungs Zusammenhänge in polyatomaren radikale kationen mit Strong-Feld adiabatische Ionisation

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

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