Name: speciation and bioavailability measurements of environmental plutonium using diffusion in thin films
Uploaded: 2015-11-09T14:00:00
Duration: 12 min 22 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films at JoVE.com

This work was funded by the Swiss National Science Foundation (grant n&#176; 200021-140230) and by the Swiss Federal Office of Public Health (PF and PS). We thank the Swiss Federal Office of Public Health for providing financial support for the open-access publication of this paper.

<ol>
	<li>Kaplan, D. I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Influence+of+oxidation+states+on+plutonium+mobility+during+long-term+transport+through+an+unsaturated+subsurface+environment.">Influence of oxidation states on plutonium mobility during long-term transport through an unsaturated subsurface environment.</a> Environ. Sci. Technol. 38 (19), 5053-5058 (2004).</li><li>Taylor, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Environmental+plutonium+-+Creation+of+the+universe+to+twenty-first+century+mankind.">Environmental plutonium - Creation of the universe to twenty-first century mankind.</a> Plutonium in the Environment. 1, 1-14 (2001).</li><li>Maher, K., Bargar, J. R., Brown, G. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Environmental+Speciation+of+Actinides.">Environmental Speciation of Actinides.</a> Inorganic Chemistry. 52 (7), 3510-3532 (2013).</li><li>Kurosaki, H., Kaplan, D. I., Clark, S. B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Impact+of+environmental+curium+on+plutonium+migration+and+isotopic+signatures.">Impact of environmental curium on plutonium migration and isotopic signatures.</a> Environ. Sci. Technol. 48 (23), 13985-13991 (2014).</li><li>Orlandini, K. A., Penrose, W. R., Nelson, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pu(V)+as+the+stable+form+of+oxidized+plutonium+in+natural-waters.">Pu(V) as the stable form of oxidized plutonium in natural-waters.</a> Marine Chemistry. 18 (1), 49-57 (1986).</li><li>Kaplan, D. I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Eleven-year+field+study+of+Pu+migration+from+Pu+III,+IV,+and+VI+sources.">Eleven-year field study of Pu migration from Pu III, IV, and VI sources.</a> Environ. Sci. Technol. 40 (2), 443-448 (2006).</li><li>Morgenstern, A., Choppin, G. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Kinetics+of+the+oxidation+of+Pu(IV)+by+manganese+dioxide.">Kinetics of the oxidation of Pu(IV) by manganese dioxide.</a> Radiochim. Acta. 90 (2), 69-74 (2002).</li><li>Davison, W., Zhang, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=In-situ+speciation+measurements+of+trace+components+in+natural-waters+using+thin-film+gels.">In-situ speciation measurements of trace components in natural-waters using thin-film gels.</a> Nature. 367 (6463), 546-548 (1994).</li><li>Zhang, H., Davison, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Diffusional+characteristics+of+hydrogels+used+in+DGT+and+DET+techniques.">Diffusional characteristics of hydrogels used in DGT and DET techniques.</a> Anal. Chim. Acta. 398 (2-3), 329-340 (1999).</li><li>Cusnir, R., Steinmann, P., Bochud, F., Froidevaux, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+DGT+Technique+for+Plutonium+Bioavailability+Measurements.">A DGT Technique for Plutonium Bioavailability Measurements.</a> Environ. Sci. Technol. 48 (18), 10829-10834 (2014).</li><li>Froidevaux, P., Steinmann, P., Pourcelot, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Long-Term+and+Long-Range+Migration+of+Radioactive+Fallout+in+a+Karst+System.">Long-Term and Long-Range Migration of Radioactive Fallout in a Karst System.</a> Environ. Sci. Technol. 44 (22), 8479-8484 (2010).</li><li>Bajo, S., Eikenberg, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+a+stable+tracer+solution+of+plutonium+(IV).">Preparation of a stable tracer solution of plutonium (IV).</a> Radiochim. Acta. 91 (9), 495-497 (2003).</li><li>Saito, A., Roberts, R. A., Choppin, G. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+solutions+of+tracer+level+plutonium+(V).">Preparation of solutions of tracer level plutonium (V).</a> Anal. Chem. 57 (1), 390-391 (1985).</li><li>Bajo, S., Eikenberg, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electrodeposition+of+actinides+for+alpha-spectrometry.">Electrodeposition of actinides for alpha-spectrometry.</a> Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 242 (3), 745-751 (1999).</li><li>Dai, X. X., Christl, M., Kramer-Tremblay, S., Synal, H. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultra-trace+determination+of+plutonium+in+urine+samples+using+a+compact+accelerator+mass+spectrometry+system+operating+at+300+kV.">Ultra-trace determination of plutonium in urine samples using a compact accelerator mass spectrometry system operating at 300 kV.</a> Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 27 (1), 126-130 (2012).</li><li>Christl, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+ETH+Zurich+AMS+facilities:+Performance+parameters+and+reference+materials.">The ETH Zurich AMS facilities: Performance parameters and reference materials.</a> Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 294, 29-38 (2013).</li><li>Blinova, O., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Redox+interactions+of+Pu(V)+in+solutions+containing+different+humic+substances.">Redox interactions of Pu(V) in solutions containing different humic substances.</a> Journal of Alloys and Compounds. 444, 486-490 (2007).</li></ol>

The authors have nothing to disclose.

منهجية DGT هو موضح هنا للتجارب مع بو باستخدام خلية نشرها توفر نهج يمكن الاعتماد عليها لدراسات مختلفة عن الأنواع الأكسدة بو وتفاعلها مع الجزيئات العضوية، والجسيمات الغروية والنظم البيئية المحاكاة. سوف تطبيقات أخرى DGTs للمقاييس البيئية بو تسهم في فهمنا للالتوافر البيولوجي ومصير هذه النويدات المشعة في النظم الإيكولوجية المائية. تجارب نشر المختبر من أجل إجراء تجربة ناجحة مع نشر استنتاجات ذات مغزى على بو التنقل والتفاعل فيما يتعلق بيئة كيميائية محددة، واضحة المعالم ويجب توفير الظروف يمكن السيطرة عليها. تعديل بو التأكسد السابقة لهذه التجربة أمر ضروري لتبسيط تفسير البيانات وكذلك لمحاكاة السلوكيات مختلف الأنواع البيولوجية الكيميائية الأكسدة بو. حساسية الأنواع بو لتغيرات درجة الحموضة يجعل التخزين المؤقت الحلول لا بد منه. ينبغي لفت الانتباه بشكل خاص إلى ميزات خلية نشرها وإعداد: استخدام مادة البوليمر غير sorbing تفلون يتجنب الامتزاز على جدران الخلايا ويسمح للجمعية مانعة للتسرب قوي، ومنع فقدان بو من نشرها الحلول خلال التجربة. تركيز بو الأولي لإدخالها في حجرة، فضلا عن الفاصل الزمني أخذ العينات وحجم كل عينة أخذت أثناء التجربة نشر تعتمد على الطريقة التحليلية المتوفرة في المختبر. أي الطريقة التحليلية المتاحة يمكن استخدامها لتحديد تركيز بو في عينات من الخلايا نشرها، ولكن هذا الخيار هو بإحكام إلى النشاط الأولي من بو اتخاذها للتجربة. 10 بيكريل من 239 بو النحو الموصى به في هذا البروتوكول (إعطاء 100-140 مل من mbq -1 أو ~ 2 × 10 -13 مل مول -1) هي كافية لتوفير ما يكفي من حساسية لmeasuremالوالدان التي كتبها ألفا الطيفي وعموما لا تشكل مشكلة للأنظمة الحماية من الإشعاع. تركيز الأولي من البلوتونيوم يمكن تخفيض إذا هي، أكثر حساسية، والتقنيات التحليلية الأخرى المتاحة لتقرير بو (على سبيل المثال، مطياف الكتلة). يمكن تحديد الفاصل الزمني أخذ العينات لكل تجربة نشرها، اعتمادا على بو التركيز الأولي، والمعدل المتوقع للنشر من خلال هلام PAM. على الرغم من حقيقة أن قسامات من التجارب نشر لا تحتوي على العناصر المشعة الأخرى من بو، يمكن وجود الأملاح المعدنية والمخزن المؤقت MOPS تتداخل مع الإجراء التحليلي، والحد من كفاءة ودقة التحليل الكمي. ولذلك فمن الأفضل لإجراء فصل الكيميائي للبو على هذه العينات. تقدم الخلية نشر النهج الأفضل لدراسة نشر في هلام PAM لأن ما يتعرض جل مباشرة إلى حل أثار أيضا. وهكذا، فإن آثار بو ناشرتعتبر طبقة undary (DBL) على سطح هلام تذكر. التحريك جيدا من الحلول خلال التجربة نشر أمر ضروري، والسماح للتقليل من آثار DBL. في الوقت نفسه، ينبغي للمرء المضي قدما بحذر من أجل عدم تعطيل هلام PAM. دراسات بو التوافر البيولوجي في المياه العذبة الطبيعية النتائج التي تنتجها هذا المعرض البروتوكول الذي يقيس البلوتونيوم مع الأجهزة DGT توفر أداة فعالة لدراسة التوافر الحيوي من البلوتونيوم في المياه العذبة. قياسات DGT العائد لمرة ومتوسط ​​تركيز الأنواع حرة وعطوب، وهما أكثر أشكال هامة لامتصاص البيولوجي عن طريق الكائنات الحية. بالإضافة إلى ذلك، حركية التفاعل من البلوتونيوم مع المواد العضوية يمكن أن يتم التحقيق باستخدام المواد الهلامية من سماكة مختلفة. الوقت اللازم للأنواع بو NOM أن ينتشر من خلال هلام سيسمح للمجمعات الأكثر عطوب للفصل. يمكن استكمال قياسات DGT بذ تقنيات الترشيح الفائق، والتي تعطي نسبة الأنواع الغروية بو فوق حجم معين (على سبيل المثال، 8 كيلو دالتون). عادة ما تعتبر الأنواع الغروية بو كأنواع غير بيولوجيا والتي هي جزء من جزء بو لا يمكن قياسه باستخدام DGT. عند هذه النقطة، تم نشر الأجهزة DGT فقط في المياه العذبة من الينابيع الكارستية في جبال جورا السويسرية. التركيزات البيئية المنخفضة من البلوتونيوم تتطلب نشر طويل الأجل للأجهزة DGT، التي يمكن أن تواجه السلبيات المحتملة. Biofouling من سطح DGT يمثل العائق الكبير، وزيادة سماكة DBL ومما يحد من تدفق بو من خلال هلام PAM. المرحلة ملزمة للDGTs كشفها في مياه أو مياه تمعدن عالية البحرية قد تكون متشبعة بسرعة مع المعادن النزرة الأخرى، تشويه البيانات لتراكم بو. تحديد مستويات ضئيلة من البلوتونيوم البيئي يتطلب فصل الكيمياء الإشعاعية شامل والأساليب التحليلية حساسة للغاية. قياس AMSالصورة المطبقة في هذا البروتوكول لا تتوفر على نطاق واسع، ولكن يمكن استبدالها بواسطة تقنيات مطياف الكتلة الأخرى. ومع ذلك، فصل الكيمياء الإشعاعية صارم ضروري للقضاء على إسوي الضغط تدخل 238 UH من اليورانيوم التي تحدث بشكل طبيعي. المعادلة 2 تبين أن حجم الجهاز DGT هو المعلمة الأساسية التي يمكن ضبطها لزيادة كمية البلوتونيوم التي تراكمت خلال فترة الانتشار معين. تتوفر شرائط هلام تجارية فقط مع سطح الأقصى من 6 سم × 22 سم. ولذلك، قد زاد من نافذة العينات DGT إلى 105 سم 2 (5 سم × 21 سم)، مما يجعل من الممكن أن تتراكم ما يكفي من الأنواع بو لفترات النشر قصيرة نسبيا. تجميع هذه العينات DGT يتطلب الدقة واهتماما خاصا من خصائص ورقة هلام PAM في حين التلاعب. ومن الأهمية الأساسية لتجميع طبقات جل في زي السلس الوجه &quot;ساندويتش&quot; من أجل توفير homogeتدفق neous الأنواع بو من كميات كبيرة من المياه من خلال هلام ناشر. تدفق المياه الصالحة للشرب على سطح DGT هو أيضا معيارا هاما، ولكن يتحدد في الغالب بسبب ظروف التدفق في طبقة المياه الجوفية. فمن المستحسن أن تضع DGT أجهزة لقياس بو بنحو 45 درجة نحو اتجاه تدفق المياه من أجل توفير إمدادات المياه ثابت والتقليل من آثار DBL. معامل الانتشار العاملين في المعادلة 2 يجب تصحيحه إذا كانت درجة الحرارة في الجسم درس من المياه تختلف عن درجة الحرارة التي تم تحديد معامل الانتشار. يتم إعطاء تأثيرات درجة الحرارة على معاملات نشر بواسطة ستوكس آينشتاين المعادلة (معادلة 3): <img alt="المعادلة 3" src="/files/ftp_upload/53188/53188eq3.jpg" /> (3) حيث D 1 و 2 D هي معاملات نشر (سم 2 ثانية -1)، η 1 و 2 η هي اللزوجة (MPA ثانية) من ثالعاطر في درجات حرارة T 1 و T 2 (K) على التوالي. حاليا، لا توجد طريقة للتحقيق بو أنواع جديدة في البيئة البكر، باستثناء الحسابات الحرارية على أساس، على سبيل المثال، ودرجة الحموضة والمعلمات الأكسدة. لا تتوفر إلا لمكونات الكلية، مثل الكربونات والحديد أو الكاتيونات المنغنيز هذه المعايير. وهكذا، مشتق بو أنواع جديدة من هذه الأنواع قابلة للقياس ولكنها لا تمثل قياس &quot;الحقيقي&quot;. نحن هنا أعتقد أن نشر في رقيقة تقنية فيلم هلام PAM كما وردت في هذه الورقة هو خطوة هامة في حل المشكلة أنواع جديدة بو لأنه يتيح قياس في الموقع مجانا والأنواع عطوب، وربما تثبت الأنواع plutonyl. ورغم قلة القياسات DGT من بو البيئي في المياه العذبة اتخذت حتى الآن، فإن النتائج التي تم الحصول عليها مشجعة لمزيد من التطبيقات تقنية DGT لبو أنواع جديدة والتوافر البيولوجي الدراسات.ونشر DGTs في المياه العضوية الغنية يحتمل أن تسفر عن معلومات هامة عن بو التنقل والتفاعل في وجود جزيئات NOM. ينبغي أن يتوقع نتائج مثيرة للاهتمام من القياسات DGT في البيئات البحرية الملوثة، مثل البحار الساحلية حول مصنع إعادة المعالجة النووية سيلافيلد وفوكوشيما محطة للطاقة النووية المتضررة.

البلوتونيوم هو الحاضر النويدات المشعة الاصطناعية في البيئة نتيجة لتداعيات العالمي في أعقاب اختبارات القنبلة النووية والحوادث النووية. كيمياء الأكسدة من البلوتونيوم آثار هامة للهجرة والدراجات البيولوجية الكيميائية في النظم المائية البيئية 1. البلوتونيوم لديه الكيمياء المعقدة ويمكن أن توجد في أربع ولايات الأكسدة (III، IV، V، VI) في نفس الوقت. ولذلك، فإن توزيع الأنواع الأكسدة من البلوتونيوم في المياه الطبيعية حساس للغاية البيئة الكيميائية المحلية 2،3. الدولة أكسدة البلوتونيوم يعتمد أيضا على أصل المصدر - هذا البيان يكتسي أهمية معظمها لبيئات ملوثة ومواقع التخلص منها. أنواع البلوتونيوم انخفاض (+ III و+ IV) تم العثور على الغالب في بيئات الأكسجين وتنشأ من تداعيات العالمي ومخزنة النفايات السائلة النفايات، في حين التأكسد أعلى (+ V و+ VI) يمكن العثور بين المنتجات اضمحلال الأكتينات أخرىوفي بيئات ناقصة الأكسدة 4. يمكن التنبؤ التنقل والسلوك البيئي من البلوتونيوم إلى حد ما من أنواع جديدة الأكسدة. البلوتونيوم في + الثالث والرابع + التأكسد موجودة في الغالب في المرحلة الصلبة وزاد القدرة على فاكهة الغبيراء للالغرويات غير العضوية والتي تحدث بشكل طبيعي المواد العضوية (NOM) الجزيئات. ويعتبر البلوتونيوم في + الثالث والرابع + التأكسد أن تكون أقل المحمول. يمكن أشكال أكسدة أكثر قابلية للذوبان من البلوتونيوم (+ V و+ VI، V + يجري على الأرجح) 5 يحتمل أن تساهم في نقل البيولوجي العالي للأحياء المائية بسبب التنقل العالي. ومع ذلك، في وجود NOM، وخاصة حمض الدبالية، بو (V) يجري تخفيض 17، تحويل التقسيم عدة أوامر من حجم لصالح هطول الأمطار. على الرغم من أن نسبة التخفيض بو (V) لبو (IV) هو 4-5 أوامر من حجم أسرع من رد فعل عكسي، إعادة تحشد بو (IV) في ظل ظروف المؤكسدة أماهذ أيضا أن تأخذ المكان 1. وقد أظهرت البيانات التجريبية الأخيرة على الرواسب المعدنية المعدلة مع بو (IV) وتعرض لظروف المؤكسدة الطبيعية أن تركيز للذوبان بو في المرحلة المائية ازدادت بمرور الزمن 1،6. يفسر الباحثون ذلك عن طريق الامتزاز الأكسدة بو (IV) وتشكيل أكثر قابلية للذوبان بو (V) وبو (VI) الأنواع. أكسدة بو (IV) قد تحدث أيضا بسبب أكاسيد المنجنيز واجه طبيعي 7. هذه الملاحظات مهمة لتقديم النماذج التوافر البيولوجي وتقييم المخاطر البيئية للتخلص من النفايات والمواقع الملوثة. دراسات على التوافر البيولوجي وأنواع جديدة من البلوتونيوم هي مهمة صعبة في كل من المختبر وفي الموقع الشروط. تركيزات منخفضة البيئية، وتنوع الأنواع الأكسدة والاختزال والتفاعلات مع الغرويات الطبيعية تجعل من الصعب محاكاة سلوك البيولوجية الكيميائية من البلوتونيوم. تقنية تدرجات ناشر في الأغشية الرقيقة (DGT) على أساسيستخدم بشكل واسع انتشار الأنواع الملوثة حرة وعطوب من خلال بولي أكريلاميد (PAM) هلام للمقاييس البيئية من العناصر النزرة 8. تمثل العينات DGT جهاز ثلاث طبقات مصنوعة من مرحلة ملزمة (بالنسبة لغالبية المعادن النزرة هو الراتنج Chelex الواردة في هلام PAM)، طبقة الجل ناشر (هلام PAM متفاوتة السماكة) وغشاء فلتر حماية جل و عقد التجمع معا. أفلام رقيقة من الجل بولي أكريلاميد، التي تتألف من 85٪ من المياه، وتمكين الأنواع المعقدة حرة وعطوب لنزع فتيل بسرعة أكبر من البلوتونيوم بد أن جزيئات NOM كبيرة أو الجسيمات الغروية الطبيعية. ويطلق على انشاء تهدف إلى دراسة نشرها البلوتونيوم في أفلام هلام PAM رقيقة في ظروف المختبر خلية نشر 9. خلية نشرها هي سفينة يومين المقصورة حيث مترابطة اثنين من مقصورات منفصلة قبل افتتاح سطح معين. افتتاح، أي نافذة بين مجلسين جontains قرص من هلام نشر سمك معين. اقمنا خلية تفلون مع اثنين من مقصورات 100 مل ونافذة نشر دائري 1.7 سم وقطرها. واحد المقصورة هي قابلة للإزالة، وتسهيل التجمع. A 0.5 سم أخدود واسعة منحوتة حول النافذة نشر على مقصورة ثابتة يعمل على وضع القرص هلام ناشر. يجب أن يكون عمق الأخدود مشابه لسمك هلام PAM المعدة للاستخدام. نختار للعمل مع 0.39 ملم هلام PAM، مما عمق الأخدود في الخلية نشرها لدينا هو 0.39 ملم. وتعطى صورة مفصلة للخلية نشر في الشكل 1. عندما يتم وضع محلول يحتوي على البداية البلوتونيوم في حجرة واحدة (A)، نشرها الأنواع بو ستنشئ التدرج تركيز في هلام وسوف تبدأ في التراكم في المقصورة الثانية (B)، الذي يحتوي في البداية حل من نفس التركيب الكيميائي دون بو . يتم تعريف التركيز الأولي من الأنواع بو في مقصورة A بحيث remaiنانوثانية ثابتة أو تغييرات صغيرة جدا (بنسبة 1٪ -2٪ على الأكثر) في كافة مراحل التجربة نشرها. بالتآمر كمية تنتشر بو مقابل الوقت يوفر وسيلة لتحليل التنقل من الأنواع بو السائدة في الظروف البيئية محاكاة مختلفة. نشر في الأغشية الرقيقة ويوفر بديلا قيما لإجراء دراسات عن بو التنقل وأنواع جديدة ويمكن تطبيقها بنجاح في الظروف الميدانية 10. يمكن للمرء أن تحل محل الخلايا نشرها من قبل العينات السالبة، وتصنيعها مع حزب الأصالة والمعاصرة جل ناشر والراتنج Chelex كمرحلة ملزمة، والذي يعمل على تراكم نشرها الأنواع بو. يمكن أن يتعرض له مثل هذه العينات في الظروف الميدانية - وكمية من البلوتونيوم المتراكمة في الراتنج أن تدل على أنواع جديدة والتوافر البيولوجي للبو في البيئة منها 10. في هذا العمل، كنا خلية نشر للتحقيق في التنقل من البلوتونيوم (IV) وبو (V) الأنواع وتفاعلاتها مع NOM في ظروف المختبر. فوrthermore، طبقنا العينات DGT سلبية كبيرة من سطح 105 سم 2 لدراسة التوافر الحيوي من البلوتونيوم في الربيع الكارستية من جورا السويسرية جبال (Venoge نهر) حيث تم العثور على جزء كبير من البلوتونيوم في أجزاء الخلايا من الطحالب المائية في العمل السابق 11. بسبب مستوى منخفض جدا من البلوتونيوم الموجود في هذه البيئة البكر، كانت تستخدم الطيف الكتلي (AMS) التقنيات المعتمدة مسرع المتاحة في ETH زيورخ لقياس النظائر البلوتونيوم.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0">
	<tbody>
		<tr>
			<td>239Pu tracer</td>
			<td>CEA</td>
			<td></td>
			<td>Source PU239-ELSC10</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>242Pu tracer</td>
			<td>LNSIRR</td>
			<td></td>
			<td>Source Pu242 N&#176; 790 from Laboratory for National Standards of Ionizing Radiation of Russia</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>25 ml Beakers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pipette</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Disposable plastic pipettes</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>20 ml Plastic scintillation vial</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Aluminium foil</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hot plate</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Tweezers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - B</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-B50-A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - R cartridges</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-R10-S</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>1 ml Pipette tips</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>PAM gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.39 mm and 0.78 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Chelex gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.40 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Diffusion cell</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>&#216; 27 mm Punch</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Plastic tray</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>DGT set-up</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Membrane filter</td>
			<td>PALL Corporation</td>
			<td></td>
			<td>HT-450 Tuffryn Polysulfone Membrane Disc Filter 0.45 &#956;m / 145 &#956;m thickness</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Nitric acid&#160;</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">408025</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sulfuric acid</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">84720</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydrocloric acid</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">403981</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydriodic acid</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">100341</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Potassium permanganate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">105082</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium hydrogen sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106352</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106647</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrate</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">31440</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrite</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">71759</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium acetate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106281</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ammonium oxalate</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">9900</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Bis-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid (HEDHP)</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">177092</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>2-thenoyltrifluoroacetone (TTA)</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">88300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>MOPS buffer</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>M9381</td>
			<td>MOPS sodium salt</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Cyclohexane</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Humic acid</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Extracted from an organic-rich soil of an Alpine Valley, freeze-dried, MW 5-40 kDa</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>NH4OH</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">419943</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>FeCl3&#183;H2O</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">44944</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

speciation and bioavailability measurements of environmental plutonium using diffusion in thin films

امتصاص البيولوجي من البلوتونيوم (بو) في النظم الإيكولوجية المائية يثير القلق بصفة خاصة نظرا لأنه هو باعث ألفا الجسيمات مع نصف العمر الطويل الذي يمكن أن يساهم إلى تعرض الكائنات الحية والبشر. هو عرض التدرجات ناشر في تقنية الأغشية الرقيقة هنا لفي الموقع قياسات بو التوافر البيولوجي وأنواع جديدة. خلية نشر شيدت لتجارب معملية مع بو والبروتوكول وضعت حديثا تجعل من الممكن لمحاكاة السلوك البيئي للبو في الحلول النموذجية من مختلف التراكيب الكيميائية. تعديل التأكسد إلى بو (IV) وبو (V) وصفها في هذا البروتوكول هو ضروري من أجل التحقيق في الكيمياء الأكسدة معقدة من البلوتونيوم في البيئة. معايرة هذه التقنية والنتائج التي تم الحصول عليها في التجارب المعملية تمكن لتطوير جهاز DGT محدد لفي الموقع قياسات بو في المياه العذبة. قياسات مطياف الكتلة القائم على دواسة البنزينبو التي تراكمت DGTs في الربيع الكارستية يسمح تحديد التوافر الحيوي من البلوتونيوم في بيئة المياه العذبة المعدنية. تطبيق هذا البروتوكول لقياسات بو باستخدام أجهزة DGT لديها امكانات كبيرة لتحسين فهمنا لأنواع جديدة ونقل البيولوجي من البلوتونيوم في النظم الإيكولوجية المائية.

تجارب نشر بالتآمر أنشطة 239 بو تنتشر في حجرة B الخلية نشرها في مقابل الوقت يعطي التمثيل البصري للتدفق من 239 نوع بو نشرها من خلال هلام PAM. معاملات نشر تحسب من هذه المؤامرات وفقا للمعادلة 1 توفير وسيلة إضافية لمقارنة التنقل من مختلف الأنواع 239 الأكسدة بو في بيئات كيميائية مختلفة (الشكل 2). الشكل 5 يوضح التجارب نشر مع بو (IV) وبو (IV) -Pu (V) الأنواع المختلطة، على التوالي، في اجتماعات الأطراف العازلة وبحضور 20 جزء في المليون من HA. مقارنة بين هذه المؤامرات تبين أن بو (V) هو أكثر بكثير من المحمول بو (IV). وهذا صحيح بشكل خاص لبو (IV) وبو (V) عندما HA (MW 5-40 كيلو دالتون في تجاربنا، وتتميز في يضاف SI كتبها Cusnir وآخرون.) 10 كما كومبليكسينج الجزيئات. بو (V) مصدر solutأعد أيون وفقا للبروتوكول وصفها في هذه الورقة تتضمن التي يغلب عليها النشاط بو (V) الأنواع. استخراج مرحلة السائل مع HDEHP في نهاية التجربة نشرها في اجتماعات الأطراف مخزنة حل وجد 80٪ ± 10٪ من البلوتونيوم (V). العائد الكيميائية من هذا الاستخلاص هو 80٪. تم معايرتها الحل مع بو (V) بحضور 20 جزء في المليون من HA خلال 24 ساعة وبو (V) جزء في هذا الحل نموذج و35٪ ± 10٪. دراسات على بو التوافر البيولوجي في المياه العذبة الطبيعية تعرض العديد من الأجهزة DGT التي شيدت في المختبر لدينا بنجاح لفترات من 2-3 أسابيع في الربيع الكارستية في جبال جورا السويسرية. هذا هو الربيع المعدنية مع الرقم الهيدروجيني للمياه في مجموعة من 6،5-7،5، الموصلية فوق 400 ميكرو ثانية سم -1 ومشبع بالأكسجين. أظهرت هذه التجارب انطباق جيدة ومتانة المجالس هلام مع أي أثر لbiofouling، وربما أيضا بسبب ركان درجة حرارة منخفضة من ربيع (7 ° C). DGTs استردادها بعد نشر تم الحفاظ عليها بشكل جيد، مع طبقات هلام سليمة، والحفاظ على شكل الأولي والمظهر المرئي. تم تحليل بو التي تراكمت DGTs التي كتبها AMS. يوفر AMS مزايا كبيرة على غيرها من التقنيات التحليلية: وهي حساسة للغاية (وصولا الى مستويات FG الفرعي)، ويتطلب أقل بكثير كمية العينة الأولي من ألفا-الطيف أو تقنيات ICP-MS. بالإضافة إلى ذلك، التدخلات إسوي الضغط الجزيئي، مثل هيدريد اليورانيوم (238 UH)، أو جزيئات أخرى قمعت بكفاءة خلال قياس AMS ولا تتداخل مع الكشف بو 239. بالنسبة لبعض أسباب فنية (على الارجح التلوث مع 239 بو خلال فصل الكيميائية)، لم نكن قادرين على استخدام البيانات ل239 بو لتطبيقات الأولى من DGTs في هذا المجال. ومع ذلك، كانت النتائج بو 240 مشاركات. وهكذا، حسبنا بو المحتوى 239 من قياس &lt;سوب&gt; 240 بو، مع 0،18 240 بو / 239 نسبة الذرية بو لتداعيات البلوتونيوم. وتتلخص النتائج في الجدول 1. 239 تركيزات بو قياسها في عينات المياه بكميات كبيرة تشبه التركيزات المبلغ عنها مسبقا لهذا الخزان (1-7 μBq L -1) 11. وعلاوة على ذلك، 239 تركيزات بو المحسوبة من القياسات DGT متشابهة في عدم اليقين في القياس. منذ DGTs تتراكم فقط الأنواع بو حرة وعطوب، يمكن للمرء أن تقدير جزء من بيولوجيا بو في هذه المياه. البيانات الواردة في الجدول 1 إلى أن جميع الأنواع 239 بو موجودة في المياه بالجملة تم العثور في شكل بيولوجيا. هذا هو نتيجة مثيرة للاهتمام في ضوء النتائج السابقة 11، والتي كشفت عن تراكم السائد من 239 + 240 بو في جزء داخل الخلايا من الطحالب المائية المتزايدة في ربيع مقارنة <suP&gt; 241 صباحا و 90 الأب وقام الباحثون في 11 أن التنقل المحسن بو في هذه المياه الجوفية الطبيعية يرجع إلى تشكيل كربونات مجمع بو القابلة للذوبان، ويحتمل أن يكون بو (V) شكل plutonyl، على غرار التي تحدث بشكل طبيعي مجمع اليورانيل الكربونات. مياه نبع Venoge هو الماء العسر، مع تركيز كربونات العالية والمحتوى NOM منخفضة جدا (حوالي 1 جزء في المليون). <img alt="الشكل 1" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig1.jpg" /> الرقم الخليوي 1. إنتشار استخدامها لاجراء تجارب على البلوتونيوم نشرها من خلال الجل PAM. الأخدود سماكة 0.5 سم، وعمق الأخدود 0.39 مم. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig1large.jpg" target="_blank">الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.</a> <img alt="الرقم 2" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig2.jpg" /> الشكل 2. Snapshبعد التمديد للرقة عمل Excel تستخدم لحسابات معامل الانتشار. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig2large.jpg" target="_blank">الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.</a> <img alt="الشكل (3)" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig3.jpg" /> الرقم 3. كبير سطح الجهاز DGT لقياس أنواع جديدة بو البيئية أجزاء من الجهاز DGT - لوحة أسفل والإطار غطاء - كما هو مبين على اليسار، والتجمع مع الثقوب الطاقم على الحق <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig3large.jpg" target="_blank">الرجاء انقر هنا لمشاهدة نسخة أكبر من هذا الرقم.</a> <img alt="الرقم 4" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig4.jpg" /> الرقم 4. DGT أجهزة العينات ثابتة في حامل (يسار) تعرض في Venoge سبرينانوغرام (يمين) لقياس التوافر البيولوجي بو. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig4large.jpg" target="_blank">الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.</a> <img alt="الرقم 5" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig5.jpg" /> الرقم 5. مؤامرة من البلوتونيوم 239 انتشارا في B مقصورة الخلية نشرها في البيئات الكيميائية المختلفة. تعطى نقاط البيانات التجريبية لبو 239 (IV) و 239 بو (V)، على التوالي، في اجتماعات الأطراف العازلة فضلا عن 239 بو (IV) - 239 بو (V) أنواع مختلطة (35٪ ± 10٪ من البلوتونيوم (V)) في وجود HA. تم احتساب خط تعرض ل239 بو (IV) -HA باستخدام معامل انتشار 0،50 × 10 -6 سم 2 ثانية -1 سبق تحديدها 10. معاملات نشر المحسوبة من المعادلة 1 هي: بو (IV) في اجتماعات الأطراف العازلة - 2.29 × 10 -6 سم 2 ثانية -1، بو (V) في اجتماعات الأطراف العازلة - 3.50 × 10 -6 سم 2 ثانية -1، بو (IV) - بو (V) مع HA - 0،92 × 10 -6 سم 2 ثانية -1. من أعلى إلى أسفل: بو (V) في اجتماعات الأطراف العازلة (دائرة مفتوحة أحمر)، بو (IV) في المنطقة العازلة اجتماعات الأطراف (الأزرق مثلثات مفتوحة)، بو (IV) - بو (V) بحضور 20 جزء في المليون من HA (الأخضر الساحات المفتوحة)، بو (IV) بحضور 20 جزء في المليون من HA (الماس مفتوحة البني). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig5large.jpg" target="_blank">الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.</a> <table border="0" style=";text-align:right;direction:rtl"><tbody><tr><td> نوع العينة </td><td> عدد من القياسات </td><td> 239 تركيز بو، μBq L -1 </td></tr><tr><td> المياه السائبة </td><td> 2 </td><td> 1.9 ± 0.55 </td></tr><tr><td> DGT 0.39 ملم </td><td> 2 </tد&gt; <td> 1.74 ± 0.9 </td></tr><tr><td> DGT 0.78 ملم </td><td> 1 </td><td> 1.79 ± 0.9 </td></tr></tbody></table> الجدول 1. ممثل النتائج ل239 القياسات بو كتبها AMS في كميات كبيرة من المياه وأخذ العينات DGT 239 بو في المياه بالجملة وشارك عجلت من 20 لتر من الماء مع هيدروكسيدات الحديد المستخرج على راتنج التبادل الأكتينيدات محددة ومقاسة AMS 239 تركيزات بو لقياس DGT حسابها باستخدام معادلة (2) ومعامل الانتشار لبو (IV). الشكوك ل k = 2؛ ش (95).

Watch this Scientific Journal Video about Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films at JoVE.com

Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films

ويقترح تقنية تدرجات ناشر في الأغشية الرقيقة (DGT) للدراسات أنواع جديدة من البلوتونيوم. يصف هذا البروتوكول التجارب نشر يحقق في سلوك بو (IV) وبو (V) في وجود المواد العضوية. DGTs نشرها في الربيع الكارستية تسمح تقييم التوافر البيولوجي للبو.

أنواع جديدة والتوافر الحيوي قياسات البلوتونيوم البيئة عن طريق الإنتشار في أغشية رقيقة

The biological uptake of plutonium (Pu) in aquatic ecosystems is of particular concern since it is an alpha-particle emitter with long half-life which can ...

Research

Education

JoVE Journal

JoVE Core

Biology

Engineering

Evolution

Speciation and Diversity

SCIENTISTS IN ACTION

Detection and Recovery of Palladium, Gold and Cobalt Metals from the Urban Mine Using Novel Sensors/Adsorbents Designated with Nanoscale Wagon-wheel-shaped Pores

كشف واستعادة البلاديوم والذهب والكوبالت المعادن من منجم الحضري عن طريق مجسات رواية / الممتزات مخصصة للمع النانو المسامات على شكل عجلة عربة

Developing low-cost, efficient processes for recovering and recycling palladium, gold and cobalt metals from urban mine remains a significant challenge in ...

Indirect Fabrication of Lattice Metals with Thin Sections Using Centrifugal Casting

تلفيق غير المباشر للشعرية المعادن مع أقسام رقيقة عن طريق صب الطرد المركزي

One of the typical methods to manufacture 3D lattice metals is the direct-metal additive manufacturing (AM) process such as Selective Laser Melting (SLM) ...

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

Electrospray ترسب الموحد سمك قه<sub&gt; 23</sub&gt; بينالي الشارقة<sub&gt; 7</sub&gt; S<sub&gt; 70</sub&gt; وكما<sub&gt; 40</sub&gt; S<sub&gt; 60</sub&gt; اعتماد chalcogenide زجاج أفلام

Solution-based electrospray film deposition, which is compatible with continuous, roll-to-roll processing, is applied to chalcogenide glasses. Two ...

Recombination Dynamics in Thin-film Photovoltaic Materials via Time-resolved Microwave Conductivity

إعادة التركيب حيوية في الأغشية الرقيقة المواد الضوئية عن طريق وحلها الوقت ميكروويف التوصيل

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials ...

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for Cu(In,Ga)Se2 Solar Cells

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for CuIn,GaSe2 Solar Cells

في الموقع رصد تدهور الأداء المتسارع للخلايا الشمسية والوحدات النمطية: دراسة حالة للخلايا الشمسية2 Se Cu (في, Ga)

The levelized cost of electricity (LCOE) of photovoltaic (PV) systems is determined by, among other factors, the PV module reliability. Better prediction ...

Fabrication of Ultra-thin Color Films with Highly Absorbing Media Using Oblique Angle Deposition

تصنيع الأفلام اللون رقيقة جداً مع الغاية استيعاب وسائل الإعلام استخدام الترسيب زاوية مائلة

Ultra-thin film structures have been studied extensively for use as optical coatings, but performance and fabrication challenges remain.&#160; We present ...

The Diffusion of Passive Tracers in Laminar Shear Flow

نشر تتبع الكامن في التدفق الصفحي القص

A simple method to experimentally observe and measure the dispersion of a passive tracer in a laminar fluid flow is described. The method consists of ...

Film Control to Study Contributions of Waves to Droplet Impact Dynamics on Thin Flowing Liquid Films

مراقبة السينما لدراسة مساهمات موجات لديناميات تأثير الحبرية في الأفلام السائل المتدفق رقيقة

Droplet impact is a very common phenomenon in nature and attracts attention due to its aesthetic fascination and wide-ranging applications. Previous ...

Determining Tribocorrosion Rate and Wear-Corrosion Synergy of Bulk and Thin Film Aluminum Alloys

تحديد معدل تريبوكوروسيون والتآزر ارتداء التآكل لسبائك الألومنيوم الفيلم السائبة ورقيقة

The increasing complexity and severity of service conditions in areas, such as aerospace and marine industries, nuclear systems, microelectronics, ...

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

البلازما بمساعدة شعاع الجزيئية Epitaxy النمو من ملغ3N2 والزنك3N2 أفلام رقيقة

This article describes a procedure for growing Mg3N2 and Zn3N2 films by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). The films are grown on 100 oriented ...