JoVE Logo
Authors
Contact Us

Sign In

A subscription to JoVE is required to view this content. Sign in or start your free trial.

In This Article

  • Summary
  • Abstract
  • Introduction
  • Protocol
  • النتائج
  • Discussion
  • Disclosures
  • Acknowledgements
  • Materials
  • References
  • Reprints and Permissions

Summary

توضح الدراسة نمو الايريديوم-خفض أكسيد أكسيد الجرافين (IRO 2 -RGO) nanohybrid الأغشية الرقيقة على غير النظامية وخشنة الركيزة الكربون الشاشة المطبوعة من خلال توليفة الكهروكيميائية الأخضر، وتنفيذها وجهاز استشعار درجة الحموضة مع منصة ورقة الموائعية نقوش .

Abstract

تم تطوير تجميع الكهروكيميائية سطحي، يمكن السيطرة عليها، وغير مكلفة والأخضر من حديد 2 -graphene nanohybrid الأغشية الرقيقة لصنع ورقة متكاملة ميكروفلويديك استشعار درجة الحموضة الكهروكيميائية سهلة الاستخدام لضبط محدودة الموارد. بالاستفادة من كل متر الرقم الهيدروجيني والشرائط، وتتكون منصة الحموضة الاستشعار من نقوش حاجز مسعور ورقة micropad (μPAD) باستخدام ثنائي ميثيل بولي سيلوكسان (PDMS)، الشاشة المطبوعة القطب (SPE) تعديل مع IRO 2 -graphene الأفلام ومصبوب الأكريلونيتريل الستايرين (ABS) حامل البلاستيك. كان يعمل المتكررة الدراجات المحتملة الكاثودية ل(GO) للحد من أكسيد الجرافين التي يمكن إزالتها تماما جماعات الاوكسيجين غير مستقرة electrochemically وتوليد خالية من العيوب 2D الجرافين متجانسة رقيقة مع الاستقرار ممتازة وخصائص الإلكترونية. وelectrodeposited وموحدة وسلس IRO 2 فيلم في حجم حبة النانو anodically على الفيلم الجرافين، دون أيالشقوق يمكن ملاحظتها. أظهر الناتج IRO 2 -RGO القطب ردود قليلا فائقة Nernstian من درجة الحموضة 2-12 في المخازن مع الخطي جيدة، التباطؤ صغير، وانخفاض زمن الاستجابة والتكاثر في مخازن مختلفة، فضلا عن الحساسيات منخفضة إلى التدخل مختلفة بريتون-روبنسون (BR) الأنواع الأيونية والأوكسجين المذاب. وملفقة والمحمولة متر الرقم الهيدروجيني الرقمية بسيطة، والتي تقاس المتعدد إشارة، وذلك باستخدام مكبر للصوت التشغيلي عالية المدخلات ومقاومة وبطاريات المستهلك. وكانت القيم الرقم الهيدروجيني قياس مع أجهزة استشعار درجة الحموضة ورقة ميكروفلويديك الكهروكيميائية المحمولة تتماشى مع تلك التي تقاس باستخدام مقياس درجة الحموضة المختبر التجاري مع الزجاج الكهربائي.

Introduction

تحديد درجة الحموضة في كل مكان في المواد الغذائية والفسيولوجية والطبية والدراسات البيئية. اثنين من الأدوات الأكثر شيوعا للكشف عن درجة الحموضة هي شرائح الأس الهيدروجيني ودرجة الحموضة متر. ومشربة شرائح الورق مع الرقم الهيدروجيني جزيئات مؤشر تغيير اللون ولكن القراءة يقتصر أحيانا في نطاقات درجة الحموضة، ذاتية ونصف الكمية مع بعض الانحرافات. من ناحية أخرى، ودرجة الحموضة متر مجهزة تقليديا مع الزجاج الكهربائي يمكن قياس درجة الحموضة بدقة إلى مستوى 0.01، وعرض عن طريق واجهة رقمية للمستخدم. القائم على المختبر درجة الحموضة متر لا تحتاج فقط إلى رعاية خاصة في مجال الصيانة والمعايرة، ولكن أيضا لا تعمل بشكل جيد نحو أحجام عينة صغيرة وغالبا ما تتطلب وعاء نظيف مثل كوب لأداء القياسات. على الرغم من حساسيته والانتقائية والاستقرار، أقطاب الزجاج تعاني من أخطاء حمض / القلوية، ومقاومة عالية، وعدم الاستقرار في درجة الحرارة وهشاشة الميكانيكية 1. لذلك فإنه من المفيد أن يكون هناك نظام قياس درجة الحموضة التي embodالمنشأ دقة متر الرقم الهيدروجيني والبساطة والتكلفة جوانب شرائح الأس الهيدروجيني.

هناك دائما حاجة غير الملباة لهذه الأدوات في ظل ظروف الموارد المحدودة في العديد من المناطق النامية حيث تكلفة المعدات على أساس المختبر أو المختبرات التجارية هي لا يمكن تحملها. أيضا، يتم الضغط على دور متزايد من البرامج سهلة الاستخدام الجديدة في الموقع الاستشعار من قبل مثل هذا الطلب للكشف عن نقطة من الرعاية. كشف الكهروكيميائية هي بسيطة وسهلة لتصغير وحساسة على نحو مرض، كما يتبين من الكيانات الخاصة الغرض منخفضة التكلفة تجاريا ومختلف نظم رصد الجلوكوز في السوق. كما مادة مسامية خفيفة ومرنة والتخلص منها، ويمكن أيضا أن يكون ورقة الخصائص المختلفة يمكن السيطرة عليها، مثل أحجام مختلفة المسام، المجموعات الوظيفية، ومعدلات فتل.

ورقة الركيزة يؤثر بالكاد نشر تحليلها وكشف الكهروكيميائية 2-4، مجموعة من الأجهزة ورقة الموائعية وتقنيات التحليل الكهربائي لديها recentlتلقى ذ مصالح واسعة. ميزة واضحة من هذه المجموعات هي كمية ضئيلة من حجم العينة المستخدمة في القياس الذي يمكن أن يساعد في منع التدخلات من الاهتزاز والحمل الحراري خلال القياسات. على سبيل المثال، تم تطبيقها منصات ميكروفلويديك نمط لالفتيل وتسليم العينات السائلة إلى منطقة الاستشعار من الكيانات الخاصة الغرض للكشف عن ايونات المعادن الثقيلة والجلوكوز 2،5. أنشئت أجهزة مماثلة باستخدام ورقة electrochemiluminescence ميكروفلويديك لإنجاز الكشف NADH 4. وفي الآونة الأخيرة، وأجهزة ميكروفلويديك رقة الكهروكيميائية بسيطة يمكن أن يبنى على شريحة زجاجية مع أقطاب قلم رصاص 6 أو باستخدام ورقة الانزيم والكيانات الخاصة الغرض 3.

وقد تم إعداد nanohybrid مادة رقيقة تتألف من حديد 2 وRGO باستخدام نهج الكهروكيميائية سطحي وكفاءة. وجدنا أن على سطح الكربون SPE غرافيتي غير النظامية وخشنة، لا يمكن electrodeposited anodically IRO 2 رقيقةعلى نحو سلس ومستقر بدون مساعدة من RGO. تم دمج الناتج IRO 2 -RGO SPE في جهاز ميكروفلويديك الورقة التي تمت على نمط الحواجز مسعور للاستشعار درجة الحموضة. أظهر الجهاز تجميعها العروض تحليلية ممتازة في مجال الاستشعار عن درجة الحموضة مع السلوك قليلا فائقة Nernstian. نتائج قابلة للمقارنة مع القائم على المختبر درجة الحموضة متر التقليدية مع أقطاب الزجاج. وأخيرا، تم بناء فعالة من حيث التكلفة متر الرقم الهيدروجيني المنمنمة على اللوح لقياس الدائرة المفتوحة إشارة الناتج المحتمل مع الرقمي المتعدد. قياسات درجة الحموضة متر المحمولة يرتبط بشكل جيد مع تلك التي متر الرقم الهيدروجيني مختبر التجاري.

Protocol

1. μPAD وجهاز تحضير

  1. نقش أخدود 500 ميكرومتر على حامل البلاستيك السفلي لمنزل SPE مع ABS أو البلاستيك ورقة متوافقة التي ثلاثية الأبعاد (3D) آلة الطحن والطحن بت التي لديها 1.6 مم من القطر. عقد SPE وμPAD ثابتا في مكانه أثناء اختبار مع حامل (الشكل 1A).
  2. جعل ختم وغطاء فراغ باستخدام الاصطناعية الراتنج لوحي أو ورقة من البلاستيك متوافق مع أنماط محدبة ومقعرة، على التوالي، من قبل آلة طحن 3D، من أجل نمط PDMS مسعور الحواجز على منصات الورق.
    1. تحضير خليط من PDMS قبل البوليمر ورابط عبر في نسبة 10: 1 أو كما اقترح من قبل الشركة المصنعة، مع مزيج من ملعقة وتطبيق كمية مناسبة على سطح محدب من الطابع PDMS.
  3. وضع الدمغة على رأس وسادة ورقة مرشح قبل قطع إلى الحجم المطلوب ثم تغطية فراغ على الجانب الآخر من طابع عبر ورقة. تطبيق vacuأم لمدة تصل إلى 30 ثانية قبل اليد التي تديرها مضخة فراغ. إزالة لوحة ورقة من الطوابع وفراغ غطاء، ويخبز في الفرن الحراري لمدة 10 دقيقة في 80 درجة مئوية إلى تصلب PDMS منقوشة (الشكل 1B). لوحة ورقة مما أدى لديها ما يقرب من 0.2 سم المنطقة 2 الاستشعار عن بعد و1 سم × 0.4 سم عينة ماء منطقة فتل.
    ملاحظة: خذ التحذيرات الخاصة على كمية من PDMS التطبيقية ووقت الفراغ لتجنب أي تلوث PDMS محتمل في المنطقة المائية الداخلية من ورقة الترشيح حيث يتم نقل العينات السائلة.

2. تعديل الكيانات الخاصة الغرض مع IRO 2 -RGO Nanohybrid الرقيقة

  1. انخفاض يلقي 3 ميكرولتر من الوقت الذي تستعد فيه-1 ملغ ∙ مل -1 GO حل في القطب الكربون غرافيتي عمل SPE مع micropipette واتركها لتجف في درجة حرارة الغرفة في طبق بيتري. تطهير منطقة عازلة PBS الرقم الهيدروجيني 5.0 مع N 2 لمدة 20 دقيقة، وتراجع SPE في 10 مل deaerated العازلة في برنامج تلفزيوني مع الحفاظ N <فرعية> 2 المتدفقة، وإجراء 100 دورات متكررة الدراجات المحتملة الكاثودية من 0.0 إلى -1.5 V للحد من electrochemically GO إلى RGO. شطف SPE مع الماء DI في زجاجة بخ وجاف في درجة حرارة الغرفة.
    ملاحظة: صفائح GO تقشر حسنا، استقرت التنافر الكهربائي، هم من مسحوق الجرافيت باستخدام تعديل طريقة هامر كما ذكرت في مكان آخر (7). تجانس فيلم RGO كما توليفها هو المهم، لأنه بمثابة الدعم الكربون لمزيد من النمو من حديد 2 الأغشية الرقيقة.
  2. جعل 100 مل IRO حل 2 ترسب تتألف من 0.15 غرام رابع كلوريد الايريديوم (IrCl 4)، 0.6 مل 50٪ (ث / ث) بيروكسيد الهيدروجين (H 2 O 2) و 0.5 غرام حمض الأكساليك يذوى عن طريق إضافتها في الماء DI. تدريجيا إضافة كمية صغيرة من كربونات البوتاسيوم اللامائية مع التحريك حتى وصلت درجة الحموضة 10.5، التحقق من الرقم الهيدروجيني متر القائم على المختبر. ثم تحول حل مصفر. الشيخوخة الحل لمدة 48 ساعة في غرفة من درجات الحرارةإعادة، ثم لونه هو في نهاية المطاف تحول أزرق شاحب.
  3. وضع RGO-SPE في حل ترسب أعلاه وتطبيق إمكانية ثابتة من +0.6 V لمدة 5 دقائق. سمك من حديد 2 الأغشية الرقيقة يمكن أن تسيطر على وجه التحديد من احتمال ترسب والوقت.
  4. تأكيد هيكل منطقة الاستشعار من قبل وزارة شؤون المرأة. الحصول على صور SEM اتباع الإرشادات في مركز علوم المواد في جامعة ويسكونسن ماديسون، كما فعلنا قبل 7.

3. بناء متر الرقم الهيدروجيني الرقمية غير مكلفة والمحمولة

  1. بناء متر الرقم الهيدروجيني رخيصة والمنمنمة مع العرض الرقمي عن طريق توصيل في أي سلسلة من اثنين من مكبرات الصوت LF356N واحد التشغيلية (OpAmps) أو أحد INA111 سرعة عالية حقل التأثير الترانزستور (المجالي) المدخلات مكبر للصوت الأجهزة (مقاومة عالية المدخلات> 10 12 Ω) على اللوح لتحقيق مقاومة داخلية عالية بما فيه الكفاية لقياس مستقرة.
    ملاحظة: جميع أجزاء بسهولة ميلانcessible من المتاجر الإلكترونية ويمكن تجميعها بسهولة.
  2. استخدام IRO 2 -RGO-SPE كما مسبار درجة الحموضة وOpAmps باعتبارها منطقة عازلة كسب الوحدة. ربط اثنين على الارض 9 بطاريات المستهلك V قلوية في سلسلة لتشغيل متر الرقم الهيدروجيني والمكونات في الأسلاك في اللوح بناء على تخطيط دبوس من OpAmps.
  3. ربط الكاثود والأنود دبابيس 7 و 4. أيضا توصيل تحقيقات الإيجابية والسلبية للرقمي متعدد دبابيس 6 و 5 من OpAmps على التوالي لقياس الجهد الناتج وعرض قراءات. ترتبط المرجعية وأقطاب العمل من SPE لالسنين 2 و 3 تبعا لذلك. وترد اتصالات مفصلة في الشكل 1D.

4. قياس درجة الحموضة

  1. إعداد 100 مل مخازن BR مع 0.04 M حمض الفوسفوريك متساوي المولية، وحامض الخليك وحمض البوريك وتخلط مع أحجام مختلفة (5، 25، 42، 60، 78 و 98) من 0.2 M هيدروكسيد الصوديوم (هيدروكسيد الصوديوم) لتحقيق بالوسط مختلفة من 2- 12 للمعايرة.
  2. لوكيأكلون نمط μPAD على رأس منطقة الاستشعار عن بعد. جبل 60 ميكرولتر العينات السائلة مباشرة من قبل micropipette في منطقة ماء من μPAD لفتل. وμPAD يمكن أن تعقد في مكان مع أو بدون غطاء ABS، عندما ترطب.
  3. قياس إشارة الجهد بين IRO 2 -RGO القطب العمل والقطب المرجعية حج / أجكل مع مرور الوقت إما CHI 660D محلل الكهروكيميائية القائم على مختبر أو المحمولة متر الرقم الهيدروجيني الرقمية، عندما إمكانات الدائرة المفتوحة (OCP) تصبح ثابتة (المحتملة الاختلافات <5٪).
  4. إبقاء المنطقة الاستشعار الرطب بغمر وسادة ورقة في عينات السائل لفحصها، إذا لزم الأمر، لتحقيق الاتصال الكهربائية أفضل وكذلك قراءات مستقرة وقابلة للتكرار في عملية طويلة الأجل. وبلغ متوسط ​​تسجيل القيم OCP ثابتة للدولة في كل قيمة الرقم الهيدروجيني لتحديد منحنى المعايرة.

النتائج

يظهر الإعداد للالكهروكيميائية IRO 2 -RGO-SPE درجة الحموضة استشعار تتضمن ورقة على microfluidics في الشكل 1A. وضعت وسادة ورقة مزخرفة مع الحواجز مسعور PDMS على رأس منطقة الاستشعار من حديد 2--RGO SPE التي تقع على حامل ABS البلاستيك. كان الانحياز منطقة ا?...

Discussion

إعداد جهاز

جهاز استشعار درجة الحموضة يعمل عن طريق قياس OCP بين أقطاب العمل والمرجعية، لأنه يتغير بشكل متناسب مع اللوغاريتم السلبي للتركيز H +. القياسات يمكن أن يتحقق على حد سواء من قبل potentiostat القائم على المختبر مثل CHI...

Disclosures

الكتاب ليس لديهم مصالح مالية المتنافسة.

Acknowledgements

وأيد هذا العمل من خلال منحة من المعدات والسياسة (WEP) مركز البحوث التعاونية NSF الصناعة / جامعة (I / UCRC) المياه. الكتاب أيضا بالشكر إلى هيلمار د. وجانيت جورج BRUHN زمالة ولويس وإلسا تومسن ولاية ويسكونسن المتميزة المقدمة العليا زمالة لJY في UW ماديسون

Materials

NameCompanyCatalog NumberComments
Screen-printed electrodesZensorTE1003-electrode integrated
Acrylonitrile butadiene styrene (ABS) 
Polydimethylsiloxane (PDMS) prepolymer and cross linker mixtureDow-Corning Co.Sylgard 18410:1 mixture w/w
Whatman No. 1 filter paperGE Healthcare Co.
3D milling systemRoland DGA Co.iModela IM-01
PDMS stamp and vacuum coverRoland DGA Co.SanmodurSynthetic resin tablet
Hand-operated vacuum pumpCole-Parmer Co.
Electrochemical workstationCH InstrumentsCHI 660D
LF356N operational amplifiersTexas Instruments Inc.
INA111 high speed field-effect transistor (FET)-input instrumentation amplifierBurr-Brown Inc.
DMM914 digital multimeter Tektronix Inc.70979101
From Fisher or Sigma:
Iridium tetrachloride (IrCl4)
50% (w/w) hydrogen peroxide (H2O2)
Oxalic acid dihydrate
Potassium carbonate (K2CO3)
Phosphoric acid
Acetic acid 
Boric acid
Sodium hydroxide (NaOH)
Na2HPO4
NaH2HPO4

References

  1. Greenblatt, M., Shuk, P. Solid-state humidity sensors. Solid State Ionics. , 995-1000 (1996).
  2. Nie, Z., Nijhuis, C. A., Gong, J., Chen, X., Kumachev, A., Martinez, A. W., Narovlyansky, M., Whitesides, G. M. Electrochemical sensing in paper-based microfluidic devices. Lab Chip. 10, 477-483 (2010).
  3. Yang, J., Nam, Y. G., Lee, S. -. K., Kim, C. -. S., Koo, Y. -. M., Chang, W. -. J., Gunasekaran, S. Paper-fluidic electrochemical biosensing platform with enzyme paper and enzymeless electrodes. Sens. Actuators, B. 203, 44-53 (2014).
  4. Delaney, J. L., Hogan, C. F., Tian, J., Shen, W. Electrogenerated chemiluminescence detection in paper-based microfluidic sensors. Anal. Chem. 83, 1300-1306 (2011).
  5. Lankelma, J., Nie, Z., Carrilho, E., Whitesides, G. M. Paper-based analytical device for electrochemical flow-injection analysis of glucose in urine. Anal. Chem. 84, 4147-4152 (2012).
  6. Dossi, N., Toniolo, R., Pizzariello, A., Impellizzieri, F., Piccin, E., Bontempelli, G. Pencil-drawn paper supported electrodes as simple electrochemical detectors for paper-based fluidic devices. Electrophoresis. 34, 2085-2091 (2013).
  7. Yang, J., Gunasekaran, S. Electrochemically reduced graphene oxide sheets for use in high performance supercapacitors. Carbon. 51, 36-44 (2013).
  8. Yamanaka, K. Anodically electrodeposited iridium oxide films (AEIROF) from Alkaline Solutions for Electrochromic Display Devices. Jpn. J. Appl. Phys. 28, 632-637 (1989).
  9. Yamanaka, K. The electrochemical behavior of anodically electrodeposited iridium oxide films and the reliability of transmittance variable cells. Jpn. J. Appl. Phys. 30, 1285-1289 (1991).
  10. Fog, A., Buck, R. P. Electronic semiconducting oxides as pH sensors. Sens. & Act. 5, 137-146 (1984).
  11. Bezbaruah, A. N., Zhang, T. C. Fabrication of anodically electrodeposited iridium oxide film pH microelectrodes for microenvironmental studies. Anal. Chem. 74, 5726-5733 (2002).
  12. Marzouk, S. A. M., Ufer, S., Buck, R. P., Johnson, T. A., Dunlap, L. A., Cascio, W. E. Electrodeposited iridium oxide pH electrode for measurement of extracellular myocardial acidosis during acute ischemia. Anal. Chem. 70, 5054-5061 (1998).
  13. Prats-Alfonso, E., Abad, L., Casañ-Pastor, N., Gonzalo-Ruiz, J., Baldrich, E. Iridium oxide pH sensor for biomedical applications. Case urea-urease in real urine samples. Biosens. Bioelectron. 39, 163-169 (2013).
  14. Bitziou, E., O'Hare, D., Patel, B. A. Simultaneous detection of pH changes and histamine release from oxyntic glands in isolated stomach. Anal. Chem. 80, 8733-8740 (2008).

Reprints and Permissions

Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article

Request Permission

Explore More Articles

117 nanocomposites

This article has been published

Video Coming Soon

JoVE Logo

Privacy

Terms of Use

Policies

Contact Us

Recommend to library

JoVE NEWSLETTERS

Research

Education

Authors

Librarians

ABOUT JoVE

Copyright © 2025 MyJoVE Corporation. All rights reserved