Name: computation of atmospheric concentrations of molecular clusters from ab initio thermochemistry
Uploaded: 2020-04-08T15:00:00
Duration: 12 min 11 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry at JoVE.com

פרויקט זה נתמך על ידי מענקים צ'ה-1229354, צ'ה-1662030, צ'ה-1721511, ו צ'ה-1903871 מקרן המדע הלאומי (GCS), הפרס המלומד ארנולד ומייבל בקמן (AGG), ומלגת בארי מ. גולדוטר (AGG). נעשה שימוש במשאבי מחשוב בעלי ביצועים גבוהים של קונסורציום מרקורי (http://www.mercuryconsortium.org).

הדיוק של הנתונים שנוצרו על-ידי פרוטוקול זה תלוי בעיקר בשלושה דברים: (i) מגוון התצורות שנדגמו על-ידי שלב 2, (ii) הדיוק של המבנה האלקטרוני של המערכת, (iii) והדיוק של התיקונים התרמודינמיים. ניתן לטפל בכל אחד מהגורמים הללו על-ידי שינוי השיטה על-ידי עריכת קבצי ה-script הכלולים. הגורם הראשון הוא בקלות להתגבר עם שימוש במאגר הראשונית גדול יותר של מבנים שנוצר באופן אקראי, חזרות רבות יותר של ה-GA, והגדרה משוחרר יותר של הקריטריונים המעורבים ב-GA. בנוסף, ניתן להשתמש בשיטה שונה למחצה אמפירית, כגון צפיפות עצמית לחיוב-הכריכה הדוקה (SCC-DFTB)62 דגם ופוטנציאל הרסיס האפקטיבי (efp)63 דגם כדי לחקור את ההשפעות של תיאורים פיזיים שונים. המגבלה העיקרית כאן היא חוסר היכולת של השיטה כדי ליצור או לשבור קשרים קוולנטי, כלומר ונומרים קפואים. הליך ה-GA מוצא את התנוחות היחסיות היציבות ביותר של המונמרים הקפואים האלה בהתאם לתיאור החצי-אמפירי.
הדיוק של המבנה האלקטרוני של המערכת ניתן לשפר במגוון דרכים, כל אחד עם עלות חישובית שלה. ניתן לבחור בצפיפות טובה יותר, כגון M06-2x64 ו-wB97X-V 65, או שיטה קוונטית מכנית (QM), כגון מולר-פלסט66,67,ב68 (mpn) ובשילוב שיטות ביחד-אשכול69 (CC), כדי לשפר את התיאור הפיזי של המערכת. בהיררכיה של הפונקציונאלים, הביצועים משתפרים בדרך כלל על המעבר מתוך מערך מדומה של מעבר הדרגתי (GGA) ומתפקד כמו PW91 לגבי פונקציונלים מופרדים בטווח כגון פונקציונליות היברידית wB97X-D ו-meta-GGA כמו M06-2X.
החיסרון של שיטות DFT הוא שהתכנסות שיטתית כלפי ערך מדויק אינה אפשרית; עם זאת, שיטות DFT זולות מבחינה חישובית ויש מגוון רחב של פונקציונלים למגוון רחב של יישומים.
אנרגיות המחושבות באמצעות שיטות של פונקציית גל כגון MP2 ו-CCSD (T) בשילוב עם ערכות מתאם עקביות בסיס מספר הקרדינל הגדל ([אוג-] cc-pV [D, T, Q,...] Z) מתכנסים לקראת המגבלה שלהם להגדיר בסיס שיטתי, אבל העלות החישובית של כל חישוב הופך אוסרני כמו גודל המערכת גדל. עידון נוסף של המבנה האלקטרוני ניתן לבצע באמצעות ערכות בסיס בקורלציה מפורשת70 ועל ידי הארכת להגדיר בסיס שלם (CBS)71 הגבלה. העבודה האחרונה שלנו עולה כי צפיפות מותאם במפורש בקורלציה מפורשת בסדר השני (DF-MP2-F12) פרעתיות גישה מניב אנרגיות מתקרב זה של MP2/CBS חישובים32. שינוי הפרוטוקול הנוכחי לשימוש בשיטות מבנה אלקטרוניות שונות כרוך בשני שלבים: (i) להכין קובץ קלט של תבנית בעקבות התחביר שניתן על-ידי התוכנה, (ii) ולערוך את קבצי ה -run-pw91-sb. csh, run-pw91-lb. csh וrun-pw91-lb-ultrafine. csh כדי להפיק את התחביר הנכון של קובץ הקלט,
לבסוף, רמת הדיוק של התיקונים התרמודינמיים תלויה בשיטת המבנה האלקטרונית, כמו גם בתיאור של ה-PES סביב המינימום הגלובלי. תיאור מדויק של ה-pes דורש את המיחשוב של נגזרים מסדר שלישי וגבוה יותר של ה-pes ביחס לdisplacements בדרגות הגרעיניות של החופש, כגון שדה הכוח הקווארטי72,73 (qff), שהוא משימה יקרה במיוחד. הפרוטוקול הנוכחי משתמש הערכה מתנד הרמוני על תדרי רטט, וכתוצאה מכך הצורך לחשב רק עד הנגזרות השני של פסי. גישה זו הופכת להיות בעייתית במערכות עם אנהרמוניה גבוהה, כגון מולקולות מאוד מאוד ופוטנציאליות סימטרית כפולה, בשל ההבדל הגדול ב-PES האמיתי ובפס הרמוני. יתר על כן, העלות של בעל איכות גבוהה PES מתוך שיטת המבנה האלקטרוני תובעניים מבחינה חישובית רק תרכובות בעיה של עלות לחישובי תדירות ויברליות. גישה אחת כדי להתגבר על זה היא להשתמש באנרגיות האלקטרוניות מתוך חישוב מבנה אלקטרוני באיכות גבוהה יחד עם תדירויות ויברליות שחושבו על פסי איכות נמוכה יותר, וכתוצאה מכך איזון בין עלות ודיוק. ניתן לשנות את הפרוטוקול הנוכחי כדי להשתמש בתיאורי PES שונים כמתואר בפיסקה הקודמת; עם זאת, ניתן גם לערוך את מילות החיפוש בתדירות הרטט בסקריפטים ובתבניות כדי לחשב תדרים הרמוניים ויברtional.
שני נושאים קריטיים עבור כל פרוטוקול דגימה מבצעות הם השיטה הראשונית לדגימת משטח האנרגיה הפוטנציאלי והקריטריונים המשמשים לזיהוי כל אשכול. עשינו שימוש נרחב במגוון שיטות בעבודתנו הקודמת. בגיליון הראשון, השיטה הראשונית לדגימת משטח האנרגיה הפוטנציאלי, עשינו את הבחירה בשימוש ב-GA עם שיטות חצי-אמפילתיות המבוססות על גורמים אלה. מבצעות דיגום באמצעות אינטואיציה כימית26, דגימה אקראית, ודינמיקה מולקולרית (MD)29,30, לא למצוא הבנה גלובל קיצון באופן קבוע עבור אשכולות גדולים יותר 10 monomers, כפי שצפינו במחקרים שלנו של אשכולות מים18. השתמשנו בהצלחה מקפץ באגן (BH) כדי ללמוד את PES מורכבים של (H2O)1174, אבל זה דרש את ההכללה הידנית של כמה פוטנציאלי אנרגיה נמוכה איזוers האלגוריתם BH לא מצא. השוואה של הביצועים של BH ו-GA במציאת המינימום הגלובלי של אשכולות מים, (H2O)n = 10-20 הפגינו כי GA בעקביות למצוא את המינימום הגלובלי מהר יותר מאשר BH75. GA כפי שיושם ב-OGOLEM גולם ו אשכול הוא רב-תכליתי מאוד, כי זה יכול להיות מיושם על כל אשכול מולקולרי והוא יכול ממשק עם מספר עצום של חבילות עם שדה כוח קלאסי, חצי אמפירי, צפיפות תפקודית, ויכולות ab מאותחל . הבחירה של PM7 היא מונעת על ידי המהירות שלה ודיוק סביר. כמעט לכל שיטה אחרת למחצה אמפירית היה עלות חישובית גבוהה באופן משמעותי.
באשר לסוגיה השנייה, בחנו באמצעות קריטריונים שונים כדי לזהות מבנים ייחודיים החל מאנרגיות אלקטרוניות, רגעים דיפול, חפיפה של RMSDs וקבועים סיבוב. באמצעות רגעים דיפול הוכיחה קשה, כי הן מרכיבי הרגע דיפול היו תלויים באוריינטציה של המולקולה ואת הרגע דיפול הכולל היה רגיש מאוד הבדלים הגיאומטריה באופן כזה, כי היה קשה להגדיר את הסף לקבוע מבנים הם אותו או ייחודי. שילוב של אנרגיות אלקטרוניות וקבועים ברוטציה הוכחו כשימושיים ביותר.
הקריטריונים הנוכחיים לתתעב שני מבנים ייחודיים מבוססים על סף הבדלי אנרגיה של 0.10 קק ל מול1 וההפרש התמידי של 1%. לכן, שני מבנים נחשבים שונים אם האנרגיות שלהם שונות יותר מ-0.10 קק ל מול-1 (~ 0.00015 a.u.) וכל אחד משלושת הקבועים שלהם (A, B, C) שונים על-ידי יותר מ-1%. בחינות פנימיות משמעותיות לאורך השנים מצאו את הסכום לבחירה הגיונית. הגישה המבצעות שלנו ומתודולוגיה לסינון הוחל על אשכולות מאוגדים מאוד חלש כגון פחמימנים polyארומטיים משלימה עם מים76,77 כמו גם מאוגד מאוד הידרוארי גופרתי המכילים אמוניה ו אמינים32. עבור אשכולות שבהם יש מדינות פרוטונציה שונות להיחשב, הגישה הטובה ביותר היא להפעיל חישובי GA שונים, כל אחד מתחיל עם ונומרים במדינות פרוטונציה שונות. זה מבטיח כי מבנים עם מדינות פרוטונציה שונות נחשבים בזהירות. עם זאת, חישובי DFT ברמה נמוכה מאפשרים לעתים קרובות פרוטונציה מדינות לשנות במהלך האופטימיזציה של הגיאומטריה, ובכך מניב את המצב היציב ביותר פרוטונציה ללא קשר לגיאומטריה ההתחלתית.
שיטות הדגימה שלנו GA מבצעות צריך לעבוד היטב גם עבור מולקולות תקליטונים כל עוד קודי GA מפנים עם כללי, שיטות ללא פרמטרים המאפשרים ונומרים לאמץ תצורות שונות במהלך הפעלת GA. לדוגמה, ממשק GA עם PM7 יאפשר מבנים של monomers לשנות, אבל אם הקשרים שלהם לשבור כפי שקורה כאשר פרוטונציה מדינות לשנות, המבנים עלולים להיות מושלך כמועמדים לא מקובלים.
שקלנו דרכים שונות לתקן את החסרונות של הקירוב ההרמוני, במיוחד אלה הנובעים מתדרי תנודה נמוכים. השילוב בין הקירוב המדומה למתודולוגיה הנוכחית אינו קשה. עם זאת, יש עדיין שאלות על השיטה המדומה, במיוחד כשמדובר בתדר החיתוך שמתחתיו זה יהיה להחיל. כמו כן, אין עבודות בדיקה קפדנית בוחנת את המהימנות של קירוב מדומה-RRHO, אף על פי שחוכמה קונבנציונלית מרמזת שהיא צריכה להיות שיפור על-פני קירוב RRHO.
הפרוטוקול המוצג כך עשוי להיות כללית לכל מערכת של אשכולות בלתי מאוגדים בשלב הגז מולקולרי הפאזה. ניתן להכליל אותה גם לשימוש בכל שיטה שהיא למחצה אמפירית, שיטת מבנה אלקטרונית ותוכנה, ושיטת ניתוח והתנודה של התוכנה על-ידי עריכת קבצי ה-script והתבניות. ההנחה היא שהמשתמש מרגיש בנוח עם ממשק שורת הפקודה של לינוקס, scripting של פיתון ומחשוב בעלי ביצועים גבוהים. התחביר הלא מוכר והמראה של מערכת ההפעלה Linux וחוסר ניסיון בסקריפטים הוא המכשול הגדול ביותר בפרוטוקול זה, והוא המקום שבו תלמידים חדשים נאבקים ביותר. פרוטוקול זה שימש בהצלחה במגוון יישומים במשך שנים בקבוצה שלנו, בעיקר התמקדות בהשפעות של חומצה גופרתית ואמוניה על היווצרות תרסיס. שיפורים נוספים בפרוטוקול זה יכלול ממשק חזק יותר לתוכנות מבנה אלקטרוני יותר, יישומים חלופיים של האלגוריתם הגנטי, ואולי שימוש בשיטות חדשות יותר לחישובים מהירים יותר של אנרגיות אלקטרוניות ויברליות. היישומים הנוכחיים שלנו בפרוטוקול זה הם בוחנים את החשיבות של חומצות אמינו בשלבים המוקדמים של היווצרות התרסיסים באטמוספירה הנוכחית ובהיווצרות מולקולות ביולוגיות גדולות יותר בסביבות קדם-ביוביוטית.

הפרמטר בלתי בטוח ביותר במחקרים אטמוספריים של שינוי האקלים הוא בדיוק במידה שבה חלקיקים ענן משקפים קרינת השמש נכנסות. אירוסולים, אשר חלקיקים החומר מושעה גז, הטופס חלקיקי ענן הנקרא ענן עיבוי גרעיני (CCN) כי פיזור קרינה נכנסות, ובכך מניעת ספיגת שלה ואת החימום הבא של האטמוספירה1. הבנה מפורטת של אפקט זה קירור נטו דורש הבנה של הצמיחה של אירוסולים לתוך CCNs, אשר בתורו דורש הבנה של הצמיחה של אשכולות מולקולריים קטנים לתוך חלקיקי תרסיס. העבודה האחרונה הציעה כי היווצרות תרסיס היא ביוזמת אשכולות מולקולריים של 3 ננומטר בקוטר או פחות2; עם זאת, המשטר בגודל זה קשה לגשת באמצעות טכניקות ניסיוני3,4. לכן, הגישה למידול חישובית רצויה כדי להתגבר על הגבלה ניסויית זו.
באמצעות גישת המידול שלנו שתוארה להלן, אנו יכולים לנתח את התפתחותם של כל אשכול הנוזלים. מכיוון שאנו מעוניינים בתפקיד המים בהיווצרות מולקולות ביולוגיות גדולות ממרכיבים קטנים יותר בסביבות קדם-ביוטי, אנו ממחישים את הגישה שלנו עם גליצין. האתגרים שאירעו וכלים הדרושים לטיפול בשאלות מחקר אלה דומים מאוד לאלה המעורבים בחקר אירוסולים אטמוספריים ואשכולות הפרניקליציה5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15. כאן, אנו בודקים אשכולות גליצין מבודדים החל ממולקולה גליסין מבודדת ואחריה סדרה של תוספות חורגות של עד חמש מולקולות מים. המטרה הסופית היא לחשב את ריכוזי שיווי משקל של מבחינה מעשית (H2O)n = 0-5 אשכולות באטמוספירה בטמפרטורת החדר ברמת הים ולחות יחסית (RH) של 100%.
מספר קטן של אשכולות אלה sub-ננומטר מולקולרי לגדול לתוך אשכול קריטי מטאפיטטיות (1-3 nm בקוטר) גם על ידי הוספת מולקולות אדים אחרים או קרוש על אשכולות קיימים. אשכולות קריטיים אלה יש פרופיל צמיחה חיובית המובילה היווצרות של הרבה יותר גדול (עד 50-100 ננומטר) ענן עיבוי גרעיני (CCN), אשר משפיעים ישירות על יעילות המשקעים של עננים, כמו גם את היכולת שלהם לשקף את האור האירוע. לכן, לאחר הבנה טובה של התרמודינמיקה של אשכולות מולקולריים והפצות שיווי משקל שלהם צריך להוביל תחזיות מדויקות יותר של ההשפעה של אירוסולים על האקלים העולמי.
מודל תיאורי של היווצרות תרסיס דורש תרמודינמיקה מדויקת של היווצרות אשכול מולקולרי. מיחשוב של תרמודינמיקה מדויקת של היווצרות אשכול מולקולרי דורש זיהוי של התצורות היציבות ביותר, אשר כרוכה במציאת המיזימה הגלובלית והמקומית על משטח האנרגיה הפוטנציאלי של האשכול (PES)16. תהליך זה נקרא מבצעות דיגום ניתן להשיג באמצעות מגוון רחב של טכניקות, כולל אלה המבוססים על דינמיקה מולקולרית (MD)17,18,19,20, מונטה קרלו (MC)21,22, ו אלגוריתמים גנטיים (GA)23,24,25.
פרוטוקולים שונים פותחו במהלך השנים כדי להשיג את המבנה ואת התרמודינמיקה של הידרטים אטמוספריים ברמה גבוהה של תאוריה. פרוטוקולים אלה שונים בבחירה של (i) מבצעות שיטת דגימה, (ii) הטבע של שיטה ברמה נמוכה המשמש בדגימה מבצעות, ו (iii) את ההיררכיה של שיטות ברמה גבוהה המשמשים למקד את התוצאות בשלבים הבאים.
שיטות הדיגום מבצעות כללו אינטואיציה כימית26, דגימה אקראית27,28, דינמיקה מולקולרית (MD)29,30, באסין מקפץ (BH)31, ו אלגוריתם גנטי (GA)24,25,32. השיטות השכיחות ביותר ברמה נמוכה המועסקים בשיטות דיגום אלה הן שדות כוח או מודלים למחצה אמפיריים כגון PM6, PM7 ו-SCC-DFTB. אלה מלווה לעתים קרובות על ידי חישובי DFT עם ערכות בסיס יותר ויותר פונקציות אמינות יותר מאשר השלבים הגבוהים של יעקב סולם33. במקרים מסוימים, אלה מלווה בשיטות פונקציית גל גבוהות יותר כגון MP2, ccsd (t), והמחיר היעיל dlpno-ccsd (t)34,35.
קילדגארד ואח '36 פיתחה שיטה שיטתית שבה מולקולות מים מתווספים בנקודות על הספירות של פיבונאצ ' י37 סביב אשכולות קטנים יותר או בלתי מנוזלים כדי ליצור מועמדים עבור אשכולות גדולים יותר. מועמדים בלתי פיזיים ויתירים יוסרו על בסיס ספי הקשר הקרוב ומרחק ממוצע-כיכר השורש בין מגבשי שונים. מיטובי הבאים באמצעות שיטת PM6 semi-אמפירית והיררכיה של שיטות הפונקציה של DFT ו-גל משמשות כדי לקבל סט של מגבשי אנרגיה נמוכה ברמה גבוהה של תאוריה.
מושבת הדבורים המלאכותית (ABC) האלגוריתם38 היא גישה מבצעות דגימה חדשה שיושמה לאחרונה על ידי ג'אנג ואח '. כדי ללמוד אשכולות מולקולריים בתוכנית בשם abcluster39. Kubecka ואח '40 בשימוש abcluster עבור מבצעות דיגום ואחריו מיטוב ברמה נמוכה באמצעות מחייב הדוקה Gfn-xtb שיטה חצי אמפירית41. הם מעודנים עוד יותר את המבנים והאנרגיות באמצעות שיטות DFT ולאחריהן האנרגיות הסופיות באמצעות DLPNO-CCSD (T).
ללא קשר לשיטה, מבצעות דיגום מתחיל בחלוקה אקראית או לא אקראית של נקודות על ה-PES. כל נקודה מקבילה לגיאומטריה ספציפית של האשכול המולקולרי הנדון ונוצרת על ידי שיטת הדגימה. לאחר מכן המינימום המקומי הקרוב ביותר נמצא עבור כל נקודה על ידי ביצוע "במורד" כיוון על פסי. הסדרה של קיצון כך נמצא מתאים הגיאומטריות האלה של האשכול המולקולרי כי הם יציבים, לפחות לזמן מה. כאן, צורת ה-PES והערכת האנרגיה בכל נקודה על פני השטח תהיה רגישה לתיאור הפיזי של המערכת, שבה תיאור פיזי מדויק יותר מביא לחישוב אנרגיה יקר יותר מבחינה חישובית. אנו נשתמש באופן ספציפי בשיטת ה-GA המיושמת בתוכנית של אוגולם25 , אשר הוחלה בהצלחה על מגוון רחב של מיטוב גלובלי ובעיות מבצעות דיגום42,43,44,45, כדי ליצור את הערכה הראשונית של נקודות דגימה. פסי יהיה מתואר על ידי PM7 דגם46 מיושם בתוכנית MOPAC201647. שילוב זה מועסק משום שהוא מייצר מגוון רחב יותר של נקודות בהשוואה ל-MD ו-MC שיטות ומוצא את קיצון המקומית מהר יותר מאשר תיאורים מפורטים יותר של PES.
הקבוצה של קיצון מקומי אופטימיזציה של GA נלקחים כמו הגאומטריות ההתחלתית לסדרה של שלבי הקרנה, אשר להוביל לקבוצה של אנרגיה נמוכה לשקר מינימלי. חלק זה של הפרוטוקול מתחיל על ידי אופטימיזציה של הקבוצה הייחודית של מבני GA-מיטוב באמצעות התיאוריה הפונקציונלית (DFT) עם סט בסיס קטן. קבוצה זו של מיטוב יהיה בדרך כלל לתת קבוצה קטנה יותר של מבנים מינימלי ייחודי מקומי אשר מעוצב באופן מפורט יותר לעומת המבנים ממוטב למחצה של GA. לאחר מכן, סיבוב נוסף של מיטובי DFT מבוצעים על קבוצה קטנה יותר של מבנים באמצעות ערכת בסיס גדולה יותר. שוב, שלב זה בדרך כלל לתת קבוצה קטנה של מבנים ייחודיים אשר מעוצב באופן מפורט יותר בהשוואה לשלב DFT בסיס קטן. הקבוצה הסופית של מבנים ייחודיים ממוטבת לאחר מכן להתכנסות הדוקה יותר ותדרי התנודה ההרמונית מחושבים. לאחר שלב זה יש לנו את כל מה שאנחנו צריכים כדי לחשב את ריכוזי האיזון של האשכולות באטמוספירה. הגישה הכוללת מסוכמת באיור 1. נשתמש בקירוב PW9148 כללית-מעבר הדרגתי (gga) exchange-מתאם פונקציונלי ביישום Gaussian0949 של dft יחד עם שתי וריאציות של מערכת pople50 בסיס (6-31 + g * עבור צעד בסיס קטן 6-311 + + g * * עבור צעד בסיס גדול). השילוב המסוים הזה של המתאם הפונקציונלי והתפקודי של מתאם החליפין נבחר בשל הצלחתו הקודמת במחשוב באנרגיות מדויקות של גיבס ללא היסוס של היווצרות אשכולות אטמוספריים51,52.
פרוטוקול זה מניח שלמשתמש יש גישה לאשכול מחשוב בעל ביצועים גבוהים (HPC) עם מערכת האצווה הניידת53 (PBS), MOPAC2016 (http://openmopac.net/MOPAC2016.html)47, אוגולם (Https://www.ogolem.org)25, גאוס 09 (Https://gaussian.com)49, ו openbabel54 (http://openbabel.org/wiki/Main_Page) התוכנה המותקנת בעקבות הוראות ההתקנה הספציפיות שלהם. כל שלב בפרוטוקול זה משתמש גם בקבוצה של מעטפת in-house ו-פיתון 2.7 סקריפטים אשר יש לשמור בספרייה הכלולה במשתנה הסביבה $PATH של המשתמש. כל המודולים הסביבתיים הדרושים והרשאות הביצוע כדי להפעיל את כל התוכניות הנ ל יש לטעון גם לתוך ההפעלה של המשתמש. השימוש בדיסק ובזיכרון על-ידי קוד ה-GA (OGOLEM גולם) והקודים החצי-אמפיריים (מוגאק) קטנים מאוד על-ידי תקני משאבי מחשב מודרניים. השימוש בזיכרון ובדיסק הכולל עבור OGOLEM גולם/מוורק תלוי במספר הליכי האשכולות שבהם ברצונו להשתמש ואפילו אז, השימוש במשאבים יהיה קטן בהשוואה ליכולות של רוב מערכות ה-HPC. צורכי המשאב של שיטות QM תלויים בגודל האשכולות וברמת התאוריה שבשימוש. היתרון בשימוש בפרוטוקול זה הוא שאדם יכול לשנות את רמת התאוריה כדי להיות מסוגל לחשב את הערכה הסופית של מבני אנרגיה נמוכה, לזכור כי בדרך כלל חישובים מהירים יותר להוביל לחוסר ודאות יותר בדיוק של התוצאות.
למען הבהירות, המחשב המקומי של המשתמש יהיה מכונה "מחשב מקומי" ואילו באשכול ה-HPC יש להם גישה כאל "אשכול מרוחק".

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0" style="width:1639px;" width="1638">
	
	<tbody>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">Avogadro</td>
			<td style="width:483px;">https://avogadro.cc</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td style="width:617px;">Open-source molecular visualization program</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">Gaussian [09/16] Software</td>
			<td style="width:483px;">http://www.gaussian.com/</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Commercial ab initio electronic structure program</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">MOPAC 2016</td>
			<td style="width:483px;">http://openmopac.net/MOPAC2016.html</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Open-source semi-empirical program</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">OGOLEM Software</td>
			<td style="width:483px;">https://www.ogolem.org</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Genetic algorithm-based global optimization program</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">OpenBabel</td>
			<td style="width:483px;">http://openbabel.org/wiki/Main_Page</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Open-source cheminformatics library</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">calcRotConsts.py</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Python script to compute rotational constants</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">calcSymmetry.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to calculate symmetry number of a molecule given Cartesian coordinates</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">combine-GA.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to combine energy and rotational constants from different GA directories</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">combine-QM.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to combine energy and rotational constants from different QM directories</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">gaussianE.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to extract Gaussian 09 energies</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">gaussianFreqs.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to extract Gaussian 09 vibrational frequencies</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">getrotconsts</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Executable to calculate rotational constants given a molecule&#39;s Cartesian coordinates</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">getRotConsts-dft-lb.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to compute rotational constants for a batch of large basis DFT optimized structures</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">getRotConsts-dft-lb-ultrafine.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to compute rotational constants for a batch of ultrafine DFT optimized structures</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">getRotConsts-dft-sb.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to compute rotational constants for a batch of small basis DFT optimized structures</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">getRotConsts-GA.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to compute rotational constants for a batch of genetic algorithm optimized structures</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">global-minimum-coords.xyz</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Cartesian coordinates of global minimum structures of gly-(h2o)n, where n=0-5</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">make-thermo-gaussian.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to extract data from Gaussian output files and make input files for the thermo.pl script</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">ogolem-input-file.ogo</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Ogolem sample input file</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">ogolem-submit-script.pbs</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>PBS batch submission file for Ogolem calculations</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">README.docx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Clarifications to help readers use the scripts effectively</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">runogolem.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to run OGOLEM</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">run-pw91-lb.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to run a batch of large basis DFT optimization calculations</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">run-pw91-lb-ultrafine.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to run a batch of ultrafine DFT optimization calculations</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">run-pw91-sb.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to run a batch of small basis DFT optimization calculations</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">run-thermo-pw91.csh</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Shell script to compute the thermodynamic corrections for a batch of DFT optimized structures</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">similarityAnalysis.py</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Python script to determine unique structures based on rotational constants and energies</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">symmetry</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Executable to calculate molecular symmetry given Cartesian coordinates</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">symmetry.c</td>
			<td style="width:483px;">(C) 1996, 2003 S. Patchkovskii, Serguei.Patchkovskii@sympatico.ca</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td style="width:617px;">C code to determine the molecular symmstry of a molecule given Cartesian coordinates</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">template-marcy.pbs</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Template for a PBS submit script which uses OGOLEM</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">template-pw91.com</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Template Gaussian 09 input</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">template-pw91-HL.com</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Template Gaussian 09 input for ultrafine DFT optimization</td>
		</tr>
		<tr height="42">
			<td height="42" style="height:42px;width:416px;">thermo.pl</td>
			<td style="width:483px;">https://www.nist.gov/mml/csd/chemical-informatics-research-group/products-and-services/program-computing-ideal-gas</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Perl open-source script to compute ideal gas thermodynamic corrections</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">gly-h2o-n.xlsx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Excel spreadsheet for the complete protocol</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">table-1.xlsx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Excel spreadsheet</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">table-2.xlsx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Excel spreadsheet</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">table-3.xlsx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Excel spreadsheet</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">table-4.xlsx</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Excel spreadsheet</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">water.xyz</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Cartesian coordinates of water</td>
		</tr>
		<tr height="21">
			<td height="21" style="height:21px;width:416px;">glycine.xyz</td>
			<td style="width:483px;">Shields Group, Department of Chemistry, Furman University</td>
			<td style="width:123px;"></td>
			<td>Cartesian coordinates of glycine</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

computation of atmospheric concentrations of molecular clusters from ab initio thermochemistry

המחקר החישובית של היווצרות וצמיחה של אירוסולים אטמוספרי דורש משטח מדויק של אנרגיה של גיבס חופשי, אשר ניתן להשיג מתוך מבנה אלקטרוני בשלב הדלק וחישובי תדירות רטט. כמויות אלה תקפות עבור אלה אשכולות אטמוספריים שהגאומטריות מתאימות למינימום על משטחי האנרגיה הפוטנציאליים שלהם. אנרגיה חופשית של גיבס של מבנה האנרגיה המינימלי ניתן להשתמש כדי לחזות ריכוזי אטמוספריים של האשכול תחת מגוון של מצבים כגון טמפרטורה ולחץ. אנו מציגים הליך זול מבחינה חישובית שנבנה על האלגוריתם הגנטי המבוסס מבצעות דיגום ואחריו סדרה של חישובי הקרנה מדויקת יותר ויותר. ההליך מתחיל על ידי יצירת והתפתחות הגיאומטריות של קבוצה גדולה של תצורות באמצעות דגמים למחצה אמפיריים ולאחר מכן מזקק את המבנים הייחודיים המתקבלים בסדרה של רמות ab ברמה גבוהה של התאוריה. לבסוף, תיקוני תרמודינמיים מחושבים עבור הקבוצה המתקבלת של מבני אנרגיה מינימלית ומשמשים לחישוב האנרגיות החופשיות של גיבס של היווצרות, קבועים בשיווי משקל וריכוזים אטמוספריים. אנו מציגים את היישום של הליך זה לחקר אשכולות גליצין רטוב בתנאי הסביבה.

Watch this Scientific Journal Video about Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry at JoVE.com

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

ריכוזים אטמוספריים של אשכולות מולקולריים מאוגדים חלש יכול להיות מחושב מן התכונות התרמוכימיים של מבני אנרגיה נמוכה שנמצאו באמצעות מתודולוגיה לדגימה מרובת צעדים מבצעות ניצול אלגוריתם גנטי ו-למחצה אמפירית ו ab כימיה קוונטית.

חישוב ריכוזי האטמוספירה של אשכולות מולקולאריים מ- ab , כימיה תרמו

The computational study of the formation and growth of atmospheric aerosols requires an accurate Gibbs free energy surface, which can be obtained from gas ...

הפרוטוקול שלנו מספק גישה גמישה וישים מבחינה חישובית לחקר אשכולות מולקולריים חלשים ו ניתן ליישם אותו בקלות כדי לקבל תובנות על המבנה, היווצרותם ושפעם. היתרון העיקרי של טכניקה זו הוא יעילותה וגמישותה בטיפול באשכולות מולקולריים ברמות שונות של תיאוריה משדות כוח מהירים ושיטות אמפיריות למחצה לשיטות מכניות קוונטיות קפדניות. כימיה אטמוספרית ותרסיסים יכולה להפיק את המרב מגישה זו המובילה למודלים טובים יותר של שינוי האקלים.עם זאת, כל תחום המערב אשכולות מולקולריים יכול לנצל גישה זו. עבור אנשים שמעולם לא ביצעו טכניקה זו, השלבים המאתגרים ביותר הם התקנת התוכנית והתסריט הראשונית והתאמתם לסביבת המחשוב המקומית. תלמידים חדשים בכימיה חישובית יכולים להתגבר על עקומות הלמידה התלולות בשימוש באשכולות מחשוב בעלי ביצועים גבוהים באמצעות הדמיה של הוראות מפורטות שלב אחר שלב.כדי להשיג מבנה אנרגיה מינימלי של מולקולות גליצין מבודדות לשימוש בדגימה תצורה של אלגוריתם גנטי, פתח מושב חדש באבוגדרו ולחץ על בנה, הכנס, פפטיד, גליצין והכנס פפטיד כדי ליצור מונומר גליצין בחלון ההדמיה. לחץ על הרחבות וגאוסיאן וערוך את השורה הראשונה בתיבת הטקסט כמצוין. לחץ על צור ושמור את קובץ הפקודה glycine.com.כדי להשיג מבנה אנרגיה מינימלי של מים מבודדים, פתח מושב חדש באבוגדרו ובחר בנה, הכנס וקטע. הזן מים בתיבת הטקסט של המסנן, בחר את קובץ המים ולחץ על הוסף. לחץ על הרחבות וגאוסיאן וערוך את השורה הראשונה בתיבת הטקסט כמצוין.לחץ על צור ושמור את קובץ הפקודה water.com. לאחר מכן העבר את שני קבצי com לאשכול המחשוב והפעל את חישובי Gaussian 09 באמצעות קובץ Script השליחה המתאים. לאחר סיום החישובים באשכול המחשוב, קרא לבבל הפתוח כדי ליצור קבצי xyz של מבני האנרגיה המינימליים הנכנסים לפקודה כמצוין.לדגימה תצורתית מבוססת אלגוריתם גנטי, הוסף את כל הסקריפטים והתבניות לתיקיה והעתק את התיקיה לאשכול המרוחק. ודא שכל קבצי ה- Script ניתנים להפעלה ולהשתמש בפקודות שצוינו כדי להוסיף את המיקום של ספריית קבצי ה- Script למשתנה הסביבתי path. כדי להשיג קבוצה של מבנים בעלי אנרגיה נמוכה עבור גליצין ומים ברמה החצי אמפירית הזולה של התיאוריה, צור ספריה בשם gly-h2o-n שעבורה n הוא מספר מולקולות המים וליצור ספריית משנה הנקראת GA תחת הספריה gly-h2o-n כדי להריץ חישובי אלגוריתמים גנטיים.העתק את קבצי הקלט של ogolem, קואורדינטות קרטזיות מונומרים וקובץ Script של שליחת אצווה PBS לספריה GA והפעל את חישוב GA באמצעות הריצה ששונתה כראוי. pbs לשלוח סקריפט. לאחר השלמת החישוב, שנה את הספריה ל- gly-h2o-n GA PM7 והפעל את הפקודה getRotConsts כפי שצוין כאשר 13 הוא מספר האטומים באשכול ואפס ותשע מציינים כי ישנם 10 מבנים עם אינדקסים אפס עד תשע.פעולה זו ת לחשב את קבועי הסיבוב של אשכולות ממוטבים GA וליצור קובץ בשם rotConstsData_C המכיל רשימה ממוינת של כל תצורות אשכול ממוטב GA, האנרגיות שלהם ואת קבועי הסיבוב שלהם. הפעל את הדמיוןאנליזה. קובץ Script של py rotConstsData_C קובץ כקלט כדי לחפש ולשמור את האשכולות הממוטבים הייחודיים של GA.Pm7 ישמש כתווית למתווית למתן שמות לקבצים כדי ליצור קובץ בשם uniqueStructures-pm7.data. אפשרות זו מכילה רשימה ממוינת של התצורות הייחודיות הממוטבות ל- GA. בספריה gly-h2o-n GA, השתמש ב- קומביין-GA.סקריפט csh כדי לשלב את התוצאות עבור ריצות GA דומות מרובות וליצור רשימת מבנים ייחודית חדשה בשם uniqueStructures-pm7. נתונים בספריה gly-h2o-n GA. ספריית העבודה צריכה להיות הארגון והמבנה המדויקים כפי שהם מאוירים.כדי לחדד את המבנים של אשכולות המים גליצין מהאלגוריתם הגנטי המבוסס על שיטה אמפירית למחצה לאחד באמצעות שיטה מכנית קוונטית מדויקת יותר, ליצור ספריית משנה בשם QM תחת הספריה גלי-h2o-n. תחת ספריית QM, צור ספריית משנה אחרת בשם pw91-sb והעתק את הרשימה הייחודית מבנים מהמדריך gly-h2o-n GA לספריה QM pw91-sb. שנה את הספריה ל- gly-h2o-n QM pw91-sb והפעל את הבסיס הקטן להגדיר צפיפות פונקציונלית תיאוריה תסריט run-pw91-sb.csh שעבורו sb הוא תווית עבור קבוצת חישובים זו, Q הוא התור המועדף באשכול המחשוב ו- 10 מציין ש- 10 חישובים יקובצו למשחת אצווה אחת. לאחר השלמת החישובים שנשלחו, השתמש getRotConsts-dft-sb. סקריפט csh כדי לחלץ את האנרגיות ול לחשב את קבועי הסיבוב של האשכולות הממוטבים של הבסיס הקטן.כאן, pw91 הוא פונקציונלי צפיפות בשימוש n הוא מספר האטומים באשכול. השתמש באנליזה הדומה. py סקריפט כמו קודם כדי לזהות את המבנים הייחודיים אבל להשתמש sb כמו התווית.רשימה של תצורות ייחודיות אופטימיזציה ב pw91 631 בתוספת G כוכב רמת התיאוריה יישמרו ייחודיStructures-sb. קובץ נתונים. בספריה gly-h2o-n QM, השתמש בשילוב-QM.סקריפט csh כדי לשלב את התוצאות מ ריצות QM דומות מרובות. הקומביין-QM. הפקודה csh pw91-sb תיצור רשימת מבנים ייחודית חדשה בשם uniqueStructures-sb.נתונים בספריית גלי-h2o-n QM. כדי למקד עוד יותר את המבנים של אשכולות גליצין ומים באמצעות תיאור מכני קוונטי טוב יותר, ליצור ספריית משנה בשם pw91-lb תחת ספריית QM. העתק את רשימת המבנים הייחודיים מהמדריך QM pw91-sb לספריה QM pw91-lb ולשנות את הספריה ל- QM pw91-lb.הפעל את צפיפות הבסיס הגדולה פונקציונלי תיאוריה תסריט run-pw91-lb. csh שעבורו lb הוא תווית עבור קבוצת חישובים זו, Q הוא התור המועדף באשכול המחשוב ו- 10 מציין שיש לקבץ 10 חישובים למשחת אצווה אחת. לאחר השלמת החישובים שנשלחו, השתמש ב- getRotConsts-dft-lb.הפקודה csh כדי לחשב את קבועי הסיבוב של האשכולות הממוטבים של הבסיס הגדול. כאן, pw91 הוא פונקציונלי צפיפות בשימוש n הוא מספר האטומים באשכול. השתמש בדמיוןאנליזה.py סקריפט כמו לפני עכשיו עם lb כמו התווית כדי ליצור רשימה של תצורות ייחודיות אופטימיזציה ב pw91 6311 בתוספת G כוכב כוכב רמת התיאוריה ולשמור ב- UniqueStructures-lb. קובץ נתונים. כדי להשיג את המבנה הרטט והאנרגיות של אשכולות גליצין ומים הדרושים כדי לחשב את התיקונים תרמוכימיים הרצויים, להעתיק את רשימת המבנים הייחודיים מן הספריה QM pw91-lb לספריה QM pw91-lb ultrafine ולשנות את הספריה QM / pw91-lb ultrafine.הפעל את סקריפט התיאוריה הפונקציונלית של צפיפות אולטרה-עדין run-pw91-lb-ultrafine. csh שעבורו uf הוא תווית עבור קבוצת חישובים זו, Q הוא התור המועדף באשכול המחשוב ו- 10 מציין שיש לקבץ 10 חישובים למשחת אצווה אחת. קובץ Script זה ייצור באופן אוטומטי את הקלט עבור Gaussian 09 וישלח את כל החישובים.לאחר השלמת החישובים שנשלחו, השתמש ב- getRotConsts-dft-lb-ultrafine. הפקודה csh כדי לחשב את קבועי הסיבוב של האשכולות הממוטבים במיוחד. כאן, pw91 הוא פונקציונלי צפיפות בשימוש n הוא מספר האטומים באשכול.השתמש בדמיוןאנליזה. py סקריפט כמו לפני עכשיו עם uf כמו התווית כדי ליצור ולשמור רשימה של תצורות ייחודיות אופטימיזציה לקריטריוני התכנסות אולטרה-עדין ב pw91 6311 בתוספת רמת תאוריית כוכב G ב-Structures-uf הייחודי. קובץ נתונים.ואז להפעיל את run-תרמו-pw91. סקריפט csh עם מבנים ייחודיים-uf. קובץ נתונים כקלט לתיקון התרמודינמי.העתק והדבק את פלט שורת הפקודה בגיליון האלקטרוני המצורף בשם gly-h2o-n.xls. כאשר האנרגיות הגולמיות של חישוב זה וה- n שלאחר מכן שוות לשניים, שלושה, ארבעה וחמישה חישובים מתווספים לגיליון הראשון של גלי-h2o-n. xls spredsheet, גיליון חלוקת הידרט אשר מניב את ריכוז שיווי המשקל של hydrates בטמפרטורות שונות, לחות יחסית, ריכוזים ראשוניים של מים גליצין יעודכנו.כאן, ניתן לצפות במיסומרים של אנרגיה אלקטרונית הנמוכה ביותר של אשכולות מים גליצין. שים לב כיצד רשת קשר המימן גדלה במורכבות ככל שמספר מולקולות המים גדל נע מרשת פלנארית בעיקר למבנה תלת מימדי דמוי כלוב ב- n שווה לחמש. בטבלה זו, דוגמה לפלט של run-thermo-pw91.סקריפט csh מוצג. עבור כל אשכול, האנרגיה של pw91 6311 בתוספת כוכב G תואמת את האנרגיות האלקטרוניות שלב הגז ב pw91 6311 בתוספת G כוכב כוכב רמת התיאוריה מחושב על רשתות אינטגרציה אולטרה-דק ביחידות של hartrees, כמו גם את האנרגיה הרטט נקודת אפס ביחידות של קילוקלוריה לכל שומה. בכל טמפרטורה, היווצרות enthalpy מחושב דלתא H בדלתא G היווצרות אנרגיה ללא גיבס ניתנים ביחידות של קילוקלוריות לכל שומה ואת היווצרות enthalpy מחושב S ניתנת ביחידות של קלוריות לכל שומה.בטבלה זו מוצגים חישובים מייצגים של שינוי האנרגיה הכולל ללא גיבס של הידרציה וההידרציה הרציף. באמצעות נתונים אלה, ניתן לחשב את הריכוזים האטמוספריים של גליצין מיובש. יש להתקין את התוכנה הנכונה ולהוסיף את קבצי ה- Script הכלולים כדי לשקף את סביבת המחשוב של עצמו.הוספת מיקום קבצי ה- Script לנתיב היא קריטית. טכניקה זו שימשה כדי לקבוע את הפעילות הקטיטית של אשכולות מים אטמוספריים לקראת היווצרות קשר פפטיד לתרום לתחום הכימיה prebiotic.

Education

Research

JoVE Core

JoVE Journal

Chemistry

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Thermochemistry

Chemical Equilibrium

SCIENTISTS IN ACTION

Isolation and Chemical Characterization of Lipid A from Gram-negative Bacteria

בידוד ואפיון כימי ליפידים מחיידקים גראם שליליים

Lipopolysaccharide (LPS) is the major cell surface molecule of gram-negative bacteria, deposited on the outer leaflet of the outer membrane bilayer. LPS ...

A Simple Method for the Size Controlled Synthesis of Stable Oligomeric Clusters of Gold Nanoparticles under Ambient Conditions

שיטה פשוטה עבור סינתזת מבוקרת הגודל של אשכולות Oligomeric היציבים של זהב חלקיקים בתנאי סביבה

Reducing dilute aqueous HAuCl4 with sodium thiocyanate (NaSCN) under alkaline conditions produces 2 to 3 nm diameter nanoparticles. Stable grape-like ...

Construction and Systematical Symmetric Studies of a Series of Supramolecular Clusters with Binary or Ternary Ammonium Triphenylacetates

בינוי שיטתי סימטריים מחקרים של סדרה של אשכולות מולקולריים עם Triphenylacetates בינארי או המשולש אמוניום

Functions of clusters in nano or sub-nano scale significantly depend on not only kinds of their components but also arrangements, or symmetry, of their ...

Improved Heterojunction Quality in Cu2O-based Solar Cells Through the Optimization of Atmospheric Pressure Spatial Atomic Layer Deposited Zn1-xMgxO

Improved Heterojunction Quality in Cu2O-based Solar Cells Through the Optimization of Atmospheric Pressure Spatial Atomic Layer Deposited Zn1-xMgxO

איכות heterojunction משופר ב Cu<sub&gt; 2</sub&gt; O מבוסס תאים סולריים באמצעות אופטימיזציה של לחץ האטמוספרה אטומי שכבת מרחבים שהופקדה<br /&gt; Zn<sub&gt; 1-x</sub&gt; Mg<sub&gt; x</sub&gt; O

Atmospheric pressure spatial atomic layer deposition (AP-SALD) was used to deposit n-type ZnO and Zn1-xMgxO thin films onto p-type thermally oxidized Cu2O ...

Analyzing the Photo-oxidation of 2-propanol at Indoor Air Level Concentrations Using Field Asymmetric Ion Mobility Spectrometry

ניתוח התמונה-החמצון של 2-פרופנול בריכוזים ברמה ירודה האוויר באמצעות שדה יון אסימטרי ניידות מסות

We demonstrate a versatile protocol to be used for determining the effectiveness of photocatalysts in degrading indoor air concentration (ppb) volatile ...

Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation

הדמיה ישירה של סיבוב מולקולרי מהיר ליזר מונחה

We present a method for visualizing laser-induced, ultrafast molecular rotational wave packet dynamics. We have developed a new 2-dimensional Coulomb ...

Fizzy Extraction of Volatile Organic Compounds Combined with Atmospheric Pressure Chemical Ionization Quadrupole Mass Spectrometry

פיצי הפקה של תרכובות אורגניות נדיפות בשילוב עם לחץ אטמוספרי כימי יוניזציה Quadropole מסה ספקטרומטריית

Chemical analysis of volatile and semivolatile compounds dissolved in liquid samples can be challenging. The dissolved components need to be brought to ...

Combustion Chemistry of Fuels: Quantitative Speciation Data Obtained from an Atmospheric High-temperature Flow Reactor with Coupled Molecular-beam Mass Spectrometer

כימיה בעירה של דלקים: נתונים כמותיים היווצרות המינים המתקבל של הכור אטמוספרי בטמפרטורות גבוהות לזרום עם מצמידים ספקטרומטר מסה מולקולרית-קרן אור

This manuscript describes a high-temperature flow reactor experiment coupled to the powerful molecular beam mass spectrometry (MBMS) technique. This ...

Light-driven Molecular Motors on Surfaces for Single Molecular Imaging

מונחי-אור המנועים המולקולריים על משטחים עבור יחיד הדמיה מולקולרית

The design and synthesis of a synthetic system that aims for the direct visualization of a synthetic rotary motor at the single molecule level on surfaces ...

Synthesis of In37P20(O2CR)51 Clusters and Their Conversion to InP Quantum Dots

Synthesis of In37P20O2CR51 Clusters and Their Conversion to InP Quantum Dots

סינתזה של37P20(O2CR)51 אשכולות ההמרה שלהם נקודות קוונטום inp

This text presents a method for the synthesis of In37P20(O2C14H27)51 clusters and their conversion to indium phosphide quantum dots. The In37P20(O2CR)51 ...