Tek Elektrokimyasal Kağıt mikroakışkan pH Sensörler olarak iridyum Oksit azaltılmış Grafen Oksit nanohibrit İnce Film Modifiye Ekran baskılı Elektrotlar

Özet

Çalışma desenli kağıt-akışkan platform iridyum oksit azaltılmış grafen oksit büyüme (IRO ₂ -RGO) nanohibrit yeşil elektrokimyasal sentez yoluyla düzensiz ve kaba ekran baskılı karbon tabaka üzerinde ince filmler ve pH sensörü olarak uygulanmasını gösteriyor .

Özet

IRO ₂ -graphene nanohibrit ince filmlerin A, kolay kontrol edilebilir, ucuz ve yeşil elektrokimyasal sentez kaynak sınırlı ayarları için kolay kullanımlı entegre kağıt mikroakışkan elektrokimyasal pH sensörü imal etmek geliştirilmiştir. Her iki pH metre ve şerit faydalanma pH algılama platformu hidrofobik bariyer desenli kağıt MicroPad (μPAD) polidimetilsiloksan (PDMS) ile oluşmaktadır, serigrafi baskılı elektrot (SPE) iro ₂ -graphene filmler ile değiştirilebilir ve akrilonitril bütadien stiren kalıplanmış (ABS) plastik tutucu. Tekrarlanan katodik potansiyel bisiklet tamamen mükemmel stabilite ve elektronik özelliklere sahip bir 2D hatasız homojen grafen ince film elektrokimyasal kararsız oksijenli grupları kaldırmak ve üretebilirsiniz grafen oksit (GO) azaltılması için istihdam edildi. Nano tane boyutunda bir üniforma ve pürüzsüz IRO ₂ filmi anodik olmadan herhangi bir grafen film üzerine elektrobirikimli edilirgözlemlenebilir çatlaklar. Ortaya çıkan IRO ₂ -RGO elektrot Britton-Robinson (BR) farklı müdahale iyi doğrusallık, küçük histerezis, düşük tepki süresi ve tekrarlanabilirlik farklı tamponlar, yanı sıra düşük hassasiyetleri ile tamponlarda pH 2-12 biraz süper Nernst yanıtları gösterdi iyonik türlerin ve çözünmüş oksijen. Basit bir taşınabilir dijital pH metre yüksek giriş empedanslı operasyonel amplifikatör ve tüketici pilleri kullanarak, kimin sinyal multimetre ile ölçülür, imal edilir. Taşınabilir elektrokimyasal kağıt mikroakışkan pH sensörü ile ölçülen pH değeri, bir cam elektrot ile, ticari bir laboratuvar pH metre ile ölçülmüştür ile tutarlı olmuştur.

Giriş

pH tayini, gıda, fizyolojik, tıbbi ve çevresel çalışmalarda her yerde olduğunu. pH tespiti için en yaygın iki araç pH şeritleri ve pH metre. Kağıt şeritler renk değiştiren pH göstergesi molekülleri ile emprenye edilir, ancak okuma zaman pH aralıklarında, sübjektif ve yarı-kantitatif bir sapma ile sınırlıdır. Öte yandan, geleneksel olarak bir cam elektrot ile donatılmış bir pH metre, bir dijital-kullanıcı arabirimi tarafından doğru 0.01 seviyesi ve ekran pH ölçebilir. Laboratuvar tabanlı pH metre bakım ve kalibrasyon özel bakıma ihtiyaç değil, aynı zamanda küçük bir örnek hacimleri yönelik iyi çalışmaz ve genellikle bu tür ölçümleri gerçekleştirmek için bir beher olarak temiz bir konteyner gerektirir sadece. Duyarlılığı, seçiciliği ve istikrar rağmen, cam elektrotlar asit / alkali hataları, yüksek empedans, sıcaklık istikrarsızlık ve mekanik kırılganlık ¹ muzdarip. Nedenle embod pH ölçümü için avantajlıdırpH metre ve pH şeritleri basitliği ve maliyet yönlerinden doğruluğunu ies.

Pahalı laboratuar bazlı ekipman veya ticari laboratuarlar satın alınacak birçok gelişmekte olan bölgelere sınırlı kaynaklar koşullar altında bu tür araçlar için karşılanmamış bir ihtiyaç her zaman vardır. Ayrıca, yeni kolay kullanımlı bünyesinde algılama platformları artan rolü noktası bakım tespiti için böyle bir talep tarafından itilir. Piyasada ticari düşük maliyetli SPE'lere ve çeşitli glikoz izleme sistemleri tarafından gösterildiği gibi elektrokimyasal algılama, basit minyatürünü kolay ve tatmin edici hassastır. A, hafif, esnek ve tek gözenekli bir malzeme olarak, kağıt aynı zamanda, farklı gözenek boyutları, işlevsel gruplar ve fitilleme oranı gibi çeşitli kontrol özelliklerine sahip olabilir.

Kağıt alt-tabaka zorlukla analit yayılmasının ve elektrokimyasal algılama ^2-4, kağıt-akışkan cihazlar ve Elektroanalitik tekniklerin kombinasyonu recentl sahip etki dey geniş ilgi aldı. Bu tür kombinasyonların belirgin bir avantajı potansiyel ölçümleri sırasında titreşim ve konveksiyon gelen arızaları önlemek için ölçümünde kullanılan örnek hacminin küçük miktarıdır. Örneğin, desenli mikroakışkan yastıkları fitil ve ağır metal iyonlarının tespiti için SPE'ler algılama alanına sıvı örnekleri sağlar ve ^2,5 glikoz uygulanmıştır. Kağıt mikroakışkan elektrokemikuminensans kullanarak benzer cihazlar NADH tespiti ⁴ gerçekleştirmek için kurulmuştur. Daha yakın zamanlarda, basit elektrokimyasal kağıt mikroakışkan cihazlar kalem elektrotlar ⁶ veya enzim kağıt ve SPE'leri ³ kullanarak bir bardak slayt üzerine inşa edilebilir.

Iro ₂ ve Rso oluşan bir nanohibrit ince film malzemesi basit ve etkin bir elektrokimyasal yaklaşım kullanılarak elde edilmiştir. Biz düzensiz ve kaba SPE grafit karbon yüzeyinde bulundu, anotsal elektrobirikimli IRO ₂ ince film yapamamRGO yardımı olmadan pürüzsüz ve istikrarlı. Ortaya çıkan IRO ₂ -RGO SPE pH algılama hidrofobik engelleri desenli bir kağıt mikroakışkan cihaza entegre edilmiştir. monte cihaz biraz süper Nernst davranışları ile pH algılama mükemmel analitik performansları gösterdi. Sonuçlar, cam elektrot ile, geleneksel bir laboratuar bazlı pH metre ile karşılaştırılabilir. Son olarak, maliyet-etkin minyatür pH metre dijital multimetre ile açık devre potansiyeli çıkış sinyalini ölçmek için bir breadboard üzerine inşa edilmiştir. portatif pH metre ölçümleri de ticari bir laboratuvar pH metre olanlar ile ilişkilidir.

Protokol

1. μPAD ve Aparat hazırlanması

1. Üç boyutlu (3D) freze ve çapı 1.6 mm vardır freze bit bir ABS veya uyumlu plastik levha ile SPE ev alt plastik tutucu üzerindeki 500 mikron oluk Basık. Tutucu (Şekil 1A) ile test sırasında sıkıca SPE ve μPAD tutun.
2. Kağıt pedleri model hidrofobik PDMS engelleri amacıyla 3D freze ile bir damga ve sentetik reçine tablet veya sırasıyla dışbükey ve içbükey desenleri ile uyumlu plastik levha kullanarak bir vakum kapak, emin olun.
   1. 10 oranında PDMS nin önceden polimer ve çapraz bağlayıcının bir karışımının hazırlanması: 1 ya da üretici tarafından önerilen, spatula ile karıştırın ve PDMS damga dışbükey yüzeyi üzerine uygun bir miktarı uygulanır.
3. Bir filtre kağıdı pedi istenen boyut ve kağıt üzerinde pulu karşı tarafında, vakum kapağın için önceden kesilmiş üstünde pul yerleştirin. Vacu uygulaum elle çalıştırılan vakum pompası ile en fazla 30 saniye. Pul ve vakum kapağından kağıt pedi çıkarın ve desenli PDMS (Şekil 1B) sertleşmeye 80 ° C'de 10 dakika boyunca bir konveksiyon fırınında pişir. Elde edilen kağıt pedi yaklaşık 0.2 ^cm2 algılama bölgesi ve x 0.4 cm hidrofilik Örnek emme bölgesi 1 cm.
   Not: Sıvı numuneler aktarılır filtre kağıdının iç hidrofil bölgede olası PDMS kirlenmesini önlemek için uygulamalı PDMS ve vakum süreyi özel önlemler alınız.

IRO ₂ -RGO nanohibrit İnce Filmlerin ile SPE'lere 2. Modifikasyon

1. Bırak olarak hazırlanmış 1 mg ∙ ml 3 ul ^-1 mikropipet ile SPE grafit karbon çalışan elektrot üzerinde çözüm GO ve bir Petri kabındaki oda sıcaklığında kurumaya bırakın attı. N N2 ile pH 5.0 PBS tamponu ile Temizleme PBS tampon havasısub> 2 akan ve elektrokimyasal RGO içine GO azaltmak için 0.0 V -1.5 ila tekrarlayan katodik potansiyel bisiklet 100 döngüleri yürütmek. Bir püskürtme şişesi DI su ile SPE durulayın ve oda sıcaklığında kurutulur.
   Not: elektrostatik itme ile stabilize İyi dağılmış GO levhalar, başka bir yerde ⁷ bildirildiği gibi modifiye Hummer yöntemi kullanılarak grafit tozu vardır. Bu iro ₂ ince filmlerin daha fazla büyüme karbon destek olarak hizmet için olduğu gibi sentezlenmiş RGO filmin homojenliği, önemlidir.
2. 100 mi (IrCl ₄₎ 0.15 g iridyum tetraklorid oluşan iro ₂ çökelme çözeltisi (ağırlık / ağırlık) 0.6 ml% 50 hidrojen peroksit _{(H2O 2)} ve 0.5 g oksalik asit DI su ekleyerek dihidrat sağlayın. pH değeri, bir laboratuar bazlı pH metre ile belirlenmiş, 10.5 olana kadar karıştırılarak yavaş yavaş susuz potasyum karbonat, az miktarda ilave edin. Daha sonra, çözelti, sarımsı döndü. Oda temperatu 48 saat boyunca çözelti YaşlanmaDaha sonra renk sonunda soluk mavi çeviriyor, yeniden.
3. Yukarıdaki yerleştirme çözelti içinde RGO-SPE koyun ve 5 dakika için 0,6 V sabit bir potansiyel uygulanır. Iro ₂ ince filmlerin kalınlığı tam olarak biriktirme potansiyeli ve zaman ile kontrol edilebilir.
4. SEM tarafından algılama alanının yapısını onaylayın. Biz ^7'den önce yaptığımız gibi, Wisconsin-Madison Üniversitesi Malzeme Bilimi Merkezi'nde talimatları takip ederek SEM görüntüleri elde edin.

Ucuz ve Taşınabilir Dijital pH Metre 3. İnşaat

1. Iki tek LF356N işlemsel yükselteçlerin (OpAmp'lar) ya da bir INA111 yüksek hızlı alan etkili transistör (FET) -Giriş enstrümantasyon amplifikatör bir dizi ya takarak dijital ekran ile ucuz ve minyatür pH metre inşa (yüksek giriş empedansı> 10 ¹² Ω) breadboard kararlı ölçümler için yeterince yüksek iç empedansı elde etmek.
   Not: Tüm parçalar kolayca ac vardırElektronik mağazalardan erişilebilirler ve kolay bir şekilde monte edilebilir.
2. Birlik kazanç tampon olarak pH probu ve OPAMP'lar olarak IRO ₂ -RGO-SPE kullanın. pH metre güç ve OPAMP'lar pin düzeni dayalı breadboard içine teller takmak için seri olarak iki topraklı 9 V alkalin pil tüketici bağlayın.
3. pimleri 7 katot ve anot bağlayın ve 4. Ayrıca çıkış voltajı ve ekran okuma ölçmek için sırasıyla pimleri 6 ve OPAMP'lar 5'e bir dijital multimetre olumlu ve olumsuz sondaları bağlayın. Referans ve SPE çalışan elektrotlar buna pin 2 ve 3 bağlanır. Detaylı bağlantıları Şekil 1D gösterilmiştir.

4. pH Ölçümleri

1. 0.04 M eşit mol fosforik asit, asetik asit ve borik asit ile 100 mi br tamponlar hazırlamak ve 2- farklı pH elde etmek için 0.2 M sodyum hidroksit (NaOH) farklı hacimlerde (5, 25, 42, 60, 78 ve 98) ile karıştırın kalibrasyon için 12.
2. Localgılama alanının üstünde μPAD desenli yedik. doğrudan esneklik için μPAD hidrofil alana bir mikropipet Mount 60 ul sıvı örnekleri. o ıslandığı zaman μPAD, ya da ABS kapaksız yerinde tutulabilir.
3. Potansiyel IRO ₂ -RGO çalışma elektrodu ve açık devre potansiyeli (OCP) sabit hale laboratuar tabanlı CHI 660D elektrokimyasal analizörü veya taşınabilir dijital pH metre, ya ile zamanla Ag / AgCl referans elektrot arasındaki gerilim sinyali (Tedbir varyasyonlar)% 5 <.
4. Uzun süreli işleminde daha iyi bir elektriksel kontak ve sabit ve tekrarlanabilir okumaları elde etmek için, gerekirse, test edilecek sıvı örnekler kağıt pedi daldırılmasıyla ıslak algılama bölgesini muhafaza edin. Kaydedilmiş kararlı hal OCP değerleri bir kalibrasyon eğrisi belirlemek için her pH değerinde ortalaması alınır.

Sonuçlar

Elektrokimyasal IRO ₂ -RGO-SPE pH sensörü içeren kağıt Mikroakiskan kurulum Şekil 1A gösterilmiştir. PDMS hidrofobik engelleri ile desenli kağıt pedi ABS plastik tutucu üzerinde bulunan IRO ₂ -RGO-SPE algılama alanının üstüne yerleştirilmiştir. Kağıt ped algılama bölgesi dikkatle elektrot yüzeyi ile aynı hizada edildi. Sulu bir metilen mavisi boya çözeltisi desenli kağıt pedi test etmek için kullanıldı ve görüldüğ?...

Tartışmalar

cihaz Kurulumu

O H ⁺ konsantrasyonunun negatif logaritması ile orantılı değişir çünkü pH sensörü, çalışma ve referans elektrotlar arasındaki OCP ölçerek çalışır. Ölçümler gibi CHI 660D ve multimetre ile okuma breadboard üzerine inşa basit bir pH metre olarak bir laboratuar bazlı potansiyostatla hem elde edilebilir. İki farklı portatif pH metre iki seri LF356N ya da bir INA111 olan IRO ₂ -RGO-SPE ve farklı OPAMP'lar, olar...

Malzemeler

Name	Company	Catalog Number	Comments
Screen-printed electrodes	Zensor	TE100	3-electrode integrated
Acrylonitrile butadiene styrene (ABS)
Polydimethylsiloxane (PDMS) prepolymer and cross linker mixture	Dow-Corning Co.	Sylgard 184	10:1 mixture w/w
Whatman No. 1 filter paper	GE Healthcare Co.
3D milling system	Roland DGA Co.	iModela IM-01
PDMS stamp and vacuum cover	Roland DGA Co.	Sanmodur	Synthetic resin tablet
Hand-operated vacuum pump	Cole-Parmer Co.
Electrochemical workstation	CH Instruments	CHI 660D
LF356N operational amplifiers	Texas Instruments Inc.
INA111 high speed field-effect transistor (FET)-input instrumentation amplifier	Burr-Brown Inc.
DMM914 digital multimeter	Tektronix Inc.	70979101
From Fisher or Sigma:
Iridium tetrachloride (IrCl4)
50% (w/w) hydrogen peroxide (H2O2)
Oxalic acid dihydrate
Potassium carbonate (K2CO3)
Phosphoric acid
Acetic acid
Boric acid
Sodium hydroxide (NaOH)
Na2HPO4
NaH2HPO4