Name: vibrational spectra of a n719-chromophore/titania interface from empirical-potential molecular-dynamics simulation, solvated by a room temperature ionic liquid
Uploaded: 2020-01-25T12:00:00
Description: Watch this Scientific Journal Video about Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liqui

저자는 고성능 컴퓨팅 자원의 제공에 대한 유용한 토론과 과학 재단 아일랜드 (SFI)에 대한 교수 데이비드 코커 에게 감사드립니다. 이 연구는 SFI-NSFC 양자 자금 조달 계획 (보조금 번호 SFI / 17 / NSFC / 5229)뿐만 아니라 유럽 지역 개발 기금이 공동 으로 자금을 지원하는 3 단계 기관 (PRTLI) 주기 5의 연구 프로그램에 의해 지원되었습니다.

1. DL_POLY 사용하여 MD 시뮬레이션 수행
<ol><li>전작12,13에서가져온 [bmim]+[NTf2]에 의해 용질된 아나타제-티타니아(101) 표면에 흡착된 N719-염료의 DSC 시스템 초기 구조를 구성한다. VESTA 소프트웨어를 사용하여 필요한 구조를 그립니다.</li>
	<li>N719 시스 디 (thiocyanato)-비스 (2,2'-bipyridl-4-carboxylate-4'-carboxylic 산)-루테늄 (II) 감작 염료를 선택 하 고 전체 시...

<ol>
	<li>Ohno, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Electrochemical aspects of ionic liquids. , (2011).</li><li>Tefashe, U. M., Nonomura, K., Vlachopoulos, N., Hagfeldt, A., Wittstock, G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+Cation+on+Dye+Regeneration+Kinetics+of+N719-Sensitized+TiO2+Films+in+Acetonitrile-Based+and+Ionic-Liquid-Based+Electrolytes+Investigated+by+Scanning+Electrochemical+Microscopy.">Effect of Cation on Dye Regeneration Kinetics of N719-Sensitized TiO2 Films in Acetonitrile-Based and Ionic-Liquid-Based Electrolytes Investigated by Scanning Electrochemical Microscopy.</a> Journal of Physical Chemistry C. 116, 4316-4323 (2012).</li><li>Hardin, B. E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Energy+and+Hole+Transfer+between+Dyes+Attached+to+Titania+in+Cosensitized+Dye-Sensitized+Solar+Cells.">Energy and Hole Transfer between Dyes Attached to Titania in Cosensitized Dye-Sensitized Solar Cells.</a> Journal of American Chemical Society. 133, 10662-10667 (2011).</li><li>Bai, Y., Mora-Ser&#243;, I., De Angelis, F., Bisquert, J., Wang, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Titanium+Dioxide+Nanomaterials+for+Photovoltaic+Applications.">Titanium Dioxide Nanomaterials for Photovoltaic Applications.</a> Chimerical Reviews. 114, 10095-10130 (2014).</li><li>Teuscher, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Kinetics+of+the+Regeneration+by+Iodide+of+Dye+Sensitizers+Adsorbed+on+Mesoporous+Titania.">Kinetics of the Regeneration by Iodide of Dye Sensitizers Adsorbed on Mesoporous Titania.</a> Journal of Physical Chemistry C. 118, 17108-17115 (2014).</li><li>Long, R., English, N. J., Prezhdo, O. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Minimizing+Electron-Hole+Recombination+on+TiO2+Sensitized+with+PbSe+Quantum+Dots:+Time-Domain+Ab+initio+Analysis.">Minimizing Electron-Hole Recombination on TiO2 Sensitized with PbSe Quantum Dots: Time-Domain Ab initio Analysis.</a> Journal of Physical Chemistry Letters. 5, 2941-2946 (2014).</li><li>Agrawal, S., English, N. J., Thampi, K. R., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Perspectives+on+quantum-based+molecular+simulation+of+excited-state+properties+of+organic+dye+molecules+in+dye-sensitised+solar+cells.">Perspectives on quantum-based molecular simulation of excited-state properties of organic dye molecules in dye-sensitised solar cells.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 14, 12044-12056 (2012).</li><li>Agrawal, S., Dev, P., English, N. J., Thampi, K. R., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+TD-DFT+study+of+the+effects+of+structural+variations+on+the+photochemistry+of+polyene+dyes.">A TD-DFT study of the effects of structural variations on the photochemistry of polyene dyes.</a> Chemical Science. 3, 416-424 (2012).</li><li>Dev, P., Agrawal, S., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Functional+Assessment+for+Predicting+Charge-Transfer+Excitations+of+Dyes+in+Complexed+State:+A+Study+of+Triphenylamine-Donor+Dyes+on+Titania+for+Dye-Sensitized+Solar+Cells.">Functional Assessment for Predicting Charge-Transfer Excitations of Dyes in Complexed State: A Study of Triphenylamine-Donor Dyes on Titania for Dye-Sensitized Solar Cells.</a> Journal of Physical Chemistry A. 117, 2114-2124 (2012).</li><li>Lyons, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Silicon-bridged+triphenylamine-based+organic+dyes+for+efficient+dyesensitised+solar+cells.">Silicon-bridged triphenylamine-based organic dyes for efficient dyesensitised solar cells.</a> Solar Energy. 160, 64-75 (2018).</li><li>Lyons, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Organic+Dyes+Containing+Coplanar+Dihexyl-Substituted+Dithienosilole+Groups+for+Efficient+Dye-Sensitised+Solar+Cells.">Organic Dyes Containing Coplanar Dihexyl-Substituted Dithienosilole Groups for Efficient Dye-Sensitised Solar Cells.</a> International Journal of Photo-Energy. , 7594869 (2017).</li><li>Byrne, A., English, N. J., Schwingenschlogl, U., Coker, D. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dispersion+and+Solvation+Effects+on+the+Structure+and+Dynamics+of+N719+Adsorbed+to+Anatase-Titania+Surfaces+in+Room-Temperature+Ionic+Liquids:+An+ab+initio+Molecular+Simulation+Study.">Dispersion and Solvation Effects on the Structure and Dynamics of N719 Adsorbed to Anatase-Titania Surfaces in Room-Temperature Ionic Liquids: An ab initio Molecular Simulation Study.</a> Journal of Physical Chemistry C. 120, 21-30 (2016).</li><li>Byrne, A., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+systematic+study+via+ab+initio+MD+of+the+effect+solvation+by+room+temperature+ionic+liquid+has+on+the+structure+of+a+chromophore-titania+interface.">A systematic study via ab initio MD of the effect solvation by room temperature ionic liquid has on the structure of a chromophore-titania interface.</a> Computational Materials Science. 141, 193-206 (2018).</li><li>Krishnan, Y., Byrne, A., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Vibrational+Study+of+Iodide-Based+Room-Temperature+Ionic-Liquid+Effects+on+Candidate+N719-Chromophore/Titania+Interfaces+for+Dye-Sensitised+Solar-Cell+Applications+from+Ab+initio+Based+Molecular-Dynamics+Simulation.">Vibrational Study of Iodide-Based Room-Temperature Ionic-Liquid Effects on Candidate N719-Chromophore/Titania Interfaces for Dye-Sensitised Solar-Cell Applications from Ab initio Based Molecular-Dynamics Simulation.</a> Energies. 11, 2570 (2018).</li><li>Hengerer, R., Bolliger, B., Erbudak, M., Gr&#228;atzel, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Structure+and+stability+of+the+anatase+TiO2+(101)+and+(001)+surfaces.">Structure and stability of the anatase TiO2 (101) and (001) surfaces.</a> Surface Science. 460, 162-169 (2000).</li><li>Bandaru, S., English, N. J., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Implicit+and+explicit+solvent+models+for+modeling+a+bifunctional+arene+ruthenium+hydrogen-storage+catalyst:+a+classical+and+ab+initio+molecular+simulation+study.">Implicit and explicit solvent models for modeling a bifunctional arene ruthenium hydrogen-storage catalyst: a classical and ab initio molecular simulation study.</a> Journal of Computational Chemistry. 35, 683-691 (2014).</li><li>Mosconi, E., Selloni, A., De Angelis, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Solvent+effects+on+the+adsorption+geometry+and+electronic+structure+of+dye-sensitized+TiO2:+a+first-principles+investigation.">Solvent effects on the adsorption geometry and electronic structure of dye-sensitized TiO2: a first-principles investigation.</a> Journal of Physical Chemistry C. 116, 5932-5940 (2012).</li><li>Bahers, T. L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Modeling+Dye-Sensitized+Solar+Cells:+From+Theory+to+Experiment.">Modeling Dye-Sensitized Solar Cells: From Theory to Experiment.</a> Journal of Physical Chemistry Letter. 4, 1044-1050 (2013).</li><li>Preat, J., Michaux, C., Andr&#233;, J., Perp&#232;te, E. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pyrrolidine-Based+Dye-Sensitized+Solar+Cells:+A+Time-Dependent+Density+Functional+Theory+Investigation+of+the+Excited+State+Electronic+Properties.">Pyrrolidine-Based Dye-Sensitized Solar Cells: A Time-Dependent Density Functional Theory Investigation of the Excited State Electronic Properties.</a> International Journal of Quantum Chemistry. 112, 2072-2084 (2012).</li><li>Byrne, A., Krishnan, Y., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ab+initio+Molecular-Dynamics+Studies+of+the+Effect+of+Solvation+by+Room-Temperature+Ionic+Liquids+on+the+Vibrational+Properties+of+a+N719-chromophore/Titania+Interface.">Ab initio Molecular-Dynamics Studies of the Effect of Solvation by Room-Temperature Ionic Liquids on the Vibrational Properties of a N719-chromophore/Titania Interface.</a> Journal of Physical Chemistry C. 122, 26464-26471 (2018).</li><li>De Angelis, F., Fantacci, S., Selloni, A., Nazeeruddin, M. K., Gr&#228;tzel, M. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=First-principles+modeling+of+the+adsorption+geometry+and+electronic+structure+of+Ru+(II)+dyes+on+extended+TiO2+substrates+for+dye-sensitized+solar+cell+applications.">First-principles modeling of the adsorption geometry and electronic structure of Ru (II) dyes on extended TiO2 substrates for dye-sensitized solar cell applications.</a> Journal of Physical Chemistry C. 114, 6054-6061 (2010).</li><li>Schiffmann, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Protonation-dependent+binding+of+ruthenium+bipyridyl+complexes+to+the+anatase+surface.">Protonation-dependent binding of ruthenium bipyridyl complexes to the anatase surface.</a> Journal of Physical Chemistry C. 114, 8398-8404 (2010).</li><li>Canongia Lopes, J. N., Deschamps, J., Padua, A. A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Modeling+Ionic+Liquids+Using+a+Systematic+All-Atom+Force+Field.">Modeling Ionic Liquids Using a Systematic All-Atom Force Field.</a> Journal of Physical Chemistry B. 108, 2038-2047 (2004).</li><li>Hoover, W. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Canonical+dynamics:+equilibrium+phase-space+distributions.">Canonical dynamics: equilibrium phase-space distributions.</a> Physical Reviews A. 31, 1695 (1985).</li><li>Allen, M. P., Tildesley, D. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Computer Simulation of Liquids. , (2017).</li><li>Jorgensen, W. L., Maxwell, D. S., Tirado-Rives, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Development+and+Testing+of+the+OPLS+All-Atom+Force+Field+on+Conformational+Energetics+and+Properties+of+Organic+Liquids.">Development and Testing of the OPLS All-Atom Force Field on Conformational Energetics and Properties of Organic Liquids.</a> Journal of American Chemical Society. 118 (45), 11225-11236 (1996).</li><li>Matsui, M., Akaogi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+Dynamics+Simulation+of+the+Structural+and+Physical+Properties+of+the+Four+Polymorphs+of+TiO2.">Molecular Dynamics Simulation of the Structural and Physical Properties of the Four Polymorphs of TiO2.</a> Molecular Simulation. 6, 239-244 (1991).</li><li>Todorov, I. T., Smith, W., Trachenko, K., Dove, M. 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S., Bowman, J. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+ab+initio+calculation+of+anharmonic+vibrational+frequencies:+Local-monomer+theory+and+application+to+HCl+clusters.">On the ab initio calculation of anharmonic vibrational frequencies: Local-monomer theory and application to HCl clusters.</a> Journal of Chemical Physics. 139, 164115 (2013).</li><li>Jaeqx, S., Oomens, J., Cimas, A., Gaigeot, M. P., Rijs, A. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Gas-Phase+Peptide+Structures+Unraveled+by+Far-IR+Spectroscopy:+Combining+IR-UV+Ion-Dip+Experiments+with+Born-Oppenheimer+Molecular+Dynamics+Simulations.">Gas-Phase Peptide Structures Unraveled by Far-IR Spectroscopy: Combining IR-UV Ion-Dip Experiments with Born-Oppenheimer Molecular Dynamics Simulations.</a> Angewandte Chemie International Edition. 126, 3737-3740 (2014).</li><li>Hoffmann, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=An+Extended+H&#252;ckel+Theory.+I.+Hydrocarbons.">An Extended H&#252;ckel Theory. I. 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L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Vibrational+spectroscopic+study+of+the+coordination+of+(2,+2'-bipyridyl-4,+4'-dicarboxylic+acid)+ruthenium+(II)+complexes+to+the+surface+of+nanocrystalline+titania.">Vibrational spectroscopic study of the coordination of (2, 2'-bipyridyl-4, 4'-dicarboxylic acid) ruthenium (II) complexes to the surface of nanocrystalline titania.</a> Langmuir. 14, 2744-2749 (1998).</li><li>Le&#243;n, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Vibrational Spectroscopy of Photosensitizer Dyes for Organic Solar Cells. , (2006).</li></ol>

Ab initio 시뮬레이션 기술은 수행하기에 비용이 많이 들기 때문에 훨씬 더 긴 기간에 시뮬레이션을 수행하려면 적어도 일부 DSC 시스템에 대한 경험적 포스필드를 사용해야 합니다. 이를 위해 MD에 대한 경험적, 고전적 시뮬레이션 포스필드를 사용하여 용해된인터페이스인 [bmim]+[NTf2]의 동등한 원자모델이 만들어졌습니다. 아나타제는 마쓰이 아카오기(MA) 포스필드를 사용하여 모델?...

염료 감응 형 태양 전지 (DSC)에서 반도체의 광학 밴드 갭은 빛 흡수 또는 과민성 염료에 의해 브리지됩니다. DSC는 지속적인 재충전이 필요합니다: 따라서, 레독스 전해질은 이러한 지속적인 전하 공급을 촉진하는 데 필수적입니다(일반적으로 유기 용매에서I-/I3-의형태로). 이것은 감작 염료에서 전해질로 의 구멍을 용이하게하고, 주입 된 광 흥분 전자가 외부 회로로 통과하는 금속 산화물 기판으로 들어가고 결국 음극1에서재조합이 일어난다. 다양한 실제 응용 분야에 대한 DSC의 긍정적인 전망을 뒷받침하는 중요한 측면은 순도가 높은 원료를 필요로하지 않고 간단한 제조에서 비롯됩니다. 이는 실리콘 기반 태양광에 필요한 높은 자본 비용과 초순도와 극명한 대조를 이룹니다. 어쨌든 변동성이 낮은 실온 이온 성 액체(RTILs)로 덜 안정적인 전해질을 교환하여 DSC의 작업 수명 기간을 크게 개선할 수 있다는 전망은 상당한 약속을 보여줍니다. RTILs의 고체와 같은 물리적 특성은 액체와 같은 전기적 특성(예: 낮은 독성, 가연성 및휘발성)과 결합되어 DSC 응용 분야에서 사용하기에 다소 우수한 후보 전해질을 구성합니다.
DSC의 RTILs에 대한 이러한 전망을 감안할 때, 최근 몇 년 동안 DSC-프로토타입 N719-크로모포어/티타니아 인터페이스를 RTILs와 연구하는 데 상당한 활동이 있었다는 것은 놀라운 일이 아닙니다. 특히, 이러한 시스템에 대한 중요한 작업은염료 2,5,전자 구멍 역학 및 전달3의기계적 단계, 그리고 물론, 이러한 공정에 대한 티타니아 기질의 나노 스케일 의 효과, 및 기타,4,염료의전하 보충 역학을 포함하는 물리 화학 적 과정의 광범위한 제품군을 고려 2,3,4,5수행되었다.
이제 DFT 기반 분자 시뮬레이션, 특히 AIMD의 인상적인 발전을 염두에 두고 있습니다.6, 재료 과학, 특히 DSC에 매우 유용한 프로토 타입 설계 도구로7,8,9,10,11최적 기능 선택에 대한 비판적 평가가 매우 중요하고8,9, AIMD 기술은 DSC-반도체 표면에서 염료 구조, 흡착 모드 및 진동 특성에 대한 다소 중요한 분산 및 명시적 RTIL 용해 효과를 면밀히 조사하는 데 매우 유용하다는 것이 입증되었습니다. 특히 AIMD의 채택은 밴드 갭과 같은 중요한 전자 적 특성의 합리적, 반정적 캡처 및 예측뿐만 아니라 구조적 결합을 달성하는 데 성공했습니다.13및 진동 스펙트럼14심판에서. 도 12-14, AIMD 시뮬레이션은 (101) 아나타제-티타니아 표면에 결합된 광 활성 N719-염색체 염료에 광범위하게 수행되었으며, [bmim] 둘 다 의 존재 시 전자적 특성과 구조적 특성을 모두 평가하였다.+[NTf2]-12,13및 [bmim]+[I]-14RTIL, [bmim]의 경우 진동 스펙트럼 이외에+[I]-14. 특히 반도체 표면의 강성은15, 고유의 비교 사진 활동 외에도 표면이 AIMD 시뮬레이션 내에서 약간 변경되어 (101) 아나타즈 인터페이스가 됩니다.12,13,14적절한 선택입니다. 참조 12에서 알 수 있듯이, 양이온과 표면 사이의 평균 거리는 약 0.5 Å, 양이온과 음이온 사이의 평균 분리는 0.6 Å 감소했으며, 염료 주위의 첫 번째 층에서 RTILs의 눈에 띄는 변화는 양이온이 에버에 있었습니다. 나이 1.5 염료의 중심에서 더 나아가, RTIL 용질화 시스템에서 명시적 분산 상호 작용에 의해 직접적으로 발생했다. 흡착된 N719 염료의 구성의 비물리적 꼬임은 또한 진공에서 명시적 분산 효과의 도입의 결과였다. 13에서, 명시적 RTIL 용해 및 기능 선택의 이러한 구조적 영향이 DSSC의 거동에 영향을 미치는지 여부에 대한 분석이 수행되었으며, 이는 명시적 용해 및 분산처리가 모두 매우 중요하다는 결론을 내렸다. Ref. 14에서 다른 그룹의 고품질 실험 진동 스펙트럼 데이터를 사용하여 특정 효과는 명시적 [bmim] 모두에 체계적으로 벤치마킹되었습니다.+[I]-심판에 설립 된 분산의 용구 및 정확한 처리. 12 및 13 현저한 스펙트럼 모드 기능의 재생에; 이것은 명시적 용매에서 촉매의 AIMD 모델링의 경우 구조적 및 동적 특성 모두에 대한 초기 연구 결과를 에코, 분산 상호 작용의 정확한 치료와 함께, 명시적 용해가 중요하다는 결론을 주도16. 실제로 Mosconi 등은 DSC 시뮬레이션의 DFT 처리에 대한 명시적 해결 효과에 대한 인상적인 평가를 수행했습니다.17. 바어스 외.18TD-DFT 수준에서 관련 스펙트럼과 함께 염료에 대한 실험 흡수 스펙트럼을 연구; 이러한 TD-DFT 스펙트럼은 실험적 대응과 의한 계산된 전환측면에서 매우 잘 동의했습니다. 또한, 피롤리딘(PYR) 유도체의 흡수 스펙트럼을 Preat 외에 의해 여러 용매에서 연구하였다.19염료의 기하학적 및 전자 적 구조에 대한 중요한 통찰력을 제공하고, PYR 기반 DSSC의 특성을 최적화하는 데 도움이 되는 적절한 구조적 수정을 통해 시뮬레이션 주도/합리화 '분자 설계'의 정신을 제공합니다.
DFT와 AIMD모두의 중요한 기여를 DSC의 특성과 기능을 정확하게 모델링하는 데, 여기에는 구조적, 전자적, 진동적 관점에서 분산 상호 작용의 명시적 해결 및 적절한 처리와 같은 중요한 기술적 문제를 포함하여7,8,9,10,11,12,13, 14, 현재 작업 - 초점은 [bmi] + [NTf2]에서 아나타제 (101)에 흡착 된 N719 염료를 복용, 이러한 프로토 타입 DSC 시스템의 구조적 및 진동 특성의 apposite 및합리적인 예측을 해결하기 위해 얼마나 잘 경험적 잠재적 인 접근 방식을 조정할 수 있는지에 대한 실용적인 질문으로 전환- RTIL의 경우. 이는 DSC 시뮬레이션7및 금속 산화물 표면을 보다 광범위하게 다룰 수 있는 포스필드 기반 분자 시뮬레이션 활동 및 방법론 기계의 큰 코퍼스뿐만 아니라, 놀랍도록 감소된 계산 비용 vis-à-vis DFT 기반 접근 방식, 그리고 바이어스 샘플링 접근법에 대한 매우 효율적인 결합의 가능성과 함께 보다 효율적으로 위상 을 포착하기 위한 바이어스 샘플링 접근법의 가능성과 함께 매우 중요합니다. 주변 온도에서 고체와 같은 물리적 특성에 의해 지배됩니다. 따라서, DFT와 AIMD모두에 의해 통보된 포스필드 접근법을 측정하고 최적화하는 이 열린 질문과 진동 스펙트럼14에대한 실험 데이터를 통해 우리는 N719 염료의 원자속도 자기상관(VACF)의 질량 가중 푸리에 변환을 사용하여 MD의 진동 스펙트럼 예측에서 경험적 잠재적 성능을 평가하는 시급한 과제로 전환합니다. 한 가지 주요 관심사는 RTIL의 다른 부분 전하 파라미터화가 진동 스펙트럼 예측에 어떤 영향을 미칠 수 있는지이며, 특히 이 점에 주의를 기울였으며, 실험 및 AIMD20에비해 최적의 스펙트럼 모드 예측을 위한 포스필드를 조정하는 더 넓은 작업이 주어졌습니다.

<table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always">
	<tbody>
		<tr>
			<td>This was a molecular simulation, so no experimental equipment was used.</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>The name of the software was DL-POLY (the &#39;Classic&#39; version of which is available under GnuPublic Licence, via sourceforge)</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

vibrational spectra of a n719-chromophore/titania interface from empirical-potential molecular-dynamics simulation, solvated by a room temperature ionic liquid

빛 흡수 염료와 접촉하는 광활성 금속 산화물 표면의 진동 스펙트럼 및 기타 구조적, 에너지및 스펙트럼 특성에 대한 정확한 분자 시뮬레이션 예측은 물리적 화학에서 지속적인 가시적이고 어려운 과제입니다. 이를 염두에 두고, 널리 연구된 실온 이온에 의해 용해된 잘 대표적이고 프로토타입화된 염료 감응형 태양전지(DSC)에 최적화된 경험적 잠재력을 사용하여 분자 역학(MD) 시뮬레이션을 수행했습니다. [bmim]+[NTf2]- RTIL은 101 아나타제 티타니아에 흡착된 N719 감작 염료를 용용하는 것으로 가장하여 액체(RTIL)를. 이 과정에서 RTIL을 전해 구멍 수용자로서 사용하여 N719 염료의 동적 및 진동 특성을 조절하고 MD의 질량 가중 속도 자기 상관 함수의 Fourier 변환을 통해 DSC 광 활성 인터페이스의 스펙트럼을 추정하는 방법에 대한 중요한 통찰력을 얻었습니다. 획득한 진동 스펙트럼을 실험 스펙트럼과 비교하였고 ab initio 분자 역학(AIMD)으로부터 샘플링한 스펙트럼; 특히 MD에서 생성된 다양한 경험적 전위 스펙트럼은 이온성 액체의 부분 전하 파라미터화가 진동 스펙트럼 예측에 미치는 영향에 대한 통찰력을 제공합니다. 어쨌든 경험적 힘 필드 모델의 신중한 피팅은 AIMD및 실험에 의해 검증될 때 DSC 진동 특성을 처리하는 데 효과적인 도구로 나타났습니다.

바인딩 모티프의 구조적 특성 4개의 상이한 부분 전하 세트에 대한 대표바인딩 모티프는 MD의 15ps 이후의 도 2에도시되어 있다. 도 2에서,(상술한) 문헌 유래 전하에 대해, 표면 양성자들과의 눈에 띄는 수소 결합 상호작용이 있음을 알 수 있다. 궤적의 주의 깊은 분석으로부터, 수소 결합은 대부분 표?...

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Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

염료 감작 태양 전지는 RTILs에 의해 용해되었다; 최적화된 경험적 전위를 사용하여 분자 역학 시뮬레이션을 사용하여 진동 특성을 계산했습니다. 얻어진 진동 스펙트럼은 실험 및 ab initio 분자 역학과 비교하였다; 다양한 경험적 전위 스펙트럼은 이온 성 액체의 부분 전하 파라미터화가 진동 스펙트럼 예측에 미치는 영향을 보여줍니다.

실온 이온 액체에 의해 용해된 경험적 전위 분자 역학 시뮬레이션의 N719-크로모포어/티타니아 인터페이스의 진동 스펙트럼

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

이 프로토콜은 프로토타입 염료 민감성 태양 전지 시스템의 구조적 및 진동 특성의 구조적 및 진동 특성을 얼마나 잘 예측할 수 있는지 를 다룹니다. 이는 다양한 샘플링 접근 방식의 가능성과 함께 컴퓨팅 비용 접근 이 엄청나게 감소했기 때문에 중요합니다. 분자 동적 시뮬레이션을 수행하려면 DL_POLY 시뮬레이션 소프트웨어 파일을 열고 로페즈의 검증된 힘 필드를 사용합니다.경험적 잠재력을 통해 실온 이온 액체 구성을 완화합니다. 그런 다음 이완 과정에서 티타니아의 기동성 등 마쓰이-아카오기 포스 필드를 사용하여 아나타제 모델링을 합니다. 0.0001의 컨쥬게이트 그라데이션 최소화 상대 종단 그라데이션으로 형상 최적화를 수행하려면 NVT 앙상블에서 300 Kelvin에서 1펨토초 시간 정지로 필드 파일에 최적화를 지정합니다.터미널에서 DL_POLY 실행하려면 DL_POLY 입력합니다. 제어 파일 X.In NVT에 대한 노즈 후버를 지정하고 펨토초마다 위치 속도 궤적을 인쇄하도록 선택합니다. 아나타제 표면의 경우 실온 이온 액체에 투사되는 x 및 y 실험실 축을 따라 21 개의 앙스트롬의 x 축과 21 개의 angstroms의 y 축이있는 병렬 표면 쌍을 따라 주기적이게되도록하십시오.명시적 용매를 가진 염료 감감각 태양 전지 시스템이 827 원자로 구성되어 있는지 확인하십시오. 바쿠올 케이스의 경우 시스템에 347 개의 원자가 있어야합니다. 레나드 존스 매개 변수에 대한 필드 파일에서, 규칙을 결합 Lorentz-Berthelot을 적용하고 레나드 존스 반리의 산술 평균과 레나드 존스의 기하학적 평균을 입력 잘 깊은 필드 파일의 하단 섹션에서 현장 파일의 경험적 힘 필드에 대한 비 결합 상호 작용 탭.장거리 정전기를 처리하려면 10개의 협스트롬의 비보딩 컷오프 길이를 사용하여 Ewald 방법을 적용하고 제어 파일에 Ewald 메서드에 대한 실제 공간 붕괴 매개변수를 비보딩 컷오프 길이당 약 3.14로 설정합니다. 그런 다음 Ewald 웨이브 벡터 수를 선택하여 Ewald 평가에서 상대적 허용 오차를 제어 파일 내의 음수 다섯 째로 10배까지 보장합니다. 출력의 시스템 압력이 몇 퍼센트 이내로 수렴될 때까지 CONCON 파일의 이름이 위로 변경된 일련의 잠재적 에너지 평가를 수행하여 결합되지 않은 차단 길이를 선택합니다.기록 파일에서 파이썬 분비 속도를 별도로 사용합니다. 각 단계에서 개별 x, y 및 z 속도를 추출하는 단말에서 py. 속도 자동 상관 관계 함수를 계산하려면 vacf151005를 사용합니다.classical_dye_autocore 입력합니다. 터미널에 sh. 속도 자동 상관 관계 함수는 모든 규음에 대해 계산됩니다.분자 역학에서 스펙트럼을 계산하려면 염료의 원자 속도 자동 상관 기능의 질량 가중 포리에 변환을 사용하여 Python MWPS를 사용합니다. run_all_4 입력합니다. 터미널에 sh.질량 가중 전력 스펙트럼은 계산됩니다. 상온 이온 액체의 부분 변경 세트를 평가하여 제국의 잠재적 기재 분자 동적 시뮬레이션을 통해 서로 에 대한 준비 비교를 위해, 문헌 충전테이블을 준비하고 이 테이블을 DL-POLY의 필드 파일 형식으로 입력합니다. Mulliken 실온 이온 액체 충전을 계산하려면, ab-initio 분자 역학 궤적의 4개 점 이상 평균, 문헌 충전의 테이블을 다시 정규화하고 준비하고 DL-POLY에 대한 필드 파일 형식으로 테이블을 입력합니다.EHT 분석을 수행하기 위해, 분자 작동 환경 소프트웨어 패키지에 구현된 바와 같이 ab-initio 분자 역학 궤적의 4개 이상의 평균. 문헌 요금의 테이블을 다시 정규화하고 준비하고 DL-POLY에 대한 필드 파일 형식으로 필드를 입력합니다. 여기서, 분자 역학의 15 picoseconds 후에 4개의 상이한 부분 전하 세트의 대표적인 결합 모티브가 도시된다.입증된 바와 같이 문헌 유래 전하의 경우, 표면 양성자와의 눈에 띄는 수소 결합 상호작용을 관찰할 수 있다. 그러나, 3개의 ab-initio 분자 역학 유래 전하 세트는 표면 양성자와의 이러한 강력한 쿨롬빅 상호작용을 특징으로 하지 않는다. 실제로, 문헌에서 의 부분 전하의 작은 크기는 ab-initio 분자 역학으로부터 다양한 방법으로 샘플링된 것과 비교하여 더 큰 크기의 부분 실온 이온 액상 전하와 관련하여 전하 차폐의 정도가 적어집니다.흥미롭게도, Mulliken 파생 전하 세트는 아나타제 표면에 브리징 산소 원자와 눈에 띄는 수소 결합을 갖는 염료의 특정 지속적인 꼬임을 보여줍니다. ab-initio 분자 역학에서 더 나은 품질 충전 은 그림-D3 분산을 특징으로 하는 PEV 기반의 태어난 오펜하이머 분자 역학과 일치하는 보다 현실적인 N719 결합 모티브로 이어집니다. 질량 가중 ab-initio 분자 역학 속도 자동 상관 기능 스펙트럼 결과는 300 ~ 400센티미터 영역에서 분광 피크의 클러스터를 나타낸다.고전 스펙트럼에 존재하는 주요 봉우리는 문학 파생 요금의 경우 600 및 800 센티미터, Mulliken 요금의 경우 525 및 800 센티미터, EHT 요금의 경우 675, 810 및 900 센티미터, Hirshfeld 충전 세트의 경우 650, 800 및 900 센티미터입니다. 모든 방향에서 티타니아의 형상의 초기 구조를 확인하십시오. 최적화를 위해, 힘 필드는 분자 역학에 대해 예측된 바와 같이 진동 스펙트럼에서 경험적 전위를 평가하는 데 사용될 수 있다.ab-initio 분자 역학은 효과적이고 유망한 전략입니다. 분자 역학의 사용은 또한 시뮬레이션에 중요 할 가능성이 다이 감화 태양 전지 프로토 타입을 가능하게

Research

JoVE Journal

Chemistry

Untargeted Metabolomics from Biological Sources Using Ultraperformance Liquid Chromatography-High Resolution Mass Spectrometry (UPLC-HRMS)

Untargeted Metabolomics from Biological Sources Using Ultraperformance Liquid Chromatography-High Resolution Mass Spectrometry UPLC-HRMS

Ultraperformance 액체 크로마토 그래피 고해상도 질량 분석 (UPLC-HRMS)를 사용하여 생물 소스에서 타겟이 불분명 한 대사

Here we present a workflow to analyze the metabolic profiles for biological samples of interest including; cells, serum, or tissue. The sample is first ...

연구

화학

Isolation and Preparation of Bacterial Cell Walls for Compositional Analysis by Ultra Performance Liquid Chromatography

초성능 액체 크로마토그래피에 의한 조성 분석을 위한 세균세포벽의 격리 및 준비

The bacterial cell wall is critical for the determination of cell shape during growth and division, and maintains the mechanical integrity of cells in the ...

Highly Stereoselective Synthesis of 1,6-Ketoesters Mediated by Ionic Liquids: A Three-component Reaction Enabling Rapid Access to a New Class of Low Molecular Weight Gelators

이온 성 액체에 의해 매개 1,6- Ketoesters의 높은 입체 선택적 합성 : 저 분자량 젤 레이터의 새로운 클래스에 빠른 액세스를 가능하게하는 3 요소 반응

In organic chemistry ionic liquids (ILs) have emerged as safe and recyclable reaction solvents. In the presence of a base ILs can be deprotonated to form ...

Preparation of Carbon Nanosheets at Room Temperature

실내 온도에서 탄소 나노 시트의 제조

Amphiphilic molecules equipped with a reactive, carbon-rich "oligoyne" segment consisting of conjugated carbon-carbon triple bonds self-assemble into ...

Synthesis and Exfoliation of Discotic Zirconium Phosphates to Obtain Colloidal Liquid Crystals

합성 및 디스코 틱 지르코늄 인산염의 각질 제거는 콜로이드 액체 크리스탈을 구하는

Due to their abundance in natural clay and potential applications in advanced materials, discotic nanoparticles are of interest to scientists and ...

Temperature-programmed Deoxygenation of Acetic Acid on Molybdenum Carbide Catalysts

몰리브덴 초경 촉매에 초산의 온도 프로그램 탈산 소화

Temperature programmed reaction (TPRxn) is a simple yet powerful tool for screening solid catalyst performance at a variety of conditions. A TPRxn system ...

From Molecules to Materials: Engineering New Ionic Liquid Crystals Through Halogen Bonding

분자 재료를에서: 할로겐 결합을 통해 새로운 이오니아 액체 크리스탈 엔지니어링

Herein, we demonstrate that a bottom-up approach, based on halogen bonding (XB), can be successfully applied for the design of a new type of ionic liquid ...

Total Internal Reflection Absorption Spectroscopy (TIRAS) for the Detection of Solvated Electrons at a Plasma-liquid Interface

Total Internal Reflection Absorption Spectroscopy TIRAS for the Detection of Solvated Electrons at a Plasma-liquid Interface

총 내부 반사 흡수 분광학 (TIRAS) 플라즈마 액체 인터페이스에서 Solvated 전자의 탐지

The total internal reflection absorption spectroscopy (TIRAS) method presented in this article uses an inexpensive diode laser to detect solvated ...

Microfluidic Preparation of Liquid Crystalline Elastomer Actuators

액체 결정 탄성 액츄에이터의 미세 준비

This paper focuses on the microfluidic process (and its parameters) to prepare actuating particles from liquid crystalline elastomers. The preparation ...

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

조밀도 기능적인 이론 및 분자 역학 포스 필드를 사용 하 여 이기종 물/금속 촉매 인터페이스의 multiscale 샘플링

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...