Lazer güdümlü Ultrafast Moleküler Rotasyon Doğrudan Görüntüleme

Özet

We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.

Özet

Biz lazer kaynaklı, ultra hızlı moleküler dönme dalga paketi dinamiklerini görselleştirmek için bir yöntem mevcut. Biz şimdiye kadar-pratik kamera açısı gerçekleştiği yeni bir 2-boyutlu Coulomb patlama görüntüleme kurulumu geliştirdik. Bizim görüntüleme tekniğinde, iki atomlu moleküller bir dairesel polarize güçlü lazer darbe ile ışınlanmış. atılır atom iyonları lazer yayılımı dik hızlanır. Lazer polarizasyon düzlemi içinde yatmakta olarak iyonlar mekanik yarık kullanılarak seçilir ve yüksek verimlilik ile görüntülenmiş olan, 2-boyutlu bir dedektör polarizasyon düzlemine paralel monte. Bir dairesel polarizasyonlu (izotropik) Coulomb patlama darbe kullanıldığı için, püskürtülen iyonlarının gözlenen açısal dağılımı doğrudan darbe ışınlama zamanında kare dönme dalga fonksiyonuna karşılık gelir. Moleküler dönme gerçek zamanlı bir film oluşturmak için, bu görüntüleme tekniği femtosaniye pompa-sonda O ile birleştirilirptical kurulum hangi pompa darbeleri tek yönlü moleküler toplulukları dönen oluşturun. Nedeniyle bizim algılama sisteminin yüksek görüntü throughput, pompa-sonda deneysel durum kolaylıkla gerçek zamanlı anlık takip edilerek optimize edilebilir. Bunun bir sonucu olarak, gözlemlenen filmin kalitesi hareketinin detaylı dalga doğasını görselleştirmek için yeterince yüksektir. Biz de mevcut teknik kapsamlı değişiklikler için gerek kalmadan moleküler sistemler için yeni bir kamera açısı veya görüş açısını sunan mevcut standart iyon görüntüleme kurulumları uygulanabilir unutmayın.

Giriş

daha derin bir anlayış ve moleküllerin dinamik doğasının daha iyi kullanmak için, açıkça ilgi moleküler hareketlerini görselleştirmek için esastır. Zamana bağımlı Coulomb patlama görüntüleme bu hedefe ^{1, 2, 3} ulaşmak için güçlü yaklaşımlardan biridir. Bu yaklaşımda, ilgilenilen moleküler dinamik pompa ultra lazer alanı tarafından başlatılan ve daha sonra, bir zaman gecikmeli prob sinyali ile sondalandı. Sonda ışınlama üzerine, moleküller çarpın iyonize ve Coulomb itme nedeniyle fragman iyonları ayrılır. püskürtülen iyon alansal dağılımı prob ışınlama moleküler yapısı ve uzaysal bir ölçüsüdür. pompa-sonda gecikme süresini tarayarak ölçüm dizisi moleküler film yaratılmasına yol açar. Bu dikkat çekicidir ki en basit durumda - iki atomlu moleküller - püskürtülen iyonların açısal dağılımıdoğrudan moleküler eksen dağılımı (yani, kare dönme dalga fonksiyonu) yansıtır.

Pompa işlemi ile ilgili olarak, ultra lazer alanları kullanılarak moleküler hareket tutarlı kontrol son ilerleme yüksek kontrollü döner dalga paketleri ^{4 oluşturulması, 5} yol açmıştır. Bundan başka, dönme yönü aktif bir kutuplaşma-kontrollü lazer alanı ^{6, 7, 8} ile kontrol edilebilir. Nedenle, Coulomb patlama görüntüleme tekniği, örneğin pompa işlemi ^{9, 10, 11, 12, 13} ile birleştirildiğinde dalgalı doğa dahil olmak üzere moleküler rotasyon detaylı bir resmini, görünene beklenmektedir edilmiştir. Ancak, bazıZaman aşağıda belirtildiği gibi, mevcut görüntüleme yöntemleri ile ilgili deneysel zorluklarla karşılaşmaktadırlar. Bu yazının amacı bu zorlukların üstesinden ve moleküler dönme dalga paketleri yüksek kaliteli film yaratma yeni bir yol sunmaktır. Fiziksel etkileri ile birlikte, mevcut yöntem ile çekilen moleküler dönme ilk deneysel film, önceki yazıda ¹¹ sunuldu. gelişme arka plan, mevcut görüntüleme tekniğinin ayrıntılı teorik yönü ve varolan diğer tekniklerle bir karşılaştırma önümüzdeki yazıda verilecektir. Burada, biz esas olarak tipik pompa-sonda optik kurulum kombinasyonu ve yeni görüntüleme cihazları dahil, prosedürün pratik ve teknik yönleri üzerinde durulacak. Bir önceki yazıda olduğu gibi, hedef sistem tek yönlü azot molekülleri ¹¹ dönmektedir.

ana deneysel zorlukşematik olarak Şekil 1'de gösterildiği görüntüleme kurulum, mevcut dedektör pozisyonu veya kamera açısı ile bir ilgisi yoktur. Dönme ekseni lazer alanı kaynaklı moleküler rotasyon lazer yayılma ekseni ^{6, 7, 8} denk için, dönme ekseni boyunca bir dedektör yüklemek için pratik değildir. lazer ışınlama önlemek amacıyla dedektör takıldığında, kamera açısı dönme yan gözlem karşılık gelir. Bu durumda, tahmin edilen (2B) iyonu görüntü ¹⁴ moleküllerin orijinal yönünü yeniden imkansızdır. Bir 3D görüntü detektörü ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} en iyi detektör ve iyon IMPAC hangi varış zamanı ilet pozisyonları ölçülebilir, Coulomb patlama görüntüleme ^{10, 12} kullanılarak doğrudan moleküler rotasyon gözlemlemek için benzersiz bir yol sundu. Ancak, lazer atış başına kabul edilebilir iyon sayıları yüksek görüntü kalitesi ¹⁴ ile moleküler hareket uzun bir film oluşturmak zor, yani 3D dedektörü düşük (genellikle <10 iyonları) bulunmaktadır. dedektörleri (genellikle ns) ölü zaman da görüntü çözünürlüğü ve görüntüleme verimini etkiler. Aynı zamanda <~ 1 kHz lazer tekrarlama oranı ile gerçek-zamanlı iyon görüntüsünü izleyerek iyi bir pompa-sonda kiriş örtüşme yapmak için basit bir görev değildir. Çeşitli gruplar 3D tekniği kullanılarak dönme dalga paketleri gözlenen olmasına rağmen, mekansal bilgi sınırlı ve / veya doğrudan, ve karmaşık düğüm yapıları da dahil olmak üzere dalga doğa ayrıntılı görselleştirme, ^{12, 10} elde değil edildi.

özüyeni bir görüntüleme yöntemidir Şekil 1'de "yeni kamera açısı" kullanılmasıdır. 2B detektör dönme ekseni yönünden gözlem yol dönme düzlemine paralel olduğu halde, bu yapılandırmada, bir detektör lazer ışınına maruz kalma önlenir. Yarık bir görüntü katkıda dönme düzlemi sadece iyon (lazer atımlarının polarizasyon düzlemi) sağlar. 3B detektörü daha yüksek bir sayısı oranı (tipik olarak ~ 100 iyonlar) sunan bir 2B detektör, kullanılabilir. Ölçüm verimi yüksek ise elektronik kurulumu, 3D tespiti halinde daha basittir. Zaman alıcı, Abel inversiyon ¹⁴ olarak matematiksel rekonstrüksiyon, aynı zamanda açısal bilgileri ayıklamak için gerekli değildir. Bu özellikler, ölçüm sisteminin kolay optimizasyonu ve yüksek kaliteli filmlerin üretilmesini sağlar. Bir standart 2D / 3D yüklü parçacık görüntüleme cihazı kolayca mevcut kurulum witho için değiştirilebilirpahalı ekipman kullanımını ut.

Protokol

NOT: Bu protokol sayesinde, biz aslında mevcut yöntem geliştirmek için ne yaptığını açıklamak. bölme ve optik ayar tasarım ve boyut ve parçaların türleri de dahil olmak üzere tam parametreler, her okuyucu cihaz, mevcut sistem uygulamak için gerekli değildir. prosedürlerin özü her aşamasında notlar olarak verilecektir.

2B dilim Görüntüleme Aparatı 1. İnşaat

NOT: Böyle bir vakum pompası ve bir dedektör olarak bu adımda boyunca, tüm ticari parça ve ekipmanları, üreticinin talimatlarına veya kullanıcının el göre monte edilir.

1. Tipik bir 2D / 3D iyon görüntüleme aparatı ^14, tasarım yapımında olduğu gibi ve darbeli vana, moleküler ışın Sıyırıcılarımız, iyon optik (50 mm, 100 mm halkaları bir yığın karşılamak için yeterli alana sahip bir diferansiyel pompalanan vakum odasını kurmak delik), bir off-eksenli iyon görüntüleme ünitesi (apulsed repeller elektrot ve bir fosfor ekran tarafından desteklenen mikrokanal plakalar) bir yığın, bir iyon uçuş tüp (> 200 mm sapma bölge).
2. bölüme cıvata delikleri odasına eşmerkezli olan dört dişli mesajları (15 cm, Φ12 mm) kullanılarak haznesi bölüme darbeli valfi takın. doğrudan tutmak plaka kullanılarak memenin önünde odası bölümüne moleküler ışın Sıyırıcılarımız takın.
   Not: bir iyon görüntüleme aparatının yapımında, moleküler ışın ekseni ve lazer ışını ekseni iyon optik ekseni kesişmektedir esastır. Bu amaca ulaşmak için, bir kaynak bölümüne ekseni olarak moleküler demet ekseni tanımı için uygundur. Aşama 1.2 Bu amaç için. Buna ek olarak, skimmer delikleri moleküler kirişlerin merkezi skimmer ile diferansiyel pompalanan sahne girebilirsiniz sağlanması, vananın memesi ile uyumlu olmalıdır. Darbeli vana ağırlığını dikkate almak da önemlidir; Bu nedenle, yeterli kalınlıktadişli mesajlar bölme duvarına darbeli vana bağlamak için kullanılmalıdır. Gaz ve skimmer girişim ²⁰ yansıma etkisini önlemek amacıyla meme ve bölüm arasında 15 cm mesafeyi koruyun.
3. Tipik bir iyon görüntüleme kurulumu ²¹ gibi farklı olarak pompalanan odasının son aşamaya iyon optik takın.
   Not: dişli bir montaj çubuklarının delinmesinde oda, bölme vidalanır aşağıdaki gibidir: Bu adım gerçekleştirilir. yazılarda, iyon optik bir yığın fındık ile yerine kilitlenir. Yayınlar için cıvata delikleri bölmeye eş için, iyon optik ekseni molekül kiriş ile örtüşmektedir.
4. Bu lazer darbeleri moleküler ışın kesiştiği böylece, bir delik ve bir pencere ile bir vakum flanş arasındaki P16 O-ring koyarak optik cam pencereler (1 mm kalınlık, 25 mm çap, erimiş silika) takın.
   Not: Bu pencere sayesinde, lazer darbeleri middl erişebilirsinizve iyon elektrot, birinci ve ikinci e iyonu optik eksenini kesecek.
5. Bir off-eksenli iyon görüntüleme ünitesini (Şekil 2) Construct.
   Not: Bu adım boyunca, birim 3-boyutlu bir düzenlemeyi doğrulamak için Şekil 2'ye bakın. diğer parçalar paslanmaz cıvata ile monte ederken tüm elektrot parçaları (iyon dedektörü ve kovucu), PEEK cıvata ile 100 mm taban plakası monte edilir. özü onun dedektör yüzeyi lazer yayılım eksenine iyon optik eksenine paralel ve dik olacak şekilde iyon sürüklenme bölgede 2B görüntüleme dedektörü monte etmektir. Tabii ki, bütün parçalar elektriksel olarak izole olmalıdır yüksek gerilim kullanılır. Biz iyon optik (uçuş) eksen ve dedektör yüzeyi arasındaki mesafe (mevcut davada, 5 mm) bir kaç mm öneririz. daha uzun bir mesafe ile, bir dedektöre iyonlarını itmek için daha fazla zaman alacak ve daha kısa mesafe MCP ler arasındaki deşarj neden olabilir, sert bir ve darbeli repeller.
   1. Optik mikroskop (~ 30X) ve / veya optik karşılaştırıcı ile yarık bıçakları (100 mm uzunluk) kenarını gözlemlemek ve hiçbir ezik ya da çizik yarık bıçakların kenarında bulunan daha büyük 30 mikron olduğunu onaylayın.
      NOT: Yarık bıçakları paralel olarak monte edilmiş ve hiçbir çizikler kabul edilebilir olmalıdır. paralel sapma iyon tespiti homojen olmama durumuna yol açar. Bıçağın bir kusur gözlemlenen görüntü (tartışma bölümüne bakınız) alçaltır.
   2. düşük montaj pençeleri kullanarak, clothespin olarak, bir yay ile bağlı 122.4 mm'lik alüminyum levha, bir çift oluşur kesme bıçağı tutucusu, yarık bıçakları takın. Ayrıca içine konik alüminyum çubuk yerleştirin "elbise pin."
      NOT: Yarık bıçakları clothespin bir topuz tarafı (çaba noktası) üzerine monte edilir. sivriltilmiş bir kalem benzeri bir şekle sahip bir konik alüminyum çubuk clo kıstırma tarafına (eylem noktası) takıldığındathespin, yarık genişliği konik çubuk derinliği ekleme artan büyür (Şekil 2B bakınız). yarık yapımı için olan 1.5.2-1.5.4 adımları, genişliği, görüntüleme ölçüm sırasında ayarlanabilir. genişlik ayar gerekli değildir, sadece metal pençeleri gibi uygun montaj parçaları kullanarak dedektörü iyon demetinin yukarı ~ 10 cm yarık bıçak yüklemek ve 1.5.5 adıma gidin.
   3. doğrusal hareket vakum besleme oluğu (mikrometre / körük tabanlı, ICF70 boyutu) konik alüminyum çubuk takın ve Geçmeli vakum yan düzlemine yarık tutucu ve taban monte edin.
   4. Dedektör eksenine ve iyon uçuş eksenine hem dik bir ICF70 vakum portu üzerine yukarıda inşa yarık birimini takın.
      NOT: pozisyon ~ detektörün merkezinde iyon demetinin yukarı 10 cm.
   5. Bir mikrometre kullanarak 1 ± 0.1 mm yarık genişliği ayarlayın.
      Not: Örneğin, bir 1 mm yarık kullanımı 50-mm Newton küre (iyon bulutu) standart dilim tekniğine ²² daha çözünürlükte yüksek% 2 dilimleme, karşılık gelir. Yarık genişliği dilim çözünürlüğünü belirler; Ancak, küçük genişlikleri zayıf sinyalleri yol açar.
   6. Şekil 2'deki gibi, dikdörtgen (115 mm x 160 mm x 3 mm), paslanmaz plakasının darbeli kovucu elektrot takın.
      Not: darbeli kovucu aralarındaki darbeli elektrik alanının homojenliği sağlamak için detektöre paralel olmalıdır.
   7. bir fosfor ekran tarafından desteklenen mikrokanal plakalar istifinin oluşan bir konum duyarlı iyon detektörü yükleme Bu darbeli kovucu paralel olacak şekilde; standart montaj prosedürü ^{14, 23} izleyin.
   8. fosfor ekranın arkasına bir bakır conta ile bir flanşlı vakum viewport'un takın.
6. yüksek gerilim güç kaynakları iyon optik ve deterjanları parçaları telctor (darbeli repeller, mikrokanal plakalar ve fosfor ekranı) yüksek gerilim malzemeleri darbeli akım beslemesi kullanın yoluyla (~ 50 ns / sonbahar yükselme zamanı).
   NOT: Bakım kabloları görünüm ile fosfor ekran gözlem kesmeyin sağlamak için önlemler alınmalıdır.
7. Paslanmaz boru ile ve kaplanmış bakır teller bir çift vana kontrolöre (3 MPa'lık toplam basınçta He içinde% 3 _N2 gazı) gaz girişine darbeli valf bağlayın.
   NOT: Her iki bağlantı vakum beslemesi kullanın geçer.
8. Atımlı vana çalışırken bile, vakum pompalar açın ve görüntüleme dedektörü odasının daha düşük 10 ^-4 Pa baskısını ayarlayın.
   NOT: Daha yüksek bir basınç yüksek gerilim elektrot ve detektörlerin hasara yol açabilir. basıncı yüksek olduğunda, daha büyük bir pompa veya valfın tekrarlama oranı azaltılması gereklidir. Mevcut odası ve darbeli vana, bir Rotati bir azot moleküler ışın kullanılarak6 K altına Önal sıcaklık ¹¹ oluşturulabilir. Bu dönme sıcaklıkta, moleküllerin% 99 (J dönme kuantum sayısı) J ≤ 2 durumdadır.

Bir Pompa prob Optik Kur 2. İnşaat

NOT: Bu adımda, nerede ve nasıl aşağıdaki adımlar gerçekleştirilir anlamak için Şekil 3'e bakınız. Pompa-sonda deney ¹¹ safir lazer amplifikatör: Bu adımın amacı ticari bir Ti üç collinear fs darbeleri oluşturmaktır. İlk sinyal molekül hizalama için olduğu (doğrusal polarize, 820 nm dalga boyunda merkezi tepe yoğunluğu <30 TW / ^cm2), ikinci düzlemsel polarizasyon +45 haricinde, yön kontrol (ilk gecikmiş bir yineleme oldu °) ilk sinyalin polarizasyon ekseninden eğik ve üçüncü Coulomb patlama görüntüleme probu (dairesel polarize, 407 nm, 1 oldu 00 fs 600 TW / ^cm2). Bu adımda boyunca, böyle bir kutuplaşma denetleyicisi ve optik aşama olarak tüm ticari parça ve ekipmanları, üreticinin talimatlarına veya kullanıcının el göre kurulup kullanılmaktadır.

NOT: Bu adımda boyunca, tüm optik bileşenlerin standart optik deneyler usul ve optik için üreticinin kılavuzuna göre monte ve kullanılmaktadır. Kullanılan tüm dönüm ve dikroik aynalar optik yol birçok yansımaları sırasında lazer güç kaybını önlemek için dielektrik katmanlı aynalar vardır. kullanılan optik ve kristallerin bazıları bu yazı için malzeme listesinde gösterilir.

1. Sistem ve fazla 1,5 mJ / darbe bir ~ 35 fs süreli bir lazer çıkışı, bir 820 nm dalga boyunda merkezi ve 500 Hz tekrarlama oranı elde: femtosecond lazer (safir amplifikatör Ti) çevirin.
2. Prob (görüntüleme) darbenin bir optik yol hazırlamaEF "> ^{10, 11, 12.}
   1. ikinci harmonik (> 0.2 mJ) elde etmek için 820 nm optik yolunda bir doğrusal olmayan kristal (bir 820-nm ışık ikinci harmonik nesil BBO, tip I, 0.2 mm kalınlık, 29.2 °) yükleyin temel 820 nm lazer çıktı. o dikroik aynalar ile yansıtılır ve temel 820 nm ışık ayrılır sonra sonda darbe olarak üretilen ikinci harmonik (407 nm ışık) kullanın.
   2. Şekil 3'te mavi çizgi ile gösterildiği gibi, bir optik yol oluşturmak. ışın direksiyon ayna bağlar kullanarak, adım 1.4 yüklü iki pencere merkezinden geçmesi için bu ışını hizalamak.
      NOT: anahtar bileşenleri bir zayıflatıcı (yarım dalga plakası ve polarize kombinasyonu) oluşur, gecikme tarama için motorlu bir doğrusal aşama ve polarizasyon ayarı için dalga düzlemlerinin.
3. Pompa (rotasyonel ex için bir optik yol hazırlayınatıf) ^{24, 25, 26} bakliyat.
   1. Şekil 3'te kırmızı çizgi ile gösterildiği gibi, bir optik yol oluşturmak ve zaman ve kutuplaşma ayarlanabilir fs puls çifti elde edin.
      NOT: dikroik ayna çıkarılacağını adım 2.2.1 ikinci harmonik nesil sonra kalan 820 nm darbe (~ 1 mJ), bu pompa darbeleri oluşturmak için kullanılır. Her pompa darbesinin tipik darbe enerjisi 0.25 mJ olduğunu. anahtar bileşenleri bir zayıflatıcı (yarım dalga plakası ve polarize kombinasyonu), 50:50 ışın ayırıcı, zaman gecikme ayarı için manuel doğrusal aşama, polarizasyon ayarı için dalga düzlemlerinin ve spot-boyutu için bir teleskop oluşur optimizasyonu.
   2. Optik yol ayna bağlar eğimini ayarlayarak, paralel ve orta adımda 1.4 yüklü iki pencere merkezinden geçmesi yapmak için pompa kirişlerinin çifti aynı hizaya getirin.
      NOT: doğrulamak için bu, birhizalama aracı, bağlı grafik kağıdı bir alüminyum blok kullanılır. aracı bir optik tablonun vurdu deliği kullanılarak yüksek tekrarlanabilirlik ile aynı pozisyonda yerleştirilebilir. doğrultusunda iki vida delikleri paralel yolun bir kılavuz olarak seçilir. hizalama aracı seçili deliklerden birine konumlandırılmış onlar hizalama aracı aynı noktaya isabet böylece kiriş hizalanır. kiriş hem hizalama aracı pozisyonlar için aracın aynı noktaya isabet kadar aracın konumlandırma ve kiriş uyum tekrarlayın. Optik tabloda vida delikleri yüksek hassasiyet doğrultusunda olduğundan, bu işlemler paralel kirişler yaratılmasına yol açmaktadır.
4. Bakliyat polarizasyon durumlarını ayarlayın.
   1. lazer darbeleri denetleyicisi dedektörü isabet böylece bakliyat odasına girmek hemen önce bir kutuplaşma denetleyicisi takın.
   2. Her Opti monte rotasyonel optikler kullanılarak dalga düzlemlerinin açısını ayarlamakcal yolu. dairesel polarize prob nabız, dikey polarize ilk pompa nabız ve doğrusal polarize ikinci pompa darbe alın; İkinci pompa için, birinci pompanın bundan polarizasyon düzlemi 45 ° yatırın.
      NOT: Bir polarizasyon denetleyicisi kullanımı ile, her bir darbe polarlanmasında polar açıya bağlı iletim yoğunluğu olarak görselleştirilebilir. dairesel polarizasyon elde edilmesi için, örneğin, bir izotropik bir görüntü elde etmek için dalga plakası açısını ayarlamak.
   3. optik yoldan polarizasyon denetleyicisi çıkarın.
      NOT: İlk pompa yön tanımlanmamış rotasyon ^{4, 9, 10} başlatır. Anlık moleküler hizalanma zamanda, ikinci pompa, bir asimetrik tork oluşturmak için ve tek yönlü rotasyon ^{12, 13} başlatmak için tuttu edilir. Bir dairesel polarize prob darbe th iyonize yanapolarizasyon düzleminde açısal tercih olmayan e molekülleri, bir açı oluşturacak şekilde dağılımı ölçümü için uygundur.
5. Her darbenin zamansal örtüşme bulun.
   1. (820 nm ışık üçüncü harmonik oluşumu BBO, 0.2 mm kalınlık, tip 2) doğrusal olmayan bir kristal, oda pencere toplamı ile aynı kalınlıkta (yaklaşık 3 mm) olan bir optik pencere takın (1 mm) ve odaklama dışbükey lens (2 mm) ve bir dağılım prizma bakliyat odasına girmek hemen önce.
      NOT: pompa-sonda deneyinde zaman sıfır (pompa ve prob darbe zamansal örtüşme) belirlemek için standart bir prosedür pompa ve prob darbe hem aynı anda orta ile etkileşim yalnızca gözlenen bir doğrusal olmayan yanıt tespit etmektir . Burada, doğrusal olmayan kristal 407 nm prob darbe zamansal örtüşme ve 820 nm pompa darbe bir 267 nm oluşmasına sebep olur. Biz va kirişlerin zamansal örtüşme tahmin etmek zorundacuum odası bakliyat bölmeyi (ve odaklama lensi ve oda penceresini) girmeden önce adım 2.5.1 yapılırken. Bu nedenle, oda pencere ve toplar mercek tarafından eklenen zaman gecikmesi telafi etmek için, 3 mm'lik bir optik pencere yüklenir. İki pompa ve bir prob pencere ve ardından kristal geçmesine ve onlar daha sonra bir prizma tarafından dağıtılır. beyaz-mavi floresan olarak 267 nm üçüncü harmonik nesil tespit etmek için prizma sonra beyaz bir kâğıt yerleştirin. Burada belirtilen tüm kısımlar, bir optik tutucuya monte edilir.
   2. Bir ışın damper ile Şekil 3'te pompanın 2 çizgisini engelleyin.
   3. bir sahne denetleyicisi hareket düğmesine basıldığında, motorlu sahne tarama ve bir 267 nm nesil bulmak.
      NOT: Pompa ve sonda darbelerinin optik yol uzunluğu lazer atımlarının süresi içinde aynı olduğunda, üçüncü harmonik sinyali belirir. Bu aşama, konumu, saat 0 olarak kabul edilir sırasında pompa ve her ikiprob aynı anda molekülleri vuran.
   4. Blok pompası 1 ve engelini kaldırmak pompa 2 (ışın damperli kaldırın).
   5. Pompa 2 hat takılı mikron tabanlı manuel sahne tarayın ve 267 nm emisyon meydana geldiği pozisyon bulmak.
   6. kristal, pencere ve optik hattan prizma çıkarın.
      NOT: Bu aşamada, üç bakliyat geçici lazer süreler içinde moleküler ışın bindirilir. kurulum zaman çözünürlüğü izleme ve sonda yolunda motorlu sahne tararken 267 nm enerji çizerek bir çapraz korelasyon olarak ölçülebilir. Mevcut kurulumda, korelasyon fonksiyonunun yarı maksimum tam genişlik ~ 120 fs olduğunu. darbe genişliği, ikinci harmonik yüksek güç çıkışı elde etmek optimize edilmiştir. ikinci harmonik nesil sonra, bakliyat bir cıvıltı yol cam mercekler, dalga düzlemlerinin, dikroik aynalar, polarize ve bölme pencereden geçer. grup gecikmesi dağıtıcıları Çünkü400 nm bölgesinde malzeme yon 800 nm bölgede, bir sonda yolu iletim optik en aza indirmek çok daha büyüktür. bir şekilde daraltılmış ayna sistemi de dahil olmak üzere zaman çözünürlüğü, dağılım yönetimini geliştirmek için yardımcı olacaktır.

Bir Ölçüm Sistemi 3. Kur

NOT: Bu adımda boyunca, böyle bir güç kaynağı ve gecikme jeneratörler gibi tüm ticari olarak mevcut parça ve ekipmanları, üreticinin talimatlarına veya kullanıcının el göre kurulup kullanılmaktadır.

1. Darbe senkronizasyonu
   1. hızlı bir frekans bölücü ile 500 Hz bir femtosaniye osilatör 80.8 MHz çıkışını bölün ve dijital gecikme jeneratörü 1 ve fs amplifikatör tetiklemek için bu bölünmüş çıktısını kullanabilirsiniz.
   2. atımlı vana için bir tetikleyici olarak gecikme jeneratör 1 gecikmeli çıkışların birini kullanın.
      NOT: kabul edilebilir Vacu korumak için vana tekrar hızını sınırlamaum koşulları (örneğin en az 10 ^-3 Pa). Bu durumda, 250 Hz değerini ayarlayın.
   3. kirişler odasına çıkmak ve dijital gecikme jeneratörü 2 için bir tetikleyici olarak bu diyotun çıkış kullanmak hemen sonra 400 nm iletim filtresi ile donatılmış hızlı bir fotodiyot yükleyin.
      NOT: prob darbe iyon görüntüleme elektroniği için bir süre kökenli olarak kullanılır.
   4. koaksiyel kablolar ile dijital gecikme jeneratörü 2 üç yüksek gerilim anahtarları bağlayın.
2. Tüm yüksek voltajlı güç kaynakları açın ve açılır.
3. Hedef değerler gerilimi artırmaktadır.
   NOT: Hedef gerilimler aletin büyüklüğü ve ilgi sistemine bağlıdır. Mevcut durumda tipik değerler Şekil 1 yazısı gösterilir. Bozulmamış görüntüler elde etmek için, önyargı gerilimler ince ayar ¹³ gereklidir (adım 4.1.7 bakınız). gerilim değeri hızlı bir artış, boşaltma neden olabilirya elektronik sisteme zarar. Bu günlük kullanım için daha az, 100 V / s artış ve vakum içinde ilk kullanım için, 100 V / 300 s bir artış önerilir.
4. Kurulum ve görüntüleme kamera konumlandırma
   1. Adım 1.5.5 ayarlanan vakum görünümün önündeki optik yazı üzerine bir f = 25 mm kamera lensi ile donatılmış bir dijital kamera takın. Kamera eksen dedektör yüzeyine dik olduğundan emin olun. görünüm kat seviyesine dik olduğu için, kat göre yatay olarak kamera tabanını aynı hizaya getirmek için bir su seviyesi kılavuzunun kullanımı.
      Not: konumunda ince ayar daha sonraki bir aşamada yapılır.
   2. Rüzgar arka kamerayı vurur, böylece kamera için bir soğutma fanı takın.
   3. Böyle ortam oda aydınlatması gibi istenmeyen ışık, kamera girmez, böylece bir perde ile kamera lensi ve vakum görünüm arasındaki bölgeyi kapsar.
   4. Fotoğraf makinesini bilgisayara bağlayınUSB 3.0 portu üzerinden.
   5. kamera kontrol yazılımını başlatın ve yazılımın kazanç kontrol bölümünde maksimum değer girerek kamera kazancı maksimize.
   6. tipik 1.200 x 750 piksel görüntü boyutunu ayarlayın.
      NOT: Daha büyük resim boyutu daha yüksek çözünürlük neden olsa da, USB 3.0 portunun veri hızı kabul edilebilir kare hızını sınırlar. Mevcut ayarlarda, 250'den fazla fps her gaz darbe yükleme (250 Hz) için bir görüntü elde etmek için yeterince yüksek olduğu elde edilebilir.
   7. "Kepçe" butonuna tıklayarak kamera ile fotoğraf çekmeye başlamak. görüntü 2D dedektörün tüm alanı kaplayacak şekilde elle kameranın konumunu ayarlamak. Kamerayı Fix cıvata ile monte edilir.
   8. Parlak iyon nokta boyutu minimum olması için gerçek zamanlı çekilen görüntü izleyerek, kamera lensinin odak halkasını ayarlayın.

4. Ölçümler

NOT: Beni Burada kullanılan asurement yöntemi rapor edilen prosedürlere ^{14, 27} ve bu görüntüleme kurulum bir kombinasyonudur. Bu adımda boyunca, yüksek gerilim elektronik olarak tüm ticari parça ve ekipmanları, üreticinin talimatlarına veya kullanıcının el göre kurulup kullanılmaktadır.

1. Iyon görüntüleme ayarlarını sinyali bulma ve optimize
   1. Bir ışın damper ile optik sistemin pompa darbeleri engelleyin.
   2. İlk ve iyon optik ikinci elektrotların ortasında, moleküler kirişe prob lazer darbe odaklanmak için bir dışbükey lensi (f = 120 mm) yükleyin.
   3. Mevcut gaz koşulu ¹⁴ altında büyük sinyal yoğunluğu sağlayan _N2 ⁺ iyonu, tahmini varış süresi (dijital bir gecikme jeneratör çıkışı) yüksek gerilim anahtarları saati ^ayarlayın,s = "xref"> 27.
      NOT: varış süresi ²⁸ iyon hedefin kütle-ücret oranı ile birlikte, iyon optik önyargılar ve uçuş mesafeden tahmin edilebilir. Aksi takdirde, bir zaman tarama bir sinyal tespit edilmesi için diğer bir çözümdür.
   4. iyon görüntüsünü izlerken, bir xyz sahne ve gaz darbe süresi (bir dijital gecikme jeneratör çıkışı) ile mercek konumunu ayarlamak ve en büyük sinyal (en parlak ve en büyük resim) kazanır.
   5. Coulomb yüksek gerilim anahtarları saatini değiştirmek N ²⁺ kanal ^{14, 27} patladı.
      NOT: N ²⁺ kitlesel için şarj oranı _N2 ⁺ daha dört kat daha küçük olduğu için, N ²⁺ gelişi süresi _N2 ⁺ daha neredeyse iki kat daha hızlıdır.
   6. ~ 20 fps kamera kare hızını azaltmak ve 50 ms maruz kalma süresini artırın.
      NOT: With buAyar, kamera görüntüsü 12 gaz darbe yükleri için sinyal içerir. Bu bazı iyonların örtüşme neden olsa da, biz kolayca değerlendirmek ve iyon dağılımı kaba şeklini tanıyabilir.
   7. gözlenen iyon dağılımı bir bozulmamış elips olması için iyon optik önyargıları ayarlayın.
      NOT: Bu düzenleme ^{29, 30} ilk ve düşey yönde (iyon optik eksen) uzama ikinci elektrotlar sonuçlar arasındaki önyargı farkı azaltılması. Üçüncü veya sonraki bir optik şekli ince ayarı için kullanılır. elips bozulma görüntüsünden yeniden açısal çözünürlük düşürür.
2. Bir pompa-sonda mekansal örtüşme bulma
   1. Bir ışın damper kaldırma pompası 1 engelini kaldırmak, ancak pompayı 2 bloke tutun.
   2. moleküler ışın pompa darbesinin ışın bel bulmak için teleskop ayarlayın.
      NOT: Do not chaprob darbe için optimize edilmiş bölme pencerenin önünde odaklama lens nge konumu.
      NOT: Bu prosedür, bu vakum odası butonu hemen önce atmosfer basıncı altında boş alana lazer ışınlarını yansıtan ile gerçekleştirilebilir. Aynı giriş lens için odak uzunluğunu ölçerek, teleskop optimize edilebilir.
   3. Dikkatle 1 (Şekil 2) monte yüksek çözünürlüklü ayna ile pompa ışınının nokta konumunu ayarlamak ve bağlı pompa-sonda örtüşme iyon görüntüde gelişmiş sinyal bulmak. Önce ya da sonra, t 600 mikron ileri bir gecikme sahne hareket ettirerek ~ 4 ps ayarlanır. Pompa 1 kutuplaşma boyunca kuvvetle anizotropik görüntüyü bulun.
      NOT: Zaman örtüşme kabaca adım 2.5 optimize Çünkü, sadece mekansal örtüşme ayarlı olması gerekir. dönme sabit veya dalga paketi dinamikleri hedef molekül için biliniyorsa, alternatif bir seçenek, bir instantaneou prob gecikmesini ayarlamak içinMoleküler hizalama zamanı. Örneğin, Δ t pompa ve sonda darbe arasındaki zaman farkı ve B Hz ^{10, 11} rotasyonel sabit Δ t ~ 2/1 B de meydana gelebilir. _N2 için ~ 8.3 ps. Böyle bir zamanda, pompa-sonda mekansal örtüşme pompası polarizasyon yönünde maksimum (mevcut durumda dikey) ve dikey eksende az gösteren iyon dağılımına yol açar. Δ t ~ 0 elde edilen brüt donanıma göre böyle bir hizalama imza bulmak daha kolaydır. Δ t değişen ile ilgili olarak, ışık hızına bağlı olarak, not, sahnenin, bir 5 um hareketi ~ 33,356 fs karşılık gelir.
   4. Blok pompası 1 ve engelini kaldırmak pompası 2.
   5. Tutarken pompa 2. için yineleyin 4.2.3 (Şekil 2) yüksek çözünürlüklü ayna 2 monte ayarlayarak pompa 2 için bir pompa-sonda üst üste buldeğişmeden pompa 1 optik yol.
      NOT: hizalama zaman hizalama zaman ayarlanır eğik doğrultusu boyunca görülmektedir böylece pompanın 2 kutuplaşması eğik olduğundan emin olun.
3. Kısaca tek yönlü rotasyon dinamikleri gözlemlemek
   1. Engellemeyi kaldır pompa 1. hizalama zaman pompa 1 ve 2 arasında gecikme süresi ayarlayın (örneğin, bir _N2 durumda ^{10, 11} 4.0 ps) Şekil 2'de manuel gecikme aşaması 1 ile.
   2. Sonda gecikmesi (motorlu veya manuel sahne ile) taranır olarak tek yönlü rotasyon kamera görüntülerinden tespit edilebilir olup olmadığını belirlemek için kontrol edin.
      Not: Yukarıdaki tüm işlemler de gerçekleştirilmektedir zaman, bir prob gecikme taranır olarak parlak bölge sorunsuz bir yönde döndüğü görüntüleri görebilirsiniz. Böyle bir film görülemez ise adımları dikkatle 4,1-4,2 tekrarlayın. op sürüklenme etkisikortikal bağlar bazen ışın örtüşme düşürür.
      Not: ışık hızına göre sahne, bir 5 um hareketi ~ 33,356 fs karşılık gelir. sadece gözlem amacıyla, yukarıda belirtilen işlemleri yeterlidir. kayıt ve hareket detaylı analiz için aşağıdaki adımlara geçin.
4. Kurulum ölçümleri
   1. 250 fps kamera kare hızını artırmak ve ~ 4 ms maruz kalma süresini azaltmak.
      NOT: Bir kamera çerçevesi bir lazer atış / gaz darbe yüklemesi için bir görüntüye karşılık gelir.
   2. , Aletleri kontrol görüntüleri yakalar ve analiz eder ve verileri görselleştiren ölçüm programını başlatın.
   3. yürütmek düğmesini tıklatın ve pompa kirişler bloke ederken 1000 görüntü yakalamak.
   4. Nümerik bir elips ile toplanır görüntüyü sığdırmak ve elipsliği ε ve elips merkezi (x _0, y ₀₎ edinin.
      NOT: Bir ham görüntü hanedeniyle Coulomb patlamanın birden fazla kanal birden fazla elips s, ilgi bölgeyi sınırlayan ve sadece elips birini kullanın.
   5. Pompa ışınları bloke ederken 100.000 görüntüleri yakalayabilir ve bir prob-sadece referans olarak elde görüntüyü kullanın.
      NOT: prob sadece referans görüntü sinyal-gürültü oranı açısal dağılım kalitesini etkiler. Bu nedenle, nispeten uzun bir ölçümü (~ 400 s) bu aşama için alınır.
5. Tek yönlü moleküler dönme bir film çekimi
   1. Pompa kirişler engellemesini kaldırın.
   2. Negatif bir değer prob saati ayarlayın (t ~ -100 fs; yani pompa kirişler önce).
   3. Aşağıdaki adımları içeren ölçüm döngü, Başlat
      1. Bir görüntü yakalamak. Merkez kütle her parlak iyon nokta koordinatı ve diğer piksel ²⁷ toplu koordinatların merkezine ve "0" "1" atayarak görüntüyü binarize bul .
      2. "Görüntü sayısını" 10.000 programın giriş kutusuna ayarlayarak 10,000 kamera çerçeveler için ikilileştirilmiş görüntüleri Sum.
         NOT: doygunluk etkisini önlemek 16 bite özetlenebilir görüntünün görüntü derinliğini ayarlamak için.
      3. Adım 4.4.4 belirlenen ε kamera kutupsal (x, y) koordinat dönüştürme ekliptiğinde kullanarak koordinat.
         Not: Bu, aşağıdaki gibi işlem tamamlandıktan: İlgili, eliptik bölgesinde, (x, y) göreli polar koordinatlara dönüştürülür tüm piksel koordinat aşağıdaki denklem kullanılarak Φ:
         
         NOT: bir çevreye elips dönüştürme Bu adım dikey görüntü genişleme eşdeğerdir.
      4. Açısal bağımlı sinyal yoğunluğu kökenli mesafe olarak işaretlenmiş olan bir kutupsal elde edilen görüntü dönüştürün.
         NOT: Angle bağımlı olasılığı P (Φ), aşağıdaki denklem kullanılarak hesaplanır:
         
         
      5. prob sadece referans o bölünerek, kutup arsa normalleştirmek.
         Not: Bu adım sonda darbe eksik dairesel polarizasyon ve görüntüleme dedektörü homojen olmayan durumlar hem kalibre eder.
      6. ~ 33,356 fs ileri sonda zaman hareket ettirin.
         Not: Prob bir zaman 33,356-fs kaydırma motorlu doğrusal platform bir 5 um hareketine karşılık gelir.
   4. En az bir rotasyon canlanma süresi, 1/2 B (~ _N2 8.3 PS) kadar döngü devam pompa 2 saatten sonra geçirilir.

Sonuçlar

Şekil 4A bir prob lazer atış için alınan N ²⁺ sonda ışınlama (Coulomb patlama) üzerine atılır iyon, bir prob-sadece ham görüntü gösterir. Her parlak nokta bir iyon karşılık gelir. Şekil 4B 10.000 çiftlendirildi ham kamera görüntülerinin bir özetlenebilir görüntü gösterir. Bu görüntüler, görüntü ayarları polarizasyon düzleminde tüm oryantasyon açıları molekülleri izleyebilirsiniz göstermektedir. ...

Tartışmalar

Mevcut prosedür yarık tabanlı 2D görüntü ayarı ile moleküler dönme gerçek zamanlı film yakalamak için bize sağlar. gözlenen iyonlar yarık geçtiğinden, adım 1.5 kritik adımlardan biridir. yarık bıçaklarının keskin olmalıdır. Küçük bir kusur olduğunda, bu tür yarık 0,3 mm göçük gibi bir çizik iyon görüntüde (Şekil 6) görülmektedir. Böyle bir durumda, yarık bıçak 2.000 grit ıslak zımpara kağıdı ile parlatılmış olmalıdır.

A...

Malzemeler

Name	Company	Catalog Number	Comments
CMOS camera	Toshiba TELI	BU-238M-ES	equipped with SONY IMX174 sensor
High voltage switch	Behlke	HTS-41-03-GSM
High voltage switch	Behlke	HTS-80-03
Digital delay generator	Stanford research systems	DG535
Digital delay generator	Stanford research systems	DG645
Microchannel plate	Photonis	3075
Pulsed valve	LAMID LTD	Even-Lavie valve	High repetition, room temperature model
Molecular beam skimmers	Institute for Molecular Science	13C11	3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length
Optical Comparator	Nikon	V-24B
DPSS laser	Lighthouse Photonics	Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscillator	KMLabs	Halcyon
Femtosecond Ti:Sapphire amplifier	Quantronix	Odin-II HE
Motorized linear stage	Sigma Koki	KST(GS)-100X
Manual X-stage	Sigma Koki	TSD-601S
High resolution mirror mount	Newport	Suprema SX100-F2KN-254
High resolution mirror mount	LIOP-TEC GmbH	SR100-100R-2-HS
Polarization checker	Paradigm Devices, Inc.	O-tool VIS
Instrument communication interface	National Instruments	NI-MAX
Graphical development environment for measurement programs	National Instruments	LabVIEW 2014
Laser line dielectric mirror	CVI/LEO	TLM2-400/800-45UNP
Laser line dielectric mirror	Altechna	Low GDD Ultrafast mirror
Laser line dielectric mirror	Altechna	Low GDD Ultrafast mirror
Femtosecond polarizer	Advanced Thin Films	PBS-GVD