Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation

Résumé

We present a protocol for creating a real-time movie of a molecular rotational wave packet using a high-resolution Coulomb explosion imaging setup.

Résumé

Nous présentons une méthode pour visualiser ultrarapides moléculaires de rotation dynamique des paquets d'onde induite par laser,. Nous avons développé une nouvelle Coulomb configuration d'imagerie d'explosion 2 dimensions dans lequel un angle de caméra jusque-là-pratique est réalisé. Dans notre technique d'imagerie, des molécules diatomiques sont irradiés par une impulsion laser solide polarisé circulairement. Les ions atomiques éjectées sont accélérées perpendiculairement à la propagation du laser. Les ions se trouvant dans le plan de polarisation du laser sont sélectionnés grâce à l'utilisation d'une fente mécanique et imagées avec un débit élevé, le détecteur 2 dimensions installé parallèlement au plan de polarisation. Parce qu'une polarisation circulaire (isotrope) Coulomb impulsion explosion est utilisé, la distribution angulaire observée des ions éjectés correspond directement à la fonction de rotation au carré d'onde au moment de l'irradiation de l'impulsion. Pour créer un film en temps réel de rotation moléculaire, la technique d'imagerie présente est combinée avec une femtoseconde pompe-sonde oConfiguration ptical dans lequel les impulsions de pompage créent un seul sens de rotation des ensembles moléculaires. En raison de l'image à haut débit de notre système de détection, la pompe-sonde condition expérimentale peut être facilement optimisée en surveillant un instantané en temps réel. En conséquence, la qualité du film est suffisamment élevée observée pour la visualisation de la nature détaillée d'onde de mouvement. Nous notons également que la présente technique peut être mise en œuvre dans des configurations existantes d'imagerie ion standard, offrant un nouvel angle de caméra ou de point de vue pour les systèmes moléculaires sans la nécessité d'une modification importante.

Introduction

Pour une meilleure compréhension et une meilleure utilisation de la nature dynamique des molécules, il est essentiel de visualiser clairement les mouvements moléculaires d'intérêt. Coulomb explosion imagerie résolue en temps est l' une des approches puissantes pour atteindre cet objectif ^{1, 2, 3.} Dans cette approche, la dynamique moléculaire d'intérêt sont initiées par un champ laser pompe ultracourtes et sont ensuite sondés par une impulsion de sonde retardée dans le temps. Lors de l'irradiation de la sonde, les molécules sont ionisées se multiplient et divisées en ions fragments en raison de la répulsion Coulomb. La répartition spatiale des ions éjectés est une mesure de la structure moléculaire et l'orientation spatiale du rayonnement de la sonde. Une séquence de mesure balayant le temps de retard pompe-sonde conduit à la création d'un film moléculaire. Il est à noter que, dans le cas le plus simple - molécules diatomiques - la distribution angulaire des ions éjectésreflète directement la distribution de l' axe moléculaire (ie, la fonction de rotation au carré d'onde).

En ce qui concerne le processus de la pompe, les progrès récents dans le contrôle cohérent de mouvement moléculaire en utilisant des champs laser ultracourtes a conduit à la création de paquets d'ondes de rotation très contrôlées ^{4, 5.} En outre, le sens de rotation peut être commandée activement à l'aide d' un champ de polarisation contrôlé par laser ^{6, 7, 8.} Il a donc été prévu qu'une image détaillée de rotation moléculaire, y compris les natures de vagues, peut être visualisé lorsque la technique d'imagerie par explosion de Coulomb est combiné avec un tel procédé de la pompe ^{9, 10, 11, 12, 13.} Cependant, nous avons une certaineparfois rencontrer des difficultés expérimentales liées aux méthodes d'imagerie existantes, comme mentionné ci-dessous. Le but de cet article est de présenter une nouvelle façon de surmonter ces difficultés et de créer un film de haute qualité de paquets d'ondes de rotation moléculaire. Le premier film expérimental de rotation moléculaire prise avec le présent procédé, ainsi que ses implications physiques, ont été présentés dans notre précédent article ^11. L'arrière-plan du développement, l'aspect théorique détaillée de la technique d'imagerie présente, et une comparaison avec d'autres techniques existantes seront donnés dans un prochain article. Ici, nous nous concentrerons principalement sur les aspects pratiques et techniques de la procédure, y compris la combinaison de la configuration optique pompe-sonde typique et le nouvel appareil d'imagerie. Comme dans le précédent document, le système cible est en rotation unidirectionnellement ¹¹ molécules d'azote.

La principale difficulté expérimentale de lainstallation d'imagerie, schématiquement représenté sur la figure 1 existante, doit faire avec la position du détecteur, ou l'angle de la caméra. Étant donné que l'axe de rotation coïncide avec la propagation du laser à l' axe ^{6, 7, 8} en rotation laser moléculaire induite par champ, il est peu pratique d'installer un détecteur le long de l'axe de rotation. Lorsque le détecteur est installé de manière à éviter une irradiation laser, l'angle de la caméra correspond à une observation latérale de la rotation. Dans ce cas, il est impossible de reconstituer l'orientation initiale des molécules de l'image (2D) d'ions projetés ^14. Une imagerie 3D du détecteur ^{14, 15, 16, 17, 18, 19,} avec lequel le temps d'arrivée au détecteur supérieur et le PCIGA ioniquet positions peuvent être mesurées, a offert une façon unique d'observer directement la rotation moléculaire en utilisant Coulomb explosion imagerie ^{10, 12.} Cependant, les chiffres d'ions acceptables par tir laser sont faibles (typiquement <10 ions) dans le détecteur 3D, ce qui signifie qu'il est difficile de créer un long film de mouvement moléculaire avec une haute qualité d'image ^14. Le temps mort des détecteurs (typiquement ns) affecte également la résolution de l'image et l'efficacité de l'imagerie. Il est également pas une tâche simple de faire une bonne pompe-sonde chevauchement de faisceau en surveillant une image d'ions en temps réel avec un taux de répétition laser de <~ 1 kHz. Bien que plusieurs groupes ont observé des paquets d'ondes de rotation en utilisant la technique 3D, l'information spatiale est limitée et / ou directe, et une visualisation détaillée de la nature des vagues, y compris les structures nodales compliquées, n'a pas été atteint ^{10, 12.}

L'essence dela nouvelle technique d'imagerie est l'utilisation du «nouvel angle de caméra" à la figure 1. Dans cette configuration, l'exposition au faisceau laser vers un détecteur est évité tandis que le détecteur 2D est parallèle au plan de rotation, ce qui conduit à l'observation de la direction de l'axe de rotation. La fente permet uniquement l'ion dans le plan de rotation (le plan de polarisation des impulsions laser) afin de contribuer à une image. Un détecteur 2D, qui offre un taux de comptage plus élevé (typiquement ~ 100 ions) que d'un détecteur 3D, peut être utilisé. La mise en place de l'électronique est plus simple que dans le cas de la détection 3D, alors que l'efficacité de la mesure est plus élevée. , Est également pas nécessaire du temps de reconstruction mathématique, comme Abel inversion ¹⁴ pour extraire l' information angulaire. Ces caractéristiques conduisent à une optimisation aisée du système de mesure et à la production de films de haute qualité. Un appareil d'imagerie de particules chargées norme 2D / 3D peut être facilement modifié pour la présente configuration without l'utilisation d'équipements coûteux.

Protocole

NOTE: Grâce à ce protocole, nous clarifions ce que nous avons réellement fait pour développer la méthode actuelle. paramètres exacts, y compris la chambre et la conception de configuration optique et les tailles et les types de pièces, ne sont pas toujours indispensable d'appliquer le système actuel de l'appareil du lecteur. L'essence de la procédure sera donnée sous forme de notes dans chaque étape.

1. Construction d'une imagerie 2D Appareil-slice

REMARQUE: Tout au long de cette étape, toutes les pièces disponibles dans le commerce et de l'équipement, comme une pompe à vide et un détecteur, sont installés conformément aux instructions du fabricant ou les manuels de l'utilisateur.

1. Comme dans la construction d'un appareil d'imagerie typique 2D / ion 3D ^14, la conception et la construction d' une chambre à vide à pompage différentiel qui possède suffisamment d' espace pour loger une soupape à impulsions, récupérateurs de faisceaux moléculaires d'optique ionique (un empilement de 100 mm des anneaux de 50 mm trous), une unité d'imagerie ionique désaxé (apélectrode ulsed réflectrice et une pile de plaques de microcanaux soutenues par un écran de phosphore), et un tube de vol d'ions (> 200 région de dérive de mm).
2. Fixer la vanne pulsée à la cloison de la chambre en utilisant quatre postes filetées (15 cm, Φ12 mm), pour lesquels des trous de boulons sur la cloison sont concentriques à la chambre. Installez les skimmers de faisceaux moléculaires à la cloison de la chambre directement en face de la buse à l'aide d'une plaque de maintien.
   NOTE: Dans la construction d'un appareil d'imagerie ionique, il est essentiel que l'axe du faisceau moléculaire et l'axe de faisceau laser se croisent au niveau de l'axe de l'optique ionique. Pour ce faire, il est commode de définir l'axe du faisceau moléculaire comme axe de la chambre de la source. L'étape 1.2 est à cet effet. En outre, les trous de skimmer devraient être en ligne avec la buse de la vanne, veiller à ce que le centre des faisceaux moléculaires peut entrer dans la phase différentiellement pompée à travers une écumoire. Il est également important de tenir compte du poids de la soupape à impulsions; par conséquent, suffisamment épaissetiges filetées doivent être utilisés pour connecter la vanne pulsée à la paroi de séparation. Maintenir la distance de 15 cm entre la buse et la cloison afin d'éviter l'effet de réflexion du gaz et de l' interférence écumoire ^20.
3. L' installation d'optique ionique à la phase finale de la chambre de pompage différentiel, comme dans une installation d'imagerie ionique typique ^21.
   REMARQUE: Cette étape est réalisée comme suit: Les montants de fixation filetés sont vissés à la cloison de la chambre. Sur les poteaux, une pile de optique ionique est verrouillé en place avec des écrous. Du fait que les trous de boulons pour les poteaux sont concentriques à la chambre, l'axe de l'optique ionique coïncide avec celui du faisceau moléculaire.
4. Installez les fenêtres en verre optique (épaisseur 1 mm, diamètre 25 mm, silice fondue) en plaçant un joint torique P16 entre une bride à vide avec un trou et une fenêtre, de sorte que les impulsions laser peuvent croiser le faisceau moléculaire.
   NOTE: Grâce à ces fenêtres, des impulsions laser peuvent accéder aux middle de la première et de la seconde électrodes d'ions et intersecte l'axe optique ionique.
5. Construire une unité d'imagerie ionique désaxée (figure 2).
   REMARQUE: Tout au long de cette étape, reportez - vous à la figure 2 pour vérifier l'agencement en 3 dimensions de l'appareil. Toutes les parties d'électrode (le détecteur d'ions et le réflectrices) sont montés sur la plaque de base 100 mm, avec des boulons de PEEK, tandis que les autres pièces sont montées avec des vis en acier inoxydable. L'essence est de monter un détecteur d'image 2D dans la région de dérive d'ions de telle sorte que sa surface de détection est parallèle à l'axe optique ionique et perpendiculaire à l'axe de propagation du laser. Bien sûr, toutes les parties à utiliser en haute tension doivent être isolées électriquement. Nous recommandons que la distance entre l'optique ionique (vol) axe et la surface du détecteur est de quelques mm (dans le cas présent, 5 mm). Avec une distance plus longue, il faudra plus de temps pour pousser les ions à un détecteur, et une distance plus courte pourrait entraîner l'écoulement entre le MCP surface et repeller pulsée.
   1. Observer le bord des lames de fente (100 mm de longueur) avec un microscope optique (~ 30X) et / ou un comparateur optique et confirment qu'il n'y a pas de bosses ou des rayures de plus de 30 um situé au bord des lames fendues.
      REMARQUE: Les lames fendues doivent être montés en parallèle, et pas de bosses et les rayures sont acceptables. L'écart par rapport à la parallèle conduit à la non-homogénéité de la détection d'ions. Un défaut de la lame se dégrade une image observée (voir la section de discussion).
   2. En utilisant de petites griffes de montage, fixer les lames de fente sur le support de lame de fente, qui se compose d'une paire de plaques 122,4 mm en aluminium reliés à un ressort, comme dans une pince à linge. insérer également une tige d'aluminium conique dans la "épingle à linge."
      REMARQUE: Les lames fendues sont montés sur le côté du bouton (de point d'effort) de la pince à linge. Quand une tige d'aluminium conique d'une forme en forme de crayon aiguisé est inséré dans le côté pincement (point d'action) de la clothespin, la largeur de la fente devient plus grande avec une augmentation de la profondeur d' insertion de la tige conique (voir figure 2B). Étapes 1.5.2-1.5.4 sont pour la construction de la fente, dont la largeur peuvent être réglés au cours de la mesure de l'imagerie. Si le réglage de largeur est pas nécessaire, il suffit d'installer la lame de fente ~ 10 cm en amont du faisceau d'ions provenant du détecteur en utilisant des pièces de montage appropriés comme des griffes métalliques et passez à l'étape 1.5.5.
   3. Attacher la tige d'aluminium conique pour la traversée de vide à mouvement linéaire (micromètre / base de soufflet, la taille de ICF70) et monter le support et la base fente par rapport au plan du côté vide de la traversée.
   4. Installer l'unité à fente aménagée au-dessus sur un orifice à vide ICF70 qui est perpendiculaire à la fois à l'axe du détecteur et à l'axe de vol d'ions.
      REMARQUE: La position est d'environ 10 cm en amont du faisceau d'ions à partir du centre du détecteur.
   5. Régler la largeur de fente de 1 mm ± 0,1 à l'aide d'un micromètre.
      REMARQUE: par exemple, l'utilisation d'une fente de 1 mm pour le 50-mm Newton sphère (de nuage d'ions) correspond à 2% tranchage, qui est plus élevé dans la résolution que la technique standard de la tranche ^22. La largeur de la fente détermine la résolution de la tranche; Cependant, les petites largeurs conduisent à des signaux plus faibles.
   6. Installer une électrode réflectrice d'impulsions rectangulaire (115 mm x 160 mm x 3 mm) , plaque d' acier inoxydable, comme dans la figure 2.
      REMARQUE: le répulseur pulsé doit être parallèle au détecteur afin d'assurer l'homogénéité du champ électrique pulsé entre eux.
   7. Installer un détecteur d'ions sensible à la position constitué par un empilement de plaques à microcanaux soutenues par un écran luminescent afin qu'il soit parallèle à la repousseur pulsée; suivez la procédure standard de montage ^{14, 23.}
   8. Installer un vide viewport à flasque avec un joint de cuivre à l'arrière de l'écran luminescent.
6. Câbler l'optique ionique à blocs d'alimentation à haute tension et les parties de la detector (un repeller pulsée, plaques de microcanaux et un écran luminescent) à impulsions fournitures à haute tension (~ 50 ns augmentent / temps de chute) par des traversées de courant.
   NOTE: Des précautions doivent être prises pour veiller à ce que les câbles ne pas interrompre l'observation de l'écran luminescent à travers la fenêtre.
7. Raccorder la vanne à impulsions à l'entrée de gaz (3% de N ₂ gazeux dans He, la pression totale de 3 MPa) , avec un tube inoxydable et au dispositif de commande de soupape avec une paire de fils de cuivre revêtus.
   REMARQUE: Les deux connexions passent par des traversées à vide.
8. Tourner les pompes à vide et à régler la pression de la chambre de détecteur d'imagerie inférieure à 10 ^-4 Pa, même lorsque la soupape est en fonctionnement pulsé.
   NOTE: Une pression plus élevée peut conduire à des dégâts de l'électrode à haute tension et les détecteurs. Lorsque la pression est élevée, plus grandes pompes ou la réduction du débit de la vanne de répétition est nécessaire. En utilisant la présente chambre et la vanne pulsée, un faisceau moléculaire d'azote par un Rotatitempérature onal en dessous de 6 K peut être généré ^11. A cette température , par rotation, 99% des molécules sont dans l'état j ≤ 2 (J est le nombre quantique de rotation).

2. Construction d'une pompe-sonde optique Setup

NOTE: Pour cette étape, voir la figure 3 à comprendre où et comment les étapes suivantes sont effectuées. Le but de cette étape est de créer trois colinéaires fs impulsions d'un Ti commercial: saphir amplificateur laser pour l'expérience pompe-sonde ^11. La première impulsion a été pour l' alignement moléculaire (polarisé linéairement, longueur d' onde centrale de 820 nm, intensité maximale <30 TW / cm ^2), la deuxième était pour le contrôle de la direction (une réplique retardée du premier, sauf pour la polarisation linéaire +45 ° incliné par rapport à l'axe de polarisation de la première impulsion), et le troisième est la sonde d'imagerie par explosion de Coulomb (polarisée circulairement, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm ^2). Tout au long de cette étape, toutes les pièces disponibles dans le commerce et de l'équipement, comme un contrôleur de polarisation et un étage optique, sont installés et utilisés selon les instructions du fabricant ou les manuels de l'utilisateur.

REMARQUE: Tout au long de cette étape, tous les composants optiques sont installés et utilisés selon les procédures standard d'expériences optiques et le guide du fabricant pour l'optique. Tous les miroirs tournants et des miroirs dichroïques utilisés sont des diélectriques multicouches, afin d'éviter la perte de puissance du laser pendant les nombreuses réflexions sur le trajet optique. Certains de l'optique et des cristaux utilisés sont indiqués dans la liste des matériaux pour cet article.

1. Tourner le (Ti amplificateur de saphir) laser femtoseconde du système et de l'acquisition d'une sortie de laser de plus de 1,5 mJ / impulsion, a ~ 35 fs durée, une longueur d'onde centrale de 820 nm et une fréquence de répétition de 500 Hz.
2. Préparer un trajet optique de la sonde (imagerie) impulsionsef "> ^{10, 11, 12.}
   1. Installez un cristal non linéaire (BBO, de type I, une épaisseur de 0,2 mm, 29,2 °, pour la deuxième génération de l'harmonique d'une lumière de 820 nm) dans le trajet optique de 820 nm pour obtenir les deuxièmes harmoniques (> 0,2 mJ) de la sortie laser 820-nm fondamentale. Utiliser les deuxièmes harmoniques générés (407 nm) de la lumière sous forme d'impulsion de la sonde après qu'elle est réfléchie par les miroirs dichroïques et séparée de la lumière fondamentale 820 nm.
   2. Construire un chemin optique, comme indiqué par la ligne bleue dans la figure 3. Utilisation d'orientation de faisceau supports de miroir, aligner ce faisceau à passer par le centre des deux fenêtres installées à l'étape 1.4.
      REMARQUE: Les composants principaux se composent d'un atténuateur (la combinaison d'une demi-plaque d'onde et un polariseur), un étage linéaire motorisé pour le balayage de retard et de lames d'onde de polarisation de réglage.
3. Préparer un chemin optique pour la pompe (ex rotationcitation) impulsions ^{24, 25, 26.}
   1. Construire un chemin optique, comme indiqué par la ligne rouge dans la figure 3, et d' obtenir une paire de polarisation en temps et en accordable fs impulsions.
      NOTE: L'impulsion résiduelle de 820 nm (~ 1 mJ) après la deuxième génération de l'harmonique à l'étape 2.2.1, éjecté du miroir dichroïque, est utilisé pour créer ces impulsions de la pompe. L'énergie d'impulsion typique de chaque impulsion de la pompe est de 0,25 mJ. Les composants principaux se composent d'un atténuateur (la combinaison d'une demi-plaque d'onde et un polariseur), un diviseur de faisceau à 50:50, un étage linéaire manuel du temps de retard de mise au point, le réglage de polarisation pour lames d'onde, et un télescope pour le spot size optimisation.
   2. En réglant l'inclinaison des supports de miroir dans le chemin optique, aligner la paire de faisceaux de pompage à être parallèles et rendre leur centre passe par le centre des deux fenêtres installées à l'étape 1.4.
      REMARQUE: Pour vérifier cela, unOutil d'alignement, un bloc d'aluminium avec du papier graphique ci-joint, est utilisé. L'outil peut être placé dans la même position avec une reproductibilité élevée en utilisant le trou taraudé d'une table optique. Deux trous de vis dans la ligne sont choisis comme un guide du chemin parallèle. Lorsque l'outil d'alignement est positionné dans l'un des trous sélectionnés, les faisceaux sont alignés de sorte qu'ils ont atteint le même point de l'outil d'alignement. Répétez le positionnement de l'outil et l'alignement du faisceau jusqu'à ce que le faisceau frappe le même point de l'outil pour les deux positions d'alignement outil. Parce que les trous de vis dans la table optique sont en ligne avec une grande précision, ces procédures conduisent à la création des faisceaux parallèles.
4. Ajustez les états de polarisation des impulsions.
   1. Installer un contrôleur de polarisation juste avant les impulsions pénètrent dans la chambre de sorte que les impulsions laser a frappé le détecteur du vérificateur.
   2. Ajustez l'angle des lames d'onde en utilisant une optique de rotation monter dans chaque optichemin cal. Obtenir l'impulsion polarisée circulairement de la sonde, la première impulsion de la pompe à polarisation verticale, et la seconde impulsion de pompe polarisée linéairement; pour la deuxième pompe, l'inclinaison du plan de polarisation de 45 ° par rapport à celui de la première pompe.
      REMARQUE: Avec l'utilisation d'un contrôleur de polarisation, l'état de chaque impulsion de polarisation peut être visualisée sous la forme d'une intensité de transmission dépendant de l'angle polaire. Pour obtenir une polarisation circulaire, ajuster l'angle lame d'onde pour obtenir une image isotrope, par exemple.
   3. Retirer le contrôleur de polarisation à partir du chemin optique.
      NOTE: La première pompe initie direction-undefined rotation ^{4, 9, 10.} Au moment de l'alignement moléculaire instantané, la deuxième pompe est shined pour créer un couple asymétrique et pour démarrer la rotation unidirectionnelle ^{12, 13.} Depuis une impulsion de sonde polarisée circulairement ionise the molécules sans préférence angulaire dans le plan de polarisation, il est adapté pour une mesure de la distribution angulaire.
5. Trouver le chevauchement temporel de chaque impulsion.
   1. Installer un cristal non-linéaire (BBO, épaisseur 0,2 mm, de type 2, pour la troisième génération de l'harmonique de la lumière de 820 nm), une fenêtre optique qui a la même épaisseur (3 mm) comme la somme de la fenêtre de la chambre (1 mm) et la lentille de focalisation plan-convexe (2 mm) et un prisme de dispersion juste avant que les impulsions pénètrent dans la chambre.
      NOTE: Une procédure standard pour déterminer le temps zéro (chevauchement temporel de la pompe et l'impulsion de la sonde) dans l'expérience pompe-sonde est de détecter une réponse non linéaire, qui est observée uniquement lorsque la pompe et l'impulsion de sonde interagissent simultanément avec un milieu . Ici, la superposition temporelle de l'impulsion de sonde 407 nm et l'impulsion de pompe de 820 nm dans le cristal non linéaire conduit à une génération 267 nm. Nous devons évaluer le chevauchement temporel des faisceaux dans la cacuum chambre tandis que l'étape 2.5.1 est effectuée avant que les impulsions pénètrent dans la chambre (et la fenêtre de la lentille de focalisation et de la chambre). Par conséquent, pour compenser le retard introduit par la fenêtre de la chambre et la lentille de focalisation, une fenêtre optique de 3 mm est installé. Deux pompes et une sonde de passer à travers la fenêtre, puis le cristal, et ils sont ensuite dispersés par un prisme. Placez une feuille de papier blanc après le prisme pour détecter la génération des 267 nm troisième harmoniques comme une fluorescence blanc-bleu. Toutes les parties mentionnées sont montées sur un support optique.
   2. Bloquer la ligne de la pompe 2 à la figure 3 avec un dumper de faisceau.
   3. En appuyant sur le bouton de déplacement sur un contrôleur de scène, balayer la platine motorisée et de trouver une génération nm 267.
      REMARQUE: lorsque la longueur du trajet optique de la pompe et la sonde d'impulsions sont les mêmes pendant la durée des impulsions laser, un signal de troisième harmonique apparaît. Cette position de phase est considérée comme temps 0, au cours de laquelle la pompe et lesonde sont frapper simultanément les molécules.
   4. pompe à bloc 1 et la pompe débloquer 2 (retirer le dumper du faisceau).
   5. Balayez l'étape manuelle basée um-installé dans la ligne pompe 2 et trouver la position à laquelle l'émission de 267 nm se produit.
   6. Retirer le cristal de la fenêtre, et le prisme à partir de la ligne optique.
      NOTE: A ce stade, les trois impulsions sont temporairement chevauchaient au faisceau moléculaire dans les durées laser. La résolution temporelle de la configuration peut être mesurée comme une corrélation croisée en surveillant et en reportant l'énergie 267 nm pendant le balayage de la platine motorisée dans la trajectoire de la sonde. Dans la présente configuration, la largeur à mi-hauteur de la fonction de corrélation est ~ 120 fs. La largeur d'impulsion est optimisée pour obtenir la puissance de sortie la plus élevée des secondes harmoniques. Après la génération de seconde harmonique, les impulsions passent à travers les lentilles en verre, des lames d'onde, des miroirs dichroïques, des polariseurs et la fenêtre de la chambre, ce qui conduit à un chirp. Étant donné que le retard de groupe dispersion des matériaux dans la région de 400 nm est beaucoup plus grande que dans la région de 800 nm, nous minimisons l'optique de transmission dans la voie de la sonde. Afin d'améliorer la résolution temporelle, la gestion de la dispersion, comprenant un système de miroir comprimé, sera utile.

3. Configuration pour un système de mesure

REMARQUE: Tout au long de cette étape, toutes les pièces disponibles dans le commerce et de l'équipement, comme une source d'alimentation et de retard générateurs, sont installés et utilisés selon les instructions du fabricant ou les manuels de l'utilisateur.

1. Synchronisation d'impulsion
   1. Divisez la sortie 80,8 MHz d'un oscillateur femtoseconde à 500 Hz avec un diviseur de fréquence rapide, et utiliser cette sortie divisée pour déclencher le générateur de retard numérique 1 et un amplificateur de fs.
   2. Utilisez l'une des sorties retardées du générateur de retard 1 comme un déclencheur pour la vanne pulsée.
      REMARQUE: Limiter le taux de la valve de répétition pour maintenir vacu acceptableconditions um (moins de 10 ^-3 Pa, par exemple). Dans ce cas, nous avons fixé la valeur à 250 Hz.
   3. Installer une photodiode rapide équipés d'un filtre de transmission de 400 nm juste après les faisceaux sortent de la chambre, et utiliser la sortie de cette diode comme un déclencheur pour le générateur de retard numérique 2.
      NOTE: L'impulsion de la sonde est utilisée comme origine des temps pour l'électronique d'imagerie ionique.
   4. Connectez trois interrupteurs à haute tension au générateur numérique de retard 2 avec des câbles coaxiaux.
2. Mettez toutes les alimentations électriques à haute tension et les commutateurs.
3. Augmenter la tension aux valeurs cibles.
   REMARQUE: Les tensions cibles dépendent de la taille de l'appareil et le système d'intérêt. Les valeurs typiques de l'espèce sont présentés dans la légende de la figure 1. Pour obtenir des images sans distorsion, affiner les tensions de polarisation est nécessaire ¹³ (voir étape 4.1.7). Une augmentation rapide de la valeur de tension peut entraîner la déchargeou endommager le système électronique. Nous recommandons une augmentation de moins de 100 V / s pour le fonctionnement quotidien et une augmentation de 100 V / 300 s pour la première utilisation dans un vide.
4. L' installation et le positionnement de la caméra d'imagerie
   1. Installez un appareil photo numérique équipé d'un objectif d'appareil photo f = 25 mm sur le poste optique en face de la fenêtre de vide réglé à l' étape 1.5.5. Faire en sorte que l'axe de la caméra est perpendiculaire à la surface du détecteur. Étant donné que la fenêtre est perpendiculaire au niveau du sol, en utilisant un guide de niveau d'eau pour aligner la base de la caméra horizontalement par rapport au sol.
      NOTE: Les réglages fins de la position sont effectuées dans une étape ultérieure.
   2. Installez un ventilateur de refroidissement pour la caméra de sorte que le vent frappe l'appareil photo à l'arrière.
   3. Couvrir la région entre la lentille de la caméra et la fenêtre à vide avec un rideau de telle sorte que la lumière indésirable, tels que l'éclairage de la pièce ambiante, ne pénètre pas dans l'appareil photo.
   4. Branchez l'appareil photo à un ordinateurvia un port USB 3.0.
   5. Démarrer le logiciel de commande de caméra et d'optimiser le gain de la caméra en entrant la valeur maximale dans la section de commande de gain du logiciel.
   6. Définissez la taille de l'image typiquement 1200 x 750 pixels.
      REMARQUE: Même si une taille d'image supérieure conduit à une résolution plus élevée, le taux du port USB 3.0 de données limite la fréquence d'image acceptable. Aux réglages actuels, plus de 250 fps peuvent être atteints, ce qui est assez élevé pour obtenir une image pour chaque chargement d'impulsions de gaz (250 Hz).
   7. Démarrer la capture des images avec la caméra en cliquant sur le bouton "Grab". Réglez manuellement la position de la caméra de sorte que l'image couvre toute la surface du détecteur 2D. Fixer la caméra de montage avec un boulon.
   8. En surveillant une image capturée en temps réel, ajustez la bague de mise au point de la lentille de la caméra de sorte que la taille du spot lumineux d'ions devient le minimum.

4. mesures

NOTE: Le moi Méthode de asurement utilisée ici est une combinaison de procédures rapportées ^{14, 27} et la configuration actuelle d'imagerie. Tout au long de cette étape, toutes les pièces disponibles dans le commerce et de l'équipement, tels que l'électronique à haute tension, sont installés et utilisés selon les instructions du fabricant ou les manuels de l'utilisateur.

1. Trouver le signal et l' optimisation des paramètres pour l' imagerie d'ions
   1. Bloquer les impulsions de la pompe du système optique avec un dumper de faisceau.
   2. Au milieu de la première et la seconde électrodes de l'optique ionique, d' installer une lentille plan-convexe (f = 120 mm) pour focaliser l'impulsion laser de la sonde à faisceau moléculaire.
   3. Régler la durée des interrupteurs à haute tension (une sortie du générateur de retard numérique) à l'heure d'arrivée estimée du N ₂ ⁺ ions, qui fournit la plus grande intensité de signal dans la condition de présence de gaz ^14,s = "xref"> 27.
      NOTE: L'heure d'arrivée peut être estimée à partir de l'optique ionique biais et la distance de vol, ainsi que le rapport de masse à charge de l'ion cible ^28. Dans le cas contraire, la numérisation du temps est une autre solution pour la détection d'un signal.
   4. Tout en surveillant l'image d'ions, ajuster la position de la lentille avec un xyz-scène et le temps d'impulsion de gaz (une sortie du générateur de retard numérique), et d'acquérir le plus grand signal (la plus brillante et la plus grande image).
   5. Changer l'heure des interrupteurs à haute tension à l'Coulomb a explosé N ²⁺ canal ^{14, 27.}
      REMARQUE: Le rapport de masse sur charge de N ²⁺ est quatre fois plus petite que celle de la N ⁺ _2, l'heure d'arrivée de N ²⁺ est presque deux fois plus rapide que celle de la N ⁺ _2.
   6. Diminuer le taux de trame de la caméra pour ~ 20 fps et d'augmenter le temps d'exposition à 50 ms.
      NOTE: Avec cetteréglage, l'image de la caméra qui inclut le signal pour les 12 charges d'impulsions de gaz. Bien que cela conduit à la superposition de certains ions, on peut facilement évaluer et reconnaître la forme approximative de la distribution des ions.
   7. Ajuster les distorsions optiques d'ions de sorte que la distribution des ions observée est une ellipse non déformée.
      REMARQUE: La diminution de la différence de polarisation entre les premier et deuxième résultats d'électrodes dans l'allongement du (axe optique ionique) dans la direction verticale dans le présent dispositif ^{29, 30.} Le troisième ou ultérieur optique sont utilisés pour le réglage fin de la forme. La distorsion de l'ellipse dégrade la résolution angulaire reconstruite à partir de l'image.
2. Trouver un chevauchement spatial pompe-sonde
   1. Déblocage pompe 1, la suppression d'un dumper de faisceau, mais gardez la pompe 2 bloqué.
   2. Ajuster le télescope afin de localiser la taille du faisceau de l'impulsion de pompe dans un faisceau moléculaire.
      NOTE: Ne pas change la position de la lentille de focalisation devant la fenêtre de la chambre, qui est optimisé pour l'impulsion de sonde.
      Remarque: Cette procédure peut être accomplie en réfléchissant les faisceaux laser à l'espace libre sous la pression atmosphérique juste avant qu'ils ne pénètrent dans la chambre à vide. En mesurant la distance focale pour la même lentille d'entrée, le télescope peut être optimisé.
   3. Ajustez soigneusement la position du spot du faisceau de pompe à haute résolution monture de miroir 1 (Figure 2), et de trouver le signal amélioré dans l'image d'ions en raison du chevauchement pompe-sonde. Avant ou après, mis à t ~ 4 ps en déplaçant un étage de retard de 600 um avant. Trouver l'image fortement anisotrope le long de la pompe 1 polarisation.
      NOTE: En raison du chevauchement de temps a été à peu près optimisé à l'étape 2.5, seul le chevauchement spatial doit être réglé. Si les constantes ou paquets d'onde dynamique de rotation sont connus pour la molécule cible, un autre choix est de définir le délai de la sonde à une instantaneous temps d'alignement moléculaire. Par exemple, il pourrait se produire à Δ t ~ 02/01 B, où Δ T est la différence de temps entre l'impulsion de pompage et la sonde et B est la constante de rotation en Hz ^{10, 11.} Pour N _2, ~ 8.3 ps. Dans un tel moment, la pompe-sonde chevauchement spatial conduit à la distribution des ions montrant le maximum dans la direction pompe de polarisation (verticale dans le cas présent) et le minimum dans l'axe perpendiculaire. Il est plus facile de trouver une telle signature d'alignement par rapport à la mise en valeur brute obtenue à Δ t ~ 0. En ce qui concerne le changement de la Δ t, notons que, selon la vitesse de la lumière, un mouvement de 5 pm de la scène correspond à 33.356 ~ fs.
   4. pompe à bloc 1 et la pompe débloquer 2.
   5. Répétez l' étape 4.2.3 pour la pompe 2. Trouver un chevauchement pompe-sonde pour la pompe 2 en ajustant haute résolution monture de miroir 2 (Figure 2) tout en gardantle chemin optique de la pompe 1 inchangée.
      REMARQUE: Assurez-vous que la polarisation de la pompe 2 est incliné de sorte que l'alignement est observée le long d'une direction oblique lorsque le temps est réglé sur le temps d'alignement.
3. Brièvement observer la dynamique de rotation unidirectionnelle
   1. Débloquer la pompe 1. Régler le délai entre les pompes 1 et 2 pour le temps d'alignement (par exemple, 4,0 ps pour un cas N ₂ ^{10, 11)} avec le retard manuel de l' étape 1 de la figure 2.
   2. Vérifiez pour déterminer si la rotation unidirectionnelle peut être reconnu à partir d'images de la caméra que le retard de la sonde est balayée (avec une platine motorisée ou manuelle).
      NOTE: Lorsque toutes les procédures ci-dessus sont bien réalisées, on peut voir les images dans lesquelles la région la plus brillante tourne en douceur dans un sens que le retard de la sonde est balayée. Si un tel film ne peut être vu, répéter soigneusement les étapes 4.1-4.2. L'effet de la dérive des opmontures tiques se dégrade parfois le chevauchement du faisceau.
      NOTE: Selon la vitesse de la lumière, un mouvement de 5 pm de la scène correspond à ~ 33.356 fs. À des fins d'observation seulement, les procédures mentionnées ci-dessus sont suffisantes. Pour l'enregistrement et l'analyse détaillée de la motion, passer aux étapes suivantes.
4. Mesures de configuration
   1. Augmenter la fréquence d'images de la caméra à 250 fps et de diminuer le temps d'exposition à ~ 4 ms.
      REMARQUE: Une image de la caméra correspond à une image pour une impulsion laser tir / gaz chargement.
   2. Démarrez le programme de mesure, qui contrôle les instruments, capture les images, et analyse et visualise les données.
   3. Cliquez sur le bouton d'exécution et de capturer 1000 images tout en bloquant les faisceaux de pompage.
   4. Numériquement adapter l'image additionnée à une ellipse et obtenir le ε d'ellipticité et le centre de l'ellipse (x _0, y _0).
      NOTE: Quand une image brute has plus d'une ellipse en raison des multiples canaux de l'explosion Coulomb, limiter la zone d'intérêt et d'utiliser un seul des ellipses.
   5. Capturez 100.000 images tout en bloquant les faisceaux de pompage et d'utiliser l'image obtenue en tant que référence de la sonde seule.
      NOTE: Le rapport signal-bruit de l'image de référence sonde seulement affecte la qualité de la distribution angulaire. Par conséquent, une mesure relativement longue (~ 400 s) est pris pour cette étape.
5. Prenant un film de rotation moléculaire unidirectionnel
   1. Déboucher les faisceaux de pompage.
   2. Réglez le temps de la sonde à une valeur négative (t ~ -100 fs, à savoir, avant que les faisceaux de pompage).
   3. Démarrer la boucle de mesure, y compris les étapes suivantes
      1. Capturer une image. Trouver la masse de centre de coordonnées de chaque point d'ions lumineux, et binariser l'image en affectant "1" au centre des coordonnées de masse et "0" aux autres pixels ²⁷ .
      2. Additionner les images binarisées pour 10.000 cadres de l'appareil photo en réglant "le nombre d'images" boîte du programme à 10.000 d'entrée.
         REMARQUE: Pour éviter l'effet de saturation, régler la profondeur de l'image résumée de l'image à 16 bits.
      3. Convertir la caméra de coordonnées (x, y) à l'aide de coordonnées polaires l'ellipticité ε déterminée à l' étape 4.4.4.
         NOTE: Ce processus est complété comme suit: Dans la région elliptique d'intérêt, toutes les coordonnées de pixel (x, y) sont convertis à leurs coordonnées polaires relatives & phiv en utilisant l'équation suivante:
         
         Remarque: cette étape est équivalente à l'agrandissement d'une image dans la direction verticale lors de la conversion d'une ellipse à un cercle.
      4. Convertir l'image obtenue à un tracé polaire dans lequel l'intensité du signal angulaire dépendant est représentée comme étant la distance de l'origine.
         NOTE: Angle dépendant de la probabilité P (Φ) est calculée en utilisant l'équation suivante:
         
         
      5. Normaliser le tracé polaire, en le divisant par celle de la référence de la sonde seule.
         REMARQUE: Cette étape étalonne à la fois la polarisation circulaire incomplète de l'impulsion de la sonde et l'inhomogénéité du détecteur d'imagerie.
      6. Déplacer le temps de la sonde en avant par ~ 33.356 fs.
         NOTE: Un changement 33,356-fs du temps de la sonde correspond à un mouvement de 5 pm de la scène linéaire motorisé.
   4. Continuer la boucle jusqu'à au moins une période de rotation de relance, 1/2 B (~ 8.3 ps N _2), est passé après la pompe 2 temps.

Résultats

La figure 4A montre une image brute sonde seule du N ²⁺ ions éjecté lors de l' irradiation de la sonde (Coulomb explosion), pris pour une sonde tir laser. Chaque point lumineux correspond à un ion. La figure 4B montre une image résumée de 10.000 binarisées images brutes. Ces images montrent que notre dispositif d'imagerie peut surveiller les molécules de tous les angles d'orientation dans le plan de polarisation. La <...

Discussion

La procédure actuelle nous permet de capturer un film en temps réel de rotation moléculaire avec une installation d'imagerie 2D à base de fente. Du fait que les ions observés passent à travers la fente, l'étape 1.5 est l'une des étapes critiques. Les bords des lames fendues doivent être coupants. Quand il y a un petit défaut, tel qu'une dent de 0,3 mm dans la fente, une rayure est observé dans l'image d'ions (figure 6). Dans un tel cas, la lame de fente doit être poli...

matériels

Name	Company	Catalog Number	Comments
CMOS camera	Toshiba TELI	BU-238M-ES	equipped with SONY IMX174 sensor
High voltage switch	Behlke	HTS-41-03-GSM
High voltage switch	Behlke	HTS-80-03
Digital delay generator	Stanford research systems	DG535
Digital delay generator	Stanford research systems	DG645
Microchannel plate	Photonis	3075
Pulsed valve	LAMID LTD	Even-Lavie valve	High repetition, room temperature model
Molecular beam skimmers	Institute for Molecular Science	13C11	3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length
Optical Comparator	Nikon	V-24B
DPSS laser	Lighthouse Photonics	Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscillator	KMLabs	Halcyon
Femtosecond Ti:Sapphire amplifier	Quantronix	Odin-II HE
Motorized linear stage	Sigma Koki	KST(GS)-100X
Manual X-stage	Sigma Koki	TSD-601S
High resolution mirror mount	Newport	Suprema SX100-F2KN-254
High resolution mirror mount	LIOP-TEC GmbH	SR100-100R-2-HS
Polarization checker	Paradigm Devices, Inc.	O-tool VIS
Instrument communication interface	National Instruments	NI-MAX
Graphical development environment for measurement programs	National Instruments	LabVIEW 2014
Laser line dielectric mirror	CVI/LEO	TLM2-400/800-45UNP
Laser line dielectric mirror	Altechna	Low GDD Ultrafast mirror
Laser line dielectric mirror	Altechna	Low GDD Ultrafast mirror
Femtosecond polarizer	Advanced Thin Films	PBS-GVD