Name: tuning oxide properties by oxygen vacancy control during growth and annealing
Uploaded: 2023-06-09T15:00:00
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저자는 기술 지원에 대해 덴마크 공과 대학의 J. Geyti에게 감사드립니다. F. Trier는 VILLUM FONDEN의 연구 보조금 VKR023371(SPINOX)의 지원을 인정합니다. D. V. Christensen은 Novo Nordisk Foundation NERD Programme: New Exploratory Research and Discovery, Superior Grant NNF21OC0068015의 지원을 인정합니다.

1. 다양한 성장 조건에 의한 특성 제어
<ol><li>SrTiO3 의 고품질 표면 준비
	<ol><li>(001) 결정면에 대해 일반적인 표면각이 0.05°–0.2°인 혼합 종단 SrTiO3 기판(예: 5mm x 5mm x 0.5mm 크기)을 구입하십시오. 참고: 잘못 절단된 각도는 표면의 평탄도를 결정하며, 이는 기판의 에피택셜 성장과 계면의 결과 특성에 중요합니다.</li>
		<li>표준 초음파 발생기에서 실온에서 5 분 동안 ?...

<ol>
	<li>Pavlenko, N., Kopp, T., Tsymbal, E. Y., Sawatzky, G. A., Mannhart, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Magnetic+and+superconducting+phases+at+the+LaAlO3/SrTiO3+interface:+The+role+of+interfacial+Ti+3d+electrons.">Magnetic and superconducting phases at the LaAlO3/SrTiO3 interface: The role of interfacial Ti 3d electrons.</a> Physical Review B. 85 (2), 020407 (2012).</li><li>Sch&#252;tz, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Microscopic+origin+of+the+mobility+enhancement+at+a+spinel/perovskite+oxide+heterointerface+revealed+by+photoemission+spectroscopy.">Microscopic origin of the mobility enhancement at a spinel/perovskite oxide heterointerface revealed by photoemission spectroscopy.</a> Physical Review B. 96, 161409 (2017).</li><li>Choi, H., Song, J. D., Lee, K. -. R., Kim, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Correlated+Visible-Light+Absorption+and+Intrinsic+Magnetism+of+SrTiO3+Due+to+Oxygen+Deficiency:+Bulk+or+Surface+Effect.">Correlated Visible-Light Absorption and Intrinsic Magnetism of SrTiO3 Due to Oxygen Deficiency: Bulk or Surface Effect.</a> Inorganic Chemistry. 54 (8), 3759-3765 (2015).</li><li>Frederikse, H. P. R., Hall Hosler, W. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Mobility+in+SrTiO3.">Mobility in SrTiO3.</a> Physical Review. 161 (3), (1967).</li><li>Schooley, J. F., Hosler, W. R., Cohen, M. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Superconductivity+in+Semiconducting+SrTiO3.">Superconductivity in Semiconducting SrTiO3.</a> Physical Review Letters. 12 (17), 474-475 (1964).</li><li>Schooley, J. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dependence+of+the+Superconducting+Transition+Temperature+on+Carrier+Concentration+in+Semiconducting+SrTiO3.">Dependence of the Superconducting Transition Temperature on Carrier Concentration in Semiconducting SrTiO3.</a> Physical Review Letters. 14 (9), 305-307 (1965).</li><li>Coey, J. M. D., Venkatesan, M., Stamenov, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Surface+magnetism+of+strontium+titanate.">Surface magnetism of strontium titanate.</a> Journal of Physics: Condensed Matter. 28 (48), 485001 (2016).</li><li>Ohtomo, A., Hwang, H. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+high-mobility+electron+gas+at+the+LaAlO3/SrTiO3+heterointerface.">A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface.</a> Nature. 427 (6973), 423-426 (2004).</li><li>Thiel, S., Hammerl, G., Schmehl, A., Schneider, C. W., Mannhart, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Tunable+quasi-two-dimensional+electron+gases+in+oxide+heterostructures.">Tunable quasi-two-dimensional electron gases in oxide heterostructures.</a> Science. 313 (5795), 1942-1945 (2006).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+high-mobility+two-dimensional+electron+gas+at+the+spinel/perovskite+interface+of+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">A high-mobility two-dimensional electron gas at the spinel/perovskite interface of &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Nature Communications. 4, 1371 (2013).</li><li>Caviglia, A. D., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electric+field+control+of+the+LaAlO3/SrTiO3+interface+ground+state.">Electric field control of the LaAlO3/SrTiO3 interface ground state.</a> Nature. 456 (7222), 624-627 (2008).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electric+field+control+of+the+&#947;-Al2O3/SrTiO3+interface+conductivity+at+room+temperature.">Electric field control of the &#947;-Al2O3/SrTiO3 interface conductivity at room temperature.</a> Applied Physics Letters. 109 (2), 021602 (2016).</li><li>Chen, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Creation+of+High+Mobility+Two-Dimensional+Electron+Gases+via+Strain+Induced+Polarization+at+an+Otherwise+Nonpolar+Complex+Oxide+Interface.">Creation of High Mobility Two-Dimensional Electron Gases via Strain Induced Polarization at an Otherwise Nonpolar Complex Oxide Interface.</a> Nano Letters. 15 (3), 1849-1854 (2015).</li><li>Bell, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dominant+Mobility+Modulation+by+the+Electric+Field+Effect+at+the+LaAlO3/SrTiO3+Interface.">Dominant Mobility Modulation by the Electric Field Effect at the LaAlO3/SrTiO3 Interface.</a> Physical Review Letters. 103 (22), 226802 (2009).</li><li>Niu, W., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Giant+Tunability+of+the+Two-Dimensional+Electron+Gas+at+the+Interface+of+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">Giant Tunability of the Two-Dimensional Electron Gas at the Interface of &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Nano Letters. 17, 6878 (2017).</li><li>Cheng, G., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+pairing+without+superconductivity.">Electron pairing without superconductivity.</a> Nature. 521 (7551), 196-199 (2015).</li><li>Bi, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Room-temperature+electronically-controlled+ferromagnetism+at+the+LaAlO3/SrTiO3+interface.">Room-temperature electronically-controlled ferromagnetism at the LaAlO3/SrTiO3 interface.</a> Nature Communications. 5, (2014).</li><li>Chen, Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Metallic+and+Insulating+Interfaces+of+Amorphous+SrTiO3-Based+Oxide+Heterostructures.">Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-Based Oxide Heterostructures.</a> Nano Letters. 11 (9), 3774-3778 (2011).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+origin+of+metallic+conductivity+at+the+interface+of+LaAlO3/SrTiO3.">On the origin of metallic conductivity at the interface of LaAlO3/SrTiO3.</a> Applied Surface Science. 258 (23), 9242-9245 (2012).</li><li>Trier, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Degradation+of+the+interfacial+conductivity+in+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures+during+storage+at+controlled+environments.">Degradation of the interfacial conductivity in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures during storage at controlled environments.</a> Solid State Ionics. 230, 12-15 (2013).</li><li>Christensen, D. V., Smith, A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Is+&#947;-Al2O3+polar.">Is &#947;-Al2O3 polar.</a> Applied Surface Science. , 887-890 (2017).</li><li>Gunkel, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Thermodynamic+Ground+States+of+Complex+Oxide+Heterointerfaces.">Thermodynamic Ground States of Complex Oxide Heterointerfaces.</a> ACS Applied Materials &amp; Interfaces. 9 (1), 1086-1092 (2017).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+the+carrier+density+of+SrTiO3-based+heterostructures+with+annealing.">Controlling the carrier density of SrTiO3-based heterostructures with annealing.</a> Advanced Electronic Materials. 1700026. , (2017).</li><li>Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+atomically+flat+SrTiO3+surfaces+using+a+deionized-water+leaching+and+thermal+annealing+procedure.">Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure.</a> Applied Physics Letters. 101 (25), 251607-251607 (2012).</li><li>Koster, G., Kropman, B. L., Rijnders, G. J., Blank, D. H., Rogalla, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Quasi-ideal+strontium+titanate+crystal+surfaces+through+formation+of+strontium+hydroxide.">Quasi-ideal strontium titanate crystal surfaces through formation of strontium hydroxide.</a> Applied Physics Letters. 73 (20), 2920-2922 (1998).</li><li>Komiyama, M., Gu, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+force+microscopy+images+of+MgO+(100)+and+TiO2+(110)+under+water+and+aqueous+aromatic+molecule+solutions.">Atomic force microscopy images of MgO (100) and TiO2 (110) under water and aqueous aromatic molecule solutions.</a> Applied Surface Science. 120 (100), 125-128 (1997).</li><li>Kawasaki, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Atomic+control+of+the+SrTiO3+crystal+surface.">Atomic control of the SrTiO3 crystal surface.</a> Science. 266 (5190), 1540-1542 (1994).</li><li>Chambers, S. A., Droubay, T. C., Capan, C., Sun, G. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Unintentional+F+doping+of+SrTiO3(001)+etched+in+HF+acid-structure+and+electronic+properties.">Unintentional F doping of SrTiO3(001) etched in HF acid-structure and electronic properties.</a> Surface Science. 606 (001), 554-558 (2012).</li><li>vander Pauw, L. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+method+of+measuring+specific+resistivity+and+Hall+effect+of+discs+of+arbitrary+shape.">A method of measuring specific resistivity and Hall effect of discs of arbitrary shape.</a> Philips Research Reports. 13, 1-9 (1958).</li><li>Chen, Y. Z., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Room+Temperature+Formation+of+High-Mobility+Two-Dimensional+Electron+Gases+at+Crystalline+Complex+Oxide+Interfaces.">Room Temperature Formation of High-Mobility Two-Dimensional Electron Gases at Crystalline Complex Oxide Interfaces.</a> Advanced Materials. 26, (2013).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electron+Mobility+in+&#947;-Al2O3/SrTiO3.">Electron Mobility in &#947;-Al2O3/SrTiO3.</a> Physical Review Applied. 9 (5), 054004 (2018).</li><li>Cen, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Nanoscale+control+of+an+interfacial+metal-insulator+transition+at+room+temperature.">Nanoscale control of an interfacial metal-insulator transition at room temperature.</a> Nature Materials. 7 (4), 298-302 (2008).</li><li>Cen, C., Thiel, S., Mannhart, J., Levy, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Oxide Nanoelectronics on Demand. Science. 323 (5917), 1026-1030 (2009).</li><li>Xu, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Disentanglement+of+growth+dynamic+and+thermodynamic+effects+in+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures.">Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures.</a> Scientific Reports. 6, 22410 (2016).</li><li>Chambers, S. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Understanding+the+mechanism+of+conductivity+at+the+LaAlO3/SrTiO3(001)+interface.">Understanding the mechanism of conductivity at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface.</a> Surface Science. 605 (001), 1133-1140 (2011).</li><li>Nakagawa, N., Hwang, H. Y., Muller, D. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Why+some+interfaces+cannot+be+sharp.">Why some interfaces cannot be sharp.</a> Nature Materials. 5 (3), 204-209 (2006).</li><li>Sambri, A., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Plasma+plume+effects+on+the+conductivity+of+amorphous-LaAlO3/SrTiO3+interfaces+grown+by+pulsed+laser+deposition+in+O2.">Plasma plume effects on the conductivity of amorphous-LaAlO3/SrTiO3 interfaces grown by pulsed laser deposition in O2.</a> and Ar. Applied Physics Letters. 100 (23), 231605 (2012).</li><li>Biscaras, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Limit+of+the+electrostatic+doping+in+two-dimensional+electron+gases.">Limit of the electrostatic doping in two-dimensional electron gases.</a> of LaXO3(X = Al, Ti)/SrTiO3. Scientific Reports. 4, 6788 (2014).</li><li>Christensen, D. V., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Controlling+interfacial+states+in+amorphous/crystalline+LaAlO3/SrTiO3+heterostructures+by+electric+fields.">Controlling interfacial states in amorphous/crystalline LaAlO3/SrTiO3 heterostructures by electric fields.</a> Applied Physics Letters. 102 (2), 021602 (2013).</li></ol>

여기에 설명된 방법은 산화물 특성을 제어하기 위해 산소 함량을 사용하는 데 의존하므로 산소 분압 및 작동 온도가 중요한 매개변수입니다. 시스템의 총 산화 상태가 시스템이 주변 대기와 열역학적 평형 상태를 유지하는 방식으로 조정되는 경우(즉, 고온에서pO2 변화), 변화는 가역적일 수 있습니다. 그러나, SrTiO3-기반 헤테로구조의 경우, 계면 산소 공극은 전형적으로 펄스 레이...

산소 함량은 산화물 물질의 특성에 중요한 역할을 합니다. 산소는 높은 전기 음성도를 가지며 완전 이온 한계에서 인접한 양이온에서 두 개의 전자를 끌어당깁니다. 이 전자는 산소 공극이 형성 될 때 격자에 기증됩니다. 전자는 갇혀 국부적 인 상태를 형성하거나 비편재화되어 전하 전류를 전도 할 수 있습니다. 국소화된 상태는 일반적으로 원자가와 전도대 사이의 밴드 갭에 위치하며 총 각운동량은 0이 아닌 1,2,3이 될 수 있습니다. 따라서, 국부적인 상태들은 국부적인 자기 모멘트를 형성할 수 있고, 예를 들어, 광학적 및 자기적 특성들(1,2,3)에 큰 영향을 미칠 수 있다. 전자가 비편재화되면 순회 전하 운반체의 밀도에 기여합니다. 또한, 산소 공석 또는 다른 결함이 형성되면, 격자는 결함에 적응한다. 따라서 결함의 존재는 자연적으로 국소 변형장, 대칭 파괴, 산화물의 변형된 전자 및 이온 수송으로 이어질 수 있습니다.
따라서 산소 화학량론을 제어하는 것은 예를 들어 산화물 물질의 광학, 자기 및 수송 특성을 조정하는 데 종종 중요합니다. 두드러진 예는 SrTiO 3 및 SrTiO3 기반 헤테로 구조로, 재료 시스템의 바닥 상태는 산소 함량에 매우 민감합니다. 도핑되지 않은 SrTiO 3 는 밴드 갭이 3.2eV 인 비자 성 절연체입니다. 그러나 산소 공극을 도입함으로써 SrTiO3는 2K4에서 10,000cm2/Vs를 초과하는 전자 이동도를 갖는 절연에서 금속 전도로 상태를 변경합니다. 저온 (T < 450 mK)에서, 초전도는 선호되는 바닥 상태 일 수도 있습니다 5,6. SrTiO3 의 산소 공석은 또한 강자성7을 렌더링하고 가시 스펙트럼에서 투명2로 광학 전이를 초래하는 것으로 밝혀졌습니다. 10년 이상 동안 LaAlO3, CaZrO3 및 γ-Al2O3와 같은 다양한 산화물을 SrTiO3에 증착하고계면8,9,10,11,12,13에서 발생하는 특성을 조사하는 데 큰 관심이 있었습니다 . 어떤 경우에는 인터페이스의 속성이 상위 자료에서 관찰 된 속성과 현저하게 다른 것으로 나타났습니다. SrTiO3 기반 헤테로 구조의 중요한 결과는 전자가 계면에 국한될 수 있다는 것인데, 이는 정전기 게이팅을 사용하여 순회 전자의 밀도와 관련된 특성을 제어할 수 있게 합니다. 이러한 방식으로, 예를 들어, 계면의 전자 이동도(14, 15), 초전도(11), 전자 쌍(16) 및 자기 상태(17)를 전기장을 이용하여 튜닝하는 것이 가능해진다.
계면의 형성은 또한 SrTiO3 화학의 제어를 가능하게 하며, 여기서 SrTiO3 상의 상부 필름의 증착은 계면(18, 19)을 가로질러 산화환원 반응을 유도하는 데 사용될 수 있다. 산소 친화도가 높은 산화막이 SrTiO3 에 증착되면 산소가 SrTiO3 의 표면 근처부에서 상부 막으로 전달되어 SrTiO3 를 감소시키고 상부 막을 산화시킬 수 있습니다 (그림 1 참조).
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58737/58737fig01v2.jpg"> 그림 1: SrTiO3의 산소 공극 형성. 산소 결합도가 높은 박막을 증착하는 동안 SrTiO3의 계면 근처 영역에서 산소 공극과 전자가 어떻게 형성되는지에 대한 개략도. Chen et al.18의 연구 허가를 받아 그림을 재인쇄했습니다. 미국 화학 학회 (American Chemical Society)의 저작권 2011. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/58737/58737fig1large.jpg" target="_blank">이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.</a>
이 경우 계면 근처에 산소 공석과 전자가 형성됩니다. 이 공정은 SrTiO3와 비정질LaAlO3 18,20 또는 γ-Al2O3 10,21,22,23과 같은 상온 성장 금속 필름 또는 산화물 사이의 계면에서 증착 동안 형성되는 전도성의 기원이 될 것으로 예상됩니다. 따라서 이러한 SrTiO3 기반 계면의 특성은 계면의 산소 함량에 매우 민감합니다.
여기에서 우리는 산소 함량을 조정하여 산화물 재료의 특성을 제어하기 위해 증착 후 어닐링의 사용과 펄스 레이저 증착 매개변수의 변화를 보고합니다. 우리는 실온에서 SrTiO3에 증착된γ-Al2O3또는 비정질 LaAlO3를 산소 공극 수를 제어하여 캐리어 밀도, 전자 이동도 및 면저항을 몇 배나 변경할 수 있는 방법에 대한 예로 사용합니다. 이 방법은 일반적으로 전기 9,11,14 및 경우에 따라 자기 15,17 특성을 조정하는 데 사용되는 정전기 게이팅으로 얻은 것 이상의 이점을 제공합니다. 이러한 이점에는 (준)안정적인 최종 상태를 형성하고 샘플에 전기적 접촉이 필요하고 부작용을 일으킬 수 있는 전기장의 사용을 피하는 것이 포함됩니다.
다음에서는 산소 함량을 제어하여 산화물의 특성을 조정하기 위한 일반적인 접근 방식을 검토합니다. 이것은 두 가지 방법, 즉 1) 산화물 물질을 합성 할 때 성장 조건을 변화시킴으로써 2) 산화물 물질을 산소로 어닐링함으로써 이루어진다. 이 접근법은 많은 산화물 및 일부 일산화물 재료의 다양한 특성을 조정하는 데 적용될 수 있습니다. 우리는 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 계면에서 캐리어 밀도를 조정하는 방법에 대한 구체적인 예를 제공합니다. s의 오염을 방지하기 위해 높은 수준의 청결도를 유지해야 합니다.amples(예: 장갑, SrTiO3 전용 튜브 용광로 및 비자성/내산성 핀셋 사용).

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:1260px;" width="1260">
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">SrTiO3</td>
			<td style="width:264px;">Crystec</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Single crystalline (001) oriented, 0.05-0.2 degree miscut angle</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">LaAlO3</td>
			<td style="width:264px;">Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>Single crystalline</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Al2O3</td>
			<td style="width:264px;">Shanghai Daheng Optics and Fine Mechanics Co.Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>Single crystalline</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Chemicals and gases</td>
			<td style="width:264px;">Standard suppliers</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Silver paste</td>
			<td style="width:264px;">SPI Supplies, Structure Probe Inc</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>05001-AB, High purity silver paint</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:216px;">Ultrasonicator</td>
			<td style="width:264px;">VWR</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>USC500D HF45kHz/100W</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Wedge wire bonder</td>
			<td style="width:264px;">Shenzhen Baixiangyuan Science &#38; Technology Co.,Ltd.</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td>HS-853A Aluminum wire bonder</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Pulsed laser deposition</td>
			<td style="width:264px;">Twente Solid State Technologies (TSST)</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">PLD from TSST with software version V3.0.29, equipped with a 248 nm KrF 
			nanosecond laser (Compex Pro 205 F) from Coherent</td>
		</tr>
		<tr height="105">
			<td height="105" style="height:105px;width:216px;">Resistance measurement setup</td>
			<td style="width:264px;">Custom made</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Based on the following electrical instruments and custom written software: 
			Keithley 6221 DC and AC current source 
			Keithley 2182A nanovoltmeter 
			Keithley 7001 switch system with a matrix card 
			Keithley 6487 picoammeter</td>
		</tr>
		<tr height="84">
			<td height="84" style="height:84px;width:216px;">Hall measurements</td>
			<td style="width:264px;">Cryogenics</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Based on the following electrical instruments and custom written software: 
			Keithley 2400 DC current source 
			Keithley 2182A nanovoltmeter 
			Keithley 7001 switch system with a matrix card</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:216px;">Furnace</td>
			<td style="width:264px;">Custom made</td>
			<td style="width:264px;"></td>
			<td style="width:516px;">Custom written software control of a FTTF 500/70 tube furnace from Scandia Ovnen AS and a eurotherm 2216e temperature controller</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

tuning oxide properties by oxygen vacancy control during growth and annealing

산화물 재료의 전기적, 광학적, 자기적 특성은 종종 산소 함량을 변화시킴으로써 제어될 수 있다. 여기에서는 산소 함량을 변화시키기 위한 두 가지 접근 방식을 간략하게 설명하고 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 전기적 특성을 조정하기 위한 구체적인 예를 제공합니다. 첫 번째 접근법에서, 산소 함량은 펄스 레이저 증착 동안 증착 파라미터를 변화시킴으로써 제어된다. 두 번째 접근법에서, 산소 함량은 필름 성장 후 상승된 온도에서 샘플을 산소 중 어닐링함으로써 조정된다. 이 접근법은 특성이 산화 상태의 변화에 민감한 광범위한 산화물 및 비산화물 재료에 사용할 수 있습니다.
이 접근법은 SrTiO3 기반 헤테로 구조에서 관찰되는 것과 같은 제한된 전자 시스템의 전자적 특성을 변경하는 데 자주 사용되는 정전기 게이팅과 크게 다릅니다. 산소 공극 농도를 제어함으로써 우리는 제한되지 않은 전자 시스템에서도 여러 자릿수에 걸쳐 캐리어 밀도를 제어할 수 있습니다. 또한, 순회 전자의 밀도에 민감하지 않은 특성을 제어 할 수 있습니다.

다양한 성장 조건에 의한 특성 제어 산화물을 증착하는 동안 증착 파라미터를 변화시키면 특히 그림 2와 같이 SrTiO3 기반 헤테로 구조의 특성에 큰 변화가 발생할 수 있습니다.
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/58737/58737fig2v2.jpg"> 그림 2: 최상층 두께를 조정하여 ?...

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Tuning Oxide Properties by Oxygen Vacancy Control During Growth and Annealing

산화물 물질은 산소 함량을 조정하여 제어할 수 있는 많은 이국적인 특성을 보여줍니다. 여기에서는 펄스 레이저 증착 매개변수를 변경하고 사후 어닐링을 수행하여 산화물의 산소 함량 조정을 보여줍니다. 예를 들어, SrTiO3 기반 헤테로 구조의 전자적 특성은 성장 변형 및 어닐링에 의해 조정됩니다.

성장 및 어닐링 중 산소 공극 제어에 의한 산화물 특성 조정

Electrical, optical, and magnetic properties of oxide materials can often be controlled by varying the oxygen content. Here we outline two approaches for ...

여기에 제시된 방법은 증착 중 및 증착 후 산화물 박막에서 산소 공석의 양을 제어할 수 있습니다. 이 접근법의 주요 발전은 전기 및 자기 특성이 산소 공극의 양을 수정하여 조정될 수 있다는 것입니다. 산소 공공은 대부분의 산화물 재료에서 기능적 결함으로 작용하므로 이 접근 방식을 사용하는 결함 엔지니어링에 의해 많은 산화물의 특성을 체계적으로 제어할 수 있습니다.이 절차를 시연하는 것은 Shinhee, Carlos, Eric, 박사후 연구원 및 우리 연구실의 두 명의 박사 과정 학생이 될 것입니다. 우선, 결정면에 대해 0.05 내지 0.2 도의 전형적인 표면각을 갖는 혼합 종결 스트론튬 티타 네이트 기판을 구입하십시오. 5 분 동안 아세톤에서 초음파로 원하는 수의 기질을 청소하십시오.그런 다음 깨끗한 물에서 섭씨 70도에서 20 분 동안 기판을 초음파 처리하여 산화 스트론튬을 용해 시키거나 산화 스트론튬으로 종결 된 표면 도메인에서 수산화 스트론튬 복합체를 형성하면서 화학적으로 안정한 이산화 티타늄 종결 도메인을 변경하지 않고 유지합니다. 그 동안 물에 염산을 천천히 첨가 한 다음 용액에 질산을 첨가하여 왕수 용액을 준비하십시오. 다음으로, 염산, 질산 및 물을 포함하는 산성 용액에서 20 분 동안 섭씨 70 도의 산성 용액에서 기판을 초음파 처리하여 스트론튬 산화물 표면 도메인의 기본 특성, 이산화 티타늄의 산도 및 스트론튬 하이드록사이드 복합체의 존재로 인해 스트론튬 산화물을 선택적으로 에칭합니다.흄 후드에서 실온에서 5 분 동안 100 밀리리터의 깨끗한 물에서 초음파로 기판으로부터 잔류 산을 제거한다. 그런 다음 세라믹 튜브 용광로에서 시간당 섭씨 100도의 가열 및 냉각 속도로 섭씨 1, 000도에서 1시간 동안 산소 1bar의 분위기에서 기판을 베이크하여 기판 표면을 저에너지 상태로 이완시킵니다. 기판에 박막을 증착하려면 증착 중에 NC2 수송 측정을 수행할지 여부에 따라 기판을 히터 또는 칩 캐리어에 장착합니다.다음으로, 실온에서 티탄산스트론튬 상에 감마 알루미나의 전형적인 증착을 위해 단결정 알루미나 타겟으로부터 4.7 센티미터 떨어진 곳에 이산화티타늄 종결 기판을 놓는다. 산소 압력 10에서 전력 마이너스 5밀리바까지 단결정 알루미나 타겟에서 절제를 준비합니다. 10 내지 0.1 밀리바의 전력에서 6까지의 범위의 산소 증착 압력을 사용하거나, 또는 다른 증착 파라미터를 변화시킴으로써 산소 함량을 이용하여 특성을 조정한다.인큐베이션 후, 감마 알루미나 증착의 원하는 두께에 대한 기판을 관찰한다. 다음으로, 증착 챔버로부터 샘플을 제거하고, 임의의 전기적 측정을 중지한다. 그런 다음 샘플을 진공에 보관하십시오.시료 분해는 진공 또는 질소에 보관할 때 가장 느립니다. 은 페이스트를 사용하여 칩 캐리어에 샘플을 장착합니다. 그런 다음 Van der Pauw 형상에서 알루미늄 와이어의 쐐기 와이어 본딩을 사용하여 샘플을 칩 캐리어에 전기적으로 연결합니다.다음으로, 샘플과 함께 칩 캐리어를 밀폐된 가열로에 넣습니다. 그런 다음 내열성 절연이 있는 커넥터와 와이어를 사용하여 칩 캐리어를 측정 장비에 전기적으로 연결하고 면저항 측정을 시작합니다. 그런 다음 샘플이 장착된 칩 캐리어를 밀폐된 용광로에 넣고 어닐링에 사용된 가스로 완전히 플러시하면서 샘플 저항이 대기 변화에 민감한지 확인합니다.상부 필름의 두께 및 원하는 산소 혼입 속도에 따라 원하는 어닐링 프로파일을 사용하여 샘플을 어닐링합니다. 면저항의 원하는 변화가 발생한 경우 어닐링을 중단하십시오. 이 설정을 사용하면 감마 알루미나 스트론튬 티타네이트 및 란탄 알루미네이트 스트론튬 티타네이트와 같은 산화물 헤테로 구조의 면저항 현상을 펄스 레이저 증착 중에 현장에서 모니터링할 수 있습니다.ex-situ 또는 in-situ 산소 플러싱을 통해 측정 환경이 변경되면 스트론튬 티타네이트 기반 헤테로 구조의 면저항에 상당한 변화가 관찰될 수 있습니다. 감마 알루미나가 티탄산 스트론튬에 증착되는 샘플에서, 전자 이동도는 실온에서 크게 변하지 않지만, 증착 압력이 변할 때 2 켈빈에서 극적으로 변한다. 산화물 헤테로구조의 특성은 어닐링을 사용하여 증착 후 조정할 수도 있습니다.최종 상태는 어닐링 시간과 어닐링 온도 및 분위기에 의해 결정됩니다. 감마 알루미나 또는 비정질 란탄 알루미네이트로 캡핑된 티탄산스트론튬으로 구성된 헤테로 구조의 시트 전도제는 다양한 어닐링 온도에서 측정됩니다. 전도도의 가장 빠른 감소는 비정질 란탄 알루미네이트 스트론튬 티타네이트 헤테로구조에 대해 관찰되었다.스트론튬 티타네이트 헤테로구조체의 경우, 담체 밀도는 어닐링 및 산소를 제어함으로써 제어된다. 연속적인 어닐링 단계는 캐리어 밀도의 꾸준한 감소와 금속 전도성에서 절연 계면으로의 전환을 초래합니다. 스트론튬 티타네이트 헤테로구조에서 전도성 상태를 변화시키는 것은 상이한 특성을 가능하게 할 수 있다.여기서, 어닐링 전에는 전도성 원자력 현미경을 사용하여 나노 와이어를 쓰려는 시도가 불가능했습니다. 그러나 어닐링 후 인터페이스에서 전도선을 작성하고 지울 수 있습니다. 이 접근 방식을 사용하여 산화물 헤테로 구조의 자기 및 전자 특성을 체계적으로 변경할 수 있으며 이러한 방식으로 이러한 특성을 결정하는 데 산소 공석의 역할을 연구합니다.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Atomically Defined Templates for Epitaxial Growth of Complex Oxide Thin Films

복합 산화물 박막의 에피 택셜 성장을위한 원자 적으로 정의 된 템플릿

Atomically defined substrate surfaces are prerequisite for the epitaxial growth of complex oxide thin films. In this protocol, two approaches to obtain ...

연구

화학

Tuning a Parallel Segmented Flow Column and Enabling Multiplexed Detection

병렬 세그먼트 흐름 열 조정과 멀티 플렉스 감지 활성화

Active flow technology (AFT) is new form of column technology that was designed to overcome flow heterogeneity to increase separation performance in terms ...

Photochemical Oxidative Growth of Iridium Oxide Nanoparticles on CdSe@CdS Nanorods

의 CdSe @ CdS와 나노 막대에 이리듐 산화물 나노 입자의 광 화학적 산화 성장

We demonstrate a procedure for the photochemical oxidative growth of iridium oxide catalysts on the surface of seeded cadmium selenide-cadmium sulfide ...

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

TiO2-coated Hollow Glass Microspheres with Superhydrophobic and High IR-reflective Properties Synthesized by a Soft-chemistry Method

산화 티타늄<sub&gt; 2</sub소프트 - 화학 방법에 의해 합성 초 소수성 및 높은 IR 반사 특성과&gt; 코팅 된 투명 유리 마이크로 스피어

This manuscript proposes a soft-chemistry method to develop superhydrophobic and highly IR-reflective hollow glass microspheres (HGM). The anatase TiO2 ...

Aerosol-assisted Chemical Vapor Deposition of Metal Oxide Structures: Zinc Oxide Rods

에 어로 졸 기반 구조 금속 산화물의 화학 증기 증 착: 산화 아연 막대

Whilst columnar zinc oxide (ZnO) structures in the form of rods or wires have been synthesized previously by different liquid- or vapor-phase routes, ...

Fabrication of Spherical and Worm-shaped Micellar Nanocrystals by Combining Electrospray, Self-assembly, and Solvent-based Structure Control

구형 및 벌레 모양의 Micellar 나노 자기 조립, 분무, 결합 하 여 용 매 기반 구조 제어의 제조

Micellar nanocrystals (micelles with encapsulated nanocrystals) have become an emerging major class of nanobiomaterials. We describe a method of ...

Syntheses, Crystallization, and Spectroscopic Characterization of 3,5-Lutidine N-Oxide Dehydrate

Syntheses, Crystallization, and Spectroscopic Characterization of 3,5-Lutidine N-Oxide Dehydrate

종합, 결정 화, 그리고 3, 5-Lutidine N의 분 광 특성-산화물 탈수

The synthesis of 3,5-lutidine N-oxide dehydrate, 1, was achieved in the synthesis route of 2-amino-pyridine-3,5-dicarboxylic acid. Ochiai first used the ...

Surface Properties of Synthesized Nanoporous Carbon and Silica Matrices

합성된 성공 탄소 그리고 실리 카 매트릭스의 표면 특성

In this work, we report the synthesis and characterization of ordered nanoporous carbon material (also called ordered mesoporous carbon material [OMC]) ...

Molten-Salt Synthesis of Complex Metal Oxide Nanoparticles

녹은 소금 복합 금속 산화물 나노 입자의 합성

The development of feasible synthesis methods is critical for the successful exploration of novel properties and potential applications of nanomaterials. ...

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

U2O5 Film Preparation via UO2 Deposition by Direct Current Sputtering and Successive Oxidation and Reduction with Atomic Oxygen and Atomic Hydrogen

UO2 증 착 직류 스퍼터 링 및 연속 산화와 산소 원자와 원자 수소 감소를 통해 U2O5 영화 준비

We describe a method to produce U2O5 films in situ using the Labstation, a modular machine developed at JRC Karlsruhe. The Labstation, an essential part ...