Anpassungsfähige tragbare Elektroden: Von der Herstellung bis zur elektrophysiologischen Bewertung

Zusammenfassung

Zwei neuere Technologien - Tätowierung und Textilien - haben vielversprechende Ergebnisse bei der Hautsensorik gezeigt. Hier stellen wir die Herstellungs- und Bewertungsmethoden von Tattoo- und Textilelektroden für die kutane elektrophysiologische Sensorik vor. Diese elektronischen Schnittstellen aus leitfähigen Polymeren übertreffen die bestehenden Standards in Bezug auf Komfort und Empfindlichkeit.

Zusammenfassung

Tragbare elektronische Geräte werden zu Schlüsselfiguren bei der Überwachung der Körpersignale, die hauptsächlich während der Verfolgung körperlicher Aktivität verändert werden. Angesichts des wachsenden Interesses an Telemedizin und personalisierter Pflege, das durch den Aufstieg des Internets der Dinge angetrieben wird, haben tragbare Sensoren ihr Anwendungsgebiet auf das Gesundheitswesen ausgeweitet. Um die Erfassung klinisch relevanter Daten zu gewährleisten, müssen diese Geräte konforme Schnittstellen zum menschlichen Körper herstellen, um Aufzeichnungen in hoher Signalqualität und einen langfristigen Betrieb zu ermöglichen. Zu diesem Zweck wird in diesem Artikel eine Methode zur einfachen Herstellung von konformen dünnen Tattoo- und Soft-Textil-basierten Sensoren für ihre Anwendung als tragbare organische elektronische Geräte in einem breiten Spektrum von elektrophysiologischen Oberflächenaufzeichnungen vorgestellt.

Die Sensoren werden durch einen kostengünstigen und skalierbaren Prozess der kutanen Elektrodenstrukturierung unter Verwendung von Poly(3,4-ethylendioxythiophen)-poly(styrolsulfonat) (PEDOT:PSS), dem beliebtesten leitfähigen Polymer in der Bioelektronik, auf handelsüblichen, tragbaren Substraten entwickelt. Dieses Papier stellt wichtige Schritte in der Elektrodencharakterisierung durch Impedanzspektroskopie vor, um ihre Leistung bei der Signaltransduktion zu untersuchen, wenn sie mit der Haut gekoppelt sind. Vergleichende Studien sind erforderlich, um die Leistung neuartiger Sensoren in Bezug auf den klinischen Goldstandard zu positionieren. Um die Leistung der hergestellten Sensoren zu validieren, zeigt dieses Protokoll, wie verschiedene Biosignalaufzeichnungen aus verschiedenen Konfigurationen durch ein benutzerfreundliches und tragbares elektronisches Setup in einer Laborumgebung durchgeführt werden können. Dieses Methodenpapier wird es mehreren experimentellen Initiativen ermöglichen, den aktuellen Stand der Technik bei tragbaren Sensoren für die Überwachung der Gesundheit des menschlichen Körpers voranzutreiben.

Einleitung

Die nichtinvasive Biopotentialaufzeichnung erfolgt durch Hautkontaktelektroden, die eine große Menge an Daten über den physiologischen Zustand des menschlichen Körpers in Fitness und Gesundheitswesen^{liefern 1}. Neuartige Arten von tragbaren Biomonitoring-Geräten wurden aus den neuesten technologischen Fortschritten in der Elektronik durch die Verkleinerung integrierter steuernder und kommunizierender Komponenten auf tragbare Abmessungen entwickelt. Intelligente Überwachungsgeräte durchdringen den Markt täglich und bieten mehrere Überwachungsfunktionen mit dem ultimativen Ziel, ausreichende physiologische Inhalte bereitzustellen, um eine medizinische Diagnostik zu ermöglichen². Daher stellen sichere, zuverlässige und robuste Schnittstellen mit dem menschlichen Körper kritische Herausforderungen bei der Entwicklung legitimer tragbarer Technologien für das Gesundheitswesen dar. Tattoo- und Textilelektroden haben sich kürzlich als zuverlässige und stabile Schnittstellen erwiesen, die als innovative, komfortable Geräte für tragbare Biosensorik^{wahrgenommen werden 3,4,5}.

Tattoo-Sensoren sind trockene und dünne Grenzflächen, die aufgrund ihrer geringen Dicke (~1 μm) für einen klebstofffreien, anpassungsfähigen Hautkontakt sorgen. Sie basieren auf einem handelsüblichen Tattoo-Papier-Kit, das aus einer Schichtstruktur besteht, die die Freisetzung einer ultradünnen Polymerschicht auf der Haut^{ermöglicht 6}. Die Schichtstruktur ermöglicht auch eine einfache Handhabung der dünnen Polymerschicht während des Herstellungsprozesses des Sensors und deren Übertragung auf die Haut. Die endgültige Elektrode ist vollständig anpassungsfähig und für den Träger fast nicht wahrnehmbar. Textilsensoren sind elektronische Geräte, die aus der Funktionalisierung von Stoffen mit elektroaktiven Materialien⁷ gewonnen werden. Sie werden hauptsächlich in Kleidung integriert oder einfach genäht, um den Komfort des Benutzers aufgrund ihrer Weichheit, Atmungsaktivität und offensichtlichen Affinität zu Kleidungsstücken zu gewährleisten. Seit fast einem Jahrzehnt werden Textil- und Tattoo-Elektroden in elektrophysiologischen Oberflächenaufzeichnungen ^3,8,9 bewertet, die sowohl bei Wearability- als auch bei Signalqualitätsaufzeichnungen gute Ergebnisse zeigen und in Kurz- und Langzeitbewertungen ein hohes Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) melden. Sie sind auch als potenzielle Plattform für tragbare biochemische Schweißanalysen^{konzipiert 1,10}.

Das wachsende Interesse an Tattoo-, Textil- und im Allgemeinen flexiblen Dünnschichttechnologien (z. B. aus Kunststofffolien wie Parylene oder verschiedenen Elastomeren) wird hauptsächlich durch die Kompatibilität mit kostengünstigen und skalierbaren Herstellungsmethoden gefördert. Siebdruck, Tintenstrahldruck, Direktmusterung, Tauchlackierung und Stempeltransfer wurden erfolgreich eingesetzt, um solche Arten von elektronischen Schnittstellen^{herzustellen 11}. Unter diesen ist der Tintenstrahldruck die fortschrittlichste digitale und schnelle Prototyping-Technik. Es wird hauptsächlich auf die Musterung von leitfähigen Tinten in einer berührungslosen, additiven Weise unter Umgebungsbedingungen und auf einer Vielzahl von Substraten angewendet¹². Obwohl mehrere tragbare Sensoren durch edle Metalltintenmuster¹³ hergestellt wurden, sind Metallfilme spröde und reißen bei mechanischer Beanspruchung. Verschiedene Forschungsgruppen haben unterschiedliche Strategien verfolgt, um Metallen die Eigenschaft der mechanischen Verträglichkeit mit der Haut zu verleihen. Zu diesen Strategien gehören die Reduzierung der Schichtdicke und die Verwendung von Serpentinendesigns oder faltigen und vorgespannten Substraten^14,15,16. Weiche und intrinsisch flexible leitfähige Materialien, wie leitfähige Polymere, fanden ihre Anwendung in flexiblen bioelektronischen Bauelementen. Ihre polymere Flexibilität wird mit elektrischer und ionischer Leitfähigkeit kombiniert. PEDOT: PSS ist das am häufigsten verwendete leitfähige Polymer in der Bioelektronik. Es zeichnet sich durch Weichheit, Biokompatibilität, Nachhaltigkeit und Druckverarbeitbarkeit^{aus 17}, die es mit der weit verbreiteten Produktion von biomedizinischen Geräten kompatibel machen.

Geräte, wie planare Elektroden, die an ein Erfassungssystem angeschlossen sind, ermöglichen die Erfassung von Biopotentialen in der Gesundheitsüberwachung. Biopotentiale des menschlichen Körpers sind elektrische Signale, die von elektrogenen Zellen erzeugt werden und sich durch den Körper bis zur Hautoberfläche ausbreiten. Je nachdem, wo die Elektroden platziert sind, ist es möglich, Daten über die elektrische Aktivität des Gehirns (EEG), der Muskeln (EMG), des Herzens (EKG) und der Hautleitfähigkeit (z. B. Bioimpedanz oder elektrodermale Aktivität, EDA) zu erfassen. Die Qualität der Daten wird dann bewertet, um die Verwendbarkeit der Elektroden in klinischen Anwendungen zu bewerten. Ein hoher SNR definiert ihre Leistung¹⁸, die typischerweise mit hochmodernen Ag/AgCl-Elektrodenaufnahmen verglichen wird. Obwohl die Ag/AgCl-Elektroden auch ein hohes SNR aufweisen, fehlt es ihnen an Langzeitoperationalität und Anpassungsfähigkeit. Hochwertige Biosignalaufzeichnungen liefern Einblicke in den menschlichen Gesundheitszustand in Bezug auf die Funktion eines bestimmten Organs. Diese Vorteile komfortabler Tattoo- oder Textilschnittstellen deuten daher auf ihr Versprechen für langfristige Anwendungen hin, die eine reale mobile Gesundheitsüberwachung ermöglichen und den Weg für die Entwicklung der Telemedizin ebnen^{können 19}.

Dieses Papier berichtet, wie Tätowierungen und Textilelektroden im Gesundheits-Biomonitoring hergestellt und bewertet werden. Nach seiner Herstellung muss eine neuartige Elektrode charakterisiert werden. Typischerweise wird die elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS) verwendet, um die elektrische Leistung der Elektrode in Bezug auf eine Zielgrenzfläche (z. B. Haut) in Bezug auf die Übertragungsfunktion zu untersuchen. EIS wird verwendet, um die Impedanzeigenschaften mehrerer Elektroden zu vergleichen und Tests unter verschiedenen Bedingungen durchzuführen (z. B. Variieren des Elektrodendesigns oder Untersuchung von Langzeitreaktionen). Dieses Papier zeigt die Aufzeichnung von Oberflächenbiosignalen durch eine einfache Einrichtung und berichtet über eine benutzerfreundliche Methode zur Aufzeichnung verschiedener Arten von Biosignalen, die auf jede neuartige hergestellte Elektrode anwendbar sind, die für kutane Biopotentialaufnahmen validiert werden muss.

Protokoll

HINWEIS: Experimente mit menschlichen Probanden beinhalteten nicht die Sammlung identifizierbarer privater Informationen über den Gesundheitszustand der Person und werden hier nur zur technologischen Demonstration verwendet. Die Daten wurden über drei verschiedene Probanden gemittelt. Die elektrophysiologischen Aufzeichnungen wurden aus zuvor veröffentlichten Daten ^6,21 extrahiert.

1. Inkjet-gedruckte PEDOT: PSS-Elektrodenherstellung

HINWEIS: Das folgende Protokoll wurde verwendet, um Elektroden für die Elektrophysiologie auf kommerziellen, flexiblen Substraten herzustellen - Tattoo-Papier 6 und Textil^21. Der gleiche Ansatz wurde weitgehend für die Herstellung von Elektroden auf flexiblen Substraten wie dünnen Kunststofffolien²² gewählt. In allen Fällen wurde ein Tintenstrahldrucker für die Musterung von PEDOT:PSS verwendet (siehe Materialtabelle).

1. Elektrodensubstrat-Vorverarbeitung
   1. Schneiden Sie ein Stück des Substrats von Interesse.
      1. Wenn Sie ein Tattoo-Substrat verwenden, waschen Sie es vor dem Drucken mit Wasser, um die oberste wasserlösliche Schicht vom Papier^{zu entfernen 23}.
         HINWEIS: Das Tattoo-Papier-Kit ist auch mit einer Klebefolie versehen, die bei dieser Arbeit verwendet wird, sowohl zur Verbesserung der Tattoo-Haftung als auch als Passivierungsschicht. Tattoo-Papier hat eine Schichtstruktur (Supplemental Figure S1), einschließlich einer tragenden Papierfolie, einer wasserlöslichen Polyvinylalkohol (PVA) -Schicht, einer freilösbaren Polyurethan-Folie und einer obersten PVA-Schicht. Die Leimplatte hat eine Schichtstruktur, die aus Silikonpapier als Träger, Acrylkleber auf Wasserbasis und einem Top-Release-Liner besteht.
   2. Um tragbare Sensoren herzustellen, beginnen Sie mit dem Schneiden des gewünschten Substrats. Legen Sie das Substrat auf die Druckerplatte, und kleben Sie den Rand ab, um ihn flach zu halten.
2. Drucken von PEDOT:PSS-Tinte
   1. Bereiten Sie das Design für den Druck vor, z. B. einen Kreis (12 mm Durchmesser) mit einem rechteckigen Pad an der Unterseite (3 mm x 7 mm), der für die Verbindung verwendet werden soll.
   2. Füllen Sie die Druckerpatronen (10 pl) nach dem Filtern mit der kommerziellen PEDOT:PSS-Tinte. Dies ist eine wässrige Dispersion des leitfähigen Polymers.
   3. Drucken Sie das Design auf das Substrat.
      1. Bei der Verwendung von Tätowierpapier und Textilien, die eine mäßig-hohe Oberflächenenergie bzw. absorbierende Eigenschaften aufweisen, drucken Sie mit einem Tropfenabstand von ~ 20 μm.
      2. Drucken Sie mehrere PEDOT:PSS-Schichten, entweder nacheinander oder durch Anwendung eines Trocknungsprozesses (110 °C für 15 min) zwischen den Schichten, um ein homogenes und kontinuierliches leitfähiges Muster zu erzeugen.
         HINWEIS: Dies ist insbesondere bei Textilelektroden erforderlich, bei denen die 3D-ähnliche Struktur von Textilien mehr Tintengehalt erfordert, um einen kontinuierlichen Leitpfad innerhalb des Gewebes zu erzeugen.
   4. Trocknen Sie die Elektrode bei 110 °C für 15 min im Ofen, um die Lösungsmittelverdampfung abzuschließen.
      HINWEIS: Elektroden, die auf Textil-, PET- und Tätowierpapier (Abbildung 1A-C) durch Drucken mehrerer Geräte in einem Durchlauf erhalten werden (Abbildung 1D), können jetzt in einer geschlossenen, sauberen und trockenen Umgebung gelagert werden, bevor mit den nächsten Schritten fortgefahren wird.
3. Herstellung externer Steckverbinder
   1. Tattoo-Elektroden
      1. Schneiden Sie ein rechteckiges Stück Polyethylennaphthalat (PEN)-Substrat (8 mm x 12 mm, 1,3 mm Dicke).
      2. Drucken Sie ein rechteckiges Design (3 mm x 12 mm) mit drei PEDOT:PSS-Schichten auf das Substrat.
      3. Trocknen Sie die gedruckte Probe im Ofen bei 110 °C für 15 min.
      4. Laminieren Sie die PEN-Verbindung auf die Tattoo-Elektrode, wobei die rechteckigen PEDOT: PSS-Teile einander zugewandt sind.
      5. Schneiden Sie ein Loch (Durchmesser 11,3 mm) in die Klebefolie des Tätowierpapiers. Richten Sie dieses Loch der Klebefolie mit dem kreisförmigen Sensorteil des Tattoos PEDOT: PSS-Elektrode aus. Fügen Sie ein Stück Polyimidband (siehe Materialtabelle) auf das freie Ende der PEN-Verbindung auf.
   2. Textil- und Kunststofffolienelektroden
      1. Befestigen Sie ein Stück leitfähiges Band (z. B. Kupferband) um die rechteckige gedruckte Verbindung, um eine robuste und stabile Verbindung zu erhalten.
      2. Stecken Sie einen Pogo-Pin-Stecker in das Kupferband und verbinden Sie den Pogo-Pin mit dem Aufnahmesystem.
4. Tätowierung Elektrodentransfer
   1. Entfernen Sie die Klebefolie. Legen Sie das Tattoo auf den gewünschten Teil der Haut.
   2. Befeuchten Sie das Rückenstützpapier und halten Sie das Tattoo in Position. Sobald das hintere Stützpapier eingeweicht ist, schieben Sie es, um es zu entfernen, und lassen Sie nur die Elektrode aus dem übertragbaren ultradünnen Film auf der Haut zurück.
   3. Stecken Sie den flachen PEN-Kontakt in die externe Erfassungseinheit. Siehe Abschnitt 1.3.
5. Positionierung textiler Elektroden
   1. Legen Sie die Elektrode auf die Haut. Halten Sie die Elektrode mit Hilfe eines Stoff-Sportarmbands oder eines medizinischen Klebebands in stabilem Kontakt mit der Haut, um qualitativ hochwertige Signalaufzeichnungen während der Bewegung zu gewährleisten.
6. Führen Sie die gewünschte elektrophysiologische Oberflächenaufzeichnung durch. Waschen Sie die Tattoo-Elektroden nach den Aufnahmen weg, indem Sie sie mit einem nassen Schwamm reiben.

2. Elektrodencharakterisierung mittels elektrochemischer Impedanzspektroskopie

1. On-Body-Messung
   1. Stellen Sie sicher, dass der Freiwillige bequem sitzt und einen Arm auf einem ruhenden Tisch aufstellt.
      HINWEIS: Es ist keine Hautreinigung oder Schrubben erforderlich.
2. Platzierung der Elektroden
   1. Legen Sie eine Elektrode auf die Haut und verbinden Sie sie mit der Arbeitselektrode (WE-S) des EIS.
   2. Platzieren Sie eine weitere Elektrode 3 cm von der ersten entfernt und verbinden Sie sie mit der Gegenelektrode (CE) des EIS.
   3. Legen Sie die dritte Elektrode auf den Ellenbogen und verbinden Sie sie mit der Referenzelektrode (RE) des EIS. Siehe Abbildung 2A für den Aufbau der drei Elektroden .
      HINWEIS: Die Elektroden, die mit dem CE und RE des EIS verbunden sind, können beide Ag/AgCl-Elektroden oder aus PEDOT:PSS bestehen, wie es bei den WE in dieser Studie der Fall ist.
3. Starten Sie die Aufzeichnung auf dem EIS-Potentiostaten. Legen Sie einen Strom zwischen dem Zähler und den Arbeitselektroden an. Messen Sie die Potentialvariation über das Referenz- und Sensorpaar.
   HINWEIS: Die Tattoo- und Textilelektrodenverbindung mit dem Erfassungssystem kann mit einem Clip hergestellt werden, um eine stabile elektrische Verbindung mit den potentiost-Kabeln herzustellen. Die bei jeder Frequenz berechnete Ausgangsimpedanz besteht aus zwei Beiträgen: der Hautimpedanz und der Haut-Elektroden-Kontaktimpedanz.

3. Elektrophysiologische Oberflächenaufzeichnungen

HINWEIS: Der folgende Abschnitt beschreibt die Elektrodenplatzierung für jedes Biosignal von Interesse. Sobald die Elektroden richtig platziert und gut an der Haut befestigt sind, können sie an das tragbare Erfassungssystem angeschlossen werden, um die Aufnahmen zu starten. Der Videoinhalt dieses Artikels zeigt ein Beispiel für die elektrophysiologische Überwachung mit handelsüblichen Ag/AgCl-Elektroden und einer tragbaren elektronischen Einheit.

1. Nehmen Sie für das EKG eine tragbare Konfiguration mit zwei oder drei (eine als Masse verwendeten) Elektroden an. Platzieren Sie die Elektroden in mehreren Körperbereichen (z. B. Brust, Handgelenke, Rippen) mit einem Mindestabstand von 6 cm, um ein nennenswertes Signal zu erhalten.
   HINWEIS: Eine klassische Position beinhaltet die Platzierung von zwei Elektroden auf dem linken und rechten Schlüsselbein; In diesem Fall kann die Erdelektrode auf dem linken Beckenkamm platziert werden.
2. Für die Aufzeichnung der Muskelaktivität (EMG) platzieren Sie die Elektroden entlang des interessierenden Muskels (z. B. am Bizeps oder an der Wade). Platzieren Sie die Bodenelektrode an einer statischen Stelle, z. B. an einem angrenzenden Knochen.
3. Für die Aufzeichnung der Gehirnaktivität (EEG) platzieren Sie die Elektroden an mehreren Stellen auf dem Kopf.
   HINWEIS: Bequeme Orte sind die Stirn und um die äußeren Ohren. Eine Referenzelektrode kann erforderlich sein, typischerweise hinter dem Ohr am Mastoidknochen.
4. Für elektrodermale Aktivitätsmessungen (EDA) legen Sie zwei Elektroden auf die Handfläche der linken Hand. Führen Sie die Aufnahme durch, wenn das Subjekt in Ruhe ist oder körperliche Übungen macht.
   HINWEIS: Die Hautimpedanz kann über die gesamte Körperoberfläche gemessen werden (z. B. die Rippen, auf dem Rücken, auf der Fußsohle); Ein ausreichender Interelektrodenabstand von 6 cm sorgt für eine gute Überwachung.

Ergebnisse

Dieses Papier zeigt die Herstellung von komfortablen Hautkontaktelektroden durch Tintenstrahldruck und eine Methode, um sie zu charakterisieren und elektrophysiologische Aufnahmen durchzuführen. Wir berichteten über die Herstellungsschritte des PEDOT:PSS-Tintenstrahldrucks direkt auf verschiedenen Substraten wie Stoff (Abbildung 1A), PEN (Abbildung 1B) und Tätowierpapier (Abbildung 1C, D) als Referenz. Die vorges...

Diskussion

Dieses Papier beschreibt einen einfachen und skalierbaren Prozess zur Herstellung tragbarer Elektroden und demonstriert eine Methode zur Aufzeichnung elektrophysiologischer Biosignale. Es verwendet drei Beispiele für tragbare Substrate wie Tätowierung, Textil und dünne Filme. Es stellt vor, wie man einen Sensor auf diesen Substraten baut und seine Leistung vor seiner Anwendung charakterisiert. Für die Herstellung der Elektroden haben wir hier PEDOT:PSS verwendet, ein leitfähiges Polymer, das sich durch seine Wirtsch...

Materialien

Name	Company	Catalog Number	Comments
Biosignalplux - Plux wireless device for electrophysiological recordings	PLUX Wireless Biosignals S.A		EEG, ECG, EMG, EDA sensors
Covidien Kendal Disposable electrodes, medical grade disposable electrodes (Pregelled, 24 mm)	Covidien / Kendal (formally Tyco) ARBO electrodes	H124SG	Commercial Ag/AgCl electrodes for electrophysiology
Dimatix inkjet printer	Fujifilm	DMP 2800	Inkjet printer
Laser Cutter	Universal Laser Systems	VLS 3.50, 50 W	Laser cutter to cut the glue sheet for tattoo electrodes fabrication
NOVA	Metrohm Autolab	NOVA 2.1	Electrochemistry software to control Autolab instruments
OpenSignals	2020 PLUX wireless biosignals, S.A.		Software suite for real-time biosignals visualisation, capable of direct interaction with PLUX devices
PEDOT:PSS inkjet printable ink	Heraeus Deutschland GmbH & Co. KG	CLEVIOS Pjet 700
Polyethylene naphthalene (PEN) foil	Goodfellow	thickness 1.3 μm	Used for tattoo electrodes interconnection fabrication
Polyimide tape	3M	Kapton tape by 3 M, thickness 50 μm	Used for tattoo electrodes interconnection fabrication
Potentiostat	Metrohm Autolab	Autolab potentiostat B.V.	Used for EIS measurements
Silhouette temporary tattoo paper kit	Silhouette Americ, Inc, US		Substrate for tattoo-based electrodes
Wowen textile 100% cotton and commercially available pantyhose			Substrate for textile-based electrodes