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Method Article
The manuscript describes a method of phonon-assisted quasi-resonant fluorescence spectroscopy that incorporates both laser-limited resolution and photoluminescence (PL) spectroscopy. This method utilizes optical phonons to provide linewidth-limited resolution spectra of atom-like semiconductor structures in the energy domain. The method is also easily realized with a single spectrometer optical spectroscopy setup.
metodi di spettroscopia ottica ad alta risoluzione sono esigenti in termini di tecnologia sia, attrezzature, la complessità, il tempo o una combinazione di questi. Qui mostriamo un metodo di spettroscopia ottica che è in grado di risolvere le caratteristiche spettrali al di là della struttura fine di spin e linewidth omogeneo di singoli punti quantici (QD) utilizzando uno standard, l'installazione spettrometro di facile da usare. Questo metodo incorpora sia laser e spettroscopia di fotoluminescenza, combinando il vantaggio della linea laser larghezza limitata risoluzione con rilevazione fotoluminescenza multicanale. Tale sistema consente una notevole miglioramento della risoluzione su quella di uno spettrometro comune monostadio. Il metodo utilizza fononi per aiutare nella misurazione della fotoluminescenza di un singolo punto quantico dopo l'eccitazione di risonanza della sua transizione stato fondamentale. differenza di energia del fonone permette di separare e filtrare la luce laser eccitare il quantum dot. Una vantaggiosa feature di questo metodo è la sua integrazione dritto in avanti nel setup spettroscopia standard, che sono accessibili per molti ricercatori.
Ad alta risoluzione è la chiave per sbloccare nuove conoscenze. Con questa conoscenza, le nuove tecnologie possono essere sviluppate come i sensori migliori, strumenti di produzione più precisi e dispositivi di calcolo più efficienti. Generazione di questa chiave, tuttavia, spesso viene ad un costo elevato di risorse, tempo o entrambi. Questo problema è onnipresente in tutte le scale dalla fisica atomica per risolvere le degenerazioni alzato di elettrone gira all'astronomia dove un piccolo spostamento spettrale può portare alla individuazione di pianeti accanto a stelle lontane. 1,2,3
L'obiettivo di questo lavoro è di utilizzare una configurazione standard di spettrometro e mostrando come può risolvere caratteristiche spettrali di sotto del suo limite di risoluzione, soprattutto per quanto riguarda il campo dell'ottica semiconduttori. L'esempio presentato è quello di anisotropo elettrone-lacuna (eh) splitting scambio in InAs / GaAs punti quantici (QD), che è dell'ordine di pochi μeV. 4 Il limite di risoluzione dello spettrometro cun essere superato mediante la combinazione di tecniche standard PL e spettroscopia laser. Questo metodo di quasi-risonanza di fluorescenza ha il vantaggio di conseguire risoluzione limitata laser utilizzando uno spettrometro monostadio comune.
Un sistema di spettroscopia ottica standard per singola spettroscopia QD PL è costituito da un singolo stadio 0,3-0,75 m monocromatore e una carica coupled device (CCD) rilevatore insieme con una sorgente laser di eccitazione e ottica. Tale sistema è al massimo grado di risolvere 50 μeV nello spettro vicino infrarosso circa 950 nm. Anche con l'impiego di tecniche statistiche e deconvoluzione, una tale configurazione singola monocromatore non è in grado di risolvere meno di 20 μeV in misure di PL. 5 Questa risoluzione può essere migliorata usando uno spettrometro tripla, in modalità tripla additivo, quando lo spettro è successivamente disperso dalle tre griglie. Lo spettrometro tripla ha il vantaggio di una maggiore risoluzione, in grado di risolverecirca 10 μeV. In una configurazione alternativa, modalità sottrattiva triple, i primi due reticoli comportano come un filtro passa banda, dando la caratteristica di essere in grado di separare l'eccitazione e rilevamento di meno di 0,5 MeV. Lo svantaggio dello spettrometro tripla è che si tratta di un sistema costoso.
Prima di presentare il metodo di interesse, abbiamo brevemente discutere altri approcci sperimentali che, con la complessità, raggiungono una migliore risoluzione spettrale e sono in grado di risolvere la struttura fine dei singoli QD. Elementi di questi metodi sono rilevanti per il metodo presentato. Uno di questi metodi è l'aggiunta di un interferometro di Fabry-Perot (FPI) nel percorso rilevamento di una singola configurazione spettrometro. 6 Usando questo metodo la risoluzione è impostata dalla finezza del FPI. Così, la risoluzione del spettrometro è migliorato per 1 μeV, a costo di complessità e l'intensità del segnale. 7 Il metodo interferometro cambia anche il operati generalesu spettrometro con la camera CCD, diventando effettivamente un rivelatore singolo punto, e la sintonizzazione mediante varie energie si ottiene regolando la cavità FPI stesso.
Resonance spettroscopia di fluorescenza (RF), un altro metodo in cui una singola transizione ottica è sia eccitato e monitorato anche offre la promessa di spettroscopia ad alta risoluzione. La risoluzione spettrale è limitato solo dalla larghezza di riga laser e mantiene il CCD come rivelatore multicanale, in cui non solo sensore rileva il segnale ma un numero di pixel del CCD. Questo rilevamento multicanale è vantaggiosa in termini di media del segnale. La sfida in spettroscopia RF è separare il segnale PL dal più grande sfondo della luce laser diffusa, soprattutto quando si misura a livello QD singolo. Un certo numero di tecniche possono essere utilizzate per ridurre il rapporto del segnale di luce laser diffusa, che coinvolgono sia la polarizzazione 8, 9 spaziale o temporale separazione 10dell'eccitazione e rilevamento. La prima è quella di utilizzare polarizzatori elevati estinzione per sopprimere la luce diffusa, ma questo metodo ha esito di perdere informazioni polarizzazione dal PL. 8 Un altro metodo possibile per ottenere la risonanza di fluorescenza è di progettare sistemi di semiconduttori che sono accoppiati alla cavità ottiche dove percorsi di eccitazione e rilevamento sono spazialmente separate. Ciò elimina il problema di dover risolvere il segnale di PL dal grande sfondo laser. Tuttavia, questo metodo è limitato alla fabbricazione di esempio intricato che è in risorsa generale intensiva. 9
Un'altra classe di metodi che è anche in grado di risolvere differenze di energia minuto è quello di spettroscopia laser pura, come la trasmissione differenziale, che ha il vantaggio di ottenere risoluzione laser limitate informazioni complete polarizzazione. Questo metodo richiede tipicamente lock-in di rilevamento per osservare i cambiamenti minuscoli in transsegnale di missione rispetto a quella della grande sfondo laser. 11 Ultimamente, i progressi nella nanofabbricazione hanno portato a un aumento della frazione di luce laser che interagisce con il QD (s) a valori fino al 20%, sia usando index-matched solido lenti immersione o incorporare i punti di guide d'onda a cristallo fotonico. 12
Anche se questi metodi sono in grado di raggiungere elevata risoluzione energetica, vengono a costo di costose attrezzature, fabbricazione campione complesso e la perdita di informazioni. Il metodo in questo lavoro combina elementi provenienti da questi tre metodi senza aggiungere complessità nella strumentazione o la fabbricazione di esempio per un normale configurazione PL.
Studi recenti hanno dimostrato che con un sistema spettrometro tripla in modo sottrattivo, è possibile visualizzare la struttura fine singoletto-tripletto nello spettro di transizione due fotoni di una molecola quantum dot (QDM). 13 La scissione energia coinvolta sull'ordinedi un paio di decine di μeV sono stati risolti utilizzando una modalità sottrattiva tripla, che ha permesso di eccitare le transizioni risonante e rilevare in meno di un MeV. L'informazione spettrale è stato estratto attraverso il monitoraggio di sotto della transizione utilizzando fononi acustici e altre transizioni eccitoni basso-mentendo. Questo metodo può essere applicato anche per risolvere il anisotropo eh splitting scambio e anche la larghezza di riga durata limitata della transizione eccitone 8 μeV e 4 μeV, rispettivamente, come si vede in figura 1. Simile a questo risultato, questo documento si focalizzerà su un semplice installazione spettrometro che incorporerà molti dei vantaggi che altri metodi ad alta risoluzione possiedono. Inoltre il CCD rimarrà come rivelatore multicanale. L'apparato sperimentale può anche essere mantenuto relativamente piuttosto economico ad altri metodi di spettroscopia ad alta risoluzione e ha il vantaggio di essere facilmente modificato per ottenere misurazioni unico punto di correlazione. A differenza del risultato using fononi acustici e uno spettrometro tripla, la chiave sottostante è di utilizzare il satellite LO-fonone associato ai semiconduttori e loro leghe che compongono campioni semiconduttori. La separazione energia tra satellite LO-fonone e la linea di zero-fonone (ZPL) è dell'ordine di decine di MeV per tali campioni, permettendo l'uso di uno spettrometro a singolo stadio. 14 Questa separazione energia permette l'uso del quasi proposto metodo della spettroscopia -resonance da risonante guidando una transizione e monitoraggio sotto l'eccitazione da una energia pari ad un fonone lO. Questa tecnica è analoga a quella di PL eccitazione dove si eccita in una transizione eccitato e controlla la transizione stato fondamentale. 15 La separazione tra la transizione viene eccitato e quella del satellite LO-fonone consente l'uso di filtri passa bordo di sopprimere la elasticamente luce diffusa. Questo metodo per utilizzare il satellite fonone consente di larghezza di riga laser risoluzione limitata, Poiché risonante eccitante la transizione è tipicamente l'unica volta che l'emissione LO-fonone satellite diventa visibile.
Nota: La metodologia descritta è specifico per un particolare software, anche se altri pacchetti software possono essere utilizzati al posto.
1. Preparazione del campione e Cool Down
Setup 2. Ottica
Nota: Per tutti istituito procedure, eseguire il laser, metro fonte, spettrometro e CCD o utilizzando il software fornito dal produttore o altro programma personalizzato.
Configurazione di misura 3. Quasi-risonanza
4. Acquisizione dati
I risultati presentati nelle figure mostrano le capacità di alta qualità di utilizzo fononi per aiutare nella misurazione PL. Lo schema elettrico (Figura 2) mostra che, ad eccezione dei filtri passa bordo su entrambe eccitazione e rilevamento, la configurazione sperimentale rimane una configurazione spettroscopia standard, con l'aggiunta opzionale di controllo della polarizzazione. Il confronto con un singolo e triple spettrometro (fig. 3) ritrae g...
The above instructions demonstrate the phonon-assisted quasi-resonance spectroscopy method. By exciting into a QD discrete state, one can monitor the phonon emission line, achieving high resolutions. In the example provided, by using phonons it is even possible to resolve the lifetime-limited linewidth of the neutral exciton visible in experiments. The method is easy to incorporate into existing PL spectroscopy setups. As mentioned, once the energy of the desired transition line is identified via non-resonant spectroscop...
Gli autori non hanno nulla da rivelare.
Gli autori vorrebbero riconoscere Allan Bracker e Daniel Gammon presso il Naval Research Laboratory di fornire i campioni in fase di studio. Questo lavoro è stato sostenuto (in parte) dal Threat Reduction Agency Difesa, Premio Ricerca di Base # HDTRA1-15-1-0011, alla University of California-Merced.
Name | Company | Catalog Number | Comments |
Tunable Diode Laser DL pro | Toptica Photonics | DL Pro | |
Closed Cycle Cryogen Free Refrigerator System for Microscopy | Cryo Industries of America Inc. | Cryocool G2 | |
Sourcemeter | Keithley | 2611a | |
50X Mitutoyo Plan Apo NIR Infinity-Corrected Objective | Mitutoyo America Corporation | 378-825-5 | |
Turbo pump | Pfeiffer Vacuum | HiPace 80 | |
NIR coated Mirrors | Thor labs | BB1-E03 | |
Polarizers | Thorlabs | LPNIR050-MP | |
200 mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-200-B-ML | |
100 mm AR coated Achromatic lens | Thorlabs | AC254-100-B-ML | |
960 Long pass filter | Thorlabs | 960aelp | |
960 Short pass filter | Thorlabs | 960aesp | |
Liquid Crystal Variable Retarder | Meadowlark Optics | LVR-100 | |
0.75 m Spectrometer Acton SpectraPro | Princeton Instruments | Trivista | |
Liquid Nitrogen Cooled Camera | Princeton Instruments | 7508-0002 | |
External Camera | Watec | Wat-902H Ultimate | Optional |
Ostoalloy | Lake Shore Cryotronics | Ostalloy 158 | |
Gold wire (40 gauge) | Surepure Chemetals | Au-Wire-03-02 | |
Silver Epoxy | A.I. Technology | Prima-Solder EG8020 | |
Program Software | National Instruments | LabView |
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