Name: analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package
Uploaded: 2021-09-17T13:00:00
Duration: 6 min 37 s
Description: Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Эта работа была поддержана Европейским исследовательским советом (ERC) в рамках исследовательской и инновационной программы Европейского союза Horizon 2020 (номер грантового соглашения 681818 IMPACT to RC), Директоратом по экстремальной физике и химии Обсерватории глубокого углерода и Исследовательским советом Норвегии через свою схему финансирования Центров передового опыта, номер проекта 223272. Мы признаем доступ к суперкомпьютерам GENCI через серию вычислительных грантов eDARI stl2816, к суперкомпьютеру Irene AMD через проект PRACE RA4947 и к суперкомпьютеру Fram через UNINETT Sigma2 NN9697K. FS была поддержана проектом Марии Склодовской-Кюри (грантовое соглашение ABISSE No 750901).

<ol>
	<li>Frenkel, D., Smit, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Understanding Molecular Simulation. From Algorithms to Applications. , (2001).</li><li>Allen, M. P., Tildesley, D. J., Allen, T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Computer Simulation of Liquids. , (1989).</li><li>Zepeda-Ruiz, L. A., Stukowski, A., Oppelstrup, T., Bulatov, V. V. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Probing+the+limits+of+metal+plasticity+with+molecular-dynamics+simulations.">Probing the limits of metal plasticity with molecular-dynamics simulations.</a> Nature Publishing Group. 550 (7677), 492-495 (2017).</li><li>Humphrey, W., Dalke, A., Schulten, K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VMD:+Visual+molecular+dynamics.">VMD: Visual molecular dynamics.</a> Journal of Molecular Graphics &amp; Modeling. 14 (1), 33-38 (1996).</li><li>Momma, K., Izumi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=VESTA3+for+three-dimensional+visualization+of+crystal,+volumetric+and+morphology+data.">VESTA3 for three-dimensional visualization of crystal, volumetric and morphology data.</a> Journal of Applied Crystallography. 44 (6), 1272-1276 (2011).</li><li>Brehm, M., Kirchner, B. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=TRAVIS+-+A+free+Analyzer+and+Visualizer+for+Monte+Carlo+and+Molecular+Dynamics+Trajectories.">TRAVIS - A free Analyzer and Visualizer for Monte Carlo and Molecular Dynamics Trajectories.</a> Journal of Chemical Information and Modeling. 51 (8), 2007-2023 (2011).</li><li>Stixrude, L. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Visualization-based+analysis+of+structural+and+dynamical+properties+of+simulated+hydrous+silicate+melt.">Visualization-based analysis of structural and dynamical properties of simulated hydrous silicate melt.</a> Physics and Chemistry of Minerals. 37 (2), 103-117 (2009).</li><li>Kresse, G., Hafner, J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Ab+initio+Molecular-Dynamics+for+Liquid-Metals.">Ab initio Molecular-Dynamics for Liquid-Metals.</a> Physical Review B. 47 (1), 558-561 (1993).</li><li>Gygi, F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Architecture+of+Qbox:+A+scalable+first-principles+molecular+dynamics+code.">Architecture of Qbox: A scalable first-principles molecular dynamics code.</a> IBM Journal of Research and Development. 52 (1-2), 137-144 (2008).</li><li>Harvey, J. P., Asimow, P. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Current+limitations+of+molecular+dynamic+simulations+as+probes+of+thermo-physical+behavior+of+silicate+melts.">Current limitations of molecular dynamic simulations as probes of thermo-physical behavior of silicate melts.</a> American Mineralogist. 100 (8-9), 1866-1882 (2015).</li><li>Caracas, R., Hirose, K., Nomura, R., Ballmer, M. D. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Melt-crystal+density+crossover+in+a+deep+magma+ocean.">Melt-crystal density crossover in a deep magma ocean.</a> Earth and Planetary Science Letters. 516, 202-211 (2019).</li><li>Green, M. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Markoff+Random+Processes+and+the+Statistical+Mechanics+of+Time-Dependent+Phenomena.+II.+Irreversible+Processes+in+Fluids.">Markoff Random Processes and the Statistical Mechanics of Time-Dependent Phenomena. II. Irreversible Processes in Fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 22 (3), 398-413 (1954).</li><li>Kubo, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Statistical-Mechanical+Theory+of+Irreversible+Processes.+I.+General+Theory+and+Simple+Applications+to+Magnetic+and+Conduction+Problems.">Statistical-Mechanical Theory of Irreversible Processes. I. General Theory and Simple Applications to Magnetic and Conduction Problems.</a> Journal of the Physical Society of Japan. 12 (6), 570-586 (1957).</li><li>Lin, S. T., Blanco, M., Goddard, W. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+two-phase+model+for+calculating+thermodynamic+properties+of+liquids+from+molecular+dynamics:+Validation+for+the+phase+diagram+of+Lennard-Jones+fluids.">The two-phase model for calculating thermodynamic properties of liquids from molecular dynamics: Validation for the phase diagram of Lennard-Jones fluids.</a> The Journal of Chemical Physics. 119 (22), 11792-11805 (2003).</li><li>Meyer, E. R., Kress, J. D., Collins, L. A., Ticknor, C. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Effect+of+correlation+on+viscosity+and+diffusion+in+molecular-dynamics+simulations.">Effect of correlation on viscosity and diffusion in molecular-dynamics simulations.</a> Physical Review E. 90 (4), 1198-1212 (2014).</li><li>Soubiran, F., Militzer, B., Driver, K. P., Zhang, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Properties+of+hydrogen,+helium,+and+silicon+dioxide+mixtures+in+giant+planet+interiors.">Properties of hydrogen, helium, and silicon dioxide mixtures in giant planet interiors.</a> Physics of Plasmas. 24 (4), 041401-041407 (2017).</li><li>Flyvbjerg, H., Petersen, H. G. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Error+estimates+on+averages+of+correlated+data.">Error estimates on averages of correlated data.</a> The Journal of Chemical Physics. 91 (1), 461-466 (1989).</li><li>Tuckerman, M. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=.">.</a> Statistical mechanics: theory and molecular simulation. , (2010).</li><li>McDonough, W. F., Sun, S. S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+composition+of+the+Earth.">The composition of the Earth.</a> Chemical Geology. 120, 223-253 (1995).</li><li>Elkins-Taton, L. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Magma+oceans+in+the+inner+solar+system.">Magma oceans in the inner solar system.</a> Annual Review of Earth and Planetary Sciences. 40, 113-139 (2012).</li><li>Lock, S. J., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=The+origin+of+the+Moon+within+a+terrestrial+synestia.">The origin of the Moon within a terrestrial synestia.</a> J. Geophysical Research: Planets. 123, 910-951 (2018).</li><li>Solomatova, N. V., Caracas, R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/entrez/query.fcgi?db=PubMed&cmd=Search&doptcmdl=Citation&defaultField=Title+Word&term=Pressure-induced+coordination+changes+in+a+pyrolitic+silicate+melt+from+ab+initio+molecular+dynamics+simulations.">Pressure-induced coordination changes in a pyrolitic silicate melt from ab initio molecular dynamics simulations.</a> Journal of Geophysical Research: Solid Earth. 124, 11232-11250 (2019).</li></ol>

Авторам нечего раскрывать.

Пакет UMD был разработан для лучшей работы с моделированием ab initio, где количество снимков обычно ограничивается десятками и сотнями тысяч снимков, с несколькими сотнями атомов на единицу ячейки. Более крупные симуляции также поддаются обработке при условии, что машина, на которой выполняется постобработка, имеет достаточно активных ресурсов памяти. Код отличается разнообразием свойств, которые он может вычислять, и лицензией с открытым исходным кодом.
Файлы umd.dat соответствуют ансамблям, которые сохраняют количество частиц неизменным на протяжении всего моделирования. Пакет UMD может считывать файлы, полученные в результате вычислений, где форма и объем блока моделирования различаются. Они охватывают наиболее распространенные расчеты, такие как NVT и NPT, где количество частиц N, температура T, объем, V и / или давление, P, остаются постоянными.
Для начала работы функция распределения пар, а также все скрипты, необходимые для оценки межатомных расстояний, как и скрипты видообразования, работают только для ортогональных единичных ячеек, то есть для кубических, тетрагональных и орторомбических ячеек, где углы между осями составляют 90°.
Основными направлениями развития версии 2.0 являются снятие ограничения ортогональности для расстояний и добавление дополнительных возможностей для скриптов видообразования: анализ отдельных химических связей, анализ межатомных углов и реализация второй координационной сферы. С помощью внешнего сотрудничества мы работаем над переносом кода на графический процессор для более быстрого анализа в больших системах.

Жидкости и расплавы являются активными химическими и физическими транспортными векторами в природных средах. Повышенные скорости атомной диффузии благоприятствуют химическим обменам и реакциям, низкая вязкость в сочетании с изменяющейся плавучестью способствует большому массопереносу, а отношения плотности кристаллов и расплава благоприятствуют наслоению внутри планетарных тел. Отсутствие периодической решетки, типичные высокие температуры, необходимые для достижения расплавленного состояния, и трудность закалки делают экспериментальное определение ряда очевидных свойств, таких как плотность, диффузия и вязкость, чрезвычайно сложным. Эти трудности делают альтернативные вычислительные методы сильными и полезными инструментами для исследования этого класса материалов.
С появлением вычислительной мощности и доступностью суперкомпьютеров в настоящее время используются два основных метода численного атомистического моделирования для изучения динамического состояния некристаллической атомистической системы, Monte Carlo1 и молекулярной динамики (MD)1,2. В моделировании Монте-Карло конфигурационное пространство выбирается случайным образом; Методы Монте-Карло показывают линейное масштабирование при распараллеливании, если все наблюдения выборки независимы друг от друга. Качество результатов зависит от качества генератора случайных чисел и репрезентативности выборки. Методы Монте-Карло показывают линейное масштабирование при распараллеливании, если выборка независима друг от друга. В молекулярной динамике (МД) конфигурационное пространство отбирается по зависящим от времени атомным траекториям. Начиная с заданной конфигурации, атомные траектории вычисляются путем интегрирования ньютоновских уравнений движения. Межатомные силы могут быть вычислены с использованием модельных межатомных потенциалов (в классическом MD) или с использованием методов первых принципов (in ab initio, или first-principles, MD). Качество результатов зависит от длины траектории и ее способности не притягиваться к локальным минимумам.
Моделирование молекулярной динамики содержит множество информации, связанной с динамическим поведением системы. Термодинамические средние свойства, такие как внутренняя энергия, температура и давление, довольно стандартны для расчета. Они могут быть извлечены из выходного файла (файлов) моделирования и усреднены, тогда как величины, связанные непосредственно с движением атомов, а также с их взаимосвязью, должны быть вычислены после извлечения атомных положений и скоростей.
Следовательно, много усилий было посвящено визуализации результатов, и сегодня доступны различные пакеты, на разных платформах, с открытым исходным кодом или нет [Ovito3, VMD4, Vesta5, Travis6 и т. Д.]. Все эти инструменты визуализации эффективно справляются с межатомными расстояниями, и поэтому они позволяют эффективно вычислять функции распределения пар и коэффициенты диффузии. Различные группы, выполняющие крупномасштабное моделирование молекулярной динамики, имеют проприетарное программное обеспечение для анализа различных других свойств, возникающих в результате моделирования, иногда в условно-бесплатных или других формах ограниченного доступа к сообществу, а иногда ограниченных по объему и использованию некоторыми конкретными пакетами. Сложные алгоритмы извлечения информации о межатомных связях, геометрических закономерностях и термодинамике разработаны и реализованы в некоторых из этих пакетов3,4,5,6,7 и т.д.
Здесь мы предлагаем пакет UMD - пакет с открытым исходным кодом, написанный на Python для анализа результатов моделирования молекулярной динамики. Пакет UMD позволяет вычислять широкий спектр структурных, динамических и термодинамических свойств (рисунок 1). Пакет доступен через веб-сайт GitHub (https://github.com/rcaracas/UMD_package) и через специальную страницу (http://moonimpact.eu/umd-package/) проекта ERC IMPACT в качестве пакета открытого доступа.
Чтобы сделать его универсальным и простым в обращении, наш подход заключается в том, чтобы сначала извлечь всю информацию, связанную с термодинамическим состоянием и атомными траекториями, из выходного файла фактического молекулярно-динамического запуска. Эта информация хранится в выделенном файле, формат которого не зависит от исходного пакета MD, в котором выполнялось моделирование. Мы называем эти файлы «umd» files, что расшифровывается как Universal Molecular Dynamics. Таким образом, наш пакет UMD может быть легко использован любой группой ab initio с любым программным обеспечением, и все это с минимальными усилиями по адаптации. Единственным требованием для использования настоящего пакета является запись соответствующего парсера из выходных данных конкретного программного обеспечения MD в формат файла umd, если этого еще не существует. В настоящее время мы предоставляем такие парсеры для пакетов VASP8 и QBox9 .
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig01.jpg"> Рисунок 1: Блок-схема библиотеки UMD. Физические свойства выделены синим цветом, а основные скрипты Python и их параметры — красным. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig01large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.</a>
Файлы umd являются файлами ASCII; Типичным расширением является "umd.dat", но не обязательно. Все компоненты анализа могут считывать ASCII-файлы формата umd, независимо от фактического расширения имени. Тем не менее, некоторые из автоматических скриптов, предназначенных для выполнения быстрой крупномасштабной статистики в нескольких симуляциях, специально ищут файлы с расширением umd.dat. Каждое физическое свойство выражается в одной строке. Каждая строка начинается с ключевого слова. Таким образом, формат легко адаптируется и позволяет добавлять новые свойства в файл umd, сохраняя при этом его читабельность во всех версиях. Первые 30 строк umd-файла моделирования пиролита при 4,6 ГПа и 3000 К, использованные ниже в обсуждении, показаны на рисунке 2.
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig02.jpg"> Рисунок 2: Начало файла umd, описывающего моделирование жидкого пиролита при 4,6 ГПа и 3000 К. За заголовком следует описание каждого снимка. Каждое свойство записывается в одну строку, содержащую имя физического свойства, значение (значения) и единицы, разделенные пробелами. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig02large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.</a>
Все файлы umd содержат заголовок, описывающий содержимое ячейки моделирования: количество атомов, электронов и атомных типов, а также детали для каждого атома, такие как его тип, химический символ, количество валентных электронов и его масса. Пустая строка отмечает конец заголовка и отделяет его от основной части файла umd.
Затем каждый шаг моделирования детализируется. Во-первых, задаются мгновенные термодинамические параметры, каждый на отдельной строке, указывая (i) название параметра, например, энергию, напряжения, эквивалентное гидростатическое давление, плотность, объем, параметры решетки и т. Д., (ii) его значение (значения) и (iii) его единицы. Далее следует таблица, описывающая атомы. Строка заголовка дает различные меры, такие как декартовы позиции, скорости, заряды и т. Д., И их единицы. Затем каждый атом детализируется на одной строке. Группами по три, соответствующие трем осям x, y, z , записи следующие: уменьшенные позиции, декартовы позиции, сложенные в ячейку моделирования, декартовы положения (которые должным образом учитывают тот факт, что атомы могут пересекать несколько единичных ячеек во время моделирования), атомные скорости и атомные силы. Последние две записи являются скалярами: заряд и магнитный момент.
Две основные библиотеки обеспечивают надлежащее функционирование всего пакета. Библиотека umd_process.py имеет дело с файлами umd, такими как чтение и печать. Библиотека crystallography.py имеет дело со всей информацией, связанной с фактической структурой атома. Основная философия библиотеки crystallography.py заключается в том, чтобы рассматривать решетку как векторное пространство. Параметры ячейки единицы вместе с их ориентацией представляют собой базовые векторы. «Пространство» имеет ряд скалярных атрибутов (удельный объем, плотность, температура и удельное число атомов), термодинамические свойства (внутренняя энергия, давление, теплоемкость и т. д.) и ряд тензорных свойств (напряжение и упругость). Атомы заполняют это пространство. Класс «Решетка» определяет этот ансамбль, наряду с различными короткими вычислениями, такими как конкретный объем, плотность, получение обратной решетки из прямой и т. Д. Класс "Atoms" определяет атомы. Они характеризуются рядом скалярных свойств (имя, символ, масса, количество электронов и др.) и рядом векторных свойств (положение в пространстве либо относительно векторного базиса, описанного в классе Решётки, либо относительно универсальных декартовых координат, скоростей, сил и т.д.). Помимо этих двух классов, библиотека crystallography.py содержит ряд функций для выполнения различных тестов и вычислений, таких как атомные расстояния или умножение ячеек. Периодическая таблица элементов также включена в качестве словаря.
Различные компоненты пакета umd записывают несколько выходных файлов. Как правило, все они представляют собой файлы ASCII, все их записи разделены вкладками, и они сделаны максимально понятными. Например, в них всегда четко указывается физическое свойство и его единицы. Файлы umd.dat полностью соответствуют этому правилу.

<table>
	<tbody>
		<tr>
			<td>getopt library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>glob library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>matplotlib library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>numpy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>os library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>Python software</td>
			<td>The Python Software Foundation</td>
			<td>Version 2 and 3</td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>random library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>re library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>scipy library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>subprocess library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
		<tr>
			<td>sys library</td>
			<td></td>
			<td></td>
			<td>open-source</td>
		</tr>
	</tbody>
</table>

analyzing melts and fluids from ab initio molecular dynamics simulations with the umd package

Мы разработали пакет с открытым исходным кодом на основе Python для анализа результатов, полученных в результате моделирования ab initio молекулярной динамики жидкостей. Пакет лучше всего подходит для применения в природных системах, таких как силикатные и оксидные расплавы, жидкости на водной основе и различные сверхкритические жидкости. Пакет представляет собой коллекцию скриптов Python, которые включают в себя две основные библиотеки, работающие с форматами файлов и кристаллографией. Все скрипты выполняются в командной строке. Мы предлагаем упрощенный формат для хранения атомных траекторий и соответствующей термодинамической информации моделирования, которая сохраняется в файлах UMD, что означает универсальная молекулярная динамика. Пакет UMD позволяет вычислять ряд структурных, транспортных и термодинамических свойств. Начиная с функции распределения пар, он определяет длины связей, строит матрицу межатомной связности и в конечном итоге определяет химическое видообразование. Определение времени жизни химических видов позволяет провести полный статистический анализ. Затем специальные скрипты вычисляют среднеквадратичные смещения для атомов, а также для химических видов. Реализованный самокорреляционный анализ атомных скоростей дает коэффициенты диффузии и вибрационный спектр. Тот же анализ, примененный к напряжениям, дает вязкость. Пакет доступен через веб-сайт GitHub и через собственную специальную страницу проекта ERC IMPACT в виде пакета открытого доступа.

Пиролит представляет собой модель многокомпонентного силикатного расплава (0,5Na2O 2CaO 1,5Al2O3 4FeO 30MgO 24SiO2), который лучше всего приближается к составу объемного силиката Земли — геохимическому среднему или всей нашей планете, за исключением ее ядра на основе железа19. На ранней Земле доминировала серия крупномасштабных событий плавления20, последнее из которых могло охватить всю планету после ее конденсации для протолунного диска21. Пиролит представляет собой лучший аппроксимант к составу таких океанов магмы планетарного масштаба. Следовательно, мы тщательно изучили физические свойства расплава пиролита в диапазоне температур 3000\u20125,000 K и диапазоне давлений 0\u2012150 ГПа из моделирования молекулярной динамики ab initio в реализации VASP. Эти термодинамические условия полностью характеризуют самые экстремальные условия океана магмы на Земле. Наше исследование является отличным примером успешного использования пакета UMD для всего углубленного анализа расплавов22. Мы рассчитали распределение и среднюю длину связи, проследили изменения катионно-кислородной координации и сравнили наши результаты с предыдущими экспериментальными и вычислительными исследованиями аморфных силикатов различного состава. Наш углубленный анализ помог разложить стандартные координационные числа на их основные составляющие, обозначить наличие экзотических координационных многогранников в расплаве и извлечь сроки жизни для всех координационных многогранников. Он также подчеркнул важность выборки в моделировании с точки зрения как длины траектории, так и количества атомов, присутствующих в моделируемой системе. Что касается постобработки, то анализ UMD не зависит от этих факторов, однако их следует учитывать при интерпретации результатов, предоставляемых пакетом UMD. Здесь мы покажем несколько примеров того, как пакет UMD может быть использован для извлечения нескольких характерных особенностей расплавов с применением к расплавленному пиролиту.
Функция распределения пары Si-O, полученная из сценария gofrs_umd.py, показывает, что радиус первой координационной сферы, которая является первым минимумом функции g(r), лежит около 2,5 ангстрем при T = 3000 K и P = 4,6 ГПа. Максимум g(r) лежит на 1,635 Å — это лучшее приближение к длине изгиба. Длинный хвост обусловлен температурой. Используя этот предел в качестве расстояния связи Si-O, анализ видообразования показывает, что единицы SiO4, которые могут длиться до нескольких пикосекунд, доминируют в расплаве (рисунок 5). Существует важная часть расплава, которая показывает частичную полимеризацию, что отражается присутствием димеров, таких как Si2O7, и тримеров, таких как единицы Si3Ox. Их соответствующее время жизни находится в порядке пикосекунды. Все полимеры более высокого порядка имеют значительно более короткий срок службы.
<img alt="Figure 5" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig05.jpg"> Рисунок 5: Время жизни химических веществ Si-O. Видообразование определяется в многокомпонентном расплаве при 4,6 ГПа и 3000 К. На этикетках обозначены мономеры SiO3, SiO4 и SiO5 и различные полимеры SixOy. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig05large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.</a>
Различные значения вертикального и горизонтального шагов, определенные флагами –z и –v выше, дают различные выборки MSD (рисунок 6). Даже больших значений z и v достаточно, чтобы определить наклоны и, следовательно, коэффициенты диффузии различных атомов. Выигрыш во времени для постобработки примечателен при переходе к большим значениям z и v. MSD предлагает очень сильный критерий проверки качества моделирования. Если диффузионная часть MSD недостаточно длинная, это признак того, что моделирование слишком короткое и не достигает состояния жидкости в статистическом смысле. Минимальные требования к диффузной части MSD сильно зависят от системы. Можно потребовать, чтобы все атомы хотя бы раз изменили свое место в структуре расплава, чтобы его можно было рассматривать как жидкость10. Отличным примером применения в планетарных науках являются сложные силикатные расплавы при высоких давлениях, близких или даже ниже их жидкостной линии11. Атомы Si, основные сетеобразующие катионы, переключаются между участками через более чем два десятка пикосекунд. Моделирование, более короткое, чем это пороговое значение, будет значительно занижать выборку возможного конфигурационного пространства. Однако, поскольку координирующие анионы, а именно атомы O, движутся быстрее, чем центральные атомы Si, они могут компенсировать часть медленной подвижности Si. Таким образом, вся система действительно могла бы покрыть лучшую выборку конфигурационного пространства, чем предполагалось только из смещений Si.
<img alt="Figure 6" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig06.jpg"> Рисунок 6: Среднеквадратичные смещения (MSD). MSD проиллюстрированы для нескольких атомных типов многокомпонентного силикатного расплава. Отбор проб с различными горизонтальными и вертикальными шагами, z и v, дает последовательные результаты. Сплошные круги: -z 50 –v 50. Открытые круги: -z 250 –v 500. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig06large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.</a>
Наконец, атомные функции VAC дают вибрационный спектр расплава. На рисунке 7 показан спектр при тех же условиях давления и температуры, что и выше. Мы представляем вклад атомов Mg, Si и O, а также общее значение. При нулевой частоте существует конечное значение спектра, которое соответствует диффузионному характеру расплава. Извлечение термодинамических свойств из колебательного спектра необходимо убрать этот газообразный диффузионный характер с нуля, а также правильно учесть его распад на более высоких частотах.
<img alt="Figure 7" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/61534/61534fig07.jpg"> Рисунок 7: Колебательный спектр расплава пиролита. Действительная часть преобразования Фурье функции самокорреляции атомная скорость-скорость дает вибрационный спектр. Здесь вычисляется спектр для многокомпонентного силикатного расплава. Жидкости имеют ненулевой газоподобный диффузионный характер на нулевой частоте. <a href="https://www.jove.com/files/ftp_upload/61534/61534fig07large.jpg" target="_blank">Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы просмотреть увеличенную версию этого рисунка.</a>

Watch this Scientific Journal Video about Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package at JoVE.com

Analyzing Melts and Fluids from Ab Initio Molecular Dynamics Simulations with the UMD Package

Расплавы и жидкости являются вездесущими векторами массового переноса в природных системах. Мы разработали пакет с открытым исходным кодом для анализа ab initio молекулярно-динамического моделирования таких систем. Мы вычисляем структурные (связывание, кластеризация, химическое видообразование), перенос (диффузия, вязкость) и термодинамические свойства (вибрационный спектр).

Анализ расплавов и жидкостей из моделирования молекулярной динамики Ab Initio с помощью пакета UMD

We have developed a Python-based open-source package to analyze the results stemming from ab initio molecular-dynamics simulations of fluids. The package ...

Анализ моделирования молекулярной динамики первого принципа позволяет точно прогнозировать физико-химические свойства жидкостей. Этот метод может быть применен к любому атомному анализу в физике и химии. Для начала извлеките каждый конкретный набор физических свойств, используя один или несколько выделенных скриптов Python из пакета.Запустите все скрипты в командной строке. Все они используют серию флагов, которые максимально последовательны от одного сценария к другому. Преобразуйте выходные данные MD-моделирования, выполненного в коде первых принципов, в файл UMD, а затем перенесите файлы umd в файлы xyz для облегчения визуализации на различных других пакетах, таких как VMD или VESTA.Переверните файл UMD в файлы POSCAR типа VASP с помощью umd2poscar. py скрипт, выбирающий снимки симуляций с заданной частотой. Запустите gofrs_umd.py script для вычисления функции распределения пар для всех пар атомарных типов A и B. Вывод записывается в одну вкладку ASCII-файла, разделенную расширением gofrs.dat. Извлеките средние расстояния межатомных связей в виде радиусов первых координационных сфер. Для этого определите положение первого максимума функций распределения пар, построив гофрс.dat файл в приложении для работы с электронными таблицами и поиск максимумов и минимумов для каждой пары атомов, а затем определение радиуса первой координационной сферы как первого минимума PDF с помощью программного обеспечения для работы с электронными таблицами. Запустите сценарий видообразования для получения матрицы связности и получения координационных многогранников или полимеризации. Запустите speciation_umd.py script с флагом r0, который сэмплирует граф связности на первом уровне для идентификации координационных многогранников. Запустите speciation_umd. скрипт py с флагом r1, который сэмплирует график связности на всех уровнях глубины для получения полимеризации.График времени жизни каждого атомного кластера всех химических видов, обнаруженных в моделировании, найденных в папуле. dat файлы. Извлеките средние квадратные смещения или MSD атомов в зависимости от времени для получения самодиффузионной способности, затем вычислите MSD, используя ряд msd_umd.скрипты py и вычисляют средний MSD каждого атомарного типа. Вычислите MSD каждого атома и химических веществ. Постройте MSD с помощью программного обеспечения на основе электронных таблиц и вычислите коэффициенты диффузии от наклона MSD.Запустите vibr_spectrum_umd. скрипт py для вычисления автокорреляции скорости атомной скорости или функции VAC для каждого типа атома и выполнения его быстрого преобразования Фурье. Построение вибрационного спектра от вибрации.dat файл с использованием программного обеспечения, похожего на электронную таблицу. Определите конечное значение при омега, равное нулю, что соответствует диффузному характеру жидкости в различных пиках спектра на конечной частоте. Выполните средние значения.py для извлечения средних значений и разброса для давления, температуры, плотности и внутренней энергии из файлов UMD. Наконец, запустите полные средние значения. py script для выполнения полного статистического анализа, включая погрешность среднего значения.Пиролит представляет собой модель многокомпонентного силикатного расплава, который лучше всего приближается к составу объемной силикатной Земли. Пакет UMD использовался для извлечения нескольких характерных признаков расплавленного пиролита. Максимум функции распределения кремний-кислородной пары лежит на уровне 1,635 ангстрема, что является лучшим приближением к длине изгиба.Используя этот предел в качестве расстояния кремний-кислородной связи, анализ видообразования показывает, что ортосиликатные единицы, которые могут длиться до нескольких пикосекунд, доминируют в расплаве. Существует важная часть расплава, которая показывает частичную полимеризацию, что отражается присутствием димеров, таких как дисиликат, и тримеров, таких как единицы Si3Ox. Их соответствующее время жизни находится в порядке пикосекунды.Все полимеры более высокого порядка имеют значительно более короткий срок службы. Различные значения вертикального и горизонтального шагов дают различные выборки MSD. Даже больших значений Z и V достаточно, чтобы определить наклоны и, следовательно, коэффициенты диффузии различных атомов.Время постобработки резко увеличивается для больших значений Z и V. Наконец, функции автокорреляции атомной скорости дают вибрационный спектр расплава. Здесь показаны вклады атомов магния, кремния и кислорода, а также общая стоимость. При попытке использования этого протокола всегда проверяйте конвергенцию.Убедитесь, что атомные траектории достаточно длинные, чтобы правильно уловить интересующее вас явление. Этот метод охватывает постобработку результатов моделирования. Моделирование и их анализ должны проводиться параллельно.

Research

JoVE Journal

Chemistry

Isolation and Chemical Characterization of Lipid A from Gram-negative Bacteria

Выделение и химическая характеристика липида А из грамотрицательных бактерий

Lipopolysaccharide (LPS) is the major cell surface molecule of gram-negative bacteria, deposited on the outer leaflet of the outer membrane bilayer. LPS ...

Analyzing Protein Dynamics Using Hydrogen Exchange Mass Spectrometry

Анализируя Динамика белков с использованием водорода валютный масс-спектрометрии

All cellular processes depend on the functionality of proteins. Although the functionality of a given protein is the direct consequence of its unique ...

Visualizing Lignification Dynamics in Plants with Click Chemistry: Dual Labeling is BLISS!

Визуализация Lignification динамика в растениях с нажмите химия: двойная маркировка, БЛАЖЕНСТВО!

Lignin is one of the most prevalent biopolymers on the planet and a major component of lignocellulosic biomass. This phenolic polymer plays a vital ...

Combustion Chemistry of Fuels: Quantitative Speciation Data Obtained from an Atmospheric High-temperature Flow Reactor with Coupled Molecular-beam Mass Spectrometer

Химия горения топлива: количественные видообразования данные, полученные из атмосферы высокой температуры потока реактора с сочетании молекулярно лучевой масс-спектрометр

This manuscript describes a high-temperature flow reactor experiment coupled to the powerful molecular beam mass spectrometry (MBMS) technique. This ...

Probing the Structure and Dynamics of Interfacial Water with Scanning Tunneling Microscopy and Spectroscopy

Проверка структуры и динамики межфазного воды с сканирование туннелирования микроскопии и спектроскопии

Water/solid interfaces are ubiquitous and play a key role in many environmental, biophysical, and technological processes. Resolving the internal ...

A Closed-Type Wireless Nanopore Electrode for Analyzing Single Nanoparticles

Закрытого типа беспроводных Нанопор электрод для анализа одного наночастиц

Measuring the intrinsic features of single nanoparticles by nanoelectrochemistry holds deep fundamental importance and has potential impacts in ...

Multiscale Sampling of a Heterogeneous Water/Metal Catalyst Interface using Density Functional Theory and Force-Field Molecular Dynamics

Мультимасштабный выборки гетерогенных воды/металла катализатора интерфейса с использованием теории функционала плотности и Force-Field молекулярной динамики

A significant number of heterogeneously-catalyzed chemical processes occur under liquid conditions, but simulating catalyst function under such conditions ...

Vibrational Spectra of a N719-Chromophore/Titania Interface from Empirical-Potential Molecular-Dynamics Simulation, Solvated by a Room Temperature Ionic Liquid

Вибрационная спектра N719-Хромофор/Титания Интерфейс от Эмпирического-Потенциального Молекулябельно-динамического моделирования, соваренного ионной жидкостью комнатной температуры

The accurate molecular simulation prediction of vibrational spectra, and other structural, energetic and spectral characteristics, of photo-active ...

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Computation of Atmospheric Concentrations of Molecular Clusters from ab initio Thermochemistry

Вычисление атмосферных концентраций молекулярных кластеров из термохимии ab initio

The computational study of the formation and growth of atmospheric aerosols requires an accurate Gibbs free energy surface, which can be obtained from gas ...

Interactive Molecular Model Assembly with 3D Printing

Интерактивная молекулярная модельная сборка с 3D печатью

With the growth in accessibility of 3D printing, there has been a growing application of and interest in additive manufacturing processes in chemical ...