Name: analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package
Uploaded: 2021-09-17T13:00:00
Duration: 6 min 37 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Dette arbeidet ble støttet av Det europeiske forskningsrådet (ERC) under Forsknings- og innovasjonsprogrammet European Union Horizon 2020 (tilskuddsavtalenummer 681818 IMPACT to RC), av Extreme Physics and Chemistry Directorate of the Deep Carbon Observatory, og av Norges forskningsråd gjennom sin sentre for fremragende forskning, prosjektnummer 223272. Vi anerkjenner tilgang til GENCI-superdatamaskinene gjennom stl2816-serien med eDARI-databehandlingsstipender, til Irene AMD-superdatamaskinen gjennom PRACE RA4947-prosjektet, og Fram-superdatamaskinen gjennom UNINETT Sigma2 NN9697K. FS ble støttet av et Marie Skłodowska-Curie-prosjekt (tilskuddsavtale ABISSE Nr.750901).

<ol>
	<li>Frenkel, D., Smit, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Understanding Molecular Simulation. From Algorithms to Applications. , (2001).</li><li>Allen, M. P., Tildesley, D. J., Allen, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Computer Simulation of Liquids. , (1989).</li><li>Zepeda-Ruiz, L. A., Stukowski, A., Oppelstrup, T., Bulatov, V. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+the+limits+of+metal+plasticity+with+molecular-dynamics+simulations.">Probing the limits of metal plasticity with molecular-dynamics simulations.</a> Nature Publishing Group. 550 (7677), 492-495 (2017).</li><li>Humphrey, W., Dalke, A., Schulten, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VMD:+Visual+molecular+dynamics.">VMD: Visual molecular dynamics.</a> Journal of Molecular Graphics &amp; Modeling. 14 (1), 33-38 (1996).</li><li>Momma, K., Izumi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VESTA3+for+three-dimensional+visualization+of+crystal,+volumetric+and+morphology+data.">VESTA3 for three-dimensional visualization of crystal, volumetric and morphology data.</a> Journal of Applied Crystallography. 44 (6), 1272-1276 (2011).</li><li>Brehm, M., Kirchner, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=TRAVIS+-+A+free+Analyzer+and+Visualizer+for+Monte+Carlo+and+Molecular+Dynamics+Trajectories.">TRAVIS - A free Analyzer and Visualizer for Monte Carlo and Molecular Dynamics Trajectories.</a> Journal of Chemical Information and Modeling. 51 (8), 2007-2023 (2011).</li><li>Stixrude, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Visualization-based+analysis+of+structural+and+dynamical+properties+of+simulated+hydrous+silicate+melt.">Visualization-based analysis of structural and dynamical properties of simulated hydrous silicate melt.</a> Physics and Chemistry of Minerals. 37 (2), 103-117 (2009).</li><li>Kresse, G., Hafner, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ab+initio+Molecular-Dynamics+for+Liquid-Metals.">Ab initio Molecular-Dynamics for Liquid-Metals.</a> Physical Review B. 47 (1), 558-561 (1993).</li><li>Gygi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Architecture+of+Qbox:+A+scalable+first-principles+molecular+dynamics+code.">Architecture of Qbox: A scalable first-principles molecular dynamics code.</a> IBM Journal of Research and Development. 52 (1-2), 137-144 (2008).</li><li>Harvey, J. P., Asimow, P. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Current+limitations+of+molecular+dynamic+simulations+as+probes+of+thermo-physical+behavior+of+silicate+melts.">Current limitations of molecular dynamic simulations as probes of thermo-physical behavior of silicate melts.</a> American Mineralogist. 100 (8-9), 1866-1882 (2015).</li><li>Caracas, R., Hirose, K., Nomura, R., Ballmer, M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melt-crystal+density+crossover+in+a+deep+magma+ocean.">Melt-crystal density crossover in a deep magma ocean.</a> Earth and Planetary Science Letters. 516, 202-211 (2019).</li><li>Green, M. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Markoff+Random+Processes+and+the+Statistical+Mechanics+of+Time-Dependent+Phenomena.+II.+Irreversible+Processes+in+Fluids.">Markoff Random Processes and the Statistical Mechanics of Time-Dependent Phenomena. II. Irreversible Processes in Fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 22 (3), 398-413 (1954).</li><li>Kubo, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Statistical-Mechanical+Theory+of+Irreversible+Processes.+I.+General+Theory+and+Simple+Applications+to+Magnetic+and+Conduction+Problems.">Statistical-Mechanical Theory of Irreversible Processes. I. General Theory and Simple Applications to Magnetic and Conduction Problems.</a> Journal of the Physical Society of Japan. 12 (6), 570-586 (1957).</li><li>Lin, S. T., Blanco, M., Goddard, W. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+two-phase+model+for+calculating+thermodynamic+properties+of+liquids+from+molecular+dynamics:+Validation+for+the+phase+diagram+of+Lennard-Jones+fluids.">The two-phase model for calculating thermodynamic properties of liquids from molecular dynamics: Validation for the phase diagram of Lennard-Jones fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 119 (22), 11792-11805 (2003).</li><li>Meyer, E. R., Kress, J. D., Collins, L. A., Ticknor, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+correlation+on+viscosity+and+diffusion+in+molecular-dynamics+simulations.">Effect of correlation on viscosity and diffusion in molecular-dynamics simulations.</a> Physical Review E. 90 (4), 1198-1212 (2014).</li><li>Soubiran, F., Militzer, B., Driver, K. P., Zhang, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Properties+of+hydrogen,+helium,+and+silicon+dioxide+mixtures+in+giant+planet+interiors.">Properties of hydrogen, helium, and silicon dioxide mixtures in giant planet interiors.</a> Physics of Plasmas. 24 (4), 041401-041407 (2017).</li><li>Flyvbjerg, H., Petersen, H. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Error+estimates+on+averages+of+correlated+data.">Error estimates on averages of correlated data.</a> The Journal of Chemical Physics. 91 (1), 461-466 (1989).</li><li>Tuckerman, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Statistical mechanics: theory and molecular simulation. , (2010).</li><li>McDonough, W. F., Sun, S. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+composition+of+the+Earth.">The composition of the Earth.</a> Chemical Geology. 120, 223-253 (1995).</li><li>Elkins-Taton, L. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Magma+oceans+in+the+inner+solar+system.">Magma oceans in the inner solar system.</a> Annual Review of Earth and Planetary Sciences. 40, 113-139 (2012).</li><li>Lock, S. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+origin+of+the+Moon+within+a+terrestrial+synestia.">The origin of the Moon within a terrestrial synestia.</a> J. Geophysical Research: Planets. 123, 910-951 (2018).</li><li>Solomatova, N. V., Caracas, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pressure-induced+coordination+changes+in+a+pyrolitic+silicate+melt+from+ab+initio+molecular+dynamics+simulations.">Pressure-induced coordination changes in a pyrolitic silicate melt from ab initio molecular dynamics simulations.</a> Journal of Geophysical Research: Solid Earth. 124, 11232-11250 (2019).</li></ol>

Forfatterne har ingenting å avsløre.

UMD-pakken er designet for å fungere bedre med ab initio-simuleringer, der antall øyeblikksbilder vanligvis er begrenset til titusenvis av øyeblikksbilder, med noen få hundre atomer per enhetscelle. Større simuleringer kan også sendes til maskinen som etterbehandlingen kjører på, har nok aktive minneressurser. Koden skiller seg ut med de forskjellige egenskapene den kan beregne og ved åpen kildekode-lisensen.
Umd.dat filene passer til ensemblene som bevarer antall partikler uendret gjennom hele simuleringen. UMD-pakken kan lese filer som stammer fra beregninger der formen og volumet på simuleringsboksen varierer. Disse dekker de vanligste beregningene, som NVT og NPT, der antall partikler, N, temperatur T, volum, V og/eller trykk, P, holdes konstant.
For tiden begynner pardistribusjonsfunksjonen så vel som alle skriptene som trenger å estimere de interatomære avstandene, som spesieringsskriptene, fungerer bare for ortogonale enhetsceller, noe som betyr for kubikkceller, tetragonale og orthorhombic celler, hvor vinklene mellom aksene er 90°.
De viktigste utviklingslinjene for versjon 2.0 er fjerning av ortogonalitetsbegrensningen for avstander og legge til flere funksjoner for spesieringsskriptene: å analysere individuelle kjemiske bindinger, for å analysere de interatomære vinklene, og for å implementere den andre koordineringssfæren. Med hjelp fra eksternt samarbeid jobber vi med å overføre koden til en GPU for raskere analyse i større systemer.

Væsker og smelter er aktive kjemiske og fysiske transportvektorer i naturlige miljøer. De forhøyede ratene av atomdiffusjon favoriserer kjemiske utvekslinger og reaksjoner, den lave viskositeten kombinert med varierende oppdrift favoriserer stor masseoverføring, og krystall-smeltetetthetsrelasjoner favoriserer lagdeling inne i planetlegemer. Fraværet av et periodisk gitter, typiske høye temperaturer som kreves for å nå smeltet tilstand, og vanskeligheten med slukking gjør den eksperimentelle bestemmelsen av en rekke åpenbare egenskaper, som tetthet, diffusjon og viskositet, ekstremt utfordrende. Disse vanskelighetene gjør alternative beregningsmetoder sterke og nyttige verktøy for å undersøke denne klassen av materialer.
Med ankomsten av datakraft og tilgjengeligheten av superdatamaskiner, brukes to store numeriske atomistiske simuleringsteknikker for tiden for å studere den dynamiske tilstanden til et ikke-krystallinsk atomistisk system, Monte Carlo1 og molekylær dynamikk (MD) 1,2. I Monte Carlo-simuleringer prøves konfigurasjonsrommet tilfeldig; Monte Carlo-metoder viser lineær skalering i parallellisering hvis alle prøvetakingsobservasjoner er uavhengige av hverandre. Kvaliteten på resultatene avhenger av kvaliteten på den tilfeldige tallgeneratoren og representativiteten til prøvetakingen. Monte Carlo-metoder viser lineær skalering parallelt hvis prøvetakingen er uavhengig av hverandre. I molekylær dynamikk (MD) prøves konfigurasjonsrommet av tidsavhengige atombaner. Fra en gitt konfigurasjon beregnes atombanene ved å integrere de newtonske bevegelsesligningene. De interatomære kreftene kan beregnes ved hjelp av modellinteratomiske potensialer (i klassisk MD) eller ved hjelp av første-prinsipper metoder (i ab initio, eller første-prinsipper, MD). Kvaliteten på resultatene avhenger av lengden på banen og dens evne til ikke å bli tiltrukket av lokal minima.
Molekylære dynamikksimuleringer inneholder en mengde informasjon, alt relatert til systemets dynamiske oppførsel. Termodynamiske gjennomsnittsegenskaper, som intern energi, temperatur og trykk, er ganske standard for beregning. De kan trekkes ut fra utgangsfilen(e) av simuleringene og gjennomsnittet, mens mengder relatert direkte til bevegelsen av atomene, samt til deres gjensidige forhold, må beregnes etter utvinning av atomposisjoner og hastigheter.
Følgelig har mye arbeid vært dedikert til å visualisere resultatene, og forskjellige pakker er tilgjengelige i dag, på forskjellige plattformer, åpen kildekode eller ikke [Ovito3, VMD4, Vesta5, Travis6, etc.]. Alle disse visualiseringsverktøyene håndterer effektivt med interatomære avstander, og som sådan tillater de effektiv beregning av parfordelingsfunksjoner og diffusjonskoeffisienter. Ulike grupper som utfører simuleringer av storskala molekylær dynamikk har proprietær programvare for å analysere ulike andre egenskaper som følge av simuleringene, noen ganger i shareware eller andre former for begrenset tilgang til samfunnet, og noen ganger begrenset i omfang og bruk til noen spesifikke pakker. Sofistikerte algoritmer for å trekke ut informasjon om interatomær binding, geometriske mønstre og termodynamikk utvikles og implementeres i noen av disse pakkene3,4,5,6,7, etc.
Her foreslår vi UMD-pakken - en åpen kildekode-pakke skrevet i Python for å analysere utgangen av molekylære dynamikksimuleringer. UMD-pakken muliggjør beregning av et bredt spekter av strukturelle, dynamiske og termodynamiske egenskaper (figur 1). Pakken er tilgjengelig via GitHub-nettstedet (https://github.com/rcaracas/UMD_package) og via en dedikert side (http://moonimpact.eu/umd-package/) av ERC IMPACT-prosjektet som en åpen tilgangspakke.
For å gjøre det universelt og enklere å håndtere, er vår tilnærming først å trekke ut all informasjon relatert til den termodynamiske tilstanden og atombanene fra utdatafilen til selve molekylærdynamikkløpet. Denne informasjonen lagres i en dedikert fil, hvis format er uavhengig av den opprinnelige MD-pakken der simuleringen ble kjørt. Vi navngir disse filene "umd" filer, som står for Universal Molecular Dynamics. På denne måten kan UMD-pakken vår enkelt brukes av enhver ab initio-gruppe med hvilken som helst programvare, alt med en minimal innsats for tilpasning. Det eneste kravet for å bruke den nåværende pakken er å skrive riktig parser fra utgangen av den aktuelle MD-programvaren til UMD-filformatet, hvis dette ennå ikke eksisterer. Foreløpig tilbyr vi slike parsere for VASP8- og QBox9-pakkene.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig01.jpg"> Figur 1: Flytskjema for UMD-biblioteket. Fysiske egenskaper er i blått, og store Python-skript og deres alternativer er i rødt. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig01large.jpg" target="_blank">Klikk her for å se en større versjon av denne figuren.</a>
Umd-filene er ASCII-filer; typisk utvidelse er "umd.dat", men ikke obligatorisk. Alle analysekomponentene kan lese ASCII-filer i UMD-formatet, uavhengig av den faktiske navneutvidelsen. Noen av de automatiske skriptene som er utformet for å utføre rask statistikk i stor skala over flere simuleringer, ser imidlertid spesielt etter filer med filtypen UMD.dat. Hver fysiske egenskap uttrykkes på én linje. Hver linje starter med et nøkkelord. På denne måten er formatet svært tilpasningsdyktig og gjør det mulig å legge til nye egenskaper i UMD-filen, samtidig som det bevarer lesbarheten i alle versjoner. De første 30 linjene i umd-filen av simuleringen av pyrolitt ved 4,6 GPa og 3000 K, brukt nedenfor i diskusjonen, vises i figur 2.
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig02.jpg"> Figur 2: Begynnelsen på umd-filen som beskriver simuleringen av flytende pyrolitt ved 4,6 GPa og 3000 K. Hodet etterfølges av beskrivelsen av hvert øyeblikksbilde. Hver egenskap skrives på én linje, som inneholder navnet på den fysiske egenskapen, verdien(e) og enhetene, alle atskilt med mellomrom. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig02large.jpg" target="_blank">Klikk her for å se en større versjon av denne figuren.</a>
Alle UMD-filer inneholder en overskrift som beskriver innholdet i simuleringscellen: antall atomer, elektroner og atomtyper, samt detaljer for hvert atom, for eksempel type, kjemisk symbol, antall valenselektroner og dens masse. En tom linje markerer slutten på toppteksten og skiller den fra hoveddelen av UMD-filen.
Deretter er hvert trinn i simuleringen detaljert. For det første er de øyeblikkelige termodynamiske parametrene gitt, hver på en annen linje, som spesifiserer (i) navnet på parameteren, som energi, spenninger, tilsvarende hydrostatisk trykk, tetthet, volum, gitterparametere, etc., (ii) dens verdi (er) og (iii) dens enheter. Et bord som beskriver atomene kommer neste gang. En overskriftslinje gir de forskjellige målene, for eksempel kartesiske posisjoner, hastigheter, gebyrer osv., og deres enheter. Deretter er hvert atom detaljert på en linje. Ved grupper på tre, som tilsvarer de tre x-, y-, z-aksene , er oppføringene: de reduserte posisjonene, de kartesiske posisjonene brettet inn i simuleringscellen, de kartesiske posisjonene (som riktig tar hensyn til det faktum at atomer kan krysse flere enhetsceller under en simulering), atomhastighetene og atomkreftene. De to siste oppføringene er skalarer: ladning og magnetisk øyeblikk.
To store biblioteker sikrer at hele pakken fungerer som den skal. Det umd_process.py biblioteket omhandler UMD-filene, som lesing og utskrift. Det crystallography.py biblioteket omhandler all informasjon relatert til den faktiske atomstrukturen. Den underliggende filosofien til det crystallography.py biblioteket er å behandle gitteret som et vektorrom. Enhetscelleparameterne sammen med orienteringen representerer basisvektorene. "Space" har en rekke skalaregenskaper (spesifikt volum, tetthet, temperatur og spesifikt antall atomer), termodynamiske egenskaper (intern energi, trykk, varmekapasitet, etc.), og en rekke tensoriale egenskaper (stress og elastisitet). Atomer fyller dette rommet. "Gitter" -klassen definerer dette ensemblet, sammen med ulike få korte beregninger, som spesifikt volum, tetthet, oppnå det gjensidige gitteret fra den direkte, etc. "Atomer" -klassen definerer atomene. De er preget av en rekke skalaregenskaper (navn, symbol, masse, antall elektroner, etc.) og en rekke vektoregenskaper (posisjonen i rommet, enten i forhold til vektorgrunnlaget beskrevet i Gitterklassen, eller i forhold til universelle kartesiske koordinater, hastigheter, krefter, etc.). Bortsett fra disse to klassene, inneholder det crystallography.py biblioteket en rekke funksjoner for å utføre en rekke tester og beregninger, for eksempel atomavstander eller cellemultiplikasjon. Den periodiske tabellen over elementene er også inkludert som en ordbok.
De ulike komponentene i UMD-pakken skriver flere utdatafiler. Som en generell regel er de alle ASCII-filer, alle oppføringene deres er skilt av faner, og de er laget så selvforklarende som mulig. For eksempel angir de alltid tydelig den fysiske egenskapen og dens enheter. Filene umd.dat er fullstendig i samsvar med denne regelen.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>getopt library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>glob library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>matplotlib library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>numpy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>os library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Python software</td>
			<td>The Python Software Foundation</td>
			<td>Version 2 and 3</td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>random library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>re library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>scipy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>subprocess library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>sys library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package

Vi har utviklet en Python-basert åpen kildekode-pakke for å analysere resultatene som stammer fra ab initio molekylære dynamikksimuleringer av væsker. Pakken er best egnet for bruksområder på naturlige systemer, som silikat- og oksidsmelting, vannbaserte væsker og ulike superkritiske væsker. Pakken er en samling Python-skript som inkluderer to store biblioteker som omhandler filformater og krystallografi. Alle skriptene kjøres på kommandolinjen. Vi foreslår et forenklet format for å lagre atombanene og relevant termodynamisk informasjon om simuleringene, som er lagret i UMD-filer, som står for Universal Molecular Dynamics. UMD-pakken tillater beregning av en rekke strukturelle, transport- og termodynamiske egenskaper. Fra og med pardistribusjonsfunksjonen definerer den bindingslengder, bygger en interatomisk tilkoblingsmatrise og bestemmer til slutt den kjemiske spesieringen. Å bestemme levetiden til de kjemiske artene gjør det mulig å kjøre en full statistisk analyse. Deretter beregner dedikerte skript de gjennomsnittlige kvadratiske forskyvningene for atomene så vel som for de kjemiske artene. Den implementerte selvkorrelasjonsanalysen av atomhastighetene gir diffusjonskoeffisientene og vibrasjonsspekteret. Den samme analysen som brukes på påkjenningene, gir viskositeten. Pakken er tilgjengelig via GitHub-nettstedet og via sin egen dedikerte side i ERC IMPACT-prosjektet som åpen tilgangspakke.

Pyrolitt er en modell multikomponent silikatsmelting (0,5Na2O 2CaO 1,5Al2O3 4FeO 30MgO 24SiO2) som best tilnærmer seg sammensetningen av bulksilikatjorden – det geokjemiske gjennomsnittet eller hele planeten vår, bortsett fra den jernbaserte kjernen19. Den tidlige jorden var dominert av en rekke store smeltehendelser20, den siste kunne ha oppslukt hele planeten, etter kondensasjonen for protolunardisken21. Pyrolitt representerer den beste tilnærmingen til sammensetningen av slike planetariske magmahav. Følgelig studerte vi i stor grad de fysiske egenskapene til pyrolittsmelting i 3000 \u20125,000 K temperaturområdet og 0\u2012150 GPa-trykkområdet fra ab initio molekylære dynamikksimuleringer i VASP-implementeringen. Disse termodynamiske forholdene karakteriserer helt jordens mest ekstreme magma havforhold. Vår studie er et utmerket eksempel på en vellykket bruk av UMD-pakken for hele grundig analyse av smeltene22. Vi beregnet fordelingen og den gjennomsnittlige bindingslengden, vi sporet endringene i kation-oksygenkoordinering, og sammenlignet resultatene våre med tidligere eksperimentelle og beregningsstudier på amorfe silikater av ulike komposisjoner. Vår grundige analyse bidro til å dekomponere standard koordinasjonstall i sine grunnleggende bestanddeler, skissere tilstedeværelsen av eksotisk koordineringspolyhedra i smelten, og trekke ut levetider for all koordineringspolyhedra. Den skisserte også viktigheten av prøvetaking i simuleringer både når det gjelder lengden på banen og også antall atomer som finnes i systemet som er modellert. Når det gjelder etterbehandling, er UMD-analysen uavhengig av disse faktorene, men de bør tas i betraktning når de tolker resultatene fra UMD-pakken. Her viser vi noen eksempler på hvordan UMD-pakken kan brukes til å trekke ut flere karakteristiske trekk ved smeltene, med et program for smeltet pyrolitt.
Si-O-parfordelingsfunksjonen hentet fra gofrs_umd.py skript viser at radiusen til den første koordineringssfæren, som er det første minimumet av g(r)-funksjonen, ligger rundt 2,5 angstrom ved T = 3000 K og P = 4,6 GPa. Maksimum av g(r) ligger på 1.635 Å – dette er den beste tilnærmingen til bøyelengden. Den lange halen skyldes temperaturen. Ved å bruke denne grensen som Si-O-bindingsavstand, viser spesieringsanalysen at SiO4-enheter, som kan vare i opptil noen få picoseconds, dominerer smelten (figur 5). Det er en viktig del av smelten som viser delvis polymerisering, som reflektert av tilstedeværelsen av dimmere som Si2O7, og trimers som Si3Ox-enheter. Deres tilsvarende levetid er i picoseconds rekkefølge. Høyere orden polymerer har alle betydelig kortere levetid.
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig05.jpg"> Figur 5: Levetiden til si-O-kjemiske arter. Spesieringen er identifisert i en flerkomponentsmelting ved 4,6 GPa og 3000 K. Etikettene markerer SiO3-, SiO4- og SiO5-monomerene og de forskjellige SixOy-polymerene. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig05large.jpg" target="_blank">Klikk her for å se en større versjon av denne figuren.</a>
De ulike verdiene i de loddrette og vannrette trinnene, definert av flaggene –z og –v ovenfor, gir ulike utvalg av MSD (figur 6). Selv store verdier av z og v er nok til å definere bakkene og dermed diffusjonskoeffisientene til de forskjellige atomene. Gevinsten i tide for etterbehandling er bemerkelsesverdig når du går til store verdier av z og v. Msd tilbyr et veldig sterkt valideringskriterium for kvaliteten på simuleringene. Hvis diffusjonsdelen av MSD ikke er tilstrekkelig lang, er det et tegn på at simuleringen er for kort, og ikke når væsketilstanden i statistisk forstand. Minimumskravet for den diffusive delen av MSD avhenger sterkt av systemet. Man kan kreve at alle atomene endrer sitt sted minst en gang i smeltestrukturen for at det skal betraktes som en væske10. Et utmerket eksempel med applikasjoner i planetariske vitenskaper er komplekse silikat smelter ved høyt trykk nær eller til og med under deres liquidus line11. Si-atomene, de store nettverksdannende kasjonene, bytter nettsteder etter mer enn to dusin picoseconds. Simuleringer som er kortere enn denne terskelen, vil være betydelig underprøve av det mulige konfigurasjonsområdet. Men som de koordinerende anionene, nemlig O-atomene, beveger seg raskere enn de sentrale Si-atomene, kan de kompensere for en del av siens langsomme mobilitet. Som sådan kunne hele systemet faktisk dekke et bedre utvalg av konfigurasjonsrommet enn antatt bare fra Si-forskyvningene.
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig06.jpg"> Figur 6: Middelverdiforskyvninger (MSD). Msd er illustrert for noen atomiske typer av en multi-komponent silikat smelte. Prøvetakingen med ulike horisontale og vertikale trinn, z og v, gir konsistente resultater. Heldekkende sirkler: -z 50 –v 50. Åpne sirkler: -z 250 –v 500. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig06large.jpg" target="_blank">Klikk her for å se en større versjon av denne figuren.</a>
Til slutt gir de atomiske VAC-funksjonene det vibrasjonsmessige spekteret av smelten. Figur 7 viser spekteret ved samme trykk- og temperaturforhold som ovenfor. Vi representerer bidragene fra Mg-, Si- og O-atomer, samt den totale verdien. Ved null frekvens er det en begrenset verdi av spekteret, som tilsvarer diffusjonskarakteren til smelten. Ekstraksjon av de termodynamiske egenskapene fra vibrasjonsspekteret må fjerne denne gasslignende diffusive karakteren fra null, men også å ta hensyn til forfallet ved høyere frekvenser.
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig07.jpg"> Figur 7: Vibrasjonsspekteret av pyrolitt smelter. Den virkelige delen av Fourier-transformasjonen av selvkorrelasjonsfunksjonen for atomhastighet gir vibrasjonsspekteret. Her beregnes spekteret for en flerkomponent silikatsmelting. Væsker har en ikke-null gasslignende diffusiv karakter ved null frekvens. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig07large.jpg" target="_blank">Klikk her for å se en større versjon av denne figuren.</a>

Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package

Smelter og væsker er allestedsnærværende vektorer av massetransport i naturlige systemer. Vi har utviklet en åpen kildekode-pakke for å analysere ab initio molekylære dynamikksimuleringer av slike systemer. Vi beregner strukturelle (binding, klynger, kjemisk spesiering), transport (diffusjon, viskositet) og termodynamiske egenskaper (vibrasjonsspektrum).

Analysere smelter og væsker fra Ab Initio Molecular Dynamics Simulations med UMD-pakken

We have developed a Python-based open-source package to analyze the results stemming from ab initio molecular-dynamics simulations of fluids. The package ...

Analysen av første-prinsipper molekylære dynamikksimuleringer gjør at vi nøyaktig kan forutsi de fysiske og kjemiske egenskapene til væsker. Denne metoden kan brukes på enhver atomanalyse i fysikk og kjemi. Til å begynne med trekker du ut hvert enkelt sett med fysiske egenskaper ved hjelp av ett eller flere dedikerte Python-skript fra pakken.Kjør alle skriptene på kommandolinjen. De bruker alle en rekke flagg, som er så konsistente som mulig fra ett skript til et annet. Transformer utgangen av MD-simuleringen utført i en første-prinsipper kode til en UMD-fil, og overfør deretter UMD-filene til xyz-filer for å lette visualisering på forskjellige andre pakker, som VMD eller VESTA.Reverser UMD-filen til POSCAR-filer av VASP-typen ved hjelp av umd2poscar. py-skript, velge øyeblikksbilder av simuleringene med den forhåndsdefinerte frekvensen. Kjør gofrs_umd.py skript for å beregne pardistribusjonsfunksjonen for alle par av atomiske typer A og B.Utgangen er skrevet i en ASCII-filfane atskilt med filtypen gofrs.dat. Trekk ut de gjennomsnittlige interatomære bindingsavstandene som radier av de første koordineringssfærene. For dette, identifiser posisjonen til det første maksimumet av pardistribusjonsfunksjonene ved å plotte gofrs.dat fil i et regneark program og søker etter maxima og minima for hvert par atomer, deretter identifisere radiusen til den første koordinering sfæren som det første minimum av PDF ved hjelp av regneark programvare. Kjør spesieringsskriptet for å få tilkoblingsmatrisen og få koordineringspolyhedraen eller polymeriseringen. Kjør speciation_umd.py-skriptet med flagg r0, som tar prøver av tilkoblingsgrafen på første nivå for å identifisere koordineringspolyhedraen. Kjør speciation_umd. py-skriptet med flagget r1, som tar prøver av tilkoblingsgrafen på alle dybdenivåer for å oppnå polymeriseringen.Plott levetiden til hver atomklynge av alle de kjemiske artene som finnes i simuleringen som finnes i papule. dat filer. Trekk ut gjennomsnittlige firkantede forskyvninger eller MSD av atomene som en funksjon av tid for å oppnå selvspredning, og beregn deretter MSD ved hjelp av serien av msd_umd.py-skript og beregne gjennomsnittlig MSD for hver atomtype. Beregn MSD for hvert atom og av de kjemiske artene. Tegn inn MSD ved hjelp av en regnearkbasert programvare, og beregn diffusjonskoeffisientene fra stigningstallet for MSD.Kjør vibr_spectrum_umd. py skript for å beregne atomhastighetshastigheten autokorrelasjon eller VAC-funksjon for hver atomtype og utføre sin raske Fourier-transformasjon. Plott det vibrasjonsmessige spekteret fra vibr.dat fil ved hjelp av regneark-lignende programvare. Identifiser den endelige verdien ved omega er lik null som tilsvarer væskens diffusive karakter i de ulike toppene i spekteret med begrenset frekvens. Kjør gjennomsnitt.py for å trekke ut gjennomsnittsverdiene og spredningen for trykk, temperatur, tetthet og intern energi fra UMD-filene. Til slutt, kjør hele gjennomsnittet. py-skriptet for å utføre den fullstendige statistiske analysen, inkludert feilen i gjennomsnittet.Pyrolitt er en modell multikomponent silikat smelte som best tilnærmer sammensetningen av bulk silikat Jorden. UMD-pakken ble brukt til å trekke ut flere karakteristiske trekk ved smeltet pyrolitt. Maksimum av silisium-oksygen parfordelingsfunksjonen ligger på 1.635 angstrom, som er den beste tilnærmingen til bøyelengden.Ved å bruke denne grensen som silisium-oksygenbindingsavstand, viser spesieringsanalysen at orthosilicate enheter som kan vare i opptil noen få picoseconds dominerer smelten. Det er en viktig del av smelten som viser delvis polymerisering som reflekteres av tilstedeværelsen av dimmere som disilicate og trimers som Si3Ox-enheter. Deres tilsvarende levetid er i picoseconds rekkefølge.Høyere orden polymerer har alle betydelig kortere levetid. De forskjellige verdiene i de vertikale og horisontale trinnene gir ulike utvalg av MSD. Selv store verdier av Z og V er nok til å definere bakkene og dermed diffusjonskoeffisientene til de forskjellige atomene.Etterbehandlingstiden øker dramatisk for store verdier av Z og V.Finally, atomhastighets autokorrelasjonsfunksjonene gir det vibrasjonsmessige spekteret av smelten. Vist her er bidragene fra magnesium-, silisium- og oksygenatomer, samt den totale verdien. Når du prøver denne protokollen, må du alltid kontrollere konvergensen.Pass på at atombanene er lange nok til å fange riktig fenomenet du er interessert i. Denne teknikken dekker etterbehandling av simuleringsresultater. Simuleringene og deres analyse må gjøres parallelt.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Isolation and Chemical Characterization of Lipid A from Gram-negative Bacteria

Isolation and Chemical Characterization of Lipid A fra Gram-negative bakterier

Lipopolysaccharide (LPS) is the major cell surface molecule of gram-negative bacteria, deposited on the outer leaflet of the outer membrane bilayer. LPS ...

Analyzing Protein Dynamics Using Hydrogen Exchange Mass Spectrometry

Analysere Protein Dynamics Bruke Hydrogen Exchange-massespektrometri

All cellular processes depend on the functionality of proteins. Although the functionality of a given protein is the direct consequence of its unique ...

Visualizing Lignification Dynamics in Plants with Click Chemistry: Dual Labeling is BLISS!

Visualisere Lignification Dynamics i planter med Klikk kjemi: Dual merking er lykke!

Lignin is one of the most prevalent biopolymers on the planet and a major component of lignocellulosic biomass. This phenolic polymer plays a vital ...

Combustion Chemistry of Fuels: Quantitative Speciation Data Obtained from an Atmospheric High-temperature Flow Reactor with Coupled Molecular-beam Mass Spectrometer

Forbrenning kjemi av drivstoff: kvantitative artsdannelse Data fra en atmosfærisk høy temperatur flyt reaktoren med kombinert molekylær-beam masse Spectrometer

This manuscript describes a high-temperature flow reactor experiment coupled to the powerful molecular beam mass spectrometry (MBMS) technique. This ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Verifiserer strukturen og dynamikken i Interfacial vann med Scanning Tunneling mikroskopi og spektroskopi

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

A Closed-Type Wireless Nanopore Electrode for Analyzing Single Nanoparticles

En lukket Type trådløs Nanopore elektrode for å analysere enkelt nanopartikler

Measuring the intrinsic features of single nanoparticles by nanoelectrochemistry holds deep fundamental importance and has potential impacts in ...

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

Multiscale utvalg av en heterogen vann/Metal katalysator grensesnitt ved hjelp av tetthet funksjonelle teori og Force-feltet molekylære dynamikk

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Vibrasjonsspektra av et N719-Chromophore/Titania-grensesnitt fra Empirisk-potensiell molekylær-dynamikksimulering, løst av en romtemperatur ionisk væske

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Beregning av atmosfæriske konsentrasjoner av molekylære klynger fra ab initio termokjemi

The computational study of the formation and growth of atmospheric aerosols requires an accurate Gibbs free energy surface, which can be obtained from gas ...

Interactive Molecular Model Assembly with 3D Printing

Interaktiv molekylær modellmontering med 3D-utskrift

With the growth in accessibility of 3D printing, there has been a growing application of and interest in additive manufacturing processes in chemical ...