Name: speciation and bioavailability measurements of environmental plutonium using diffusion in thin films
Uploaded: 2015-11-09T14:00:00
Duration: 12 min 22 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films at JoVE.com

This work was funded by the Swiss National Science Foundation (grant n&#176; 200021-140230) and by the Swiss Federal Office of Public Health (PF and PS). We thank the Swiss Federal Office of Public Health for providing financial support for the open-access publication of this paper.

<ol>
	<li>Kaplan, D. I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Influence+of+oxidation+states+on+plutonium+mobility+during+long-term+transport+through+an+unsaturated+subsurface+environment.">Influence of oxidation states on plutonium mobility during long-term transport through an unsaturated subsurface environment.</a> Environ. Sci. Technol. 38 (19), 5053-5058 (2004).</li><li>Taylor, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Environmental+plutonium+-+Creation+of+the+universe+to+twenty-first+century+mankind.">Environmental plutonium - Creation of the universe to twenty-first century mankind.</a> Plutonium in the Environment. 1, 1-14 (2001).</li><li>Maher, K., Bargar, J. R., Brown, G. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Environmental+Speciation+of+Actinides.">Environmental Speciation of Actinides.</a> Inorganic Chemistry. 52 (7), 3510-3532 (2013).</li><li>Kurosaki, H., Kaplan, D. I., Clark, S. B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Impact+of+environmental+curium+on+plutonium+migration+and+isotopic+signatures.">Impact of environmental curium on plutonium migration and isotopic signatures.</a> Environ. Sci. Technol. 48 (23), 13985-13991 (2014).</li><li>Orlandini, K. A., Penrose, W. R., Nelson, D. M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pu(V)+as+the+stable+form+of+oxidized+plutonium+in+natural-waters.">Pu(V) as the stable form of oxidized plutonium in natural-waters.</a> Marine Chemistry. 18 (1), 49-57 (1986).</li><li>Kaplan, D. I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Eleven-year+field+study+of+Pu+migration+from+Pu+III,+IV,+and+VI+sources.">Eleven-year field study of Pu migration from Pu III, IV, and VI sources.</a> Environ. Sci. Technol. 40 (2), 443-448 (2006).</li><li>Morgenstern, A., Choppin, G. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Kinetics+of+the+oxidation+of+Pu(IV)+by+manganese+dioxide.">Kinetics of the oxidation of Pu(IV) by manganese dioxide.</a> Radiochim. Acta. 90 (2), 69-74 (2002).</li><li>Davison, W., Zhang, H. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=In-situ+speciation+measurements+of+trace+components+in+natural-waters+using+thin-film+gels.">In-situ speciation measurements of trace components in natural-waters using thin-film gels.</a> Nature. 367 (6463), 546-548 (1994).</li><li>Zhang, H., Davison, W. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Diffusional+characteristics+of+hydrogels+used+in+DGT+and+DET+techniques.">Diffusional characteristics of hydrogels used in DGT and DET techniques.</a> Anal. Chim. Acta. 398 (2-3), 329-340 (1999).</li><li>Cusnir, R., Steinmann, P., Bochud, F., Froidevaux, P. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=A+DGT+Technique+for+Plutonium+Bioavailability+Measurements.">A DGT Technique for Plutonium Bioavailability Measurements.</a> Environ. Sci. Technol. 48 (18), 10829-10834 (2014).</li><li>Froidevaux, P., Steinmann, P., Pourcelot, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Long-Term+and+Long-Range+Migration+of+Radioactive+Fallout+in+a+Karst+System.">Long-Term and Long-Range Migration of Radioactive Fallout in a Karst System.</a> Environ. Sci. Technol. 44 (22), 8479-8484 (2010).</li><li>Bajo, S., Eikenberg, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+a+stable+tracer+solution+of+plutonium+(IV).">Preparation of a stable tracer solution of plutonium (IV).</a> Radiochim. Acta. 91 (9), 495-497 (2003).</li><li>Saito, A., Roberts, R. A., Choppin, G. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Preparation+of+solutions+of+tracer+level+plutonium+(V).">Preparation of solutions of tracer level plutonium (V).</a> Anal. Chem. 57 (1), 390-391 (1985).</li><li>Bajo, S., Eikenberg, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Electrodeposition+of+actinides+for+alpha-spectrometry.">Electrodeposition of actinides for alpha-spectrometry.</a> Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 242 (3), 745-751 (1999).</li><li>Dai, X. X., Christl, M., Kramer-Tremblay, S., Synal, H. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ultra-trace+determination+of+plutonium+in+urine+samples+using+a+compact+accelerator+mass+spectrometry+system+operating+at+300+kV.">Ultra-trace determination of plutonium in urine samples using a compact accelerator mass spectrometry system operating at 300 kV.</a> Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 27 (1), 126-130 (2012).</li><li>Christl, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+ETH+Zurich+AMS+facilities:+Performance+parameters+and+reference+materials.">The ETH Zurich AMS facilities: Performance parameters and reference materials.</a> Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 294, 29-38 (2013).</li><li>Blinova, O., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Redox+interactions+of+Pu(V)+in+solutions+containing+different+humic+substances.">Redox interactions of Pu(V) in solutions containing different humic substances.</a> Journal of Alloys and Compounds. 444, 486-490 (2007).</li></ol>

The authors have nothing to disclose.

Методология DGT описано здесь для экспериментов с использованием плутония диффузионной ячейке обеспечивает надежный подход для различных исследований по Pu видов окислительно-восстановительных и их взаимодействий с органическими молекулами, коллоидные частицы и смоделированных экологических систем. Дальнейшие применения DGTs для измерений параметров окружающей среды Ри будет способствовать нашему пониманию биологической и судьбе этого радионуклида в водных экосистемах. Лаборатория диффузии эксперименты Для того, чтобы выполнить успешную диффузии эксперимент с содержательных выводов о Пу мобильности и взаимодействий в отношении конкретного химического окружения, хорошо определены и должны быть обеспечены контролируемых условиях. Регулировка Pu окисления до эксперимента существенно упростить интерпретацию данных, а также моделировать различные биогеохимические поведения плутония видов окислительно-восстановительных. Чувствительность видов плутония ввариации рН составляет буферизации решения обязательным. Особое внимание должно быть обращено на особенности диффузии клеток и настройки: использование не-сорбирующих тефлоновой полимерного материала позволяет избежать адсорбции на клеточных стенках и позволяет надежную сборку герметичность, предотвращая потерю Pu диффузия решения в ходе эксперимента. Начальная концентрация Pu быть введены в отсек A, а также интервала дискретизации и объем каждой пробы, отобранной в ходе эксперимента диффузии зависит от аналитического метода в лаборатории. Любой доступный метод анализа может быть использован для определения концентрации Pu в пробах из диффузионной ячейки, однако этот выбор тесно связан с исходной активности Pu, необходимое для эксперимента. 10 Бк 239 Pu, как рекомендуется в этом протоколе (давая 100-140 МБк мл -1 или ~ 2 × 10 -13 моль мл -1) являются достаточными для обеспечения достаточной чувствительности для measuremЭнты по альфа-спектрометрии и вообще не представляют особых проблем для правил радиационной защиты. Начальная концентрация Pu может быть снижена, если другие, более чувствительные методы, аналитические доступны для определения Pu (например, масс-спектрометрии). Интервал выборки могут быть выбраны для каждого эксперимента диффузии, в зависимости от исходной концентрации Pu, и ожидаемый скорость диффузии через PAM геля. Несмотря на то, что аликвоты от диффузионных экспериментов не содержат, помимо Pu радионуклиды, наличие минеральных солей и буфера MOPS могут мешать аналитической процедуры, снижая эффективность и точность количественного анализа. Поэтому желательно, чтобы выполнить химическое разделение Pu на этих образцах. Диффузионной ячейки обеспечивает наилучший подход для изучения диффузии в геле, так как PAM гель подвергается непосредственно к решению хорошо перемешивают. Таким образом, эффекты диффузионного боundary слой (DBL) на поверхности гелевую считать незначительным. Хорошем перемешивании растворов во время эксперимента диффузии существенно, что позволяет минимизировать эффекты DBL. В то же время, следует исходить осторожно, чтобы не нарушить PAM гель. Исследования биодоступности Pu в природных пресных водах Результаты, полученные с помощью этого протокола, показывают, что измерения плутония с устройствами DGT обеспечивает эффективный инструмент для изучения биодоступности плутония в пресной воде. Измерения DGT выход времени средняя концентрация свободных и лабильных видов, два наиболее важных форм для биологического поглощения от живых организмов. Кроме того, кинетика взаимодействия с Pu органического вещества может быть исследована с помощью гели различной толщины. Время, необходимое для Pu-NOM видов диффундировать через гель позволит наиболее лабильных комплексов диссоциировать. Измерения DGT могут быть дополнены бМетоды ультрафильтрации г, что получения процента Pu коллоидных видов выше заданного размера (например, 8 кДа). Pu коллоидные видов, как правило, считается не биодоступных видов и часть фракции Pu не измеримой с помощью DGT. На данный момент, устройства DGT были развернуты только в пресной воде карстового источника швейцарских горах Юра. Низкие концентрации в окружающей среде Ри требует долгосрочного развертывания DGT устройств, которые могут возникнуть потенциальные недостатки. Биообрастания поверхности ДГТ представляет собой существенный недостаток, увеличение толщины двухместных и тем самым ограничивая поток Pu через PAM геля. Связывание фаза DGTs подвергающихся в морских водах или водах высокой минерализации может быть быстро насыщается с другими тяжелых металлов, искажая данные для накопления плутония. Определение следовых окружающей Pu требует тщательного радиохимического разделения и очень чувствительные аналитические методы. Измерение AMSс, применяемые в данном протоколе не являются широко доступными, но могут быть заменены другими методами масс-спектрометрии. Однако строгое разделение радиохимического необходимо устранить помехи изобарический 238 UH из природных урана. Уравнение 2 показывает, что размер устройства ДГТ является важным параметром, который может быть настроен, чтобы увеличить количество накопленного Pu в течение заданного времени развертывания. Коммерческие полоски гель доступны только с максимальной поверхности 6 см х 22 см. Таким образом, окно DGT сэмплер был увеличен до 105 см 2 (5 см × 21 см), что делает возможным накапливать достаточное количество видов плутония на сравнительно короткое время развертывания. Сборка такого DGT сэмплер требует точности и особое внимание свойств геля листовых PAM манипулируя. Это имеет принципиальное значение, чтобы собрать гель слои в гладкой лицом форме &quot;сэндвич&quot; для того, чтобы обеспечить homogeое поток видов плутония из объемной воды через диффузионного геля. Хорошо расход воды на поверхности DGT также является важным параметром, но это в основном определяется условиями течения в водоносный горизонт. Рекомендуется размещать DGT устройства для измерения плутония примерно 45 ° к направлению потока воды для того, чтобы обеспечить стабильное снабжение водой и минимизации последствий DBL. Коэффициент диффузии, используемый в уравнении 2 должен быть исправлен, если температура в исследуемом водоеме отличается от температуры, при которой коэффициент диффузии была определена. Влияние температуры на коэффициенты диффузии определяется уравнением Стокса-Эйнштейна (уравнение 3): <img alt="Уравнение 3" src="/files/ftp_upload/53188/53188eq3.jpg" /> (3) где D 1 и D 2 коэффициенты диффузии (см 2 с -1), η 1 и η 2 являются вязкость (мПа сек), шAter при температурах Т 1 и Т 2 (K) соответственно. В настоящее время нет никакого метода, чтобы исследовать Pu видообразования в чистой окружающей среде, для термодинамических расчетов, основанных на, например, рН и окислительно-восстановительных параметров, за исключением. Эти параметры доступны только для макро-элементов, таких как карбонаты, железо или марганец катионов. Таким образом, Ри видообразование происходит от этих видов измеримых, но не представляют собой &quot;реальную&quot; измерение. Здесь мы считаем, что диффузия в тонком техники PAM гелевой пленки, как представлено в этой статье, является важным шагом в решении проблемы видообразования Pu, потому что это позволяет измерять в месте свободного и лабильных видов и, возможно, свидетельствует плутонила видов. Хотя только несколько измерений DGT из окружающей среды Pu в пресных водах были предприняты до сих пор, полученные результаты обнадеживают для дальнейших приложений метода DGT для Pu видообразования и биодоступности.Развертывание DGTs в органических богатых водах потенциально дать важную информацию о Пу мобильности и взаимодействий в присутствии молекул NOM. Интересные результаты следует ожидать от измерений DGT в загрязненных морских средах, таких как прибрежных морях по всему Селлафилде ядерный завод по переработке и поврежденных Фукусима Daiichi АЭС.

Плутоний является искусственным радионуклидов в окружающей среде в результате глобальных выпадений следующей ядерных испытаний бомбы и ядерных аварий. Редокс химии плутония имеет важные последствия для ее миграции и биохимические циклы в окружающей среде водных систем 1. Плутоний имеет сложный химический состав, и может существовать в четырех состояниях окисления (III, IV, V, VI), в то же время. Таким образом, распределение видов окислительно-восстановительных плутония в природных водах чрезвычайно чувствительны к химической среде местного 2,3. Степень окисления плутония также зависит от происхождения источника - это утверждение является главным отношение к загрязненных сред и мест захоронения. Сокращение видов плутония (+ III и IV +) находятся преимущественно в бескислородных условиях и происходят из глобальных выпадений и заполненный стоков отходов, в то время как более высокие состояния окисления (+ V и VI +) можно найти среди продуктов распада других актинидови в кислородной среде 4. Подвижность и поведение в окружающей среде плутония можно предсказать в какой-то степени от окислительно-восстановительного видообразования. Плутоний в III + и + IV степени окисления существует преимущественно в твердой фазе и увеличился способность сорбировать неорганических коллоидов и естественным органические вещества (Nom) молекул. Плутоний в III + и + IV степени окисления считается менее подвижны. Более растворимые окисленные формы плутония (+ V и VI +, + V будучи наиболее вероятно) 5 может потенциально способствовать более высокой биологической передачи водных организмов в связи с более высокой подвижностью. Тем не менее, в присутствии НОМ, особенно гуминовых кислот, Ри (У) сокращается 17, перекладывая разбиения на несколько порядков в пользу осадков. Несмотря на то, что скорость восстановления Pu (V) до Ри (IV), составляет от 4 до 5 порядков быстрее, чем обратной реакции, ремобилизация Ри (IV), в окислительных условиях мау также состоится 1. Последние экспериментальные данные по минеральных осадков поправками с Pu (IV) и подвергнутые природных окислительных условиях показали, что концентрация растворимого Pu в водной фазе увеличилась за время 1,6. Авторы объясняют это окислительного десорбции плутония (IV) и формирование более растворимого Pu (V) и Pu (VI) видов. Окисление Pu (IV), может также произойти из-за возникших естественным оксидов марганца 7. Эти наблюдения имеют важное значение для биодоступности моделирования и оценки риска для окружающей среды утилизации отходов и загрязненных участков. Исследования биодоступности и видообразования плутония является сложной задачей и в лаборатории и на месте условий. Низкие концентрации в окружающей среде, изменчивость окислительно-восстановительных видов и взаимодействия с природными коллоидов сделать его сложно смоделировать биогеохимических поведение плутония. Техника диффузионных градиентов в тонких пленках (DGT) на основедиффузия свободных и лабильных видов загрязняющих через полиакриламидном PAM) (геля широко используется для экологических измерений микроэлементов 8. ДГТ Пробоотборник представляет собой трехслойную устройство, изготовленное из связующей фазы (для большинства следов металлов это Chelex смолы, содержащиеся в PAM гель), диффузионное слой геля (РАМ гель различной толщины) и мембранный фильтр защиты гель и проведения собрания вместе. Тонкие пленки полиакриламидного геля, состоящий из 85% воды, позволяют свободно и лабильные сложные виды диффундировать быстрее, чем связанного с большими молекулами NOM или природных коллоидных частиц плутоний. Набор-до предназначен для изучения плутония диффузии в гелевых пленок тонкие PAM в лабораторных условиях называется диффузионной ячейки 9. Диффузионной ячейке является двухкамерный сосуд, где два отдельных отсеков соединены между собой открытия данной поверхности. Открытие, т.е. окно между двумя камерами Contains диск диффузионного гель заданной толщины. Мы сконструировали клетку тефлоновую с двумя 100 мл отсеков и круговой диффузии окна 1,7 см в диаметре. Один отсек съемным, что облегчает сборку. 0,5 см в ширину паза резные вокруг окна диффузии на фиксированной купе служит для поместите диск диффузный гель. Глубина канавки должна быть похожа на толщину PAM гель, предназначенный для использования. Мы решили работать с 0.39 мм PAM геля, таким образом, глубина канавки в нашей диффузионной ячейки 0,39 мм является. Подробное изображение диффузионной ячейки приведена на рис 1. Когда раствор изначально содержащий плутоний помещают в одном отсеке (А), диффундирующих видов Pu создаст градиента концентрации в геле и начнет скапливаться во втором отсеке (B), первоначально содержащий раствор того же химического состава без Pu , Начальная концентрация видов Pu в секции А определяется таким образом, что она Remaiнс постоянные или изменения очень мало (по 1% -2% на большинство) в течение эксперимента диффузии. Построение количество рассеянного Pu в зависимости от времени предоставляет средства для анализа подвижности видов плутония, преобладающих в различных моделируемых условиях окружающей среды. Диффузия в тонких пленках предоставляет ценную альтернативу для исследований по Pu мобильности и видообразования и может с успехом применяться в полевых условиях 10. Можно заменить диффузионной ячейки пассивным сэмплер, изготовленного с PAM диффузионного геля и Chelex смолы в качестве связующей фазы, который служит для накопления диффундирующие видов Pu. Такой пробник может быть выставлен в полевых условиях - количество Pu, накопленных в смоле будут указывать на комплексов и биодоступность Pu в соответствующем среде 10. В этой работе мы использовали диффузионной ячейке, чтобы исследовать подвижность Ри (IV) и Pu (V) видов и их взаимодействий с НОМ в лабораторных условиях. Марихуанаrthermore, мы применили большие пассивные DGT пробники поверхности 105 см 2, чтобы изучить биодоступность Pu в карстовой весной Швейцарии горы Юра (Venoge реки), где значительная доля Pu был найден во внутриклеточных частей водных мхов в предыдущая работа 11. Из-за очень низкого уровня плутония настоящее время в этой нетронутой окружающей среды, масс-спектрометрия (AMS) методы ускоритель на базе имеющихся в ETH Zurich, были использованы для измерения изотопов плутония.

<table border="0" cellpadding="0" cellspacing="0">
	<tbody>
		<tr>
			<td>239Pu tracer</td>
			<td>CEA</td>
			<td></td>
			<td>Source PU239-ELSC10</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>242Pu tracer</td>
			<td>LNSIRR</td>
			<td></td>
			<td>Source Pu242 N&#176; 790 from Laboratory for National Standards of Ionizing Radiation of Russia</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>25 ml Beakers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Pipette</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Disposable plastic pipettes</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>20 ml Plastic scintillation vial</td>
			<td>Semadeni</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Aluminium foil</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hot plate</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Tweezers</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - B</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-B50-A</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Actinide exchange resin - TEVA - R cartridges</td>
			<td>Triskem</td>
			<td>TE-R10-S</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>1 ml Pipette tips</td>
			<td>Socorex</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>PAM gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.39 mm and 0.78 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Chelex gel strip 6&#215;21 cm</td>
			<td>DGT Research Ltd</td>
			<td></td>
			<td>0.40 mm thickness / www.dgtresearch.com</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Diffusion cell</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>&#216; 27 mm Punch</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Plastic tray</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>DGT set-up</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Fabricated / in-house workshop</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Membrane filter</td>
			<td>PALL Corporation</td>
			<td></td>
			<td>HT-450 Tuffryn Polysulfone Membrane Disc Filter 0.45 &#956;m / 145 &#956;m thickness</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Nitric acid&#160;</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">408025</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sulfuric acid</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">84720</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydrocloric acid</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">403981</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Hydriodic acid</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">100341</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Potassium permanganate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">105082</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium hydrogen sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106352</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium sulfate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106647</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrate</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">31440</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium nitrite</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">71759</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Sodium acetate</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">106281</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Ammonium oxalate</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">9900</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Bis-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid (HEDHP)</td>
			<td>Merck</td>
			<td align="right">177092</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>2-thenoyltrifluoroacetone (TTA)</td>
			<td>Fluka</td>
			<td align="right">88300</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>MOPS buffer</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td>M9381</td>
			<td>MOPS sodium salt</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Cyclohexane</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td></td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Humic acid</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>Extracted from an organic-rich soil of an Alpine Valley, freeze-dried, MW 5-40 kDa</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>NH4OH</td>
			<td>Carlo Erba</td>
			<td align="right">419943</td>
			<td></td>
		</tr>
		<tr>
			<td>FeCl3&#183;H2O</td>
			<td>Sigma-Aldrich</td>
			<td align="right">44944</td>
			<td></td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

speciation and bioavailability measurements of environmental plutonium using diffusion in thin films

Биологическая поглощение плутония (Pu) в водных экосистемах представляет особый интерес, так как это излучатель альфа-частиц с длительным периодом полураспада, которые потенциально могут способствовать воздействия биоты и человека. Диффузионного градиенты в тонких пленках техники вводится здесь в натурных измерений Pu биодоступности и видообразования. Диффузионной ячейке построены для лабораторных экспериментов с Pu и недавно разработанной протокола позволяют имитировать экологическое поведение плутония в модельных растворах различного химического состава. Регулировка степени окисления до Ри (IV) и Ри (У), описанных в этом протоколе важно, чтобы исследовать сложную окислительно-восстановительный химию плутония в окружающую среду. Калибровка этого метода и результаты, полученные в лабораторных экспериментах позволит разработать конкретное устройство DGT для натурных измерений Pu в пресных водах. Измерения масс-спектрометрии основе ускорителяРи накопленный DGTs в карстового источника позволил определить биодоступность Pu в минеральной пресноводной среде. Применение этого протокола для измерения плутония с использованием устройства DGT имеет большой потенциал для улучшения нашего понимания видообразования и передачу биологического плутония в водных экосистемах.

Диффузионные эксперименты Построение деятельности 239 Pu рассеянные в B отсеке диффузионной ячейки в зависимости от времени дает визуальное представление потока 239 видов Pu диффундирующих через PAM геля. Коэффициенты диффузии вычисляются на основе этих участков в соответствии с уравнением 1 обеспечивают дополнительные средства для сравнения мобильности различных видов 239 Pu в различных окислительно-восстановительных химических сред (рисунок 2). Рисунок 5 иллюстрирует диффузии эксперименты с Pu (IV) и Pu (IV), -Pu (V) смешанные виды, соответственно, в MOPS буфере и в присутствии 20 частей на миллион HA. Сравнение этих участков показывает, что Ри (У) является значительно более подвижны, чем Pu (IV) .Это особенно актуально для Pu (IV) и Ри (У), когда HA (МВт 5-40 кДа в наших экспериментах, характеризуется в СИ по Cuşnir и др.) 10 добавляется в качестве комплексообразующих молекул. Ри (У) Источник Solutионный получают в соответствии с методикой, описанной в этой статье содержит преимущественно Pu (V) видов. Извлечение жидкой фазы с HDEHP в конце диффузионного эксперимента в MOPS буферном растворе обнаружено 80% ± 10% от Pu (V). Химический выход этого извлечения 80%. Решение с Pu (V) в присутствии 20 частей на миллион HA уравновешивали в течение 24 ч и Pu (V) фракции в этом модельном растворе составила 35% ± 10%. Исследования биодоступности Pu в природных пресных водах Некоторые устройства DGT, построенные в нашей лаборатории были успешно выставлены на срок от двух до трех недель в карстовой весной швейцарских горах Юра. Это минеральный источник с рН воды в диапазоне 6,5-7,5, проводимость выше 400 мкс см -1 и насыщенным кислородом. Эти эксперименты показали, хорошую применимость и надежность гелевых агрегатов без следа обрастания, возможно, также из-за тОн низкая температура пружины (7 ° C). DGTs полученные после развертывания были хорошо сохранились, с гелевыми слоев нетронутыми, сохраняя первоначальную форму и внешний вид. Пу накопленный DGTs анализировали AMS. AMS обеспечивает значительные преимущества по сравнению с другими аналитическими методами: он очень чувствителен (до уровня суб-FG), и требует гораздо более низкую начальную сумму образец, чем альфа-спектрометрии или методов ИСП-МС. Кроме того, молекулярные изобарических помехи, такие как гидрид урана (238 UH), или других молекул эффективное подавление во время измерения AMS и не мешают обнаружению 239 Pu. Для некоторых технических причин (наиболее вероятно загрязнение 239 Pu при химических разделений), мы не смогли использовать данные для 239 Pu в течение первых применений DGTs в области. Тем не менее, результаты 240 Pu были объективными. Таким образом, мы рассчитали содержание 239 Pu из измеренная &lt;SUP&gt; 240 Pu, принимая 0,18 в 240 Pu / 239 атомным отношением Pu для выпадений плутония. Результаты суммированы в таблице 1. 239 Pu концентрации, измеренные в образцах воды оптом аналогичны концентрациям сообщалось ранее для этого водоносного горизонта (1-7 л μBq -1) 11. Кроме того, 239 Pu, рассчитанные концентрации из измерений DGT похожи в неопределенности измерения. Так DGTs накапливаются только свободные и лабильные виды ПУ, можно оценить долю биологически Pu в этой воде. Данные, приведенные в таблице 1, показывают, что все виды 239 Pu, присутствующей в объемном воды найдены в биодоступной форме. Это интересный результат в свете результатов предыдущих 11, которые выявили преобладающую накопление 239 Pu + 240 внутриклеточного фракции водных мха, растущих в сравнении с пружиной <suр&gt; 241 Am и 90-старший Авторы 11 предположили, что повышение мобильности из Pu в этом естественном водоносного горизонта за счет образования растворимого карбоната Pu комплекса, возможно, в Pu (V) формы плутонила, подобно естественным уранил-карбонатный комплекс. Вода весной Venoge трудно вода, с высокой концентрацией карбоната и очень низким содержанием НОМ (около 1 промилле). <img alt="фигура 1" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig1.jpg" /> Рисунок 1. Распространение клеток использовали для экспериментов по Pu диффузии через PAM геля. Канавка толщина 0,5 см, глубина канавки 0,39 мм. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig1large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a> <img alt="Рисунок 2" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig2.jpg" /> Рисунок 2. SnapshOT в Excel листе, используемого для расчетов коэффициента диффузии. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig2large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a> <img alt="Рисунок 3" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig3.jpg" /> Рисунок 3. Большой-поверхность DGT устройство для измерения видообразования экологических Pu Части устройства DGT -. Нижняя пластина и крышка рамы -. Изображенную слева, в сборе с экипажа отверстия на правой <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig3large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию из этой фигуры.</a> <img alt="Рисунок 4" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig4.jpg" /> Рисунок 4. DGT пробоотборник устройства, установленные в держателе (слева) подвергается в Venoge ОПСРнг (справа) для измерения биодоступности Pu. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig4large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a> <img alt="Рисунок 5" src="/files/ftp_upload/53188/53188fig5.jpg" /> Рисунок 5. Земельный 239 Pu диффундирует в B отсеке диффузионной ячейки в различных химических средах. Экспериментальные точки данных приведены для 239 Pu (IV) и 239 Pu (V), соответственно, в MOPS буфер, а также для 239 Pu (IV) - 239 Pu (V) смешивают видов (35% ± 10% от Pu (V)) в присутствии ГК. Линия показано 239 Pu (IV) -HA была рассчитана с использованием коэффициента диффузии 0,50 × 10 -6 см 2 с -1 определяется ранее 10. Коэффициенты диффузии, рассчитанные из уравнения 1,: Ри (IV) в MOPS буфере - 2,29 × 10 -6 см 2 с -1, Ри (У) в MOPS буфере - 3,50 × 10 -6 см 2 с -1, Ри (IV) - Pu (V) с ХА - 0,92 × 10 -6 см 2 с -1. Сверху вниз: Pu (V) в MOPS буфера (красный открытый круг), Pu (IV) в буфере MOPS (синий открытые треугольники), Ри (IV), - Ри (У) в присутствии 20 частей на миллион га (зеленый открытые квадраты), Ри (IV), в присутствии 20 частей на миллион га (коричневых алмазов открытым). <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/53188/53188fig5large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.</a> <table border="0"><tbody><tr><td> Тип образца </td><td> Количество измерений </td><td> 239 концентрация плутония, μBq л -1 </td></tr><tr><td> Массовая воды </td><td> 2 </td><td> 1.9 ± 0.55 </td></tr><tr><td> DGT 0,39 мм </td><td> 2 </td&gt; <td> 1.74 ± 0.9 </td></tr><tr><td> DGT 0,78 мм </td><td> 1 </td><td> 1.79 ± 0.9 </td></tr></tbody></table> Таблица 1. Типичные результаты измерений 239 Pu по AMS в объемной воды и DGT пробоотборников. 239 Pu в объемном воды совместно осаждают из 20 л воды с гидроксидами железа, экстрагировали на актинидов конкретных смолой и измеряется AMS . 239 Pu концентрации для измерений DGT рассчитанные с использованием уравнения 2 и коэффициент диффузии для Pu (IV). Неопределенности для к = 2; и (95).

Watch this Scientific Journal Video about Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films at JoVE.com

Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films

Техника диффузионных градиентов в тонких пленках (DGT) предлагается видообразования исследований плутония. Этот протокол описывает диффузии эксперименты зондирования поведение Ри (IV) и Pu (V) в присутствии органического вещества. DGTs развернуты в карстовой весной позволяют оценку биодоступности Pu.

Видообразования и биодоступности Измерения окружающей среды плутонием диффузия в тонких пленках

The biological uptake of plutonium (Pu) in aquatic ecosystems is of particular concern since it is an alpha-particle emitter with long half-life which can ...

Research

Education

JoVE Journal

JoVE Core

Biology

Engineering

Evolution

Speciation and Diversity

SCIENTISTS IN ACTION

Detection and Recovery of Palladium, Gold and Cobalt Metals from the Urban Mine Using Novel Sensors/Adsorbents Designated with Nanoscale Wagon-wheel-shaped Pores

Обнаружение и восстановление палладия, золота и кобальта металлов из рудника городской использующие новые Датчики / адсорбенты Места с наноразмерных Wagon колеса в форме порах

Developing low-cost, efficient processes for recovering and recycling palladium, gold and cobalt metals from urban mine remains a significant challenge in ...

Indirect Fabrication of Lattice Metals with Thin Sections Using Centrifugal Casting

Непрямой изготовлении решетчатых металлов с шлифах с помощью центробежного литья

One of the typical methods to manufacture 3D lattice metals is the direct-metal additive manufacturing (AM) process such as Selective Laser Melting (SLM) ...

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

Electrospray Deposition of Uniform Thickness Ge23Sb7S70 and As40S60 Chalcogenide Glass Films

Электрораспылительная Отложение равномерной толщины Ge<sub&gt; 23</sub&gt; Sb<sub&gt; 7</sub&gt; S<sub&gt; 70</sub&gt; И В<sub&gt; 40</sub&gt; S<sub&gt; 60</sub&gt; Халькогенидные пленки для стекла

Solution-based electrospray film deposition, which is compatible with continuous, roll-to-roll processing, is applied to chalcogenide glasses. Two ...

Recombination Dynamics in Thin-film Photovoltaic Materials via Time-resolved Microwave Conductivity

Рекомбинация Динамика в тонкопленочных фотоэлектрических материалов с помощью времяразрешенные СВЧ проводимости

A method for investigating recombination dynamics of photo-induced charge carriers in thin film semiconductors, specifically in photovoltaic materials ...

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for Cu(In,Ga)Se2 Solar Cells

In Situ Monitoring of the Accelerated Performance Degradation of Solar Cells and Modules: A Case Study for CuIn,GaSe2 Solar Cells

На месте Мониторинг производительности ускоренной деградации солнечных элементов и модулей: тематическое исследование для Cu (In, Ga) Se2 солнечных батарей

The levelized cost of electricity (LCOE) of photovoltaic (PV) systems is determined by, among other factors, the PV module reliability. Better prediction ...

Fabrication of Ultra-thin Color Films with Highly Absorbing Media Using Oblique Angle Deposition

Изготовление ультра-тонкий цветной фильмов с сильно поглощающих средств массовой информации с использованием угла наклона осаждения

Ultra-thin film structures have been studied extensively for use as optical coatings, but performance and fabrication challenges remain.&#160; We present ...

The Diffusion of Passive Tracers in Laminar Shear Flow

Диффузия пассивная Трейсеры в поток ламинарный сдвига

A simple method to experimentally observe and measure the dispersion of a passive tracer in a laminar fluid flow is described. The method consists of ...

Film Control to Study Contributions of Waves to Droplet Impact Dynamics on Thin Flowing Liquid Films

Фильм управления для изучения взносов волн капелька влияние динамики на тонких течет жидкость фильмы

Droplet impact is a very common phenomenon in nature and attracts attention due to its aesthetic fascination and wide-ranging applications. Previous ...

Determining Tribocorrosion Rate and Wear-Corrosion Synergy of Bulk and Thin Film Aluminum Alloys

Определение трибокоррозию скорость и износ коррозии синергии насыпных и тонкой пленки алюминиевых сплавов

The increasing complexity and severity of service conditions in areas, such as aerospace and marine industries, nuclear systems, microelectronics, ...

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

Plasma-Assisted Molecular Beam Epitaxy Growth of Mg3N2 and Zn3N2 Thin Films

Плазменный молекулярный луч Эпитаксисы Рост Mg3N2 и N3N2 Тонкие пленки

This article describes a procedure for growing Mg3N2 and Zn3N2 films by plasma-assisted molecular beam epitaxy (MBE). The films are grown on 100 oriented ...