Name: tuning oxide properties by oxygen vacancy control during growth and annealing
Uploaded: 2023-06-09T15:00:00
Description: Watch this Scientific Journal Video about Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing at JoVE.com

De auteurs bedanken J. Geyti van de Technische Universiteit van Denemarken voor zijn technische assistentie. F. Trier erkent de steun van onderzoekssubsidie VKR023371 (SPINOX) van VILLUM FONDEN. D. V. Christensen erkent de steun van Novo Nordisk Foundation NERD Programme: New Exploratory Research and Discovery, Superior Grant NNF21OC0068015.

1. Eigenschappen beheersen door wisselende groeiomstandigheden
<ol><li>Voorbereiding van hoogwaardige oppervlakken van SrTiO3
	<ol><li>Koop gemengde beëindigde SrTiO3-substraten (bijv. van 5 mm x 5 mm x 0,5 mm groot) met een typische oppervlaktehoek van 0,05 ° -0,2 ° ten opzichte van de (001) kristalvlakken. OPMERKING: De verkeerde snijhoek bepaalt de vlakheid van het oppervlak, wat belangrijk is voor de epitaxiale groei op het substraat, evenals voor de resulterende eigensc...

<ol>
	<li>Pavlenko, N., Kopp, T., Tsymbal, E. Y., Sawatzky, G. A., Mannhart, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Magnetic+and+superconducting+phases+at+the+LaAlO3/SrTiO3+interface:+The+role+of+interfacial+Ti+3d+electrons.">Magnetic and superconducting phases at the LaAlO3/SrTiO3 interface: The role of interfacial Ti 3d electrons.</a> Physical Review B. 85 (2), 020407 (2012).</li><li>Sch&#252;tz, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Microscopic+origin+of+the+mobility+enhancement+at+a+spinel/perovskite+oxide+heterointerface+revealed+by+photoemission+spectroscopy.">Microscopic origin of the mobility enhancement at a spinel/perovskite oxide heterointerface revealed by photoemission spectroscopy.</a> Physical Review B. 96, 161409 (2017).</li><li>Choi, H., Song, J. D., Lee, K. -. R., Kim, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Correlated+Visible-Light+Absorption+and+Intrinsic+Magnetism+of+SrTiO3+Due+to+Oxygen+Deficiency:+Bulk+or+Surface+Effect.">Correlated Visible-Light Absorption and Intrinsic Magnetism of SrTiO3 Due to Oxygen Deficiency: Bulk or Surface Effect.</a> Inorganic Chemistry. 54 (8), 3759-3765 (2015).</li><li>Frederikse, H. P. R., Hall Hosler, W. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Mobility+in+SrTiO3.">Mobility in SrTiO3.</a> Physical Review. 161 (3), (1967).</li><li>Schooley, J. F., Hosler, W. R., Cohen, M. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Superconductivity+in+Semiconducting+SrTiO3.">Superconductivity in Semiconducting SrTiO3.</a> Physical Review Letters. 12 (17), 474-475 (1964).</li><li>Schooley, J. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dependence+of+the+Superconducting+Transition+Temperature+on+Carrier+Concentration+in+Semiconducting+SrTiO3.">Dependence of the Superconducting Transition Temperature on Carrier Concentration in Semiconducting SrTiO3.</a> Physical Review Letters. 14 (9), 305-307 (1965).</li><li>Coey, J. M. D., Venkatesan, M., Stamenov, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Surface+magnetism+of+strontium+titanate.">Surface magnetism of strontium titanate.</a> Journal of Physics: Condensed Matter. 28 (48), 485001 (2016).</li><li>Ohtomo, A., Hwang, H. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+high-mobility+electron+gas+at+the+LaAlO3/SrTiO3+heterointerface.">A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface.</a> Nature. 427 (6973), 423-426 (2004).</li><li>Thiel, S., Hammerl, G., Schmehl, A., Schneider, C. W., Mannhart, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tunable+quasi-two-dimensional+electron+gases+in+oxide+heterostructures.">Tunable quasi-two-dimensional electron gases in oxide heterostructures.</a> Science. 313 (5795), 1942-1945 (2006).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+high-mobility+two-dimensional+electron+gas+at+the+spinel/perovskite+interface+of+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">A high-mobility two-dimensional electron gas at the spinel/perovskite interface of &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Nature Communications. 4, 1371 (2013).</li><li>Caviglia, A. D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electric+field+control+of+the+LaAlO3/SrTiO3+interface+ground+state.">Electric field control of the LaAlO3/SrTiO3 interface ground state.</a> Nature. 456 (7222), 624-627 (2008).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electric+field+control+of+the+&#947;-Al2O3/SrTiO3+interface+conductivity+at+room+temperature.">Electric field control of the &#947;-Al2O3/SrTiO3 interface conductivity at room temperature.</a> Applied Physics Letters. 109 (2), 021602 (2016).</li><li>Chen, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Creation+of+High+Mobility+Two-Dimensional+Electron+Gases+via+Strain+Induced+Polarization+at+an+Otherwise+Nonpolar+Complex+Oxide+Interface.">Creation of High Mobility Two-Dimensional Electron Gases via Strain Induced Polarization at an Otherwise Nonpolar Complex Oxide Interface.</a> Nano Letters. 15 (3), 1849-1854 (2015).</li><li>Bell, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dominant+Mobility+Modulation+by+the+Electric+Field+Effect+at+the+LaAlO3/SrTiO3+Interface.">Dominant Mobility Modulation by the Electric Field Effect at the LaAlO3/SrTiO3 Interface.</a> Physical Review Letters. 103 (22), 226802 (2009).</li><li>Niu, W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Giant+Tunability+of+the+Two-Dimensional+Electron+Gas+at+the+Interface+of+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">Giant Tunability of the Two-Dimensional Electron Gas at the Interface of &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Nano Letters. 17, 6878 (2017).</li><li>Cheng, G., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+pairing+without+superconductivity.">Electron pairing without superconductivity.</a> Nature. 521 (7551), 196-199 (2015).</li><li>Bi, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Room-temperature+electronically-controlled+ferromagnetism+at+the+LaAlO3/SrTiO3+interface.">Room-temperature electronically-controlled ferromagnetism at the LaAlO3/SrTiO3 interface.</a> Nature Communications. 5, (2014).</li><li>Chen, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Metallic+and+Insulating+Interfaces+of+Amorphous+SrTiO3-Based+Oxide+Heterostructures.">Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-Based Oxide Heterostructures.</a> Nano Letters. 11 (9), 3774-3778 (2011).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+origin+of+metallic+conductivity+at+the+interface+of+LaAlO3/SrTiO3.">On the origin of metallic conductivity at the interface of LaAlO3/SrTiO3.</a> Applied Surface Science. 258 (23), 9242-9245 (2012).</li><li>Trier, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Degradation+of+the+interfacial+conductivity+in+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures+during+storage+at+controlled+environments.">Degradation of the interfacial conductivity in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures during storage at controlled environments.</a> Solid State Ionics. 230, 12-15 (2013).</li><li>Christensen, D. V., Smith, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Is+&#947;-Al2O3+polar.">Is &#947;-Al2O3 polar.</a> Applied Surface Science. , 887-890 (2017).</li><li>Gunkel, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermodynamic+Ground+States+of+Complex+Oxide+Heterointerfaces.">Thermodynamic Ground States of Complex Oxide Heterointerfaces.</a> ACS Applied Materials &amp; Interfaces. 9 (1), 1086-1092 (2017).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+the+carrier+density+of+SrTiO3-based+heterostructures+with+annealing.">Controlling the carrier density of SrTiO3-based heterostructures with annealing.</a> Advanced Electronic Materials. 1700026. , (2017).</li><li>Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+atomically+flat+SrTiO3+surfaces+using+a+deionized-water+leaching+and+thermal+annealing+procedure.">Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure.</a> Applied Physics Letters. 101 (25), 251607-251607 (2012).</li><li>Koster, G., Kropman, B. L., Rijnders, G. J., Blank, D. H., Rogalla, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quasi-ideal+strontium+titanate+crystal+surfaces+through+formation+of+strontium+hydroxide.">Quasi-ideal strontium titanate crystal surfaces through formation of strontium hydroxide.</a> Applied Physics Letters. 73 (20), 2920-2922 (1998).</li><li>Komiyama, M., Gu, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+force+microscopy+images+of+MgO+(100)+and+TiO2+(110)+under+water+and+aqueous+aromatic+molecule+solutions.">Atomic force microscopy images of MgO (100) and TiO2 (110) under water and aqueous aromatic molecule solutions.</a> Applied Surface Science. 120 (100), 125-128 (1997).</li><li>Kawasaki, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+control+of+the+SrTiO3+crystal+surface.">Atomic control of the SrTiO3 crystal surface.</a> Science. 266 (5190), 1540-1542 (1994).</li><li>Chambers, S. A., Droubay, T. C., Capan, C., Sun, G. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Unintentional+F+doping+of+SrTiO3(001)+etched+in+HF+acid-structure+and+electronic+properties.">Unintentional F doping of SrTiO3(001) etched in HF acid-structure and electronic properties.</a> Surface Science. 606 (001), 554-558 (2012).</li><li>vander Pauw, L. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+method+of+measuring+specific+resistivity+and+Hall+effect+of+discs+of+arbitrary+shape.">A method of measuring specific resistivity and Hall effect of discs of arbitrary shape.</a> Philips Research Reports. 13, 1-9 (1958).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Room+Temperature+Formation+of+High-Mobility+Two-Dimensional+Electron+Gases+at+Crystalline+Complex+Oxide+Interfaces.">Room Temperature Formation of High-Mobility Two-Dimensional Electron Gases at Crystalline Complex Oxide Interfaces.</a> Advanced Materials. 26, (2013).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+Mobility+in+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">Electron Mobility in &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Physical Review Applied. 9 (5), 054004 (2018).</li><li>Cen, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanoscale+control+of+an+interfacial+metal-insulator+transition+at+room+temperature.">Nanoscale control of an interfacial metal-insulator transition at room temperature.</a> Nature Materials. 7 (4), 298-302 (2008).</li><li>Cen, C., Thiel, S., Mannhart, J., Levy, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Oxide Nanoelectronics on Demand. Science. 323 (5917), 1026-1030 (2009).</li><li>Xu, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Disentanglement+of+growth+dynamic+and+thermodynamic+effects+in+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures.">Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures.</a> Scientific Reports. 6, 22410 (2016).</li><li>Chambers, S. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Understanding+the+mechanism+of+conductivity+at+the+LaAlO3/SrTiO3(001)+interface.">Understanding the mechanism of conductivity at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface.</a> Surface Science. 605 (001), 1133-1140 (2011).</li><li>Nakagawa, N., Hwang, H. Y., Muller, D. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Why+some+interfaces+cannot+be+sharp.">Why some interfaces cannot be sharp.</a> Nature Materials. 5 (3), 204-209 (2006).</li><li>Sambri, A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Plasma+plume+effects+on+the+conductivity+of+amorphous-LaAlO3/SrTiO3+interfaces+grown+by+pulsed+laser+deposition+in+O2.">Plasma plume effects on the conductivity of amorphous-LaAlO3/SrTiO3 interfaces grown by pulsed laser deposition in O2.</a> and Ar. Applied Physics Letters. 100 (23), 231605 (2012).</li><li>Biscaras, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Limit+of+the+electrostatic+doping+in+two-dimensional+electron+gases.">Limit of the electrostatic doping in two-dimensional electron gases.</a> of LaXO3(X = Al, Ti)/SrTiO3. Scientific Reports. 4, 6788 (2014).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+interfacial+states+in+amorphous/crystalline+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures+by+electric+fields.">Controlling interfacial states in amorphous/crystalline LaAlO3/SrTiO3 heterostructures by electric fields.</a> Applied Physics Letters. 102 (2), 021602 (2013).</li></ol>

De hier beschreven methoden zijn gebaseerd op het gebruik van het zuurstofgehalte om oxide-eigenschappen te regelen, en de partiële zuurstofdruk en bedrijfstemperatuur zijn dus kritische parameters. Als de totale oxidatietoestand van het systeem zodanig is afgestemd dat het systeem in een thermodynamisch evenwicht met de omringende atmosfeer blijft (d.w.z. veranderde pO2 bij hoge temperatuur), kunnen de veranderingen omkeerbaar zijn. In het geval van op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren worden int...

Het zuurstofgehalte speelt een vitale rol in de eigenschappen van oxidematerialen. Zuurstof heeft een hoge elektronegativiteit en trekt in de volledig ionische limiet twee elektronen aan uit naburige kationen. Deze elektronen worden aan het rooster gedoneerd wanneer een zuurstofleegte wordt gevormd. De elektronen kunnen worden opgesloten en een gelokaliseerde toestand vormen, of ze kunnen gedelokaliseerd raken en in staat zijn om een ladingsstroom te geleiden. De gelokaliseerde toestanden bevinden zich meestal in de bandkloof tussen de valentie- en geleidingsband met een totaal impulsmoment datniet-nul 1,2,3 kan zijn. De gelokaliseerde toestanden kunnen dus gelokaliseerde magnetische momenten vormen en een grote invloed hebben op bijvoorbeeld de optische en magnetische eigenschappen 1,2,3. Als de elektronen gedelokaliseerd raken, dragen ze bij aan de dichtheid van rondtrekkende ladingsdragers. Bovendien, als een zuurstofleegte of andere defecten worden gevormd, past het rooster zich aan het defect aan. De aanwezigheid van defecten kan dus van nature leiden tot lokale rekvelden, symmetriebreuk en een gemodificeerd elektronisch en ionisch transport in oxiden.
Het regelen van de zuurstofstoichiometrie is daarom vaak de sleutel tot het afstemmen van bijvoorbeeld de optische, magnetische en transporteigenschappen van oxidematerialen. Een prominent voorbeeld is dat van op SrTiO 3 en SrTiO3 gebaseerde heterostructuren, waarbij de grondtoestand van de materiaalsystemen zeer gevoelig is voor het zuurstofgehalte. Ongeopte SrTiO 3 is een niet-magnetische isolator met een bandkloof van3,2 eV; door zuurstofvacatures te introduceren, verandert SrTiO3 echter de toestand van isolerend naar metaalgeleidend met een elektronenmobiliteit van meer dan 10.000 cm 2 / Vs bij2 K4. Bij lage temperaturen (T < 450 mK) kan supergeleiding zelfs de favoriete grondtoestand 5,6 zijn. Zuurstofvacatures in SrTiO3 blijken het ook ferromagnetisch7 te maken en resulteren in een optische overgang in het zichtbare spectrum van transparant naar ondoorzichtig2. Al meer dan een decennium is er een grote interesse in het afzetten van verschillende oxiden, zoals LaAlO 3, CaZrO 3 en γ-Al2O 3, op SrTiO 3 en het onderzoeken van de eigenschappen die ontstaan op het grensvlak 8,9,10,11,12,13 . In sommige gevallen blijkt dat de eigenschappen van de interface aanzienlijk verschillen van die waargenomen in de bovenliggende materialen. Een belangrijk resultaat van de op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren is dat de elektronen kunnen worden beperkt tot de interface, wat het mogelijk maakt om de eigenschappen met betrekking tot de dichtheid van rondtrekkende elektronen te regelen met behulp van elektrostatische gating. Op deze manier wordt het mogelijk om bijvoorbeeld de elektronenmobiliteit 14,15, supergeleiding 11, elektronenparing 16 en magnetische toestand 17 van de interface af te stemmen met behulp van elektrische velden.
De vorming van de interface maakt ook een controle van de SrTiO 3-chemie mogelijk, waarbij de afzetting van de bovenste film op SrTiO3 kan worden gebruikt om een redoxreactie over de interface18,19 te induceren. Als een oxidefilm met een hoge zuurstofaffiniteit wordt afgezet op SrTiO 3, kan zuurstof van de nabijgelegen delen van SrTiO 3 naar de bovenste film worden overgebracht, waardoor SrTiO3 wordt verminderd en de bovenste film wordt geoxideerd (zie figuur 1).
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58737/58737fig01v2.jpg"> Figuur 1: Zuurstofvacaturevorming in SrTiO3. Schematische illustratie van hoe zuurstofvacatures en elektronen worden gevormd in het interface-nabije gebied van SrTiO3 tijdens de afzetting van een dunne film met een hoge zuurstofaffiniteit. Herdrukte figuur met toestemming uit een studie van Chen et al.18. Copyright 2011 door de American Chemical Society. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58737/58737fig1large.jpg" target="_blank">Klik hier om een grotere versie van deze figuur te bekijken.</a>
In dit geval worden zuurstofvacatures en elektronen gevormd in de buurt van het grensvlak. Dit proces zal naar verwachting de oorsprong zijn van de geleidbaarheid gevormd tijdens de afzetting op het grensvlak tussen SrTiO 3 en op kamertemperatuur gekweekte metaalfilms of oxiden zoals amorf LaAlO 3 18,20 of γ-Al2O3 10,21,22,23. De eigenschappen van deze op SrTiO3 gebaseerde interfaces zijn dus zeer gevoelig voor het zuurstofgehalte op de interface.
Hier rapporteren we het gebruik van postdepositiegloeien en variaties in de gepulseerde laserdepositieparameters om de eigenschappen in oxidematerialen te regelen door het zuurstofgehalte af te stemmen. We gebruiken γ-Al2O 3 of amorf LaAlO 3 afgezet op SrTiO3 bij kamertemperatuur als voorbeelden van hoe de dragerdichtheid, elektronenmobiliteit en plaatweerstand kunnen worden veranderd door ordes van grootte door het aantal zuurstofvacatures te regelen. De methoden bieden enkele voordelen die verder gaan dan die verkregen met elektrostatische gating, die meestal wordt gebruikt om de elektrische 9,11,14 en in sommige gevallen de magnetische15,17-eigenschappen af te stemmen. Deze voordelen omvatten het vormen van een (quasi-) stabiele eindtoestand en het vermijden van het gebruik van elektrische velden, die elektrisch contact met het monster vereisen en bijwerkingen kunnen veroorzaken.
In het volgende bespreken we algemene benaderingen voor het afstemmen van de eigenschappen van oxiden door het zuurstofgehalte te regelen. Dit gebeurt op twee manieren, namelijk 1) door de groeiomstandigheden te variëren bij het synthetiseren van de oxidematerialen en 2) door de oxidematerialen in zuurstof te gloeien. De benaderingen kunnen worden toegepast om een reeks eigenschappen in veel oxide- en sommige monoxidematerialen af te stemmen. We geven een concreet voorbeeld van hoe de draagdichtheid kan worden afgestemd op het grensvlak van op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren. Zorg ervoor dat een hoge mate van reinheid wordt uitgeoefend om besmetting van de monsters te voorkomen (bijvoorbeeld door handschoenen, buisovens speciaal voor SrTiO3 en niet-magnetische / zuurbestendige pincetten te gebruiken).

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:1260px;" width="1260">
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">SrTiO3</td>
			<td style="width:264px;">Crystec</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">LaAlO3</td>
			<td style="width:264px;">Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>Single crystalline</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Al2O3</td>
			<td style="width:264px;">Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>Single crystalline</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Chemicals and gases</td>
			<td style="width:264px;">Standard suppliers</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Silver paste</td>
			<td style="width:264px;">SPI Supplies, Structure Probe Inc</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>05001-AB, High purity silver paint</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ultrasonicator</td>
			<td style="width:264px;">VWR</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>USC500D HF45kHz/100W</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Wedge wire bonder</td>
			<td style="width:264px;">Shenzhen Baixiangyuan Science &#38; Technology Co.,Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>HS-853A Aluminum wire bonder</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Pulsed laser deposition</td>
			<td style="width:264px;">Twente Solid State Technologies (TSST)</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF 
			nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent</td>
		</tr>
		<tr height="105">
			<td height="105" style="height:105px;width:216px;">Resistance measurement setup</td>
			<td style="width:264px;">Custom made</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Based on the following electrical instruments and custom written software: 
			Keithley 6221 DC and AC current source 
			Keithley 2182A nanovoltmeter 
			Keithley 7001 switch system with a matrix card 
			Keithley 6487 picoammeter</td>
		</tr>
		<tr height="84">
			<td height="84" style="height:84px;width:216px;">Hall measurements</td>
			<td style="width:264px;">Cryogenics</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Based on the following electrical instruments and custom written software: 
			Keithley 2400 DC current source 
			Keithley 2182A nanovoltmeter 
			Keithley 7001 switch system with a matrix card</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Furnace</td>
			<td style="width:264px;">Custom made</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

tuning oxide properties by oxygen vacancy control during growth and annealing

Elektrische, optische en magnetische eigenschappen van oxidematerialen kunnen vaak worden geregeld door het zuurstofgehalte te variëren. Hier schetsen we twee benaderingen voor het variëren van het zuurstofgehalte en geven we concrete voorbeelden voor het afstemmen van de elektrische eigenschappen van op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren. In de eerste benadering wordt het zuurstofgehalte geregeld door de depositieparameters te variëren tijdens een gepulseerde laserafzetting. In de tweede benadering wordt het zuurstofgehalte afgestemd door de monsters na de filmgroei te onderwerpen aan gloeien in zuurstof bij verhoogde temperaturen. De benaderingen kunnen worden gebruikt voor een breed scala aan oxiden en niet-oxidematerialen waarbij de eigenschappen gevoelig zijn voor een verandering in de oxidatietoestand.
De benaderingen verschillen aanzienlijk van elektrostatische gating, die vaak wordt gebruikt om de elektronische eigenschappen van begrensde elektronische systemen te veranderen, zoals die worden waargenomen in op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren. Door de zuurstofvacuümconcentratie te regelen, zijn we in staat om de draagdichtheid over vele ordes van grootte te regelen, zelfs in niet-geconfisqueerde elektronische systemen. Bovendien kunnen eigenschappen worden gecontroleerd, die niet gevoelig zijn voor de dichtheid van rondtrekkende elektronen.

Eigenschappen beheersen door wisselende groeiomstandigheden Het variëren van de depositieparameters tijdens de afzetting van oxiden kan leiden tot een grote verandering in de eigenschappen, met name voor op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren, zoals weergegeven in figuur 2.
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58737/58737fig2v2.jpg"> Fi...

Watch this Scientific Journal Video about Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing at JoVE.com

Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing

Oxidematerialen vertonen veel exotische eigenschappen die kunnen worden gecontroleerd door het zuurstofgehalte af te stemmen. Hier demonstreren we de afstemming van het zuurstofgehalte in oxiden door de gepulseerde laserdepositieparameters te variëren en door postgloeiing uit te voeren. Als voorbeeld worden elektronische eigenschappen van op SrTiO3 gebaseerde heterostructuren afgestemd door groeimodificaties en gloeien.

Afstemmen van oxide-eigenschappen door zuurstofvacuümregeling tijdens groei en gloeien

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for ...

De hier gepresenteerde methode maakt het mogelijk om de hoeveelheid zuurstofvacatures in oxide dunne films zowel tijdens als na de afzetting te regelen. De belangrijkste vooruitgang van deze aanpak is dat elektrische en magnetische eigenschappen kunnen worden afgestemd door de hoeveelheid zuurstofvacatures aan te passen. Zuurstofvacatures dienen als functionele defecten in de meeste oxidematerialen en de eigenschappen van veel oxiden kunnen daarom systematisch worden gecontroleerd door defecte engineering met behulp van deze aanpak.Shinhee, Carlos en Eric, een postdoc en twee promovendi van ons laboratorium, zullen de procedure demonstreren. Koop om te beginnen strontiumtitanaatsubstraten met gemengde uiteinden met een typische oppervlaktehoek van 0,05 tot 0,2 graden ten opzichte van de kristalvlakken. Reinig het gewenste aantal substraten door ultrasoonbehandeling in aceton gedurende vijf minuten.Ultrasoon de substraten vervolgens gedurende 20 minuten bij 70 graden Celsius in schoon water, dat strontiumoxide oplost of strontiumhydroxidecomplexen vormt op oppervlaktedomeinen die zijn geëindigd met strontiumoxide, terwijl de chemisch stabiele, titaandioxide-geëindigde domeinen ongewijzigd blijven. Bereid ondertussen aqua regia-oplossing door langzaam zoutzuur aan water toe te voegen en vervolgens salpeterzuur aan de oplossing toe te voegen. Vervolgens ultrasoont u de substraten in een zure oplossing met zoutzuur, salpeterzuur en water bij 70 graden Celsius gedurende 20 minuten in een zuurkast om selectief strontiumoxide te etsen vanwege de basisische aard van strontiumoxide-oppervlaktedomeinen, de zuurgraad van titaandioxide en de aanwezigheid van de strontiumhydroxidecomplexen.Verwijder het resterende zuur uit de substraten door ultrasoonbehandeling in 100 milliliter schoon water gedurende vijf minuten bij kamertemperatuur in een zuurkast. Bak vervolgens de substraten in een atmosfeer van één bar zuurstof gedurende een uur op 1.000 graden Celsius met een verwarmings- en koelsnelheid van 100 graden Celsius per uur in een keramische buisoven om het substraatoppervlak te ontspannen in een toestand met lage energie. Om een dunne film op de substraten af te zetten, monteert u de substraten op een verwarming of chipdrager, afhankelijk van of NC2-transportmetingen moeten worden uitgevoerd tijdens de afzetting.Plaats vervolgens het met titaandioxide geëindigde substraat op 4,7 centimeter van het enkele kristallijne aluminiumoxidedoel voor een typische afzetting van gamma-aluminiumoxide op strontiumtitanaat bij kamertemperatuur. Bereid je voor op het aborteren van een enkel kristallijn aluminiumoxidedoel in een zuurstofdruk van 10 tot het vermogen minus vijf millibar. Stem de eigenschappen af met behulp van het zuurstofgehalte door een zuurstofafzettingsdruk te gebruiken in het bereik van 10 tot het vermogen minus zes tot 0,1 millibar, of door andere depositieparameters te variëren.Observeer na incubatie het substraat voor de gewenste dikte van gamma-aluminiumoxidepositie. Verwijder vervolgens het monster uit de afzettingskamer en stop alle elektrische metingen. Bewaar het monster vervolgens in een vacuüm.De afbraak van het monster is het langzaamst wanneer het in een vacuüm of stikstof wordt opgeslagen. Monteer het monster op een chipdrager met behulp van zilverpasta. Verbind het monster vervolgens elektrisch met de spaandrager met behulp van wigdraadverlijming van aluminiumdraden in de Van der Pauw-geometrie.Plaats vervolgens de chipdrager met het monster in een gesloten oven. Vervolgens sluit u met behulp van een connector en draden met thermisch resistente isolatie de spaandrager elektrisch aan op de meetapparatuur en start u de metingen van de plaatweerstand. Plaats vervolgens de met het monster uitgeruste spaandrager in een gesloten oven en spoel grondig met het gas dat voor het gloeien wordt gebruikt, terwijl wordt gecontroleerd of de monsterweerstand gevoelig is voor een verandering in de atmosfeer.Gloei het monster met behulp van het gewenste gloeiprofiel, afhankelijk van de dikte van de bovenste film en de gewenste snelheid van zuurstofinbreng. Aborteer het gloeien wanneer een gewenste verandering in de plaatweerstand is opgetreden. Met behulp van deze opstelling kan de ontwikkeling van de plaatweerstand in oxide heterostructuren zoals gamma aluminiumoxide strontiumtitanaat en lanthaanaluminaat strontiumtitanaat in-situ worden gevolgd tijdens gepulseerde laserdepositie.Wanneer de meetomgeving wordt veranderd door ex-situ te meten of via in-situ zuurstofspoeling, kunnen significante veranderingen in de plaatweerstand van de op strontiumtitanaat gebaseerde heterostructuren worden waargenomen. In monsters waar gamma-aluminiumoxide wordt afgezet op strontiumtitanaat, blijft de elektronenmobiliteit grotendeels ongewijzigd bij kamertemperatuur, maar verandert dramatisch bij twee Kelvin wanneer de afzettingsdruk wordt gevarieerd. De eigenschappen van oxide heterostructuren kunnen ook worden afgestemd na afzetting met behulp van gloeien.De eindtoestand wordt bepaald door de gloeitijd en de gloeitemperatuur en atmosfeer. De plaatgeleiders van heterostructuren bestaande uit strontiumtitanaat afgedekt met gamma-aluminiumoxide of amorf lanthaan-aluminaat worden gemeten bij verschillende gloeitemperaturen. De snelste afname van de geleiding werd waargenomen voor de amorfe lanthaanaluminaat strontiumtitanaat heterostructuren.Voor de heterostructuren strontiumtitanaat wordt de dragerdichtheid geregeld door de gloeiing en zuurstof te regelen. Opeenvolgende gloeistappen resulteren in een gestage afname van de dragerdichtheid en een overgang van een metalen geleidende naar een isolerende interface. Het veranderen van de geleidende toestand in de heterostructuur van strontiumtitanaat kan verschillende eigenschappen mogelijk maken.Hier waren pogingen om nanodraden te schrijven met behulp van een geleidende atoomkrachtmicroscoop niet mogelijk voordat ze werden uitgegloeid. Na het gloeien kunnen geleidende lijnen echter op de interface worden geschreven en gewist. Met behulp van deze benadering kunnen we systematisch de magnetische en elektronische eigenschappen van oxide heterostructuren veranderen en op deze manier de rol van zuurstofvacatures bestuderen bij het bepalen van deze eigenschappen.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Atomically Defined Templates for Epitaxial Growth of Complex Oxide Thin Films

Atomair gedefinieerde templates voor epitaxiale groei van complexe oxide deklagen

Atomically defined substrate surfaces are prerequisite for the epitaxial growth of complex oxide thin films. In this protocol, two approaches to obtain ...

Tuning a Parallel Segmented Flow Column and Enabling Multiplexed Detection

Tuning een parallelle gesegmenteerd Flow Column en Multiplexed Detection inschakelen

Active flow technology (AFT) is new form of column technology that was designed to overcome flow heterogeneity to increase separation performance in terms ...

Photochemical Oxidative Growth of Iridium Oxide Nanoparticles on CdSe@CdS Nanorods

Fotochemische oxidatieve groei van Iridium Oxide Nanodeeltjes op CdSe @ CdS nanorods

We demonstrate a procedure for the photochemical oxidative growth of iridium oxide catalysts on the surface of seeded cadmium selenide-cadmium sulfide ...

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

TiO<sub&gt; 2</sub&gt; -gecoate holle glazen microbolletjes met superhydrofobe en High IR-reflecterende eigenschappen gesynthetiseerd door een Soft-chemie Methode

This manuscript proposes a soft-chemistry method to develop superhydrophobic and highly IR-reflective hollow glass microspheres (HGM). The anatase TiO2 ...

Aerosol-assisted Chemical Vapor Deposition of Metal Oxide Structures: Zinc Oxide Rods

Aerosol-bijgewoonde Chemical Vapor Deposition van metaaloxide structuren: zinkoxide staven

Whilst columnar zinc oxide (ZnO) structures in the form of rods or wires have been synthesized previously by different liquid- or vapor-phase routes, ...

Fabrication of Spherical and Worm-shaped Micellar Nanocrystals by Combining Electrospray, Self-assembly, and Solvent-based Structure Control

Fabricage van bolvormig en Worm-vormige micellaire nanokristallen door het combineren van Electrospray, zelf-assemblage en controle van de structuur op basis van oplosmiddel

Micellar nanocrystals (micelles with encapsulated nanocrystals) have become an emerging major class of nanobiomaterials. We describe a method of ...

Syntheses, Crystallization, and Spectroscopic Characterization of 3,5-Lutidine N-Oxide Dehydrate

Syntheses, Crystallization, and Spectroscopic Characterization of 3,5-Lutidine N-Oxide Dehydrate

Syntheses, kristallisatie en spectroscopische karakterisering van 3,5-Lutidine, N-Oxide uitdrogen

The synthesis of 3,5-lutidine N-oxide dehydrate, 1, was achieved in the synthesis route of 2-amino-pyridine-3,5-dicarboxylic acid. Ochiai first used the ...

Surface Properties of Synthesized Nanoporous Carbon and Silica Matrices

Oppervlakte-eigenschappen van gesynthetiseerde nanoporeuze koolstof en siliciumdioxide Matrices

In this work, we report the synthesis and characterization of ordered nanoporous carbon material (also called ordered mesoporous carbon material [OMC]) ...

Molten-Salt Synthesis of Complex Metal Oxide Nanoparticles

Gesmolten-zout synthese van complexe metaaloxide nanodeeltjes

The development of feasible synthesis methods is critical for the successful exploration of novel properties and potential applications of nanomaterials. ...

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

U2O5 Film voorbereiding via UO2 afzetting door gelijkstroom sputteren en opeenvolgende oxidatie en reductie met atomaire zuurstof en waterstof atoom

We describe a method to produce U2O5 films in situ using the Labstation, a modular machine developed at JRC Karlsruhe. The Labstation, an essential part ...