Name: analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package
Uploaded: 2021-09-17T13:00:00
Duration: 6 min 37 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Dette arbejde blev støttet af Det Europæiske Forskningsråd (ERC) under EU's Horisont 2020-forsknings- og innovationsprogram (tilskudsaftalenummer 681818 IMPACT til RC), af Direktoratet for Ekstrem Fysik og Kemi under Deep Carbon Observatory og af Norges Forskningsråd gennem dets Centers of Excellence-finansieringsordning, projektnummer 223272. Vi anerkender adgang til GENCI supercomputere gennem stl2816-serien af eDARI computing tilskud, til Irene AMD supercomputer gennem PRACE RA4947 projektet, og Fram supercomputer gennem UNINETT Sigma2 NN9697K. FS blev støttet af et Marie Skłodowska-Curie-projekt (tilskudsaftale ABISSE No.750901).

<ol>
	<li>Frenkel, D., Smit, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Understanding Molecular Simulation. From Algorithms to Applications. , (2001).</li><li>Allen, M. P., Tildesley, D. J., Allen, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Computer Simulation of Liquids. , (1989).</li><li>Zepeda-Ruiz, L. A., Stukowski, A., Oppelstrup, T., Bulatov, V. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+the+limits+of+metal+plasticity+with+molecular-dynamics+simulations.">Probing the limits of metal plasticity with molecular-dynamics simulations.</a> Nature Publishing Group. 550 (7677), 492-495 (2017).</li><li>Humphrey, W., Dalke, A., Schulten, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VMD:+Visual+molecular+dynamics.">VMD: Visual molecular dynamics.</a> Journal of Molecular Graphics &amp; Modeling. 14 (1), 33-38 (1996).</li><li>Momma, K., Izumi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VESTA3+for+three-dimensional+visualization+of+crystal,+volumetric+and+morphology+data.">VESTA3 for three-dimensional visualization of crystal, volumetric and morphology data.</a> Journal of Applied Crystallography. 44 (6), 1272-1276 (2011).</li><li>Brehm, M., Kirchner, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=TRAVIS+-+A+free+Analyzer+and+Visualizer+for+Monte+Carlo+and+Molecular+Dynamics+Trajectories.">TRAVIS - A free Analyzer and Visualizer for Monte Carlo and Molecular Dynamics Trajectories.</a> Journal of Chemical Information and Modeling. 51 (8), 2007-2023 (2011).</li><li>Stixrude, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Visualization-based+analysis+of+structural+and+dynamical+properties+of+simulated+hydrous+silicate+melt.">Visualization-based analysis of structural and dynamical properties of simulated hydrous silicate melt.</a> Physics and Chemistry of Minerals. 37 (2), 103-117 (2009).</li><li>Kresse, G., Hafner, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ab+initio+Molecular-Dynamics+for+Liquid-Metals.">Ab initio Molecular-Dynamics for Liquid-Metals.</a> Physical Review B. 47 (1), 558-561 (1993).</li><li>Gygi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Architecture+of+Qbox:+A+scalable+first-principles+molecular+dynamics+code.">Architecture of Qbox: A scalable first-principles molecular dynamics code.</a> IBM Journal of Research and Development. 52 (1-2), 137-144 (2008).</li><li>Harvey, J. P., Asimow, P. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Current+limitations+of+molecular+dynamic+simulations+as+probes+of+thermo-physical+behavior+of+silicate+melts.">Current limitations of molecular dynamic simulations as probes of thermo-physical behavior of silicate melts.</a> American Mineralogist. 100 (8-9), 1866-1882 (2015).</li><li>Caracas, R., Hirose, K., Nomura, R., Ballmer, M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melt-crystal+density+crossover+in+a+deep+magma+ocean.">Melt-crystal density crossover in a deep magma ocean.</a> Earth and Planetary Science Letters. 516, 202-211 (2019).</li><li>Green, M. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Markoff+Random+Processes+and+the+Statistical+Mechanics+of+Time-Dependent+Phenomena.+II.+Irreversible+Processes+in+Fluids.">Markoff Random Processes and the Statistical Mechanics of Time-Dependent Phenomena. II. Irreversible Processes in Fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 22 (3), 398-413 (1954).</li><li>Kubo, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Statistical-Mechanical+Theory+of+Irreversible+Processes.+I.+General+Theory+and+Simple+Applications+to+Magnetic+and+Conduction+Problems.">Statistical-Mechanical Theory of Irreversible Processes. I. General Theory and Simple Applications to Magnetic and Conduction Problems.</a> Journal of the Physical Society of Japan. 12 (6), 570-586 (1957).</li><li>Lin, S. T., Blanco, M., Goddard, W. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+two-phase+model+for+calculating+thermodynamic+properties+of+liquids+from+molecular+dynamics:+Validation+for+the+phase+diagram+of+Lennard-Jones+fluids.">The two-phase model for calculating thermodynamic properties of liquids from molecular dynamics: Validation for the phase diagram of Lennard-Jones fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 119 (22), 11792-11805 (2003).</li><li>Meyer, E. R., Kress, J. D., Collins, L. A., Ticknor, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+correlation+on+viscosity+and+diffusion+in+molecular-dynamics+simulations.">Effect of correlation on viscosity and diffusion in molecular-dynamics simulations.</a> Physical Review E. 90 (4), 1198-1212 (2014).</li><li>Soubiran, F., Militzer, B., Driver, K. P., Zhang, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Properties+of+hydrogen,+helium,+and+silicon+dioxide+mixtures+in+giant+planet+interiors.">Properties of hydrogen, helium, and silicon dioxide mixtures in giant planet interiors.</a> Physics of Plasmas. 24 (4), 041401-041407 (2017).</li><li>Flyvbjerg, H., Petersen, H. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Error+estimates+on+averages+of+correlated+data.">Error estimates on averages of correlated data.</a> The Journal of Chemical Physics. 91 (1), 461-466 (1989).</li><li>Tuckerman, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Statistical mechanics: theory and molecular simulation. , (2010).</li><li>McDonough, W. F., Sun, S. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+composition+of+the+Earth.">The composition of the Earth.</a> Chemical Geology. 120, 223-253 (1995).</li><li>Elkins-Taton, L. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Magma+oceans+in+the+inner+solar+system.">Magma oceans in the inner solar system.</a> Annual Review of Earth and Planetary Sciences. 40, 113-139 (2012).</li><li>Lock, S. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+origin+of+the+Moon+within+a+terrestrial+synestia.">The origin of the Moon within a terrestrial synestia.</a> J. Geophysical Research: Planets. 123, 910-951 (2018).</li><li>Solomatova, N. V., Caracas, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pressure-induced+coordination+changes+in+a+pyrolitic+silicate+melt+from+ab+initio+molecular+dynamics+simulations.">Pressure-induced coordination changes in a pyrolitic silicate melt from ab initio molecular dynamics simulations.</a> Journal of Geophysical Research: Solid Earth. 124, 11232-11250 (2019).</li></ol>

Forfatterne har intet at afsløre.

UMD-pakken er designet til at fungere bedre med ab initio simuleringer, hvor antallet af snapshots typisk er begrænset til titusinder til hundredtusindvis af snapshots, med et par hundrede atomer pr. enhedscelle. Større simuleringer kan også kan leveres, forudsat at den maskine, hvor efterbehandlingskørslerne har nok aktive hukommelsesressourcer. Koden adskiller sig ved de mange forskellige egenskaber, den kan beregne, og ved sin open source-licens.
Umd.dat filer er passende til ensembler, der bevarer antallet af partikler uændret i hele simuleringen. UMD-pakken kan læse filer, der stammer fra beregninger, hvor simuleringsboksens form og volumen varierer. Disse dækker de mest almindelige beregninger, som NVT og NPT, hvor antallet af partikler, N, temperatur T, volumen, V og / eller tryk, P, holdes konstant.
For den tid begynder parret distribution funktion samt alle de scripts, der har brug for at estimere de interatomare afstande, ligesom speciation scripts, arbejde kun for ortogonale enhed celler, hvilket betyder for kubiske, tetragonale og ortopædiske celler, hvor vinklerne mellem akserne er 90 °.
De vigtigste udviklingslinjer for version 2.0 er fjernelse af ortogonalitetsbegrænsningen for afstande og tilføjelse af flere funktioner til speciationscripts: at analysere individuelle kemiske bindinger, at analysere de interatomare vinkler og at implementere den anden koordineringssfære. Med hjælp fra eksternt samarbejde arbejder vi på at portere koden til en GPU for hurtigere analyse i større systemer.

Væsker og smelter er aktive kemiske og fysiske transportvektorer i naturlige miljøer. De forhøjede satser for atom diffusion favorisere kemiske udvekslinger og reaktioner, den lave viskositet kombineret med varierende opdrift favoriserer stor masseoverførsel, og krystal-smelte tæthed relationer favorisere lagdeling inde planetariske organer. Fraværet af et periodisk gitter, typiske høje temperaturer, der kræves for at nå den smeltede tilstand, og vanskeligheden ved at slukke gør den eksperimentelle bestemmelse af en række indlysende egenskaber, som tæthed, diffusion og viskositet, ekstremt udfordrende. Disse vanskeligheder gør alternative beregningsmetoder stærke og nyttige værktøjer til at undersøge denne klasse af materialer.
Med fremkomsten af computerkraft og tilgængeligheden af supercomputere anvendes der i øjeblikket to store numeriske atomistiske simuleringsteknikker til at studere den dynamiske tilstand af et ikke-krystallinsk atomistisk system, Monte Carlo1 og molekylær dynamik (MD)1,2. I Monte Carlo simuleringer er konfigurationsrummet tilfældigt udtaget; Monte Carlo metoder viser lineær skalering i parallelisering, hvis alle prøveudtagning observationer er uafhængige af hinanden. Kvaliteten af resultaterne afhænger af kvaliteten af generatoren af tilfældige tal og prøveudtagningens repræsentativitet. Monte Carlo metoder viser lineær skalering i parallelisering, hvis prøveudtagningen er uafhængig af hinanden. I molekylær dynamik (MD) prøves konfigurationsrummet efter tidsafhængige atombaner. Startende fra en given konfiguration, er atomare baner beregnes ved at integrere newtonske ligninger af bevægelse. De interatomare kræfter kan beregnes ved hjælp af model interatomare potentialer (i klassisk MD) eller ved hjælp af første principper metoder (i ab initio, eller første principper, MD). Kvaliteten af resultaterne afhænger af længden af banen og dens evne til ikke at blive tiltrukket af lokale minima.
Molekylære dynamik simuleringer indeholder en overflod af information, alle relateret til den dynamiske adfærd i systemet. Termodynamiske gennemsnitlige egenskaber, som intern energi, temperatur og tryk, er ret standard at beregne. De kan udvindes fra outputfilen eller -filerne af simuleringerne og beregnes i gennemsnit, mens mængder, der er direkte forbundet med atomernes bevægelse samt deres gensidige relation, skal beregnes efter udvinding af atompositioner og hastigheder.
Derfor har en stor indsats været dedikeret til at visualisere resultaterne, og forskellige pakker er tilgængelige i dag, på forskellige platforme, open source eller ej [Ovito3, VMD4, Vesta5, Travis6 osv.]. Alle disse visualiseringsværktøjer beskæftiger sig effektivt med interatomare afstande, og som sådan tillader de effektiv beregning af parfordelingsfunktioner og diffusionskoefficienter. Forskellige grupper, der udfører store molekylære dynamik simuleringer har proprietære software til at analysere forskellige andre egenskaber som følge af simuleringer, undertiden i shareware eller andre former for begrænset adgang til samfundet, og undertiden begrænset i omfang og brug til nogle specifikke pakker. Sofistikerede algoritmer til at udtrække oplysninger om interatomar limning, geometriske mønstre og termodynamik er udviklet og implementeret i nogle af disse pakker3,4,5,6,7 osv.
Her foreslår vi UMD-pakken - en open source-pakke skrevet i Python for at analysere produktionen af molekylære dynamics simuleringer. UMD-pakken giver mulighed for beregning af en lang række strukturelle, dynamiske og termodynamiske egenskaber (figur 1). Pakken er tilgængelig via GitHubs hjemmeside (https://github.com/rcaracas/UMD_package) og via en dedikeret side (http://moonimpact.eu/umd-package/) af ERC IMPACT-projektet som en open-access-pakke.
For at gøre det universelt og lettere at håndtere, er vores tilgang først at udtrække alle de oplysninger, der er relateret til den termodynamiske tilstand og atomare baner fra outputfilen i den faktiske molekylære dynamikkørsel. Disse oplysninger gemmes i en dedikeret fil, hvis format er uafhængigt af den oprindelige MD-pakke, hvor simuleringen blev kørt. Vi navngiver disse filer "umd" filer, som står for Universal Molecular Dynamics. På denne måde kan vores UMD-pakke nemt bruges af enhver ab initio gruppe med enhver software, alt sammen med en minimal indsats for tilpasning. Det eneste krav for at bruge den nuværende pakke er at skrive den relevante parser fra output af den pågældende MD-software i umd-filformatet, hvis dette endnu ikke er eksisterende. For øjeblikket leverer vi sådanne parsere til VASP8 og QBox9-pakkerne.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig01.jpg"> Figur 1: Rutediagram over UMD-biblioteket. Fysiske egenskaber er i blå, og store Python scripts og deres muligheder er i rødt. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig01large.jpg" target="_blank">Klik her for at se en større version af dette tal.</a>
Umd-filerne er ASCII-filer. typisk udvidelse er "umd.dat", men ikke obligatorisk. Alle analysekomponenter kan læse ASCII-filer i UMD-formatet, uanset det faktiske navneudvidelse. Men nogle af de automatiske scripts designet til at udføre hurtige store statistikker over flere simuleringer specifikt kigge efter filer med umd.dat udvidelse. Hver fysisk egenskab udtrykkes på én linje. Hver linje starter med et nøgleord. På denne måde formatet er meget tilpasningsdygtige og giver mulighed for nye egenskaber, der skal føjes til umd-filen, alt imens bevare dens læsbarhed i hele versioner. De første 30 linjer i umd-filen af simuleringen af pyrolit ved 4,6 GPa og 3000 K, der anvendes nedenfor i diskussionen, er vist i figur 2.
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig02.jpg"> Figur 2: Begyndelsen af umd-filen, der beskriver simuleringen af flydende pyrolit ved 4,6 GPa og 3000 K. Overskriften efterfølges af beskrivelsen af hvert øjebliksbillede. Hver egenskab er skrevet på én linje, der indeholder navnet på den fysiske egenskab, værdien eller værdien og enhederne, alle adskilt af mellemrum. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig02large.jpg" target="_blank">Klik her for at se en større version af dette tal.</a>
Alle umd-filer indeholder en header, der beskriver indholdet af simuleringscellen: antallet af atomer, elektroner og atomtyper samt detaljer for hvert atom, såsom dets type, kemisk symbol, antal valenselektroner og dets masse. En tom linje markerer slutningen af sidehovedet og adskiller den fra hoveddelen af umd-filen.
Derefter er hvert trin i simuleringen detaljeret. For det første angives de øjeblikkelige termodynamiske parametre, hver på en anden linje, med angivelse af (i) navnet på parameteren, som energi, belastninger, tilsvarende hydrostatisk tryk, tæthed, volumen, gitterparametre osv., (ii) dens værdi (r) og (iii) dens enheder. En tabel, der beskriver atomer kommer næste. En overskriftslinje giver de forskellige mål, f.eks. kartesiske positioner, hastigheder, gebyrer osv. Derefter er hvert atom beskrevet på en linje. Ved grupper på tre, svarende til de tre x, y, z akser, posterne er: de reducerede positioner, de kartesiske positioner foldet ind i simuleringscellen, de kartesiske positioner (der korrekt tager hensyn til det faktum, at atomer kan krydse flere enhedsceller under en simulering), atomare hastigheder og atomstyrkerne. De sidste to indgange er skalarer: opladning og magnetisk øjeblik.
To store biblioteker sikrer, at hele pakken fungerer korrekt. Det umd_process.py bibliotek beskæftiger sig med umd filer, som læsning og udskrivning. Det crystallography.py bibliotek beskæftiger sig med alle de oplysninger, der er relateret til den faktiske atomare struktur. Den underliggende filosofi i crystallography.py bibliotek er at behandle gitteret som et vektorielt rum. Enhedscelleparametrene sammen med deres orientering repræsenterer basisvektorerne. "Rummet" har en række skalaregenskaber (specifik volumen, densitet, temperatur og specifikt antal atomer), termodynamiske egenskaber (intern energi, tryk, varmekapacitet osv.) og en række spændte egenskaber (stress og elasticitet). Atomer udfylder dette rum. "Lattice" klassen definerer dette ensemble, sammen med forskellige få korte beregninger, som specifikke volumen, tæthed, opnå den gensidige gitter fra den direkte, osv. Klassen "Atomer" definerer atomer. De er karakteriseret ved en række skalaregenskaber (navn, symbol, masse, antal elektroner osv.) og en række vektoregenskaber (positionen i rummet, enten i forhold til det vektorbaserede grundlag, der er beskrevet i gitterklassen, eller i forhold til universelle kartesiske koordinater, hastigheder, kræfter osv.). Bortset fra disse to klasser indeholder crystallography.py biblioteket en række funktioner til at udføre en række tests og beregninger, såsom atomafstande eller celle multiplikation. Elementernes periodiske system medtages også som en ordbog.
De forskellige komponenter i umd-pakken skriver flere outputfiler. Som hovedregel er de alle ASCII-filer, alle deres poster er adskilt af faner, og de er lavet så selvforklarende som muligt. For eksempel angiver de altid tydeligt den fysiske ejendom og dens enheder. Umd.dat filer fuldt ud overholder denne regel.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>getopt library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>glob library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>matplotlib library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>numpy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>os library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Python software</td>
			<td>The Python Software Foundation</td>
			<td>Version 2 and 3</td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>random library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>re library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>scipy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>subprocess library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>sys library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package

Vi har udviklet en Python-baseret open source-pakke til at analysere resultaterne stammer fra ab initio molekylær-dynamik simuleringer af væsker. Pakken er bedst egnet til applikationer på naturlige systemer, som silikat og oxid smelter, vandbaserede væsker, og forskellige superkritiske væsker. Pakken er en samling af Python scripts, der omfatter to store biblioteker, der beskæftiger sig med filformater og med krystallografi. Alle scripts køres på kommandolinjen. Vi foreslår et forenklet format til lagring af atombaner og relevante termodynamiske oplysninger om simuleringerne, som gemmes i UMD-filer, der står for Universal Molecular Dynamics. UMD-pakken gør det muligt at beregning af en række strukturelle, transport- og termodynamiske egenskaber. Begyndende med parfordelingsfunktionen definerer den bindingslængder, opbygger en interatomar konnektivitetsmatrix og bestemmer til sidst den kemiske speciation. Bestemmelse af den kemiske arts levetid gør det muligt at køre en fuld statistisk analyse. Derefter beregner dedikerede scripts de gennemsnitlige firkantede forskydninger for atomer såvel som for den kemiske art. Den implementerede selvkorrelationsanalyse af atomhastighederne giver diffusionskoefficienterne og vibrationsspektret. Den samme analyse, der anvendes på stress giver viskositet. Pakken er tilgængelig via GitHub hjemmeside og via sin egen dedikerede side af ERC IMPACT projektet som open-access pakke.

Pyrolite er en model multi-komponent silikat smelte (0,5Na2O 2CaO 1,5Al2O3 4FeO 30MgO 24SiO2), der bedst tilnærmer sammensætningen af bulk silikat Jorden-den geokemiske gennemsnit eller hele vores planet, bortset fra sin jern-baserede kerne19. Den tidlige Jord var domineret af en række store smeltehændelser20, den sidste kunne have opslugt hele planeten, efter dens kondens til protolunar disk21. Pyrolite repræsenterer den bedste caimant til sammensætningen af sådanne planetariske skala magma oceaner. Derfor har vi grundigt undersøgt pyrolitens fysiske egenskaber i 3.000\u20125.000 K temperaturområdet og 0\u2012150 GPa-trykområdet fra ab initio molekylær-dynamics simuleringer i VASP-implementeringen. Disse termodynamiske forhold karakteriserer helt Jordens mest ekstreme magmahavsforhold. Vores undersøgelse er et glimrende eksempel på en vellykket brug af UMD-pakken til hele den dybdegående analyse af smelter22. Vi beregnede fordelingen og de gennemsnitlige obligationslængder, vi sporede ændringerne i kation-ilt koordinering, og sammenlignede vores resultater med tidligere eksperimentelle og beregningsmæssige undersøgelser af amorfe silikater af forskellige kompositioner. Vores dybdegående analyse hjalp nedbryde standard koordinering numre i deres grundlæggende bestanddele, skitsere tilstedeværelsen af eksotiske koordinering polyhedra i smelten, og udtrække levetid for alle koordinering polyhedra. Det skitserede også betydningen af prøveudtagning i simuleringer med hensyn til både længden af banen og også antallet af atomer, der er til stede i det modellerede system. Hvad angår efterbehandling, er UMD-analysen uafhængig af disse faktorer, men de bør tages i betragtning ved fortolkningen af resultaterne fra UMD-pakken. Her viser vi et par eksempler på, hvordan UMD-pakken kan bruges til at udtrække flere karakteristiske træk ved smelterne, med en applikation til smeltet pyrolit.
Si-O-parfordelingsfunktionen fra gofrs_umd.py scriptet viser, at radiusen af den første koordinationssfære, som er det første minimum af g(r)-funktionen, ligger omkring 2,5 angstromer ved T = 3000 K og P = 4,6 GPa. Det maksimale af g (r) ligger ved 1.635 Å-dette er den bedste tilnærmelse til bøjning længde. Den lange hale skyldes temperaturen. Ved hjælp af denne grænse som Si-O-bindingsafstand viser speciationsanalysen, at SiO4-enheder, som kan vare i op til et par picosekunder, dominerer smelten (figur 5). Der er en vigtig del af smelten, der viser delvis polymerisering, som afspejles af tilstedeværelsen af dimers som Si2O7, og trimere som Si3Ox enheder. Deres tilsvarende levetid er i rækkefølgen af picosecond. Polymerer med højere orden har alle betydeligt kortere levetid.
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig05.jpg"> Figur 5: Si-O-kemiske arters levetid. Speciationen er identificeret i en multikomponentsmeltning ved 4,6 GPa og 3000 K. Etiketterne markerer SiO3, SiO4 og SiO5 monomerer og de forskellige SixOy polymerer. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig05large.jpg" target="_blank">Klik her for at se en større version af dette tal.</a>
De forskellige værdier for de lodrette og vandrette trin, defineret af –z og -v-flagene ovenfor, giver forskellige udsnit af MSD (figur 6). Selv store værdier af z og v er nok til at definere skråningerne og dermed diffusionskoefficienterne for de forskellige atomer. Gevinsten i tide til efterbehandlingen er bemærkelsesværdig, når man går til store værdier af z og v. Msd tilbyder et meget stærkt valideringskriterium for kvaliteten af simuleringerne. Hvis diffusionsdelen af MSD ikke er tilstrækkelig lang, er det et tegn på, at simuleringen er for kort og ikke når væsketilstanden i statistisk forstand. Minimumskravet for den diffusive del af muskel- og skeletbesvær afhænger i høj grad af systemet. Man kan kræve, at alle atomer ændre deres websted mindst én gang i strukturen af smelten for at det skal betragtes som en fluid10. Et glimrende eksempel med anvendelser i planetarisk videnskab er komplekse silikat smelter ved højt tryk tæt på eller endda under deres liquidus linje11. Si-atomer, de store netværksdannende kationer, skifter websteder efter mere end to dusin picosekunder. Simuleringer, der er kortere end denne tærskel, vil være betydeligt underudtagning af det mulige konfigurationsareal. Men da de koordinerende anioner, nemlig O-atomer, bevæger sig hurtigere end de centrale Si-atomer, kan de kompensere for en del af Si's langsomme mobilitet. Som sådan kunne hele systemet faktisk dække en bedre prøveudtagning af konfigurationsrummet end antaget kun fra Si-forskydningerne.
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig06.jpg"> Figur 6: Middelkvalert forskydninger (MSD). MSD er illustreret for et par atomare typer af en multi-komponent silikat smelte. Prøveudtagningen med forskellige vandrette og lodrette trin, z og v, giver ensartede resultater. Faste cirkler: -z 50 –v 50. Åbne cirkler: -z 250 –v 500. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig06large.jpg" target="_blank">Klik her for at se en større version af dette tal.</a>
Endelig giver de atomare VAC-funktioner smeltenes vibrationelle spektrum. Figur 7 viser spektret ved samme tryk- og temperaturforhold som ovenfor. Vi repræsenterer bidragene fra Mg, Si og O atomer, samt den samlede værdi. Ved nul frekvens er der en endelig værdi af spektret, hvilket svarer til smeltens diffusionskarakter. Udvinding af de termodynamiske egenskaber fra vibrationsspektret skal fjerne denne gaslignende diffusive karakter fra nul, men også for korrekt at tage hensyn til dets forfald ved højere frekvenser.
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig07.jpg"> Figur 7: Pyrolitens vibrationelle spektrum smelter. Den virkelige del af Fourier omdanne af atomare hastighed-hastighed selvkorrelation funktion giver vibrationelle spektrum. Her beregnes spektret for en multikomponents silikatsmeltning. Væsker har en ikke-nul gas-lignende diffusiv karakter ved nul frekvens. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig07large.jpg" target="_blank">Klik her for at se en større version af dette tal.</a>

Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package

Smelter og væsker er allestedsnærværende vektorer for massetransport i naturlige systemer. Vi har udviklet en open source-pakke til at analysere ab initio molekylær-dynamik simuleringer af sådanne systemer. Vi beregner strukturelle (limning, klyngedannelse, kemisk speciation), transport (diffusion, viskositet) og termodynamiske egenskaber (vibrationelle spektrum).

Analyse af smelter og væsker fra Ab Initio Molecular Dynamics Simulations med UMD-pakken

We have developed a Python-based open-source package to analyze the results stemming from ab initio molecular-dynamics simulations of fluids. The package ...

Analysen af første-principper molekylær dynamik simuleringer giver os mulighed for præcist at forudsige de fysiske og kemiske egenskaber af væsker. Denne metode kan anvendes til enhver atomanalyse i fysik og kemi. Til at begynde med skal du udtrække hvert enkelt sæt fysiske egenskaber ved hjælp af et eller flere dedikerede Python-scripts fra pakken.Kør alle scripts på kommandolinjen. De anvender alle en række flag, som er så konsekvente som muligt fra et script til et andet. Omdan outputtet af MD-simuleringen, der udføres i en kode med første principper, til en UMD-fil, og overfør derefter umd-filerne til xyz-filer for at lette visualiseringen på forskellige andre pakker, f.eks.Tilbagefør UMD-filen til VASP-type POSCAR-filer ved hjælp af umd2poscar. py script, vælge snapshots af simuleringer med den foruddefinerede frekvens. Kør gofrs_umd.py script til beregning af par distributionsfunktionen for alle par af atomare typer A og B.Outputtet er skrevet i en ASCII-fil fane adskilt med udvidelsen gofrs.dat. Uddrag de gennemsnitlige interatomare bindingsafstande som radier i de første koordinationssfærer. Til dette skal du identificere placeringen af det første maksimum af parfordelingsfunktionerne ved at plotte gofrs.dat fil i et regneark ansøgning og søger efter maxima og minima for hvert par atomer, derefter identificere radius af den første koordinering kugle som det første minimum af PDF ved hjælp af regnearkssoftwaren. Kør speciation script for at opnå tilslutning matrix og opnå koordinering polyhedra eller polymerisering. Kør speciation_umd.py script med flag r0, som prøver tilslutningsgrafen på det første niveau for at identificere koordineringen polyhedra. Kør speciation_umd. py script med flaget r1, som prøver tilslutningsgrafen på alle dybdeniveauer for at opnå polymeriseringen.Plot levetiden for hver atomklynge af alle de kemiske arter, der findes i simuleringen som findes i paplen. dat files. Uddrag de gennemsnitlige kvadratiske forskydninger eller MSD af atomer som en funktion af tid til at opnå selv-diffusivitet, derefter beregne MSD ved hjælp af serien af msd_umd.py scripts og beregne den gennemsnitlige MSD af hver atomtype. Beregne MSD af hvert atom og af den kemiske art. Plot MSD ved hjælp af et regneark-baseret software og beregne diffusion koefficienter fra hældningen af MSD.Kør vibr_spectrum_umd. py script til at beregne atomhastigheden hastighed autokorrelation eller VAC funktion for hver atomare type og udføre sin hurtige Fourier transformering. Plot vibrationelle spektrum fra vibr.dat fil ved hjælp af regneark-lignende software. Identificer den finite værdi ved omega er lig nul, der svarer til den diffusive karakter af væsken i de forskellige toppe af spektret ved begrænset frekvens. Kør gennemsnit.py at udtrække de gennemsnitlige værdier og spredning for tryk, temperatur, tæthed, og intern energi fra UMD filer. Endelig køre de fulde gennemsnit. py script til at udføre den komplette statistiske analyse, herunder fejlen i middelværdien.Pyrolite er en model multi-komponent silikat smelte, der bedst tilnærmer sammensætningen af bulk silikat Jorden. UMD-pakken blev brugt til at udtrække flere karakteristiske træk ved smeltet pyrolit. Det maksimale af silicium-ilt par fordeling funktion ligger på 1.635 angstrom, som er den bedste tilnærmelse til bøjning længde.Ved hjælp af denne grænse som silicium-iltbindingsafstand viser speciationsanalysen, at ortoslicate enheder, der kan vare i op til et par picosekunder, dominerer smelten. Der er en vigtig del af smelten, der viser delvis polymerisering som afspejlet af tilstedeværelsen af dimers som disilicate og trimere som Si3Ox-enheder. Deres tilsvarende levetid er i rækkefølgen af picosecond.Højere orden polymerer har alle betydeligt kortere levetid. De forskellige værdier for de lodrette og vandrette trin giver forskellige prøveudtagninger af MSD. Selv store værdier af Z og V er nok til at definere skråningerne og dermed diffusionskoefficienterne for de forskellige atomer.Efterbehandlingstiden stiger dramatisk for store værdier af Z og V.Endelig giver atomhastighedens autokorrelationsfunktioner smeltefrekvensen. Vist her er bidragene fra magnesium, silicium og iltatomer, samt den samlede værdi. Når du forsøger denne protokol, skal du altid kontrollere konvergensen.Vær sikker på, at atomare baner er lange nok til at fange korrekt det fænomen, du er interesseret i. Denne teknik dækker efterbehandling af simuleringsresultater. Simuleringerne og deres analyse skal udføres parallelt.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Isolation and Chemical Characterization of Lipid A from Gram-negative Bacteria

Isolering og kemisk karakterisering af lipid A fra gramnegative bakterier

Lipopolysaccharide (LPS) is the major cell surface molecule of gram-negative bacteria, deposited on the outer leaflet of the outer membrane bilayer. LPS ...

Analyzing Protein Dynamics Using Hydrogen Exchange Mass Spectrometry

Analyserer Protein Dynamics hjælp af brint Exchange massespektrometri

All cellular processes depend on the functionality of proteins. Although the functionality of a given protein is the direct consequence of its unique ...

Visualizing Lignification Dynamics in Plants with Click Chemistry: Dual Labeling is BLISS!

Visualisere Lignification Dynamics i planter med Klik på kemi: dobbelt mærkning er LYKSALIGHED!

Lignin is one of the most prevalent biopolymers on the planet and a major component of lignocellulosic biomass. This phenolic polymer plays a vital ...

Combustion Chemistry of Fuels: Quantitative Speciation Data Obtained from an Atmospheric High-temperature Flow Reactor with Coupled Molecular-beam Mass Spectrometer

Forbrænding kemien for brændsler: kvantitative artsdannelse Data indhentet fra en atmosfærisk høj temperatur Flow reaktor med kombineret Molekylær-beam massespektrometer

This manuscript describes a high-temperature flow reactor experiment coupled to the powerful molecular beam mass spectrometry (MBMS) technique. This ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Sondering struktur og dynamik Interfacial vand med Scanning Tunneling Mikroskopi og spektroskopi

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

A Closed-Type Wireless Nanopore Electrode for Analyzing Single Nanoparticles

En lukket Type trådløs Nanopore elektrode til at analysere enkelt nanopartikler

Measuring the intrinsic features of single nanoparticles by nanoelectrochemistry holds deep fundamental importance and has potential impacts in ...

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

Multiscale prøveudtagning af en heterogene vand/Metal katalysator Interface ved hjælp af tæthed funktionelle teori og kraftfelt Molekylær dynamik

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Vibrationelle spektre af en N719-Chromophore/Titania Interface fra empirisk-potentiel molekylær-dynamik simulering, solvated af en rumtemperatur ionisk væske

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Beregning af atmosfæriske koncentrationer af molekylære klynger fra ab initio Thermochemistry

The computational study of the formation and growth of atmospheric aerosols requires an accurate Gibbs free energy surface, which can be obtained from gas ...

Interactive Molecular Model Assembly with 3D Printing

Interaktiv molekylær modelsamling med 3D-udskrivning

With the growth in accessibility of 3D printing, there has been a growing application of and interest in additive manufacturing processes in chemical ...