Name: vibrational spectra of a n719-chromophore/titania interface from empirical-potential molecular-dynamics simulation, solvated by a room temperature ionic liquid
Uploaded: 2020-01-25T12:00:00
Description: Watch this Scientific Journal Video about Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liqui

Yazarlar yararlı tartışmalar ve Bilim Vakfı İrlanda (SFI) Yüksek Performanslı Bilgi işlem kaynaklarının sağlanması için Prof David Coker teşekkür ederiz. Bu araştırma, SFI-NSFC ikili finansman programı (hibe numarası SFI/17/NSFC/5229) ve Avrupa Bölgesel Kalkınma Fonu tarafından ortaklaşa finanse edilen Üçüncü Düzey Kurumlararaştırma Programı (PRTLI) Döngüsü 5 tarafından desteklenmiştir.

1. DL_POLY kullanarak MD Simülasyonu Gerçekleştirme
<ol><li>N719-boyanın DSC-boya ilk yapısını bir anataz-titania (101) yüzeyine adsorbe edin [ bmim]+[NTf2]- önceki çalışmadan alınan12,13. VESTA yazılımını kullanarak gerekli yapıyı çizin.</li>
	<li>N719 cis-di(tiyosiyanato)-bis (2,2'-bipyridl-4-karboksilik asit)-rutenyum (II)-sensitize boya hiçbir karşı tonları ile seçin ve genel sistem şarj tarafsızlığı sağlamak için ...

<ol>
	<li>Ohno, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Electrochemical aspects of ionic liquids. , (2011).</li><li>Tefashe, U. M., Nonomura, K., Vlachopoulos, N., Hagfeldt, A., Wittstock, G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+Cation+on+Dye+Regeneration+Kinetics+of+N719-Sensitized+TiO2+Films+in+Acetonitrile-Based+and+Ionic-Liquid-Based+Electrolytes+Investigated+by+Scanning+Electrochemical+Microscopy.">Effect of Cation on Dye Regeneration Kinetics of N719-Sensitized TiO2 Films in Acetonitrile-Based and Ionic-Liquid-Based Electrolytes Investigated by Scanning Electrochemical Microscopy.</a> Journal of Physical Chemistry C. 116, 4316-4323 (2012).</li><li>Hardin, B. E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Energy+and+Hole+Transfer+between+Dyes+Attached+to+Titania+in+Cosensitized+Dye-Sensitized+Solar+Cells.">Energy and Hole Transfer between Dyes Attached to Titania in Cosensitized Dye-Sensitized Solar Cells.</a> Journal of American Chemical Society. 133, 10662-10667 (2011).</li><li>Bai, Y., Mora-Ser&#243;, I., De Angelis, F., Bisquert, J., Wang, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Titanium+Dioxide+Nanomaterials+for+Photovoltaic+Applications.">Titanium Dioxide Nanomaterials for Photovoltaic Applications.</a> Chimerical Reviews. 114, 10095-10130 (2014).</li><li>Teuscher, J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Kinetics+of+the+Regeneration+by+Iodide+of+Dye+Sensitizers+Adsorbed+on+Mesoporous+Titania.">Kinetics of the Regeneration by Iodide of Dye Sensitizers Adsorbed on Mesoporous Titania.</a> Journal of Physical Chemistry C. 118, 17108-17115 (2014).</li><li>Long, R., English, N. J., Prezhdo, O. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Minimizing+Electron-Hole+Recombination+on+TiO2+Sensitized+with+PbSe+Quantum+Dots:+Time-Domain+Ab+initio+Analysis.">Minimizing Electron-Hole Recombination on TiO2 Sensitized with PbSe Quantum Dots: Time-Domain Ab initio Analysis.</a> Journal of Physical Chemistry Letters. 5, 2941-2946 (2014).</li><li>Agrawal, S., English, N. J., Thampi, K. R., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Perspectives+on+quantum-based+molecular+simulation+of+excited-state+properties+of+organic+dye+molecules+in+dye-sensitised+solar+cells.">Perspectives on quantum-based molecular simulation of excited-state properties of organic dye molecules in dye-sensitised solar cells.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 14, 12044-12056 (2012).</li><li>Agrawal, S., Dev, P., English, N. J., Thampi, K. R., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+TD-DFT+study+of+the+effects+of+structural+variations+on+the+photochemistry+of+polyene+dyes.">A TD-DFT study of the effects of structural variations on the photochemistry of polyene dyes.</a> Chemical Science. 3, 416-424 (2012).</li><li>Dev, P., Agrawal, S., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Functional+Assessment+for+Predicting+Charge-Transfer+Excitations+of+Dyes+in+Complexed+State:+A+Study+of+Triphenylamine-Donor+Dyes+on+Titania+for+Dye-Sensitized+Solar+Cells.">Functional Assessment for Predicting Charge-Transfer Excitations of Dyes in Complexed State: A Study of Triphenylamine-Donor Dyes on Titania for Dye-Sensitized Solar Cells.</a> Journal of Physical Chemistry A. 117, 2114-2124 (2012).</li><li>Lyons, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Silicon-bridged+triphenylamine-based+organic+dyes+for+efficient+dyesensitised+solar+cells.">Silicon-bridged triphenylamine-based organic dyes for efficient dyesensitised solar cells.</a> Solar Energy. 160, 64-75 (2018).</li><li>Lyons, C., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Organic+Dyes+Containing+Coplanar+Dihexyl-Substituted+Dithienosilole+Groups+for+Efficient+Dye-Sensitised+Solar+Cells.">Organic Dyes Containing Coplanar Dihexyl-Substituted Dithienosilole Groups for Efficient Dye-Sensitised Solar Cells.</a> International Journal of Photo-Energy. , 7594869 (2017).</li><li>Byrne, A., English, N. J., Schwingenschlogl, U., Coker, D. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Dispersion+and+Solvation+Effects+on+the+Structure+and+Dynamics+of+N719+Adsorbed+to+Anatase-Titania+Surfaces+in+Room-Temperature+Ionic+Liquids:+An+ab+initio+Molecular+Simulation+Study.">Dispersion and Solvation Effects on the Structure and Dynamics of N719 Adsorbed to Anatase-Titania Surfaces in Room-Temperature Ionic Liquids: An ab initio Molecular Simulation Study.</a> Journal of Physical Chemistry C. 120, 21-30 (2016).</li><li>Byrne, A., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+systematic+study+via+ab+initio+MD+of+the+effect+solvation+by+room+temperature+ionic+liquid+has+on+the+structure+of+a+chromophore-titania+interface.">A systematic study via ab initio MD of the effect solvation by room temperature ionic liquid has on the structure of a chromophore-titania interface.</a> Computational Materials Science. 141, 193-206 (2018).</li><li>Krishnan, Y., Byrne, A., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Vibrational+Study+of+Iodide-Based+Room-Temperature+Ionic-Liquid+Effects+on+Candidate+N719-Chromophore/Titania+Interfaces+for+Dye-Sensitised+Solar-Cell+Applications+from+Ab+initio+Based+Molecular-Dynamics+Simulation.">Vibrational Study of Iodide-Based Room-Temperature Ionic-Liquid Effects on Candidate N719-Chromophore/Titania Interfaces for Dye-Sensitised Solar-Cell Applications from Ab initio Based Molecular-Dynamics Simulation.</a> Energies. 11, 2570 (2018).</li><li>Hengerer, R., Bolliger, B., Erbudak, M., Gr&#228;atzel, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Structure+and+stability+of+the+anatase+TiO2+(101)+and+(001)+surfaces.">Structure and stability of the anatase TiO2 (101) and (001) surfaces.</a> Surface Science. 460, 162-169 (2000).</li><li>Bandaru, S., English, N. J., MacElroy, J. M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Implicit+and+explicit+solvent+models+for+modeling+a+bifunctional+arene+ruthenium+hydrogen-storage+catalyst:+a+classical+and+ab+initio+molecular+simulation+study.">Implicit and explicit solvent models for modeling a bifunctional arene ruthenium hydrogen-storage catalyst: a classical and ab initio molecular simulation study.</a> Journal of Computational Chemistry. 35, 683-691 (2014).</li><li>Mosconi, E., Selloni, A., De Angelis, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Solvent+effects+on+the+adsorption+geometry+and+electronic+structure+of+dye-sensitized+TiO2:+a+first-principles+investigation.">Solvent effects on the adsorption geometry and electronic structure of dye-sensitized TiO2: a first-principles investigation.</a> Journal of Physical Chemistry C. 116, 5932-5940 (2012).</li><li>Bahers, T. L., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Modeling+Dye-Sensitized+Solar+Cells:+From+Theory+to+Experiment.">Modeling Dye-Sensitized Solar Cells: From Theory to Experiment.</a> Journal of Physical Chemistry Letter. 4, 1044-1050 (2013).</li><li>Preat, J., Michaux, C., Andr&#233;, J., Perp&#232;te, E. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pyrrolidine-Based+Dye-Sensitized+Solar+Cells:+A+Time-Dependent+Density+Functional+Theory+Investigation+of+the+Excited+State+Electronic+Properties.">Pyrrolidine-Based Dye-Sensitized Solar Cells: A Time-Dependent Density Functional Theory Investigation of the Excited State Electronic Properties.</a> International Journal of Quantum Chemistry. 112, 2072-2084 (2012).</li><li>Byrne, A., Krishnan, Y., English, N. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ab+initio+Molecular-Dynamics+Studies+of+the+Effect+of+Solvation+by+Room-Temperature+Ionic+Liquids+on+the+Vibrational+Properties+of+a+N719-chromophore/Titania+Interface.">Ab initio Molecular-Dynamics Studies of the Effect of Solvation by Room-Temperature Ionic Liquids on the Vibrational Properties of a N719-chromophore/Titania Interface.</a> Journal of Physical Chemistry C. 122, 26464-26471 (2018).</li><li>De Angelis, F., Fantacci, S., Selloni, A., Nazeeruddin, M. K., Gr&#228;tzel, M. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=First-principles+modeling+of+the+adsorption+geometry+and+electronic+structure+of+Ru+(II)+dyes+on+extended+TiO2+substrates+for+dye-sensitized+solar+cell+applications.">First-principles modeling of the adsorption geometry and electronic structure of Ru (II) dyes on extended TiO2 substrates for dye-sensitized solar cell applications.</a> Journal of Physical Chemistry C. 114, 6054-6061 (2010).</li><li>Schiffmann, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Protonation-dependent+binding+of+ruthenium+bipyridyl+complexes+to+the+anatase+surface.">Protonation-dependent binding of ruthenium bipyridyl complexes to the anatase surface.</a> Journal of Physical Chemistry C. 114, 8398-8404 (2010).</li><li>Canongia Lopes, J. N., Deschamps, J., Padua, A. A. H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Modeling+Ionic+Liquids+Using+a+Systematic+All-Atom+Force+Field.">Modeling Ionic Liquids Using a Systematic All-Atom Force Field.</a> Journal of Physical Chemistry B. 108, 2038-2047 (2004).</li><li>Hoover, W. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Canonical+dynamics:+equilibrium+phase-space+distributions.">Canonical dynamics: equilibrium phase-space distributions.</a> Physical Reviews A. 31, 1695 (1985).</li><li>Allen, M. P., Tildesley, D. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Computer Simulation of Liquids. , (2017).</li><li>Jorgensen, W. L., Maxwell, D. S., Tirado-Rives, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Development+and+Testing+of+the+OPLS+All-Atom+Force+Field+on+Conformational+Energetics+and+Properties+of+Organic+Liquids.">Development and Testing of the OPLS All-Atom Force Field on Conformational Energetics and Properties of Organic Liquids.</a> Journal of American Chemical Society. 118 (45), 11225-11236 (1996).</li><li>Matsui, M., Akaogi, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Molecular+Dynamics+Simulation+of+the+Structural+and+Physical+Properties+of+the+Four+Polymorphs+of+TiO2.">Molecular Dynamics Simulation of the Structural and Physical Properties of the Four Polymorphs of TiO2.</a> Molecular Simulation. 6, 239-244 (1991).</li><li>Todorov, I. T., Smith, W., Trachenko, K., Dove, M. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=DL_POLY_3:+new+dimensions+in+molecular+dynamics+simulations+via+massive+parallelism.">DL_POLY_3: new dimensions in molecular dynamics simulations via massive parallelism.</a> Journal of Materials Chemistry. 16, 1911-1918 (2006).</li><li>English, N. J., Lauricella, M., Meloni, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Massively+parallel+molecular+dynamics+simulation+of+formation+of+clathrate-hydrate+precursors+at+planer+water-methane+interfaces:+insights+into+heterogeneous+nucleation.">Massively parallel molecular dynamics simulation of formation of clathrate-hydrate precursors at planer water-methane interfaces: insights into heterogeneous nucleation.</a> Journal of Chemical Physics. 140, 204714 (2014).</li><li>Thomas, M., Brehm, M., Fligg, R., V&#246;hringer, P., Kirchner, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Computing+vibrational+spectra+from+ab+initio+molecular+dynamics.">Computing vibrational spectra from ab initio molecular dynamics.</a> Physical Chemistry Chemical Physics. 15, 6608-6622 (2013).</li><li>Mancini, J. S., Bowman, J. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=On+the+ab+initio+calculation+of+anharmonic+vibrational+frequencies:+Local-monomer+theory+and+application+to+HCl+clusters.">On the ab initio calculation of anharmonic vibrational frequencies: Local-monomer theory and application to HCl clusters.</a> Journal of Chemical Physics. 139, 164115 (2013).</li><li>Jaeqx, S., Oomens, J., Cimas, A., Gaigeot, M. P., Rijs, A. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Gas-Phase+Peptide+Structures+Unraveled+by+Far-IR+Spectroscopy:+Combining+IR-UV+Ion-Dip+Experiments+with+Born-Oppenheimer+Molecular+Dynamics+Simulations.">Gas-Phase Peptide Structures Unraveled by Far-IR Spectroscopy: Combining IR-UV Ion-Dip Experiments with Born-Oppenheimer Molecular Dynamics Simulations.</a> Angewandte Chemie International Edition. 126, 3737-3740 (2014).</li><li>Hoffmann, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=An+Extended+H&#252;ckel+Theory.+I.+Hydrocarbons.">An Extended H&#252;ckel Theory. I. Hydrocarbons.</a> Journal of Chemical Physics. 39, 1397-1412 (1963).</li><li>Chemical Computing Group. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Molecular Operating Environment software. , (2019).</li><li>Finnie, K. S., Bartlett, J. R., Woolfrey, J. L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Vibrational+spectroscopic+study+of+the+coordination+of+(2,+2'-bipyridyl-4,+4'-dicarboxylic+acid)+ruthenium+(II)+complexes+to+the+surface+of+nanocrystalline+titania.">Vibrational spectroscopic study of the coordination of (2, 2'-bipyridyl-4, 4'-dicarboxylic acid) ruthenium (II) complexes to the surface of nanocrystalline titania.</a> Langmuir. 14, 2744-2749 (1998).</li><li>Le&#243;n, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Vibrational Spectroscopy of Photosensitizer Dyes for Organic Solar Cells. , (2006).</li></ol>

Ab initio simülasyon teknikleri gerçekleştirmek için pahalı ve bu nedenle çok daha uzun zaman ölçeklerinde simülasyon gerçekleştirmek için en azından bazı DSC sistemi için ampirik forcefields kullanımını gerektirir. Bu amaçla, MD için ampirik, klasik simülasyon kuvvet alanı kullanılarak [bmim]+[NTf2]- solvated arabiriminden eşdeğer bir atomistik model oluşturuldu. Anataz Matsui-Akaogi (MA) forcefield kullanılarak modellenmiştir, boya yapısı Ise OPLS parametreleri kullan...

Boya duyarlı güneş pillerinde (DSCs), yarı iletkenlerin optik bant boşluğu Bir ışık emici tarafından köprü, ya da duyarlılaştırıcı, boya. DSC'ler sürekli şarj gerektirir: bu nedenle, bir redoks elektroliti bu sabit yük tedarikini teşvik etmek için gereklidir (genellikle organik bir çözücüde I-/I3-şeklinde). Bu elektrolit duyarlı boya deliklerin geçişini kolaylaştırır, metal-oksit substrat içine enjekte foto-heyecanlı elektronlar ile bir dış devre için geçen, nihai rekombinasyon katot yer alan1. DSC'lerin çok çeşitli gerçek dünya uygulamaları için olumlu bakış açısını destekleyen önemli bir yönü, saflıkta yüksek hammaddelere ihtiyaç duymadan, basit üretimlerinden kaynaklanmaktadır; bu silikon bazlı fotovoltaik ler için gerekli yüksek sermaye maliyeti ve ultra saflık ile taban tabana zıttır. Her halükarda, düşük uçuculuğa sahip daha az kararlı elektrolitleri oda sıcaklığında iyonik sıvılarla (RTL' ler) değiştirerek DSC'lerin çalışma ömrü zaman ölçeklerini önemli ölçüde iyileştirme olasılığı önemli bir umut vaat eder. RTL'lerin katı benzeri fiziksel özellikleri, sıvı benzeri elektriksel özellikleri (düşük toksisite, yanılabilirlik ve uçuculuk gibi)1 bunlardc uygulamalarında kullanım için oldukça mükemmel aday elektrolitler oluşturur.
DSC'lerde RTL'ler için bu tür beklentiler göz önüne alındığında, son yıllarda, RTILs ile DSC-prototip N719-kromophore / titania arayüzleri çalışmada faaliyet önemli bir artış olmuştur pek şaşırtıcı değildir. Özellikle, bu tür sistemler üzerinde önemli çalışmalar yapılmıştır2,3,4,5, boyalar şarj-ikmal kinetiği de dahil olmak üzere fizik-kimyasal süreçlerin geniş bir paketi düşünün2,5,elektron-delik dinamikleri ve transfermekanistikadımları 3 , ve, tabii ki, bu üzerine titania yüzeylerin nanoölçekli doğa etkileri, ve diğer, süreçler4.
Şimdi, DFT tabanlı moleküler simülasyon, özellikle AIMD etkileyici gelişmeler akılda6, malzeme biliminde ve özellikle DSC'ler için son derece yararlı bir prototip tasarım aracı olarak7,8,9,10,11, optimal fonksiyonel seçilimin kritik değerlendirmesi hayati önem taşıyor8,9, AIMD teknikleri daha önce boya yapısı, adsorpsiyon modları ve DSC-semiiletken yüzeylerde titreşim özellikleri üzerinde oldukça önemli dağılım ve açık-RTIL solvation etkileri inceleyerek çok yararlı kanıtlamıştır. Özellikle AIMD'nin benimsenmesi, bant boşluğu gibi önemli elektronik özelliklerin makul, yarı nicel olarak ele geçirilmesi ve tahmin edilmesinde ve yapısal bağlamada bazı başarılara yol açmıştı.13ve titreşim spektrumları14Hakemlerde. 12-14, AIMD simülasyonları foto-aktif N719-kromofor boya (101) anataz-titania yüzeyine bağlı, hem elektronik özellikleri hem de yapısal özellikleri hem de [bmim] varlığında değerlendiren yoğun olarak yapıldı+[NTf2]-12,13ve [bmim]+[I]-14RTILs, [bmim] durumunda titreşim spektrumları ek olarak+[I]-14. Özellikle, yarı iletken yüzeyinin rijitliği15, doğal karşılaştırmalı fotoğraf aktivitesi dışında, (101) anataz arayüzleri yapar AIMD simülasyon, içinde biraz değiştirmek için yüzey açtı12,13,14uygun bir seçimdir. Ref. 12'nin gösterdiği gibi, katyonlar ve yüzey arasındaki ortalama mesafe yaklaşık 0,5 Å düştü, katyonlar ve anyonlar arasındaki ortalama ayrım 0,6 Å azaldı ve katyonun aver'de olduğu ilk katmandaki RTL'lerin gözle görülür şekilde değiştirilmesi boyanın merkezinden daha fazla yaş 1.5 Å, doğrudan RTIL-solvated sistemlerde açık dağılım etkileşimleri neden oldu. Adsorbed N719 boya yapılandırmasının fiziksel olmayan bükülme de vacuo açık dağılım etkilerinin bir sonucu ydu. Ref. 13'te, açık RTIL solvasyonu nun ve fonksiyonel seçilimin bu yapısal etkilerinin DSSC'lerin davranışını etkileyip etkilemediği konusunda analiz ler yapılmış ve dağılım da hem de açık solvasyonun çok önemli olduğu sonucuna varılmıştır. Ref. 14'te, diğer grupların yüksek kaliteli deneysel titreşim-spektral verileri ile, belirli etkiler sistematik olarak hem açık [bmim] üzerinde ölçüldü+[I]-reflerde kurulan dağılım ve dağılım doğru işleme. 12 & 13 belirgin spektral mod özelliklerinin çoğaltılması üzerine; bu açık solvasyon önemli olduğu sonucuna yol açtı, dağılım etkileşimleri doğru tedavi yanında, açık çözücü katalizörlerAIMD modelleme durumunda hem yapısal hem de dinamik özellikleri için önceki bulgular yankılanan16. Nitekim, Mosconi ve ark. ayrıca DSC simülasyonDFT tedavisi üzerinde açık-solvation etkileri etkileyici bir değerlendirme yaptık17. Bahers ve ark.18TD-DFT düzeyinde ilgili spektrumile birlikte boyalar için deneysel emilim spektrumları incelenmiştir; bu TD-DFT spektrumları deneysel muadilleri ile hesaplanmış geçişleri açısından çok iyi anlaştılar. Buna ek olarak, pirrolidin (PYR) türevlerinin emilim spektrumları Preat ve ark.19, boyaların geometrik ve elektronik yapıları hakkında önemli bilgiler sağlamak ve pir tabanlı DSSC'lerin özelliklerini optimize etmeye hizmet eden yeterli yapısal modifikasyonları ortadan kabsallandırmak - simülasyona dayalı/rasyonalize edilmiş 'moleküler tasarım' ruhu.
DSC'lerin özelliklerinin ve işlevinin doğru modelilmesine yönelik hem DFT hem de AIMD'nin önemli katkısını açıkça ortaya koyarak, yapısal, elektronik vetitreşimsel standpoints7,8,9,10,11,12,13,14, şimdi - açık solvation ve dağılım etkileşimlerinin uygun tedavi gibi önemli teknik konular da dahil olmak üzere - mevcut çalışma - odak ne kadar iyi ampirik-potansiyel yaklaşımlar apposite ve bu tür prototip dsc sistemlerinin yapısal ve titreşimsel özellikleri makul tahmin adresine uyarlanmış olabilir pragmatik soru doğru döner, anataz üzerinde adsorbed N719 boya alarak (101) anataz üzerinde adsorbed (101) içinde [ bmim]+[NTf2]- RTIL noktada bir durum olarak. Bu önemli, sadece forcefield tabanlı moleküler simülasyon faaliyetleri ve metodolojik makine dsc simülasyonu7 mücadele için mevcut büyük korpus nedeniyle , ve metal-oksit yüzeyleri daha yaygın olarak, ama aynı zamanda şaşırtıcı derecede azaltılmış hesaplama maliyeti vis-à-vis DFT tabanlı yaklaşımlar nedeniyle, birlikte daha verimli faz alanı ve yapısal evrim ivis vis cocos, Rtilcos, yapısal evrim yakalamak için önyargılı örnekleme yaklaşımları çok verimli bağlantı olasılığı ile ortam sıcaklıklarında katı benzeri fiziksel özellikleri hakim. Bu nedenle, hem DFT hem de AIMD tarafından bilgili olan forcefield yaklaşımlarının yanı sıra titreşimsel spektrum14için deneysel verilerle bilgilendirilen bu açık kuvvet alanı yaklaşımından motive olarak, N719 boyanın atomik hız otokorelasyon fonksiyonunun (VACF) kütle ağırlıklı Fourier dönüşümlerini kullanarak MD'den gelen titreşim-spektrum tahmininde ampirik-potansiyel performansı değerlendirme görevine yöneliyoruz. Bir önemli endişe RTIL farklı kısmi-şarj parametreizasyonları titreşim-spektrum tahmin etkileyebilir nasıl, ve özellikle dikkat bu noktaya verildi, hem de en iyi spektral mod tahmin için en iyi spektral mod tahmin için kuvvet alanları terzilik daha geniş bir görev ve AIMD20.

<table border="1" fo:keep-together.within-page="1" fo:keep-with-next.within-page="always">
	<tbody>
		<tr>
			<td>This was a molecular simulation, so no experimental equipment was used.</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>The name of the software was DL-POLY (the &#39;Classic&#39; version of which is available under GnuPublic Licence, via sourceforge)</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

vibrational spectra of a n719-chromophore/titania interface from empirical-potential molecular-dynamics simulation, solvated by a room temperature ionic liquid

Titreşimsel spektrumların ve diğer yapısal, enerjik ve spektral özelliklerin, ışık emici boyalarla temas eden foto-aktif metal-oksit yüzeylerin doğru moleküler simülasyon tahmini, fiziksel kimyada devam eden dikenli ve zor bir meydan okumadır. Bunu göz önünde bulundurarak, moleküler dinamikler (MD) simülasyonu, yaygın olarak çalışılan oda sıcaklığı iyonu ile çözülen iyi temsili ve prototipik boya duyarlı güneş pili (DSC) için optimize edilmiş ampirik potansiyeller kullanılarak gerçekleştirildi. iktisadi sıvı (RTIL), bir [bmim]+[NTf2] kisvesi içinde- RTIL 101 anataz-titania üzerine adsorbe bir N719-sensitizing boya solvating. Bunu yaparken, önemli anlayışlar nasıl elektrolitik delik alıcı olarak bir RTIL kullanarak bir N719 boya dinamik ve titreşimsel özelliklerini modüle, MD kütle ağırlıklı hız otokorelasyon fonksiyonlarının Fourier dönüşümü ile DSC fotoğraf aktif arayüzü için spektrum tahmin toplandı. Elde edilen titreşim spektrumları deney spektrumları ve ab initio moleküler dinamiklerden (AIMD) alınanlarla karşılaştırıldı; özellikle, MD'den üretilen çeşitli ampirik-potansiyel spektrumlar, iyonik sıvının kısmi yük parametreizasyonunun titreşimsel spektrum tahminini nasıl etkilediğine dair içgörü sağlar. Her halükarda, ampirik kuvvet alanı modellerinin dikkatli bir şekilde takılması, AIMD ve bir deney tarafından doğrulandığında DSC titreşim özelliklerinin işlenmesinde etkili bir araç olarak gösterilmiştir.

Bağlayıcı Motiflerin Yapısal Özellikleri Dört farklı kısmi şarj seti için temsili bağlama motifleri Şekil 2'degösterilmiştir , MD 15 ps sonra. Şekil 2a'da(yukarıda açıklanan) literatürden türetilmiş yükler için, bir yüzey protonu ile belirgin bir hidrojen bağetkileşimi olduğu görülebilir. Yörüngenin dikkatli analizlerinden, hidrojen bağları çoğunlukla yüzey-...

Watch this Scientific Journal Video about Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liqui

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Bir boya-sensitize güneş pili RTLs tarafından solvated oldu; optimize edilmiş ampirik potansiyeller kullanılarak, titreşim özelliklerini hesaplamak için moleküler dinamik simülasyonu uygulanmıştır. Elde edilen titreşim spektrumları deney ve ab initio moleküler dinamikleri ile karşılaştırıldı; çeşitli ampirik potansiyel spektrumlar iyonik sıvının kısmi yük parametreizasyonunun titreşimsel spektrum tahminini nasıl etkilediğini gösterir.

Bir Oda Sıcaklığı iyonik Sıvı ile solvated Ampirik-Potansiyel Moleküler Dinamiksimülasyon bir N719-Kromofor / Titania Arayüzü Titreşimsel Spectra

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Bu protokol, ampirik potansiyel yaklaşımların, prototipboya duyarlı güneş pili sistemlerinin yapısal ve titreşimsel özelliklerinin makul tahminini ele alacak şekilde ne kadar iyi uyarlanabileceğini ele almaktadır. Bu, çeşitli örnekleme yaklaşımlarına olasılığı olan şaşırtıcı derecede azalan hesaplama maliyeti yaklaşımları nedeniyle önemlidir. Moleküler dinamik simülasyon gerçekleştirmek için, DL_POLY simülasyon yazılımı dosyasını açın ve Lopez ve ark iyi doğrulanmış kuvvet alanını kullanın.ampirik potansiyeller aracılığıyla oda sıcaklığında iyonik sıvı konfigürasyonu dinlenmek için. Sonra modelleme kakması için gevşeme sürecinde Titania hareketlilik de dahil olmak üzere Matsui-Akaogi kuvvet alanı kullanın. 0,0001 eşlenik degrade nial sonlandırma gradyanı ile bir geometri optimizasyonu gerçekleştirmek için, bir NVT topluluğunda 300 Kelvin'de bir femtosecond zaman durağı ile 15 pikosaniye için alan dosyasında optimizasyon belirtin.Terminalde DL_POLY çalıştırmak için DL_POLY girin. Kontrol dosyasını X.In, NVT için Nose-Hoover'ı belirtin ve her bir femtosaniyebaskı pozisyon hızı yörüngesini tercih edin. Anataz yüzeyi için, oda sıcaklığındaki iyonik sıvılara yansıtılan x ve y laboratuvar eksenleri boyunca periyodik olduğundan emin olun, 21 angstrom ve 21 angstromluk bir y ekseni ile bir çift paralel yüzey.Açık bir çözücü ile boya duyarlı güneş pili sistemi 827 atomları oluşur emin olun. Vacuolle durumda için, sistemde 347 atom olmalıdır. Lennard-Jones parametreleri için alan dosyasında, Lorentz-Berthelot birleştirme kurallarını uygulayın ve Lennard-Jones yarıçaplarının aritmetik ortalamasını ve alan dosyasının alt kısmındaki ampirik kuvvet alanları için Lennard-Jones kuyu sularının geometrik ortalamasını bağsız etkileşimler sekmesi altında girin.Uzun menzilli elektrostatikleri işlemek için, 10 angstrom'luk bağsız kesme uzunluğu kullanarak Ewald yöntemini uygulayın ve kontrol dosyasındaki Ewald yöntemiiçin gerçek boşluk bozma parametresini bağlı olmayan kesme uzunluğu başına yaklaşık 3,14 olarak ayarlayın. Daha sonra Kontrol dosyası içinde negatif beşinci bir kez 10 Ewald değerlendirmede göreceli bir tolerans sağlamak için Ewald dalga vektörlerinin sayısını seçin. Çıkıştaki sistem basıncı yüzde birkaç oranında birleşerek bağlı olmayan kesme uzunluğunu seçene kadar config olarak yeniden adlandırılan bir REVCON dosyasıyla bir dizi potansiyel enerji değerlendirmesi gerçekleştirin.Geçmiş dosyasından Python diatom hızını ayrı kullanın. terminalde py her adımda ayrı x, y ve z hızları ayıklamak için. Hız otomatik korelasyon işlevini hesaplamak için vacf151005 kullanın.py ve classical_dye_autocore girin. terminale doğru. Hız otomatik korelasyon fonksiyonu tüm diatomlar için hesaplanacaktır.Moleküler dinamiklerden spektrumları hesaplamak için, boyanın atomik hız otomatik korelasyon fonksiyonunun kütle ağırlıklı Fourier Dönüşümü'nu kullanarak Python MWPS'yi kullanın. py ve run_all_4 girin. terminalde ş.Kütle ağırlıklı güç spektrumları hesaplanacaktır. Birbirlerine karşı hazır karşılaştırma için emperyal potansiyel baz moleküler dinamik simülasyon için oda sıcaklığıiyonik sıvılar kısmi değişim kümeleri değerlendirmek için, literatür ücretleri bir tablo hazırlamak ve DL-POLY için alan dosya formatına bu tablo girin. Mulliken oda sıcaklığı iyonik sıvı ücretleri hesaplamak için, ab-initio moleküler dinamikleri yörüngedört puan üzerinde ortalama, yeniden normalleştirmek ve literatür ücretleri bir tablo hazırlamak ve DL-POLY için alan dosya biçimine tablo girin.EHT analizini gerçekleştirmek için, moleküler çalışma ortamı yazılım paketinde uygulandığı gibi ab-initio moleküler dinamikyörüngesinin ortalama dört noktasından fazladır. Yeniden normalleştirin ve literatür ücretleri tablosunu hazırlayın ve alanı DL-POLY için alan dosyası biçimine girin. Burada, moleküler dinamiğin 15 pikosaniyesonra dört farklı kısmi yük kümesinin temsili bağlama motifleri gösterilmiştir.Literatürde gösterildiği gibi türetilmiş yükler için, bir yüzey proton ile belirgin bir hidrojen bağı etkileşimi görülebilir. Ancak, üç ab-initio moleküler dinamikleri türetilmiş yük setleri bir yüzey proton ile böyle güçlü bir Coulombic etkileşim özelliği yok. Gerçekten de, literatürde türetilen durumda kısmi yüklerin daha küçük büyüklüğü ab-initio moleküler dinamiklerden çeşitli şekillerde örneklenmiş olanlara göre daha büyük ölçüde kısmi oda sıcaklığıiyonik sıvı yükleri ile ilgili olarak şarj koruma daha az ölçüde yol açar.İlginçtir, Mulliken türetilmiş yük seti anataz yüzeyinde bir köprü oksijen atomu ile belirgin bir hidrojen bağı için boya belirli bir sürekli kinking gösterir. Ab-initio moleküler dinamiklerinden daha kaliteli şarj, Grimme-D3 dağılımına sahip PEV tabanlı Born-Oppenheimer moleküler dinamikleriyle uyumlu daha gerçekçi N719 bağlama motiflerine yol açar. Kütle ağırlıklı ab-initio moleküler dinamikleri hız otomatik korelasyon fonksiyonu spektral sonuçlar 300 ila 400 santimetre lik bölgede bir spektroskopik zirve kümesini göstermektedir.Klasik spektrummevcut ana zirveleri 600 ve 800 santimetre edebiyat türetilmiş ücretleri, Mulliken ücretleri için 525 ve 800 santimetre, EHT ücretleri için 675, 810 ve 900 santimetre ve Hirshfeld şarj seti için 650, 800 ve 900 santimetre bulunmaktadır. Titania'nın geometrisinin ilk yapısını tüm yönlerde kontrol ettiğinizden emin olun. Optimizasyon için, kuvvet alanı moleküler dinamikler için tahmin edildiği gibi titreşim spektrumları ampirik potansiyelini değerlendirmek için kullanılabilir.ab-initio moleküler dinamikleri etkili ve umut verici bir stratejidir. Moleküler dinamiğin kullanımı da simülasyon boya-sensitize güneş pilleri prototip etkinleştirmek önemli olması muhtemeldir

Research

JoVE Journal

Chemistry

Untargeted Metabolomics from Biological Sources Using Ultraperformance Liquid Chromatography-High Resolution Mass Spectrometry (UPLC-HRMS)

Untargeted Metabolomics from Biological Sources Using Ultraperformance Liquid Chromatography-High Resolution Mass Spectrometry UPLC-HRMS

Ultra Performanslı Sıvı Kromatografi-Yüksek Çözünürlüklü Kütle Spektrometre (UPLC-HRMS) kullanarak Biyolojik Kaynaklar gelen hedefsiz Metabolomik

Here we present a workflow to analyze the metabolic profiles for biological samples of interest including; cells, serum, or tissue. The sample is first ...

Isolation and Preparation of Bacterial Cell Walls for Compositional Analysis by Ultra Performance Liquid Chromatography

Ultra Performanslı Sıvı Kromatografisi ile Bileşimsel Analiz için Bakteriyel Hücre Duvarlarının İzolasyonu ve Hazırlanması

The bacterial cell wall is critical for the determination of cell shape during growth and division, and maintains the mechanical integrity of cells in the ...

Highly Stereoselective Synthesis of 1,6-Ketoesters Mediated by Ionic Liquids: A Three-component Reaction Enabling Rapid Access to a New Class of Low Molecular Weight Gelators

İyonik Sıvılar ARACILI 1,6-Ketoester son derece Stereoseçici Sentezi: Düşük Molekül Ağırlıklı Gelators Yeni Bir Sınıf Rapid Erişim etkinleştirilmesi A Üç bileşenli Tepki

In organic chemistry ionic liquids (ILs) have emerged as safe and recyclable reaction solvents. In the presence of a base ILs can be deprotonated to form ...

Preparation of Carbon Nanosheets at Room Temperature

Oda sıcaklığında karbon Nanosheets hazırlanması

Amphiphilic molecules equipped with a reactive, carbon-rich "oligoyne" segment consisting of conjugated carbon-carbon triple bonds self-assemble into ...

Synthesis and Exfoliation of Discotic Zirconium Phosphates to Obtain Colloidal Liquid Crystals

Sentezi ve diskotik Zirkonyum Fosfatların Eksfoliasyon Kolloidal Sıvı Kristaller Edinme

Due to their abundance in natural clay and potential applications in advanced materials, discotic nanoparticles are of interest to scientists and ...

Temperature-programmed Deoxygenation of Acetic Acid on Molybdenum Carbide Catalysts

Molibden Karbür Katalizörler üzerinde Asetik Asit Sıcaklık programlanmış deoksijenasyonu

Temperature programmed reaction (TPRxn) is a simple yet powerful tool for screening solid catalyst performance at a variety of conditions. A TPRxn system ...

From Molecules to Materials: Engineering New Ionic Liquid Crystals Through Halogen Bonding

Malzemeler molekülleri üzerinden: yeni iyonik sıvı kristaller halojen yoluyla mühendislik

Herein, we demonstrate that a bottom-up approach, based on halogen bonding (XB), can be successfully applied for the design of a new type of ionic liquid ...

Total Internal Reflection Absorption Spectroscopy (TIRAS) for the Detection of Solvated Electrons at a Plasma-liquid Interface

Total Internal Reflection Absorption Spectroscopy TIRAS for the Detection of Solvated Electrons at a Plasma-liquid Interface

Toplam iç yansıma soğurma spektroskopisi (TIRAS) Solvated elektron vasıl bir plazma-sıvı arayüzey tespiti için

The total internal reflection absorption spectroscopy (TIRAS) method presented in this article uses an inexpensive diode laser to detect solvated ...

Microfluidic Preparation of Liquid Crystalline Elastomer Actuators

Sıvı kristal Elastomer aktüatörler mikrosıvısal hazırlanması

This paper focuses on the microfluidic process (and its parameters) to prepare actuating particles from liquid crystalline elastomers. The preparation ...

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

Türdeş olmayan su/Metal Catalyst arabirimi yoğunluğu fonksiyonel teorisi ve güç alanı moleküler dinamik kullanarak multiscale örnekleme

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...