用于计算分子聚合和固体光学吸收光谱和光电特性的外化学汉密尔顿

该协议有助于构建兴奋的汉密尔顿，以便有效地计算光吸收光谱和散装分子材料更复杂的光电特性。我们的技术将散装分子材料上极其密集的量子化学计算分解为使用普通量子化学软件执行的单分子可管理的计算。我们的方法可以帮助使用有机材料（如光伏电池或光纤通信的光开关）对光电子器件进行计算指导设计。

新用户应仔细遵循所述过程，包括建议的文件命名约定，并在继续操作之前检查每个步骤是否已完成，没有错误。对于多分子系统分裂成单个分子，请使用 Python 2.7 脚本获取单体。py 生成包含组成系统的单个分子中原子的笛卡尔坐标的文件。

指定包含系统几何体的文件的名称，以及使用指示命令组成系统的每个分子中的原子数。要为单个分子中的原子生成接地状态点电荷，请设置一个名为电荷选项的纯文本文件。txt 具有高斯密度函数论计算原子点电荷在电中性分子的地面状态的选项。

要获得具有电荷转移特性的过渡的相当准确的电荷分布，请使用远距离校正密度功能、足够大的基础集，包括至少非氢原子上的去极化函数、超细集成网格和非常紧密的自一致性场收敛标准。在输入文件中包括 Nosymm 关键字，以确保高斯输出文件中的原子坐标以输入方向写入。使用文件电荷选项中的参数，为构成系统的所有单个分子设置高斯输入文件。

txt 使用指示的 Bash 脚本。然后运行高斯计算，指定输出文件名与输入相同。com 文件名， 但与扩展日志。

使用 Python 2.7 脚本 getHelpG。py 从高斯输出文件中提取具有扩展日志的 ChelpG 原子点电荷。要计算材料中单个分子在静电环境中的激发能量和过渡密度，请设置一个名为单体选项的纯文本文件。

txt 的参数设置为原子点电荷的计算，并且打印特征器组件的阈值较低，理想情况下至少为负 5 的 1 倍到负 10。设置高斯输入文件，用于计算材料中所有单个分子的激发能量和过渡密度，在静电环境中，以材料中所有其他分子的点电荷表示，并命名文件 monomer_n_wCh。com 其中 n 是单体编号。

然后运行高斯计算，指定输出文件名与输入相同。com 文件名， 但与扩展日志。计算还将保存具有相同文件名但具有扩展名 chk 的检查点文件。

对于从高斯输出文件中构成系统的单个分子的明亮状态的激发能量提取，请将高斯输出文件中单个单体的激发能量复制为具有扩展日志的扩展日志，以称为 all_energies.txt 的纯文本文件。在文件中all_energies。txt，只保留包含激发能量的数值的列。

要计算构成分子系统的所有分子对的兴奋耦合，请首先使用指示的 Bash 脚本中的表单检查实用程序将检查点文件转换为人类可读格式。使用 Python 2.7 脚本开关签名。py，该文件的名称与扩展日志以及计算中包含的兴奋状态 n 的数量作为输入参数。

使用 Multiwfn 多功能波函数分析器根据高斯格式的检查点文件编写过渡密度多维数据集文件，并包含扩展名 fchk 和处理的高斯输出文件与扩展日志 2。若要有效地生成具有当前目录中所有 fchk 文件的 Multiwfn 处理选项的设置文件，请使用 makeOpt。sh 巴什脚本。

这些文件将具有相同的名称与fchk文件与扩展选择。然后使用指示的 Bash 脚本在单个批处理中生成过渡密度多维数据集文件，并将小样板文件转换为文件，这些文件使用多维数据集Format显式指定网格上所有多维数据集的中心坐标以及多维数据集内过渡密度的值。py Python 2.7 脚本。

运行命令，如所示，使用 fcub 文件使用过渡密度立方体方法计算系统中所有分子对之间的兴奋耦合。计算完成后，创建一个名为"all_couplings。txt 并使用指示的 Bash 脚本将所有兴奋耦合组合到单个文件中。

要设置兴奋的汉密尔顿， 使用设置 UpHam 。py Python 2.7 脚本和指示的终端命令将兴奋状态能量all_energies。txt 文件和图像中的兴奋耦合all_couplings。

txt 文件到单个文件，其中包含完整的兴奋汉密尔顿矩阵。在这里，显示了从用于计算分子兴奋汉密尔顿的十字粒度蒙特卡罗模拟中获得的六个YLD 124分子的光吸收光谱。在此表中，可以观察到此系统所演示的汉密尔顿。

由于每个分子只有六个分子，只有一个明亮的兴奋状态，因此产生了六比六兴奋的汉密尔顿。使用使用 G31G*基础集的 WB97X 密度计算的兴奋模型和 TDDFT 光谱也具有与 Pearson 产品时刻相关系数特征相似的形状。使用我们协议构建的兴奋汉密尔顿人可以使用任何量子化学方法进行参数化，从而研究特定方法的近似如何影响各种光电参数的计算精度。

我们用这种方法对光学吸收光谱和分子集料的第一个超分子能力进行建模，并不断努力精确建模散装分子固体的特性。